Name: 高分辨率声子辅助准共振荧光光谱仪 (视频) | JoVE Journal
Uploaded: 2016-06-28T13:00:00.000+00:00
Duration: 10 min 40 s
Description: 了解声子辅助准共振荧光光谱法，利用标准设备实现激光线宽限制的高分辨率光学光谱分析。该方法可解析量子点中低于10微电子伏特的精细能级结构，同时保留偏振信息，为半导体物理和量子点研究提供便捷的技术手段。

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作者谨此感谢美国海军研究实验室的Allan Bracker和Daniel Gammon提供了本研究使用的样品。本工作得到了国防威胁降低局基础研究奖（编号：HDTRA1-15-1-0011）对加州大学默塞德分校的部分资助。

注意：所述方法学针对特定软件，尽管也可使用其他软件包替代。
1. 样品制备与冷却
<ol>
	<li>制备样品。
	<ol>
		<li>采用分子束外延的Stranski-Krastanov生长方法生长样品，制备两个由4 nm隧道势垒分隔的垂直堆叠的自组装InAs/GaAs量子点（QDs），具体方法如前所述16。将量子点嵌入电场效应结构（即，肖特基二极管）中，以便对量子点分子（QDMs）施加电场17 
		注意：本方法并不必须使用量子点分子（QDMs）。此外，半导体材料InAs/GaAs也非必需，该技术适用于由任意半导体组合构成的量子点分子或量子点。</li>
		<li>制备样品，使其单个量子点可被光学寻址。可通过在样品顶部添加孔径掩模，或制备低密度样品（量子点密度为108 cm-2或更低，具体取决于聚焦光斑尺寸）来实现18。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>将样品安装至芯片管座。
	<ol>
		<li>在陶瓷芯片管座上涂覆一种合金，其成分为50%铋、26.7%铅、13.3%锡和10%镉。使用加热板加热芯片，直至合金熔化。将样品底部置于熔融合金上，使其固定在芯片管座上。 
		注意：样品底部是肖特基二极管的一个电极，焊点与管座引脚相连。另一种可选的样品固定方式是使用导电银胶。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>使用40 G&#160;金线将样品上的某一点（顶部角落）与芯片上的一个引脚连接。
	<ol>
		<li>在样品的顶部角落处滴一滴银胶，同时在芯片的一个引脚焊盘上也滴一滴银胶。</li>
		<li>小心地将金线放置于两滴银胶中。 
		注意：样品顶部是肖特基二极管的另一个电极，用于施加电场。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>将芯片和样品安装至低温恒温器中，并确保样品与铜制样品支架之间具有良好的热接触。
	<ol>
		<li>在芯片与低温恒温器的冷指之间放置铟箔。</li>
		<li>通过压力将芯片固定在冷指上。使用两个带垫圈的螺丝并拧紧，以确保芯片与低温恒温器的铜制冷指之间具有良好的热接触。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>将连接至样品顶部和底部电极的芯片引脚用导线引出，并穿过低温恒温器连接至源表。 
	注意：源表向样品电极施加偏压，使量子点暴露于外加电场中。</li>
	<li>对低温恒温器及样品腔抽真空。启动涡轮分子泵，将压力抽至约10-6 Torr，为样品降温做准备。 
	注意：实验中的冷却与温度控制由低温恒温器完成，该装置包含一个闭循环制冷机和一个相连的显微镜样品腔。</li>
	<li>启动低温恒温器的压缩机。让低温恒温器持续冷却系统，直至达到目标温度。 
	注意：本实验所展示结果的温度约为18 K。样品冷却完成后，即可安装光学系统，进行后续的光学测量。</li>
</ol>
2. 光学装置设置
注意：对于所有设置步骤，需使用制造商提供的软件或其他自定义程序来运行激光器、源表、光谱仪和CCD。
<ol>
	<li>进行光致发光（PL）收集时，将一个长工作距离的50倍显微物镜和准直透镜与聚焦PL信号至光谱仪的透镜对准。通过0.75米单色仪收集光谱，信号由1,100 mm-1的光栅色散，并由液氮冷却的1,340 × 100像素CCD相机检测。</li>
	<li>使用白光光源照射样品。
	<ol>
		<li>通过外部相机和光谱仪对样品成像，通过正确对准检测端的所有光学元件（即准直透镜和聚焦透镜），并在波长为零时，在光谱仪CCD上获得清晰聚焦的样品图像。 
		注意：配备另一个外部成像相机有助于对准并获得样品的清晰图像。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>检测端设置完成后，将激光聚焦到样品上。使用透镜将光斑在样品上聚焦至尽可能小的尺寸。使用激发范围包含基态跃迁能量的可调谐二极管激光器。将激光以倾斜角度入射到样品上。倾斜入射的一个优点是有助于消除大部分散射的激光光。</li>
	<li>在较高非共振能量下激发样品。最佳方式是在湿润层以下的能量进行激发。对于本研究中的InAs/GaAs量子点分子（QDMs），这对应于比基态跃迁高75 meV或更高的能量。</li>
	<li>在聚焦模式下运行光谱采集软件。使用连接在低温恒温器显微镜样品腔上的X-Y平移台，使样品在激光光斑下扫描。持续扫描直至光谱仪CCD捕获到基态跃迁的离散谱线。将检测中心对准其中一个QDM。 
	注意：一旦找到QDM，光学设置即完成。所用样品的基态能量约为1,300 meV。</li>
	<li>生成偏压图。
	<ol>
		<li>通过连接在样品电极上的源表（步骤1.5）施加电势；这会在电极间施加偏压，从而在QDM上产生电场。 
		注意：施加在样品上的偏压范围为0–2 V，跨越肖特基二极管结构。此时器件处于反向偏置状态，电场限制了QDM中的电荷数量，使得各个电荷态可见。</li>
		<li>在不同递增的电压值下采集单个光谱，根据所需分辨率，通常以百分之一至千分之一伏为步长。使用自定义程序（例如 LabView）将这些单个光谱合并。 
		注意：该程序可使用多种不同软件轻松编写，将单个光谱的向量列合并为矩阵；在本实验中，已集成程序以实时拼接数据。
		<ol>
			<li>点击运行按钮以采集偏压图。该操作在设定偏压下采集光谱并生成列向量，随后将每个递增偏压下的光谱作为新列添加。 
			注意：这生成一个数据矩阵，其中强度值对应PL强度，行代表能量/波长，列对应电压。偏压图在运行过程中即可查看，从而提供数据质量的实时反馈。 
			注意：偏压图有助于识别不同的电荷构型，并为完成激发和检测光路的设置提供必要信息。</li>
		</ol>
		</li>
	</ol>
	</li>
	<li>确定将被激发的跃迁。记录该跃迁的能量及感兴趣的偏压范围。
	<ol>
		<li>此时决定如何调节激光激发以通过该跃迁。有三种不同方法可使激光激发进入基态跃迁：
		<ol>
			<li>通过温度调节跃迁能量。18</li>
			<li>利用跃迁的斯塔克位移，使其与激光能量共振。19 
			注意：上述两种方法的一个优点是无需可调谐激光源，因为QDM跃迁是通过固定激光能量进行调节的。</li>
			<li>或者，使用可调谐激光源，逐步调节激光能量通过该跃迁。当激光与跃迁共振时，将出现检测信号，从而使测量达到激光限制的光谱分辨率。本方案其余部分将以此为重点。</li>
		</ol>
		</li>
	</ol>
	</li>
	<li>在确定跃迁并设定实验参数后，选择测量所需的激发和检测能量。
	<ol>
		<li>将激发能量设为该跃迁的能量。将检测能量设为激发态跃迁能量减去与半导体合金相关的纵光学（LO）声子能量。根据这些值选择合适的边缘滤光片进行测量；其截止波长必须位于激发和检测能量之间。 
		注意：对于所展示的实验结果，驱动跃迁为中性基态激子，如图3所示，观测值为1,301.7 meV，而-1 LO声子发射位于1,266 meV，分别对应952.5 nm和979.3 nm。因此，我们使用960 nm短通滤光片用于激发，960 nm长通滤光片用于检测。干涉截止滤光片是理想选择，因其可通过调节角度进行调谐。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>将激光设置为在目标跃迁能量处激发，只需在激光控制软件前面板的相应输入框中输入所需的激光波长值即可。</li>
	<li>将中心波长设置为预定值，以监测-1 LO光子发射，方法是在光谱仪控制软件前面板的相应输入框中输入所需的中心波长值。 
	注意：InAs/GaAs的-1 LO光子发射比将被激发的激子跃迁低约36 meV。</li>
	<li>使用相机软件，通过点击聚焦模式按钮，在连续模式下运行光谱采集软件，开始CCD采集。应可见信号，或仍可能被激光散射掩盖。</li>
	<li>最大化信号。关键步骤：通过轻微调节激发短通滤光片的角度，使其具有合适的波长截止值。 
	注意：最佳角度通过在调节短通滤光片角度的同时监测信号来确定。改变滤光片角度会改变其截止波长。关键是确保尽可能抑制激光光进入采集系统。</li>
</ol>
3. 准共振测量装置
<ol>
	<li>使用定制软件的主界面，在计算机控制界面上设置实验参数。具体操作为：启动采集程序，然后点击“Step Polarization”、“Temp”或“WL”标签。此操作将设定所有实验参数，并在运行后通过不同参数条件自动采集数据。 
	注意：本实验中所有计算机控制均采用定制编程。关键在于使用能够设定光谱仪中心波长、控制CCD和源表，并在采集不同偏压下一系列光谱的同时逐步调节激光能量穿过目标跃迁的软件或程序。
	<ol>
		<li>输入激光器将扫描的激光能量范围：从约高于中性激子跃迁能量（1,301.7 meV）50 µeV处开始，至低于该能量50 µeV处结束。&#160; 在“Desired WL (nm)”字段中设置扫描起始波长。在“End Motor Unit”中设置激光扫描的终点范围。</li>
		<li>点击“Voltage Settings”标签，设置源表将扫描的偏压范围。设定起始偏压值（“Voltage Start (V)”）、终止偏压值（“Voltage End (V)”）以及偏压步长（“Voltage Step (V)”）。本实验中扫描的偏压范围为1.68至1.82 V。</li>
		<li>点击“Camera Settings”标签，输入选定的积分时间。在“Exposure (s)”下设置CCD的积分时间（参见步骤3.3）。为CCD选择合适的积分时间，可通过实验调整以获得良好的信号。积分时间越长，可实现的信号平均效果越好。20 
		注意：本实验所用积分时间为10秒，但根据光致发光（PL）信号的强度，积分时间可低至0.5秒。有时甚至无需在单次扫描中清晰看到信号，当将多个光谱拼接后，通过数据叠加以及人眼对图像的插值能力，即可在光致发光激发（PLE）图谱中识别出跃迁特征。</li>
	</ol>
	</li>
</ol>
4. 数据采集
<ol>
	<li>确定实验参数后，开始实验。通过点击运行按钮启动数据采集。 
	注意：&#160;在每个激光能量下，软件会改变偏压，采集光谱和背景光谱。此过程对每个偏压步长重复进行。随后改变激光能量，重复上述过程，直至完成所选的整个能量范围。</li>
	<li>对数据进行后处理。
	<ol>
		<li>取每次偏压图谱结束后采集的额外背景扫描数据，计算其平均值，并从每个偏压列中减去该平均值。可使用背景扣除程序，或自行编写程序：将背景列数据取平均，再从数据矩阵的每个偏压列中减去该平均背景光谱。注意：参见补充代码文件，了解我们实验室所用程序。 
		注意：此步骤可消除由残余散射激光引起的杂散信号，显著改善偏压图谱质量。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>分析数据。
	<ol>
		<li>例如，为提取光谱线的特征参数，可使用数学拟合软件对光致发光（PL）图谱的每一偏压切片进行洛伦兹拟合21。拟合完成后，所有信息将包含在拟合系数中，例如最大强度、光谱位置和半高全宽（FWHM）。</li>
	</ol>
	</li>
</ol>

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</ol>

作者无任何利益冲突需要披露。

上述说明展示了声子辅助准共振光谱法。通过激发量子点的离散能态，可以监测声子发射谱线，从而实现高分辨率。在所提供的示例中，利用声子甚至能够分辨出中性激子在实验中可见的寿命极限线宽。该方法易于整合到现有的光致发光（PL）光谱系统中。如前所述，一旦通过非共振光谱确定了目标跃迁谱线的能量，即可将光谱仪的中心波长设定在该跃迁能量以下一个LO声子能量处。通过在激发和探测光路中分别使用短通滤光片和长通滤光片，利用这一能量差进行测量。这些滤光片对于抑制激光光源可能存在的旁模至关重要，因为激发光与探测光的能量较为接近，旁模可能到达光谱仪。正是由于减少了杂散激光光强，才成为最大化检测信号的关键因素。
通过调节激光波长使其穿过跃迁能，当激光与目标跃迁能量完全共振时，-1声子卫星峰将发生发射；这是由于-1纵光学（LO）声子属于高阶过程。这一测量的关键特性使得实验系统能够实现由激光决定的分辨率。扫描激光通过跃迁能的过程可通过两种不同方式完成，第一种是使用可调谐激光光源。采用激光调谐时，分辨率由激光可调节的步长决定，该步长必须小于待分辨能级结构的宽度。另一种方法是保持激光能量固定，而扫描跃迁能量。在大多数系统...

高分辨率是解锁新知识的关键。借助这一知识，可以开发出更好的传感器、更精密的制造工具以及更高效的计算设备等新技术。然而，获得这种关键能力往往需要耗费大量资源或时间，或两者兼有。这一问题普遍存在于各个尺度中，从原子物理中分辨电子自旋的解除简并态，到天文学中通过微小的光谱偏移探测遥远恒星旁的行星，皆是如此。1,2,3 
本研究的重点是使用标准的光谱仪装置，展示其如何分辨低于仪器分辨率极限的光谱特征，尤其针对半导体光学领域。所展示的实例是InAs/GaAs量子点（QDs）中的各向异性电子-空穴（e-h）交换分裂，其量级为几个µeV。4 通过结合标准的光致发光（PL）和激光光谱技术，可以突破光谱仪的分辨率极限。这种准共振荧光方法的额外优势在于，能够利用常见的单级光谱仪实现接近激光极限的分辨率。
用于单个量子点光致发光（PL）光谱测量的标准光学光谱系统由一个单级0.3-0.75米单色仪、电荷耦合器件（CCD）探测器以及激发激光源和光学元件组成。此类系统在950 nm附近的近红外光谱范围内，最佳分辨率仅为50 µeV。即使采用统计和解卷积技术，这种单级单色仪装置在PL测量中也无法分辨小于20 µeV的光谱特征5。通过使用三联光谱仪并以三联相加模式运行，可进一步提高分辨率，此时光谱依次被三个光栅连续色散。三联光谱仪具有更高分辨率的优势，可实现约10 µeV的分辨能力。在另一种配置即三联相减模式中，前两个光栅起到带通滤波器的作用，从而能够将激发光与检测信号的分离精度提高至小于0.5 meV。三联光谱仪的缺点是系统成本较高。
在介绍本研究方法之前，我们简要讨论其他一些实验方法。这些方法虽然复杂性更高，但能实现更好的光谱分辨率，并可分辨单个量子点的精细结构。这些方法中的一些要素与本文所介绍的方法相关。其中一种方法是在单光谱仪装置的探测光路中加入法布里-珀罗干涉仪（FPI）6。采用该方法时，分辨率由FPI的精细度决定。因此，光谱仪的分辨率可提升至1 µeV，但代价是系统更复杂且信号强度降低7。干涉仪方法还会改变光谱仪与CCD相机的整体工作方式，实际上使其变为单点探测器，而通过不同能量的调谐则是通过调节FPI腔体本身来实现的。
共振荧光（RF）光谱法是另一种通过同一光学跃迁实现激发和监测的方法，同样具有实现高分辨率光谱的潜力。其光谱分辨率仅受限于激光线宽，并且保留了CCD作为多通道探测器的优势，即并非仅由单个传感器检测信号，而是由多个CCD像素同时检测。这种多通道检测方式在信号平均方面具有优势。RF光谱法面临的挑战在于如何将光致发光（PL）信号与较强的激光散射背景光区分开来，尤其是在单个量子点（QD）水平上进行测量时。为降低信号与散射激光光强之比，可采用多种技术手段，包括激发与探测之间的偏振8、空间9或时间10分离。第一种方法是使用高消光比偏振片来抑制散射光，但该方法的不利之处在于会丢失PL中的偏振信息8。另一种获得共振荧光的可行方法是设计与光学微腔耦合的半导体体系，使激发光路与探测光路在空间上分离。这种方法可彻底避免从强激光背景中分辨PL信号的问题。然而，该方法受限于复杂的样品制备过程，通常需要较高的资源投入9。
另一类能够分辨微小能量差异的方法是纯激光光谱学，例如差分透射法，该方法具有实现激光极限分辨率并获取完整偏振信息的优点。该方法通常需要采用锁相检测技术，以在强激光背景中观测透射信号的微小变化。11 近年来，纳米制造技术的进步通过使用折射率匹配的固体浸没透镜或将量子点嵌入光子晶体波导中，显著提高了与量子点（QD）相互作用的激光光比例，最高可达20%。12
尽管这些方法能够实现高能量分辨率，但其代价是需要昂贵的设备、复杂的样品制备过程以及信息的丢失。本研究中的方法结合了这三种方法的优点，同时并未为常规光致发光（PL）系统增加仪器或样品制备上的复杂性。
最近的研究表明，使用三联光谱仪系统在减法模式下，可以可视化量子点分子（QDM）双光子跃迁谱中的单重态-三重态精细结构13。通过三联减法模式，能够分辨出几至几十微电子伏特（μeV）量级的能量分裂，从而实现对跃迁的共振激发，并在小于1毫电子伏特（meV）的范围内进行探测。通过监测跃迁下方的声学声子及其他低能激子跃迁，提取了光谱信息。该方法还可用于分辨各向异性的电子-空穴交换分裂，以及分别低至8 μeV和4 μeV的激子跃迁寿命极限线宽，如图1所示。与上述结果类似，本文将聚焦于一种简单的光谱仪装置，该装置融合了其他高分辨率方法的诸多优势。此外，CCD仍将作为多通道探测器使用。相对于其他高分辨率光谱技术，该实验装置的成本也相对较低，并且具有易于改造以实现单点关联测量的优点。与利用声学声子和三联光谱仪的方法不同，本方法的关键在于利用构成半导体样品的半导体材料及其相关合金所关联的纵光学声子（LO-声子）卫星峰。对于此类样品，LO-声子卫星峰与零声子线（ZPL）之间的能量间隔在几十毫电子伏特（meV）量级，因此可使用单级光谱仪进行检测14。这一能量间隔使得所提出的准共振光谱方法得以实现：即对某一跃迁进行共振激发，并在低于激发能量一个LO声子能量的位置进行监测。该技术类似于光致发光激发（PLE）技术，即激发至一个激发态跃迁，然后监测基态跃迁15。由于被激发的跃迁与LO-声子卫星峰之间存在能量分离，因此可使用边通滤光片来抑制弹性散射光。利用声子卫星峰的这一方法可实现激光线宽极限的分辨率，因为通常只有在对跃迁进行共振激发时，LO-声子卫星峰的发射才会变得可见。

<table><tbody><tr><td>可调谐二极管激光器 DL pro</td><td>Toptica Photonics</td><td>DL Pro</td><td></td></tr><tr><td>用于显微镜的闭循环无液氮制冷系统</td><td>Cryo Industries of America Inc.</td><td>Cryocool G2</td><td></td></tr><tr><td>源表</td><td>基思利&amp;nbsp;</td><td>2611a</td><td></td></tr><tr><td>50倍 Mitutoyo Plan Apo NIR 无限远校正物镜</td><td>Mitutoyo America Corporation</td><td>378-825-5</td><td></td></tr><tr><td>涡轮泵</td><td>Pfeiffer Vacuum</td><td>HiPace 80</td><td></td></tr><tr><td>近红外镀膜镜&amp;nbsp;</td><td>Thorlabs</td><td>BB1-E03</td><td></td></tr><tr><td>偏振片&amp;nbsp;</td><td>Thorlabs</td><td>LPNIR050-MP</td><td></td></tr><tr><td>200&amp;nbsp;mm 镀增透膜消色差透镜&amp;nbsp;</td><td>Thorlabs</td><td>AC254-200-B-ML</td><td></td></tr><tr><td>100&amp;nbsp;mm 镀增透膜消色差透镜&amp;nbsp;</td><td>Thorlabs</td><td>AC254-100-B-ML</td><td></td></tr><tr><td>960 长通滤光片</td><td>Thorlabs</td><td>960aelp</td><td></td></tr><tr><td>960 短通滤光片</td><td>Thorlabs</td><td>960aesp</td><td></td></tr><tr><td>液晶可变延迟器</td><td>Meadowlark Optics</td><td>LVR-100</td><td></td></tr><tr><td>0.75&amp;nbsp;m Spectrometer Acton SpectraPro</td><td>普林斯顿仪器</td><td>Trivista</td><td></td></tr><tr><td>液氮冷却相机&amp;nbsp;</td><td>普林斯顿仪器</td><td>7508-0002</td><td></td></tr><tr><td>外部相机</td><td>Watec</td><td>Wat-902H Ultimate</td><td>可选</td></tr><tr><td>Ostoalloy</td><td>Lake Shore Cryotronics</td><td>Ostalloy 158</td><td></td></tr><tr><td>金线（40 号规格）</td><td>Surepure Chemetals</td><td>Au-Wire-03-02</td><td></td></tr><tr><td>银环氧树脂</td><td>人工智能技术</td><td>Prima-Solder EG8020</td><td></td></tr><tr><td>程序软件&amp;nbsp;</td><td>国家仪器公司&amp;nbsp;</td><td>LabView</td><td></td></tr></tbody></table>

高分辨率声子辅助准共振荧光光谱技术

High Resolution Phonon-assisted Quasi-resonance Fluorescence Spectroscopy

高分辨率光学光谱技术在技术、设备、复杂性或时间方面，或其组合上通常要求较高。本文展示了一种光学光谱方法，该方法利用标准且易于使用的光谱仪装置，即可分辨出超越单个量子点（QDs）自旋精细结构和均匀线宽的光谱特征。该方法结合了激光光谱与光致发光光谱，兼具激光线宽限制分辨率与多通道光致发光检测的优势。这种方案可显著提升分辨率，优于常规的单级光谱仪。该方法利用声子辅助，在共振激发单个量子点的基态跃迁后，测量其光致发光。通过声子的能量差，可将激发量子点的激光光分离并滤除。该方法的一个优势在于可直接集成到标准光谱装置中，大多数研究人员均可方便地实现。

图中所示结果表明，利用声子辅助光致发光（PL）测量具有很高的分辨率。示意图（图 2）显示，除了在激发和探测端均使用了边缘截止滤光片外，实验装置仍为标准的光谱测量系统，可选择性地加入偏振控制。与单级和三级光谱仪的对比（图 3）突显了声子辅助方法在分辨率上的显著提升。该方法清晰地展示了各向异性的激子劈裂，从而实现了对劈裂能量的精确测量（图 4）。此外，该方法还可方便地对量子点跃迁进行寿命极限线宽的测量（图 5）。通过洛伦兹函数对峰形进行拟合，可完成数据的完整分析；基于拟合结果外推，能够同时提取出劈裂能量和半高全宽（FWHM）。进一步地，这种准共振技术可与三级光谱仪的三级减法模式结合（图 1），实现对能量间隔低至 0.5 meV 的跃迁过程的监测。
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该论文描述了一种结合了激光极限分辨率和光致发光（PL）光谱技术的声子辅助准共振荧光光谱方法。该方法利用光学声子，在能量域内为类原子半导体结构提供线宽极限分辨率的光谱。此外，该方法仅需使用单台光谱仪的光学光谱装置即可轻松实现。

高分辨率光学光谱技术在技术、设备、复杂性或时间方面，或这些因素的组合上均具有较高要求。本文中……

声子辅助准共振荧光光谱技术的总体目标是利用标准的光致发光光谱系统，实现对类原子半导体结构光学光谱的激光线宽极限分辨率。该方法有助于研究与零维体系相关的半导体光学光谱，例如量子点、金刚石中的氮-空位中心以及碳化硅中的缺陷。该技术的主要优势在于能够获得能量特征小于10微电子伏特的高分辨率光学光谱，同时保留偏振信息。该技术通过能够获得高分辨率光学光谱，拓展了光谱学的应用能力。初学者在使用该方法时，往往难以找到信号。最大的挑战在于如何仅使用一台光谱仪和一个消光滤光片来消除杂散激光光。从实验中将要使用的材料或装置开始。该装置上有一个芯片，芯片上固定有量子点分子。此示意图提供了量子点分子的总体结构示意图。在砷化镓层之间嵌入了两层砷化铟量子点。每个量子点均可通过光学方式寻址。这些量子点分子位于肖特基二极管的本征区域内，从而可施加电场。第一步是将器件安装到低温恒温器的冷指上进行冷却。在将芯片安装到冷指之前，先在冷指上放置一层铟箔，使芯片能够置于其上。接着，将芯片放置在铟箔上方的指定位置。在设备的两端使用螺丝和垫圈将其牢固地固定在冷指上，确保良好的热接触。接着，将设备的电极导线连接到低温恒温器中的电极接口，这些接口与源表相连。现在将低温恒温器安装在XYZ平移台上，使样品可被光学探针接触。在这种情况下，平移台已位于实验的光路中。在将低温恒温器降温至目标温度之前，需先将其抽真空。待样品冷却后，开始操作光学元件。进行光致发光实验时，需使用长工作距离物镜和准直透镜来收集样品发出的光。随后，利用反射镜将光引导至单级光谱仪上。采用液氮冷却的CCD相机检测光谱。在本实验中，我们使用三级光谱仪的最后一级。为进行准直，将白光光源安装在样品附近。在继续操作前，先用光源照射样品。使用单独的相机拍摄光谱仪中样品的图像。在实验台上，仔细调整准直透镜和聚焦透镜，以使样品图像更加清晰。只有当相机中呈现出清晰、聚焦的图像时，才结束对准操作。移除光源后，准备使用激光激发样品。采用可调谐二极管激光器，并将其能量设置为高于基态跃迁能量。以倾斜角度将激光照射到样品上，以减少检测到的散射光。使用透镜将光束聚焦，使相机捕获区域内的光斑达到尽可能小的尺寸。此时实验装置的示意图如下所示。请注意激光以倾斜角度入射到样品上，以降低噪声。使用激光激发一个较高的非共振能量，并在聚焦模式下运行光谱采集软件以观察信号。利用样品池平移台扫描样品，使其通过激光光斑。当CCD捕获到基态跃迁的离散谱线时，停止扫描。聚焦于一个量子点分子，并通过微调激光束的位置来优化信号。下一步是使用LAP控制软件生成偏压图。该软件首先通过源表在样品电极上施加偏压。然后记录与该偏压值相关的谱图。通过以固定间隔逐步增加偏压，记录每个偏压值下的能量谱图，并利用这些数据生成此图谱表示。给定一幅偏压图，确定将被激发的跃迁。注意目标跃迁能级和偏置范围。在本图中，通过扫描样品温度来逐步实现跃迁过程。当激光与该跃迁能级共振时，将出现检测信号。根据所选的跃迁来确定光学装置的边缘滤光片。该跃迁能量支持在激发光路中使用960纳米短通滤光片。半导体合金的纵光学声子发射能量支持在检测光路中使用960纳米长通滤光片。实验装置中滤光片的类型可能会影响后续步骤的难易程度。干涉截止滤光片是理想选择，因为可通过调节角度进行调谐。在计算机上设置激光激发能量以及减去一个纵光学声子的中心频率。启动CCD，以连续模式采集光谱。此时信号可能被散射光掩盖。为了最大化信号，返回实验台。在那里，通过调整短通滤光片的角度来调节，以获得合适的截止波长。监测信号反馈以确定最佳角度。在实验室控制软件中，设置激光能量扫描范围，使其以跃迁能量为中心，并设置偏置电压的扫描范围。该偏压图是通过设定激光能量，在偏压范围内改变偏压以采集光谱，然后在整个激光能量范围内重复此过程而生成的。通过同时采集背景数据，可在后期处理过程中利用这两组数据去除伪信号，从而获得更高质量的图像。如这些示意图所示，声子辅助光谱法的实验装置与标准光谱法几乎完全相同。唯一的区别在于声子辅助法的探测光路和激发光路中均包含边缘滤光片。为了将该技术与其他方法进行比较，可考虑中性激子的分辨率。该数据来自一台单光谱仪，采用约918纳米的非共振激发。光谱分辨率约为每像素26微电子伏特，无法分辨电子-空穴交换分裂。当使用处于三重加和模式的光谱仪研究同一光谱区域时，分辨率约为10微电子伏特，此时电子-空穴分裂开始得以分辨。采用准共振声子辅助光谱法在相同的光谱区域进行测量，其分辨率受限于激光性能，可实现优于1微电子伏特的分辨率，两个峰能够被清晰分辨。红色曲线是双洛伦兹函数拟合的结果，表明电子-空穴交换分裂约为23.3微电子伏特。一旦掌握，该技术可在数小时内完成。在进行此操作时，需牢记：获得光致发光信号后，获得优质光谱的关键在于能够将激光与光致发光信号有效分离。在此基础上，还可对系统进行其他改进，例如在激发和检测光路中添加偏振分析器。该技术发展之后，为半导体物理领域的研究人员进一步探索零维系统（如量子点）铺平了道路。观看本视频后，您应能充分理解如何利用声子辅助准共振荧光光谱法，获得类原子固态系统的高分辨率光学光谱。请务必注意，使用激光可能存在极高危险性，在进行此类实验时，应始终佩戴适当的个人防护装备。

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