Einwertiges Kation Dotierung von CH

Das übergeordnete Ziel dieses Verfahrens besteht darin, die optoelektronischen Eigenschaften von Blei-Halogenid-Perowskit durch Dotierung mit einwertigen Kationen zu verbessern, um äußerst effiziente Perowskit-Solarzellen herzustellen. Die Einlagerung einwertiger Kationen in Blei-Halogenid-Perowskit verbessert signifikant die Halbleiterqualität und das photoelektrische Verhalten dieses Materials. Das Hinzufügen einer sinnvollen Menge kostengünstiger einwertiger Kationen-Dotierstoffe zu Perowskit-Materialien erhöht die Ladungsträgerbeweglichkeit und verringert die energetische Unordnung um eine Größenordnung.

Um mit dem Vergleich des Substrats zu beginnen, bedecken Sie mit halbtransparentem Acrylklebeband 2/3 der leitfähigen Seite eines mit FTO beschichteten Glasschlides. Anschließend die unbedeckten Bereiche mit Zinkpulver beschichten. Gießen Sie eine Lösung von 2 molaren Salzsäure in destilliertem Wasser über den Schlid, um das Substrat zu ätzen.

Verwenden Sie einen Wattestäbchen, um den Rückstand von den freiliegenden Abschnitten des Objektträgers abzuwischen. Spülen Sie das geätzte FTO-Substrat mit destilliertem Wasser ab und entfernen Sie anschließend das Klebeband. Waschen Sie die geätzte Oberfläche in einer 2 %igen (Gewicht pro Volumen) Lösung aus alkalischer Flüssigreinigerkonzentrat und Wasser.

Sonifizieren Sie das FTO-Substrat nacheinander jeweils 10 Minuten in Aceton- und Isopropanolbädern. Behandeln Sie das FTO-Substrat 15 Minuten lang in einem Sauerstoff-Plasmareiniger, um die Ätzung des Substrats abzuschließen. Um die gesamte blockierende kompakte Titandioxid-Schicht abzuscheiden, bringen Sie zunächst das geätzte und gereinigte FTO-Substrat auf eine Heizplatte bei 450 Grad Celsius.

Decken Sie den Kontaktbereich unmittelbar mit einer vorgeschnittenen Glasplatte ab und erhitzen Sie das Substrat auf 450 Grad Celsius. Mischen Sie 0,6 Milliliter TAA mit 7 Millilitern Isopropanol. Wenn das Substrat 450 Grad Celsius erreicht hat, tragen Sie die TAA-Lösung mittels Sprühpyrolyse unter Verwendung von Luft als Trägergas auf das Substrat auf.

Lassen Sie die Probe 30 Minuten lang bei 450 Grad Celsius. Anschließend lassen Sie die Probe auf Raumtemperatur abkühlen. Entfernen Sie die Glasabdeckung, sobald das Substrat abgekühlt ist.

Um die Elektronentransportschicht abzuscheiden, verdünnen Sie zunächst 30 Nanomolar Titandioxid-Paste mit Ethanol im Gewichtsverhältnis 2:7. Sonifizieren Sie die Suspension 30 Minuten lang. Anschließend beschichten Sie die Probe durch Aufdampfen der Suspension 30 Sekunden bei 5.000 U/min mit einer Anstiegsrate von 2.000 U/min pro Sekunde.

Glühen Sie den Titandampf bei 500 Grad Celsius für 30 Minuten, um einen mesoporösen Titandioxidfilm zu erhalten. Tauchen Sie die Probe anschließend in eine 40 Millimolar-Lösung aus Titanchlorid und destilliertem Wasser ein. Behandeln Sie die Proben bei 70 Grad Celsius für 20 Minuten.

Veraschen Sie die mit Titanchlorid behandelte Probe weitere 30 Minuten bei 450 Grad Celsius. Überführen Sie die Probe in eine mit Stickstoff gefüllte Handschuhbox mit einer Luftfeuchtigkeit von weniger als 1 %. In einer wasser- und sauerstoffarmen, inerten Atmosphäre geben Sie 1 Milliliter DMF zu 553 Milligramm Bleiiodid. Erhitzen Sie das Gemisch unter ständigem Rühren auf 80 Grad Celsius, bis das Bleiiodid vollständig gelöst ist.

Dann bereiten Sie eine 0,02-molare Lösung des gewählten einwertigen Kationhalogenids in der Bleiiodidlösung vor. Geben Sie 80 Mikroliter der Lösung aus einwertigem Kationhalogenid in Bleiiodid auf das Substrat. Beschichten Sie das Substrat durch Aufdampfen bei 6.500 U/min für 30 Sekunden mit einer Anfahrtrate von 4.000 U/min pro Sekunde.

Das resultierende dünne Film bei 80 Grad Celsius für 30 Minuten backen. Danach 40 Milligramm Methylammoniumiodid in 5 Milliliter Isopropanol lösen. Das mit Bleiiodid beschichtete Substrat in einen Spin-Beschichter geben und 120 Mikroliter der MAI-Lösung auftragen.

Lassen Sie die Lösung 45 Sekunden lang auf dem Substrat stehen und beschichten Sie das Substrat anschließend 20 Sekunden lang mit MAI bei 4.000 U/min. Tempern Sie den Perowskitfilm 45 Minuten lang bei 100 Grad Celsius. Um die gesamte Transportschicht abzuscheiden, geben Sie zunächst 1 Milliliter Chlorbenzol zu 72,3 Milligramm Spiro-MethoxyTAD.

Schütteln Sie die Mischung, bis die Lösung durchsichtig erscheint. Bereiten Sie eine Stammlösung aus 520 Milligramm Lithium-TFSI in 1 Milliliter Acetonitril vor. Anschließend mischen Sie 17,5 Mikroliter der Lithium-TFSI-Lösung in 28,8 Mikroliter 4-tert-Butylpyridin mit der Spiro-MethoxyTAD-Lösung.

Die Probe 30 Sekunden lang mit dieser Mischung bei 4.000 U/min und einer Rampengeschwindigkeit von 2.000 U/min pro Sekunde spinbeschichten. Die Probe mit einer Maskenstruktur für die oberen Kontakte der Solarzelle abdecken. Eine 80 Nanometer dicke Goldschicht mit einer Abscheidungsrate von 0,01 Nanometern pro Sekunde auf die Probe aufbringen, um die Herstellung der Solarzelle abzuschließen.

Dünne Filme von unveränderten und additivbasierten Perowskiten wurden mit den entsprechenden Bleiiodid-Filmen verglichen. Bei Verwendung von Natriumiodid als Additiv wurden mittels FESEM große, verzweigungsartige Kristalle aus Bleiiodid sowie große, asymmetrische Perowskit-Kristalle beobachtet. Bei Verwendung von Kupferiodid und Silberiodid als Additive zeigten sich hingegen gleichmäßige, porenfreie Perowskit-Schichten.

Die Röntgenbeugung zeigte, dass die Kationendotierung keinen Einfluss auf die Perowskit-Kristallstruktur hatte. Bei Verwendung von Natriumiodid oder Kupferbromid als Zusatzstoff wurde kein Peak entsprechend nicht umgewandeltem Bleiiodid beobachtet. Die Kelvinsondenkraftmikroskopie zeigte, dass sich die Fermi-Niveaus des dotierten Perowskits in Richtung der Valenzbandkante verschoben.

Die dotierten Proben zeigten eine erhöhte Leitfähigkeit bei Elektronen- und Lochbeweglichkeiten, insbesondere bei den Proben mit Natriumiodid und Kupferbromid. Zunahmen wurden ebenfalls für den Kurzschlussstrom und den Füllfaktor beobachtet. Die stärkere Zunahme des Kurzschlussstroms in auf Kupferbromid und Natriumiodid basierenden Zellen wurde auf die vollständige Umwandlung von Bleiiodid und eine verbesserte Ladungsbeweglichkeit zurückgeführt.

Verbesserungen der Leerlaufspannung wurden bei auf Kupferiodid und Silberiodid basierenden Solarzellen beobachtet, wahrscheinlich aufgrund ihrer gleichmäßigen, pinholefreien Oberflächen. Die Wirkungsgrade der auf Natriumiodid, Kupferbromid und Kupferiodid basierenden Solarzellen waren alle deutlich höher als die einer unbelasteten Perowskit-Zelle. Wir haben eine einfache Dotierungsmethode demonstriert, die mit der Lösungsprozessierung von Methylammonium-Blei-Halogenid-Perowskit als Absorberschicht in der mesoskopischen Perowskit-Solarzellenstruktur kompatibel ist.

Die optoelektronischen und strukturellen Eigenschaften von Halogenid-Perowskit-Materialien mit Blei können durch gezielte Mengen einwertiger Kationen-Dotierstoffe eingestellt werden, was zu einer verbesserten photovoltaischen Leistung führen kann. Unsere Methode ebnete Forschern auf dem Gebiet der Photovoltaik den Weg, diese Technik in anderen Konfigurationen von Perowskit-Solarzellen zu untersuchen, um die elektronische Qualität dünner Perowskit-Schichten weiter zu verbessern.