Determinación de la excitación y el acoplamiento entre emisores de luz y plasmón superficial Polaritons

Plasmon superficial mediada por fluorescencia (SPMF) ha recibido mucha atención recientemente^1,2,3,4,5,6. Cuando se colocan emisores de luz en las proximidades de un sistema de plasmónica, energía puede transferirse entre los emisores y el plasmón superficial polaritons (SPPs). En general, los campos plasmónica fuertes fuertemente pueden mejorar la excitación de los emisores². Al mismo tiempo, la tasa de emisión también se incrementa debido a la gran densidad-de-los Estados creados por SPPs, produciendo el conocido efecto de Purcell³. Estos dos procesos trabajan mano en mano en la producción de la SPMF. Como SPMF ha estimulado numerosas aplicaciones en iluminación de estado sólido^1,4, recolección de energía⁵y⁶de la bio-detección, está actualmente bajo intensa investigación. En particular, el conocimiento de las velocidades de transferencia de energía de las SPPs para los emisores y a la inversa, es decir, la excitación y el acoplamiento de las tasas, es de gran importancia. Sin embargo, los procesos de excitación y emisión generalmente se enredan juntos, aún se carece de estudio sobre este aspecto. Por ejemplo, la mayoría de los estudios sólo determinar el ratio de eficiencia de excitación, que simplemente compara las emisiones con y sin SPPs⁷. La medida exacta de la tasa de excitación está todavía ausente. Por otra parte, convencional tiempo resuelto habitualmente se utilizan técnicas como espectroscopia de fluorescencia de por vida para el estudio de la dinámica del proceso de emisión, pero no son capaces de separar el tipo de acoplamiento de la tasa de decaimiento total⁸. Aquí, describimos cómo se puede determinar combinando el modelo de ecuación de velocidad y el modo temporal de juntado teoría^9,10. Sorprendentemente, encontramos que la excitación y el acoplamiento de las tasas pueden expresarse en términos de cantidades medibles, que se pueden acceder mediante reflectividad resuelto ángulo y polarización y espectroscopia de fotoluminiscencia. Primero la formulación del esquema y luego describir la instrumentación en detalle. Este enfoque está enteramente basado en el dominio de la frecuencia y no requiere los accesorios tiempo resuelto como láser ultra rápido y tiempo-correlacionada del solo-fotón contadores, que son caros y a veces difícil de aplicar^{8, 11}. anticipamos esta técnica para ser una tecnología que permite determinar la excitación y el acoplamiento entre emisores de luz y cavidades resonantes.

La SPMF en sistemas periódicos se informó aquí. Para un sistema plasmónica periódicos donde se pueden generar como Bloch SPPs, distintos de excitación directa y emisión, que se caracterizan por la excitación eficiencia η y la tasa de emisión espontánea Γ_r, los emisores pueden ser excitados por SPPs entrantes y decae mediante SPPs salientes. En otras palabras, bajo la excitación de la resonancia, SPPs entrantes se generan para crear fuertes campos plasmónica que energizan los emisores. Una vez que los emisores están emocionados, energía a partir de ellos puede transferirse a SPPs salientes, que posteriormente radiativamente disiparán a campo lejano, dando lugar a emisiones mejoradas. Ellos definen la SPMF. Para simples emisores de dos niveles, la excitación se refiere a la creciente transición de electrones de la tierra a los Estados excitados mientras que la emisión define el decaimiento de los electrones a los Estados de la tierra, acompañados por la emisión del fotón en longitudes de onda definidas por la diferencia de energía entre los Estados excitados y tierra. Las condiciones de excitación y emisión para la SPMF están obligadas a cumplir con la fase conocida coincidencia ecuación para excitar la entrada y salida de SPPs⁹

(1)

donde ε_una y ε_m son las constantes dieléctricas de los dieléctricos y el metal, θ y φ son los ángulos incidentes y azimuthal, P es el período de la matriz, λ es la longitud de onda de excitación o emisión y m y n son enteros especificando el orden de SPPs. Para la excitación, el wavevector de en el plano del haz láser será Bragg dispersado a partido de impulso con las SPPs entrantes y el θ y φ junto definen la configuración especificada del incidente para excitar las SPPs para realzar la absorción electrónica en la la excitación longitud de onda λ_ex. Asimismo, para la emisión, las SPPs salientes será reverso Bragg dispersos para coincidir con la línea de luz y los ángulos representan ahora los canales de emisión posibles en la longitud de onda de emisión λ_em. Sin embargo, se observa que los emisores pueden acoplar su energía para SPPs multiplicación vectoriales con que tiene la misma magnitud pero direcciones distintas, las SPPs pueden decaimiento a través de la varia combinación de (m, n) a la ecuación siguiente de campo lejano (1).

Utilizando el modelo de ecuación de velocidad y teoría temporal modo juntado (CMT), tenemos encontrar la excitación tasa Γ_ex, es decir, la tasa de transferencia de energía de SPPs para emisores, se puede expresar como^9,12,13

(2)

donde η es la tasa de excitación directa mencionadas en la ausencia de las SPPs entrantes, Γ_tot es la tasa de decaimiento total de las SPPs entrantes Γ_abs y Γ_rad son la absorción resistiva y tasas de decaimiento radiativo de SPPs, y  es la relación de la potencia de la fotoluminiscencia con y sin las SPPs entrantes. Por otro lado, el acoplador tipo Γ_c, es decir, la tasa de transferencia de energía de emisores para SPPs, puede escribirse como:

(3)

donde Γ_r es la tasa de emisión directa, es la fotoluminiscencia la relación de poder entre el α mediada por^th SPP decaimiento y puertos directos y Γ_rad^α y Γ_tot están la tasa de decaimiento radiativo para el puerto de^th α y las tasas de decaimiento total. Vamos a ver que mientras que todos los tipos de decaimiento SPP pueden ser medidos por espectroscopia de reflexión, la relación de potencia de emisión puede ser determinada por espectroscopía de fotoluminiscencia. Detalles de las formulaciones pueden encontrarse en la referencia^9,10.

1. configuración de la litografía de interferencia

Nota: Litografía de interferencia se utiliza para fabricar los arreglos periódicos¹². La configuración esquemática, como se muestra en la figura 1, se construye como sigue:

1. Enfocar el 325 nm láser de un láser multimodo HeCd un 13 X UV objetivo y pase a través de un agujero de 50 μm base filtro espacial para el modo de limpieza.
2. Coloque dos iris de 2,5 cm de diámetro 30 cm de separación para filtrar aún más la región central de la luz desviada. Después del segundo diafragma, el diámetro de la viga es igual a 2,5 cm y aumenta muy lentamente con la distancia, que es < 3 cm a 1 m de distancia de la iris segundo. La luz se supone que casi ser colimado.
   Nota: La salida de iris segundo debería ser uniforme cuando se verificó ojos desnudos.
3. Dirigir el haz colimado a interferómetro de espejo de Lloyd. Configuración de Lloyd contiene un portamuestras con base de prisma y un perpendicular de 5,04 cm espejo colocado a él. Las iluminaciones directas y reflejadas juntos crean una onda estable a lo largo de la superficie de la muestra para modelar. El prisma actúa como un dispositivo de antireflejos.
   Nota: El periodo P de la onda puede ser escrito como: , donde λ = 325 nm y α es el ángulo de incidencia con respecto a la normal de la muestra, como se muestra en la figura 1. El ángulo de incidencia puede ajustarse girando configuración de Lloyd.

2. periódico matriz preparación

Nota: La muestra es preparada según el procedimiento estándar sugerido por el fabricante. Todos los procedimientos se realizan a temperatura ambiente.

1. Utilizar un sustrato de vidrio de 1 cm² . Limpiar el vidrio con metanol y acetona por 10 min en un baño ultrasónico y luego hornear previamente sobre una placa caliente a 200 ° C por 1 h para eliminar la suciedad.
2. Spin-capa del sustrato de vidrio con una capa de espesor adherencia 5 nm y un 100 nm espesor negativo SU-8 Fotoprotección con un recubridor spin de dos velocidades.
   1. Diluir el photoresist SU-8 con Gamma-butirolactona en una proporción de 1:5 (v/v) para que el grueso se puede controlar cerca de 100 nm después de spin-coating.
   2. Dispensar 3-5 gotas (0.2 mL) de solución de adherencia sobre el substrato de cristal y centrifugado a 600 rpm durante 10 s y 3600 rpm durante 1 min., consecutivamente.
   3. Repita el paso 2.2.2 con 5-7 (0,3 mL) gotas de diluido SU-8 del paso 2.2.1 a la misma velocidad.
      Nota: La capa de adherencia mejora la adherencia entre el substrato de vidrio y la fotoresistencia que la fotoresistencia se desprenda durante el desarrollo. El espesor de la capa SU-8 está controlado por la concentración y la velocidad de centrifugado-barnizadora.
3. Prebake la muestra en placas de 65 ° C y 95 ° C durante 1 minuto. Los hornos no son recomendables aquí.
4. Transferir la muestra al prisma en el interferómetro. Añada una gota del índice de refracción que aceite (n = 1.45) para colocar la muestra sobre el prisma. Colocarlo lo más cerca al espejo como sea posible.
   Nota: La muestra se fija en la superficie del prisma debido a la tensión superficial del aceite. El índice de refracción del aceite es elegido para ser el mismo prisma y cristal substrato para eliminar la reflexión posterior de la interferencia.
5. Para un enrejado cuadrado bidimensional, exponer la muestra dos veces con el mismo tiempo de exposición pero direcciones ortogonales; es decir, exponer la muestra y girarla 90 ° para la segunda exposición. Cuando el photoresist se expone a la luz 325 nm, vínculos cruzados y no puede ser disuelto por el desarrollador de SU-8.
   Nota: El diámetro D de la matriz puede controlarse ajustando el tiempo de exposición.
6. Duro, cueza al horno la muestra a 65 ° C y 95 ° C por 2 min evitar agrietamiento de la película.
7. Sumerja la muestra entera en developer por 2 min con agitación para disolver la zona no expuesta.
8. Sumergir la muestra en alcohol isopropilico durante 1 min enjuagar los residuos y luego secarlo con aire comprimido. Entonces se produce una matriz nanohole.

3. deposición de película oro y capa de emisor de luz

1. Coloque la muestra en el portamuestras del sistema de deposición con cinta de doble cara para la deposición de película de Au de la farfulla del magnetrón de la frecuencia de radio.
2. De la bomba hacia abajo de la cámara a un 2 x 10^-6 Torr presión base utilizando una bomba turbomolecular y luego llenar nuevamente con 6 x 10^-3 pureza ultra elevada Torr gas Ar.
3. Utilice un blanco de 5 cm de diámetro de 99.9% Au y coloque un obturador entre la muestra y el blanco. Uso de baja potencia (50 W) para reducir la tasa de deposición así como de la rugosidad de la superficie. Con el obturador cerrado, pre-Farfullar objetivo durante 10 minutos quitar la suciedad.
4. Abra el obturador para proceso de deposición a temperatura ambiente durante 20 minutos. Un espesor de película de 100 nm se deposita rutinariamente para asegurar que el sistema plasmónica es ópticamente grueso con ninguna transmisión.
5. Una vez que la muestra, capa de vuelta la luz que emiten los materiales colorantes orgánicos como quantum puntos sobre la superficie del metal para formar una capa delgada de dieléctricos.
   1. Para el tinte de styryl 8 usado en la referencia⁹, disolver 20 μg de styryl 8 y 500 μg de polímero de alcohol polivinílico (PVA) en 5 mL de metanol.
   2. Dispensar 3-5 gotas (0.2 mL) de solución de colorante sobre la muestra y centrifugar a 600 rpm durante 10 s y 3600 rpm durante 1 min consecutivamente. El espesor se estima que 80 nm.
      Nota: Polímero soluble o insoluble en agua puede usarse como material de anclaje según el tipo de material emite. Sin embargo, el polímero debe ser no emisivo para que no interfiriera con las medidas de fotoluminiscencia. Polímero de alcohol polivinílico (PVA) se recomienda para disolución de colorantes solubles en agua como la rodamina 6 G y styryl 8.

4. reflexividad mediciones para determinar las tasas de decaimiento de la SPP

Nota: La configuración de espectroscopia resueltos de polarización y de ángulo de reflexión se muestra en la figura 2. Consiste en un goniómetro con tres etapas de la rotación para el cambio independientemente de la orientación de la muestra (etapa 1) y ángulo de detección (etapa 2) así como el ángulo azimuthal de la muestra (etapa 3).

1. Use una banda ancha luz blanca de una lámpara de cuarzo como la fuente de luz. Primero la pareja a un paquete de fibra multimodo y luego lo colimar por un par de lentes del objetivo cara a cara colineales (5 X y 60 X). Ilumina el haz de luz sobre la muestra en diferentes ángulos de incidencia al cambiar la orientación de la muestra. Coloque un par de incidente polarizador y analizador de detección antes y después de la muestra para la medición de la dependiente de la polarización.
   Nota: Los objetivos de cara a actúan como un sistema de lentes que collimates y se amplía la fuente de luz blanca de la fibra multimoda.
2. Utilice una fibra multimodo para recoger el reflejo especular de la muestra, que está conectada a un espectrómetro y un detector CCD para espectroscopia.
3. Alinee la configuración cuidadosamente para determinar las fases de rotación de detección y etapa de la orientación de muestra son concéntricos, es decir., sus ejes de rotación son colineales.
4. Calibrar la configuración con una película plana de Au. Medir los espectros de reflexión en diferentes ángulos incidentes y compararlos con los espectros de reflexión teórica calculados por las ecuaciones de Fresnel mediante una conocida función dieléctrica de Au. Los dos conjuntos de datos deben ser coherentes con menos del 5% de error.
5. Una vez que la instalación esté lista, medir el linealmente polarizados, p o s, espectros de reflexión de la muestra en diferentes ángulos de incidencia. La magnitud del ángulo de incidencia es de 0,5 ° y la resolución de longitud de onda es 0.66 nm. Para recoger los espectros bajo varios ángulos de incidencia, está escrito un programa de control para la automatización, incluyendo el movimiento mecánico, control de obturador, adquisición de datos, Fondo, etcetera.
   Nota: Este paso se realiza en cómputo. El programa está disponible bajo petición. Por favor envíe un correo electrónico al autor correspondiente para el código fuente si es necesario.
6. Contorno de parcela la reflectividad vs ángulo incidente y longitud de onda para obtener la relación de dispersión de la plasmónica sistema para determinación de tasa de identificación y descomposición de modo.
   Nota: El ángulo azimuthal de la muestra es para ubicar la posición en la zona de Brillouin. Por ejemplo, para la muestra del enrejado de la Plaza, rotar la muestra azimutales para que uno de sus períodos es paralelo al plano incidente y éste define la dirección de Γ-X. Girar la muestra de 45° para definir la dirección de Γ-M.
7. Si el incidente polarizado a 45° con respecto al plano incidente y el analizador es de-45 °, medir el trazado ortogonal o cruz-polarizados, reflectividad.
8. Extracto de los espectros de reflexión p-polarizado y ortogonales y ajustarlas utilizando CMT^9,12,13, como se describe en la discusión para determinar las tasas de decaimiento de SPPs.

5. fotoluminiscencia mediciones para determinar la relación de potencia de emisión

Nota: La configuración de fotoluminiscencia resuelta ángulo y polarización se muestra en la figura 3.

1. Reemplace la fuente de luz de banda ancha con iones de argón de 514 nm o láser de HeNe 633 nm. Utiliza un láser de filtro de línea con un ancho medio máximo (FWHM) menos de 5 nm para limpiar el láser espectral y colocar una placa de media onda para controlar el estado de polarización del haz láser. La unidad de detección y el goniómetro permanecen inalterados. Coloque un filtro de muesca antes de la unidad de detección para eliminar la línea de láser, que entierra la luminiscencia.
   Nota: La longitud de onda del láser depende del tipo de emisión de materiales. Mayor energía del fotón es necesaria para excitar el material con menor longitud de onda de emisión.
2. Para medir la relación de potencia de emisión para la ecuación (2) y (3), realizar dos tipos de mediciones: el análisis de detección e incidente. La interacción entre el análisis de incidentes y detección de ayudar en la determinación de , , , y .
3. Para el análisis de incidentes, variar el ángulo de incidencia continuamente pero fijar el ángulo de detección con respecto a la muestra normal.
   Nota: Este paso se realiza en cómputo. Esta configuración excita selectivamente las SPPs entrantes, que son el ángulo de incidencia dependiente, mientras la variación de la emisión bajo el ángulo de detección solicitadas. En otras palabras, la emisión aumenta cuando el ángulo de incidencia cumple con la fase de correspondencia de ecuación en ecuación (1).
   1. Contorno de trazar los espectros de fotoluminiscencia contra longitud de onda y del ángulo de incidencia para la asignación de exploración del incidente. Medir las asignaciones para los ángulos de detección diferentes, pero las intensidades relativas se encuentran a la misma. Por lo tanto, la exploración del incidente las puntas de prueba el efecto de las SPPs entrantes en la emisión o simplemente la mejora de la excitación, que nos permite medir y .
4. Para el análisis de detección, fijar el ángulo de incidencia con respecto a la muestra normal pero variar el ángulo de detección.
   Nota: Este paso se realiza en cómputo.
   1. Del mismo modo, contorno de los espectros de fotoluminiscencia con longitud de onda y detección de ángulo de la detección scan cartografía de rendimientos de la parcela. Como la emisión de la SPP se presenta de la amortiguación de la radiación de la SPPs, la emisión es fuertemente dependiente del ángulo de detección. Por lo tanto, bajo excitación constante, la emisión aumenta cuando el ángulo de detección cumple con la ecuación (1). Esta configuración de sondas de la mejora de emisión y permite determinar para diferentes α^th orden siempre y cuando tenga dependencia del ángulo de detección bien definidos.

Se da un ejemplo de una matriz periódica de Au en el recuadro de la figura 4a8. La imagen de vista SEM plano muestra que la muestra es una matriz 2D enrejado cuadrado agujero circular con un período de 510 nm, a una profundidad de agujero de 280 nm y un diámetro de agujero de 140 nm. La asignación de reflectividad p-polarizado, tomada a lo largo de la dirección de Γ-X se muestra en la figura 4a. La línea del tablero se calcula por la fase que empareja la ecuación EC. (1) lo que indica que (m = -1, n = 0) se excitan SPPs.

Cuando el polarizador y el analizador están en posiciones ortogonales, la asignación correspondiente de reflectividad se muestra en la Figura 4b. Vemos que la asignación es casi idéntica de la cartografía lineal polarizada excepto el fondo ahora se convierte en cero como la reflexión no resonante es quitada por el analizador. Además, los perfiles de la reflectividad se cambian de inmersiones a picos como solamente los SPP radiación amortiguación restos después del retiro del fondo.

De hecho, la relación de dispersión es una buena herramienta para estudiar la SPMF. Suponiendo que la longitud de onda de excitación láser es de 700 nm, SPPs entrantes se generará en un ángulo de incidencia de 19° e interactúan con los emisores si coincide con su banda de absorción. Por otro lado, emisión de SPP se detectan en un ángulo de incidencia de 23° si la emisión se produce a 730 nm. Por lo tanto, las resonancias SPP permiten excitar las SPPs entrantes para la mejora de la excitación y para localizar las SPPs salientes para el realce de la emisión.

Nos gira capa CdSeTe quantum dots dopado PVA del polímero en la matriz10. Figura 5a y 5b muestra el mapeo de reflectividad p-polarizado y ortogonales tomado a lo largo de los a lo largo de la dirección de Γ-X, que muestra el (-1,0). Figura 5 c y 5 d muestra que el correspondiente incidente de fotoluminiscencia y detección analizar asignaciones tomadas en la detección y ángulos de incidencia de 0 ° y 0 °, respectivamente. El láser longitud de onda λex es 633 nm. De hecho, de acuerdo con la asignación de reflectividad, vemos que la fuerte emisión ocurre en un ángulo de incidencia de 18,5 ° donde el entrante (-1,0) SPPs se excitan. Por otro lado, desde la exploración de detección, la fuerte semejanza entre la reflectividad y la fotoluminiscencia verifica que las emisiones se mejoran cuando se excitan con las SPPs salientes.

La determinación de la excitación y el acoplamiento de tarifas requiere las tasas de decaimiento SPP y fotoluminiscencia energía cocientes10. Para determinar las tasas de decaimiento en el 633 nm a lo largo de la dirección de Γ-X, los espectros de reflectividad p-polarizado y ortogonales extraídos de la figura 5a y 5b se muestra en la Figura 6a. El espectro de polarización p muestra un perfil de Fano-como que puede ser descrito como , dondep es la reflectividad nonresonant y ωSPP es la energía de fotones resonantes, mientras que la contraparte ortogonal sigue , que exhiben una Lorentz lineshape12. Luego están mejor equipadas y las tasas de decaimiento radiativo y total, Γtot y Γrad, son 95.08 y 27.15 meV (con h).

Por otro lado, la relación de potencia de fotoluminiscencia se obtiene como sigue. De la exploración del incidente en la figura 5 c, el perfil de emisión en la longitud de onda de emisión λem = 690 nm, donde se localiza la emisión directa, se extrae en la figura 6b. La relación potencia , que se define como la emisión directa con y sin las SPPs entrantes, es simplemente la intensidad a 18,5 ° dividido por el fondo plano (6.896). se determina entonces que 574,04 meV.

Por otro lado, el tipo de acoplamiento es longitud de onda de emisión dependiente. La longitud de onda de emisión en 690 nm es elegida como ejemplo. Las tasas de decaimiento radiativo y total, Γtot y Γrad, son 60.06 y 17.12 meV (con h), respectivamente. El perfil de exploración de detección es extraído de Figura 5D y muestra en la Figura 6C. La relación potencia se define como el (-1,0) emisión SPP dividido por la emisión directa de medio espacio, asumiendo que la muestra no tiene ninguna transmisión. Puesto que el detector cubre un ángulo sólido ΔΩ ~ π37202 sr, para una superficie de Lambert, , donde b sigue el fondo en figura 6 c como . Por otro lado, el dado que el perfil de pico dividido por ΔΩ. Como resultado, se encuentra 0.805.

Figura 1 . Esquema de la litografía de interferencia. Una 325 nm láser luz enfocado a través de un filtro espacial y entonces se enciende en el interferómetro de espejo de Lloyd donde se encuentra la muestra. Las formas de onda a lo largo de la superficie de la muestra para la exposición. Inserción: esquemas de la vista superior y lateral de la muestra completada en la sección 2. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figura 2 . Espectroscopía de reflexión resueltos de polarización y de ángulo. (un) esquemas de polarización y ángulo resuelto espectroscopia de reflexión. Tres etapas de la rotación se utilizan para construir el goniómetro. Una fibra multimodo juntado espectrómetro y detector CCD se utiliza para la detección. Una fuente de luz blanca banda ancha se utiliza para las mediciones de reflectividad. (b) vida Real imagen de la mayor parte (caja tablero negro en (un)) de la espectroscopia de reflexión resueltos de polarización y de ángulo. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figura 3 . Esquemas de polarización y ángulo resuelto espectroscopia de photoluminescence. Un 514 o 633 nm láser se utiliza para la fotoluminiscencia. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figura 4 . Asignaciones de reflectividad y las tasas de decaimiento deducida. (a) la asignación de p-polarizado de la reflectividad de una UA matriz tomada a lo largo de la dirección de Γ-X. La línea del tablero se calcula utilizando la fase emparejar ecuación, mostrando (-1,0) SPPs se excitan en diferentes longitudes de onda. Recuadro: el plano-ver imagen de SEM de la matriz. (b) la reflexión ortogonal correspondiente mapeo que demuestran que el fondo es nula y la reflectividad sumerge ahora convertirse en picos. (c) la trama de Γtot y Γrad en función de la longitud de onda. Se reproducen los resultados de referencia9. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figura 5 . La reflectividad, incidentes y detección de exploración asignaciones de una matriz recubierta de puntos cuánticos de CdSeTe tomados a lo largo de la dirección de Γ-X. El (un) p-polarizado y (b) asignaciones de reflectividad ortogonal y la correspondiente detección de incidente y (d) de fotoluminiscencia (c) analizar las asignaciones tomadas en ángulo de detección e incidente = 0 ° y 0 °, respectivamente. El láser longitud de onda λex es 633 nm. Se reproducen los resultados de referencia10. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figura 6 . Representante de reflectividad, incidentes y detección de escanear perfil. (a) la reflectividad p-polarizado y ortogonal espectros junto con los mejores ajustes para determinar Γtot y Γrad en 633 nm. (b) la detección de incidente) y (c) extraído (b) exploración de perfiles. Se reproducen los resultados de referencia10. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Los autores declaran que no tienen intereses financieros que compiten.