Método de síntesis para la celulosa nanofibra Biotemplated Palladium Composite Aerogels

Resumen

Se presenta un método de síntesis para los aerogeles compuestos de paladio bioplantillados con celulosa. Los materiales de aerogel compuesto resultantes ofrecen potencial para aplicaciones de catálisis, detección y almacenamiento de gas hidrógeno.

Resumen

Aquí, se presenta un método para sintetizar aerogeles compuestos de paladio bioplantillados de celulosa. Los métodos nobles de síntesis de aerogeles metálicos a menudo dan como resultado aerogeles frágiles con un control de forma deficiente. El uso de nanofibras de celulosa carboximetilada (CNF) para formar un hidrogel unido covalentemente permite la reducción de iones metálicos como el paladio en los CNF con control sobre la nanoestructura y la forma de monolito de aerogel macroscópica después de supercrítico Secado. El reticulado de las nanofibras de celulosa carboximetilada se logra utilizando 1-etil-3-(3-dimetilaminopropyl) clorhidrato de carbodiimida (EDC) en presencia de etilendiamina. Los hidrogeles CNF mantienen su forma a lo largo de los pasos de síntesis, incluyendo reticulación covalente, equilibrio con iones precursores, reducción de metales con agente reductor de alta concentración, enlinado en agua, intercambio de disolventes de etanol y CO₂ secado supercrítico. La variación de la concentración de iones de paladio precursor permite controlar el contenido de metal en el compuesto de aerogel final a través de una reducción química de iones directos en lugar de depender de la carbonescencia relativamente lenta de nanopartículas preformadas utilizadas en otras técnicas sol-gel. Con la difusión como base para introducir y eliminar especies químicas dentro y fuera del hidrogel, este método es adecuado para geometrías a granel más pequeñas y películas delgadas. Caracterización de los aerogeles compuestos de nanofibra-paladio de celulosa con microscopía electrónica de barrido, difractometría de rayos X, análisis gravimétrico térmico, adsorción de gas nitrógeno, espectroscopia de impedancia electroquímica y voltammetría cíclica indica una alta superficie, estructura paladio metalizada.

Introducción

Los aerogeles, reportados por primera vez por Kistler, ofrecen estructuras porosas órdenes de magnitud menos densas que sus homólogos de material a granel^1,2,3. Los aerogeles metálicos nobles han atraído interés científico por su potencial en aplicaciones de energía y energía, catalíticas y sensores. Los aerogeles metálicos nobles se han sintetizado recientemente a través de dos estrategias básicas. Una estrategia es inducir la carbonescencia de las nanopartículas preformadas^4,5,6

Protocolo

ADVERTENCIA: Consulte todas las fichas de datos de seguridad (SDS) pertinentes antes de su uso. Utilizar las prácticas de seguridad adecuadas al realizar reacciones químicas, para incluir el uso de una campana de humo y equipo de protección personal (EPP). La rápida evolución del gas de hidrógeno puede causar una alta presión en los tubos de reacción, lo que hace que las tapas se espopen y las soluciones se rocien. Asegúrese de que los tubos de reacción permanezcan abiertos y señalados del experimentador como se especifica en el protocolo.

1. Preparación de hidrogel de nanofibra de celulosa

1. Preparación de la solución de nanofibra ....

Resultados

El esquema para covalentemente reticular nanofibras de celulosa con EDC en presencia de etilendiamina se describe en la Figura1. El reticulado de EDC da como resultado un vínculo de amida entre un grupo funcional de carboxilo y amina primaria. Dado que las nanofibras de carboximetilcelulosa poseen sólo grupos de carboxilo para la reticulación, la presencia de una molécula de vinculador de diamina como etilendiamina es esencial para vincular covalentemente dos.......

Discusión

El método de síntesis de aerogel bioplantilla de celulosa metálica noble bioplantillado aquí da como resultado compuestos de aerogel estable con composición metálica ajustable. La reticulación covalente de las nanofibras de celulosa compactadas después de la centrifugación da como resultado hidrogeles que son mecánicamente duraderos durante los siguientes pasos de síntesis de equilibrio de iones de paladio, reducción electroquímica, enrizado, disolvente intercambio, y el secado supercrítico. La estabilidad del hidrogel e.......

Materiales

Lista de materiales utilizados en este artículo

Nombre	Empresa	Número de catálogo	Comentarios
Electrodo de alambre de platino de 0,5 mm	BASi	MW-4130	Se utiliza para electrodo auxiliar y por separado para el recubrimiento de laca y uso como electrodo de trabajo
Clorhidrato de carbodiimida de 1-etil-3-(3-dimetilaminopropil) (EDC)	Sigma-Aldrich	1892-57-5
Ácido 2-(N-morfolino)etanosulfónico (MES)	Sigma-Aldrich	117961-21-4
Ag/AgCl (3M NaCl) Electrodo de referencia	BASi	MF-2052
Carboximetilcelulosa, TEMPO Celulosa Nanofibrillas, Polvo Seco	Centro de Desarrollo de Procesos de la Universidad de Maine	No 8
Etanol, 200 pruebas	PHARMCO-AAPER	241000200
Etilendiamina	Sigma-Aldrich	107-15-3
Espectrómetro infrarrojo por transformada de Fourier (FTIR), Frontier	Perkin Elmer	L1280044
ácido clorhídrico	CORCO	7647-01-0
Na2PdCl4	Sigma-Aldrich	13820-40-1
NaBH4	Sigma-Aldrich	16940-66-2
Pd(NH3)4Cl2	Sigma-Aldrich	13933-31-8
Potenciostato	Biológico-EE. UU	VMP-3	Análisis electroquímico-EIS,
CV Mciroscopio electrónico de barrido (SEM) Helios 600 Nanolab	ThermoFisher Secador
supercrítico	Leica	EM CPD300	Aerogel con CO2
Analizador de superficies y poros	Quantachrome	NOVA 4000e	Adsorción de gas nitrógeno
Análisis gravimétrico térmico	TA instruments	TGA Q500
Limpiador ultrasónico	MTI	EQ-VGT-1860QTD
XRD	PanAlytical	Empyrean	Difractometría de rayos X