מאמר שיטה

מדידת דעיכת קוהרנטיות ב-GaMnA באמצעות ערבוב ארבעה גלים של פמטו-שנייה

8.7K צפיות

⸱

DOI:

10.3791/51094

⸱

3 בדצמבר 2013

במאמר זה

סיכום

מתוארת הטכניקה של ערבוב ארבעה גלים פמטו-שניות, כולל תצורות שנפתרו ספקטרלית ונפתרו בזמן. אנו מדגימים את התועלת של טכניקה זו לחקירת תכונות פיזיקליות חיוניות במוליכים למחצה מגנטיים מדוללים III-V, הניתנים על ידי האי-ליניאריות והרזולוציה הזמנית הגבוהה שלה.

תקציר

היישום של ערבוב ארבעה גלים פמטו-שניות לחקר התכונות הבסיסיות של מוליכים למחצה מגנטיים מדוללים ((s,p)-d hybridization, פיזור ספין-היפוך) מתואר, תוך שימוש בניסויים על GaMnAs כאב טיפוס של מערכת III-MN-V. מתוארות תצורות ניסיוניות שנפתרו ספקטרלית ונפתרו בזמן, כולל שימוש בטכניקות מתאם אוטומטי אפס רקע לאופטימיזציה של פולסים. תהליך התחריט המשמש להכנת דגימות GaMnAs עבור ניסויי ערבוב של ארבעה גלים מודגש גם כן. הרזולוציה הזמנית הגבוהה של טכניקה זו, הניתנת על ידי שימוש בפולסים אופטיים קצרים (20 fsec), מאפשרת לחקור את תהליך הפיזור המהיר של ספין-היפוך במערכת זו ישירות בתחום הזמן, ומספקת תובנה חדשה לגבי צימוד החילוף החזק האחראי לפרומגנטיות בתיווך נשא. אנו מראים גם כי הרזולוציה הספקטרלית של אות הערבוב של ארבעת הגלים מאפשרת לחלץ חתימות ברורות של (s, הכלאה p)-D במערכת זו, בניגוד לטכניקות ספקטרוסקופיה ליניארית. רגישות מוגברת זו נובעת מחוסר הליניאריות של הטכניקה, המדכאת תרומות הקשורות לפגמים לתגובה האופטית. שיטה זו עשויה לשמש למדידת סולם הזמן לדעיכת קוהרנטיות (הקשורה לתהליכי הפיזור המהירים ביותר) במגוון רחב של מערכות מוליכים למחצה המעניינות את הדור הבא של אלקטרוניקה ואופטו-אלקטרוניקה.

מבוא

III-V מוליכים-למחצה מגנטיים מדוללים מציגים צימוד פרומגנטי המתווך על ידי נשאים (חורים), המאפשרים מניפולציה חיצונית של מאפיינים מגנטיים באמצעות בקרה חשמלית ואופטית של אוכלוסיית הנשאים. תכונה זו הופכת את החומרים הללו לאטרקטיביים עבור שורה שלמה של התקנים אלקטרוניים ואופטו-אלקטרוניים רגישים למגנטו1-15, כולל שילוב אפשרי של לוגיקה וזיכרון. 11-15 מימוש יישומים כאלה דורש הבנה טובה של התכונות הבסיסיות של חומרים אלה; עם זאת, הצפיפות הגדולה של פגמים הקשורים לצמיחתם בטמפרטורות נמוכות (חיונית לשילוב חלופי של סמים מגנטיים כגון Mn) מסבכת מאוד את הטיפול התיאורטי בצימוד חילופי וסדר פרומגנטי16-18. פגמים אלה גם מעכבים את הפרשנות של ניסויים אופטיים ליניאריים ותחבורה על חומרים אלה19-24.

התועלת של הטכניקה האופטית הלא ליניארית של ספקטרוסקופיית ערבוב ארבעה גלים להשגת תובנה חדשה על חומרים אלה נחשפה לאחרונה בניסויים על GaMnAs25,26, המייצג את אב הטיפוס של מוליך למחצה מגנטי מדולל III-V. הוכח כי האי-ליניאריות של הטכניקה מספקת רגישות הרבה יותר גדולה למבנה עדין בצפיפות המפרק האופטית של מצבים, מה שמצביע על שיפור חזק של התגובה האופטית הבין-פסית עם שילוב של Mn25. תצפית זו היא חתימה של הכלאה (s,p)-d שנחזה לאחרונה בחישובי קשירה הדוקה18.תובנה חדשה זו ניתנה על ידי מומנט הדיפול האופטי הנמוך הקשור למעברים הכוללים את מצבי הפגם באמצע הפער, המסווה את ההשפעות הללו של הכלאה בניסויים אופטיים ליניאריים27. רזולוציית הזמן הגבוהה של טכניקת הערבוב של ארבעת הגלים שימשה גם להשגת המדידה הישירה הראשונה של סולם הזמן של פיזור היפוך ספין חור-Mn במערכת זו26,מתן תובנה חדשה לגבי צימוד חילופין. ניסויים אלה הראו גם כי התגובה האופטית של חומר זה היא הד פוטון, מה שמצביע על כך שזמן הפחתת אינו תלוי באנרגיית הנשא למרות לוקליזציה המושרה על ידי פגם.

כאן אנו מציגים תיאור מפורט של טכניקת ערבוב ארבעת הגלים המשמשת בהפניות25,26, הממחיש כיצד ניתן להשתמש בה כדי למדוד את זמן הפחתת (T2), את התגובה הספקטרלית הלא ליניארית (מסדר שלישי), ואת אופי ההתרחבות (הומוגנית או לא הומוגנית) בחומר מעניין. מוצגות תצורות ניסיוניות שנפתרו ספקטרלית ונפתרו זמנית, יחד עם הסבר על המתאם האוטומטי של אפס רקע טכניקה המשמשת בשילוב עם מדחס פריזמה כדי למזער את משך הדופק במיקום הדגימה. משך פעימה זה קובע את רזולוציית הזמן הכוללת של הטכניקה וחייב להיות מתחת ל-30 fsec כדי לפתור פיזור ספין-היפוך ב-GaMnAs. מודגש גם תהליך התחריט המשמש להכנת דגימות GaMnAs לניסויים בגיאומטריית השידור. עבודה זו מתבססת על התועלת המבוססת של טכניקות ערבוב של ארבעה גלים לחקר פיזור תהליכים והשפעות מרובות גופים במוליכים למחצה מסורתיים28-32 על ידי הרחבתו לחקר אינטראקציות בסיסיות ומבנה אלקטרוני במוליכים למחצה מגנטיים מדוללים. לתוצאות שלנו יהיו השלכות על ההנדסה ארוכת הטווח של חומרים מגנטיים חדשים אלה.

פרוטוקול

1. סקירה כללית של מכשירים אופטיים

  1. הגדר שתי מראות ושתי קשתית המגדירות את נתיב הכניסה עבור ההגדרה האופטית, כפי שמוצג באיור 1. בכל יום, יש להשתמש בקשתיות ובמראות אלה כדי לשחזר את יישור ההתקנה. מכיוון שהלייזר נסחף מיום ליום, נדרשות מספר איטרציות של יישור על בסיס יומי כדי לשמור על יישור אופטימלי.
  2. בנה מדחס דופק המכיל שתי מנסרות, כפי שמוצג באיור 1. מדחס הדופק מציג פיזור מהירות קבוצתי שלילי כדי לפצות על פיזור מהירות הקבוצה החיובית הנגרם על ידי עדשות וחלונות אופטיים בדרך לדגימה. כמות פיצוי פיזור מהירות הקבוצה נקבעת על ידי ההפרדה בין המנסרות (גס) וכמות הזכוכית שדרכה מתפשטת הקרן בפריזמה השנייה (עדינה). אלה מותאמים באופן איטרטיבי כדי לייעל את משך הדופק תוך זיהוי המתאם האוטומטי של הדופק (ראה סעיף 2.)
  3. הכנס מפצל קרן 50/50 כדי לחלק את הפולסים הנכנסים מהלייזר לשני פולסי עירור, E1 ו-E2.
  4. הגדר קו עיכוב אופטי עבור פולס E1 באמצעות זוג מראות המותקנות על שלב תרגום ידני. שלב זה משמש לביצוע התאמות גסות של ההשהיה בין פולסים E1 ו-E2. הערה: יש לוודא שהנתיב האופטי לזוג המראות מקביל לציר התנועה של שלב התרגום ושהמראות מיושרות ב-45° זו לזו ואינן מכניסות סטייה אנכית.
  5. הגדר קו השהיה אופטי עבור פולס E2 באמצעות סט מראות ופריסקופ אופטי השולחים את האלומה כלפי מטה על רפלקטור קל משקל המותקן על חרוט הרמקול. הרכבה אנכית של הרמקול ממזערת את התנועה האנהרמונית של הרמקול הנגרמת על ידי משקל הרטרורפלקטור וכן תנועה מזיקה (טלטול) של הרטרורפלקטור בזמן שהרמקול נע.
    הערה: יש לוודא שנתיב האלומה לתוך הרטרורפלקטור מקביל לציר התנועה של הרמקול (כלומר אנכי). יחד עם מחולל פונקציות ומגבר זרם, הרמקול מאפשר סריקה מהירה של עיכוב בין הפולסים במהלך הניסוי. יש צורך במגבר הנוכחי כדי להבטיח משרעת תנועה גדולה מספיק של הרמקול (>1 מ"מ). החלק הליניארי של זריקת הרמקול קובע את טווח עיכוב הדופק הנגיש הכולל בניסוי.
  6. ודא ששתי הקרניים האופטיות מקבילות, והכנס עדשה בודדת (קוטר 5 ס"מ, אורך מוקד 50 ס"מ) לנתיב של שתי הקרניים, כפי שמוצג באיור 1. עדשה זו משמשת למיקוד שתי הקרניים על הדגימה הכלולה בקריוסטט אופטי, מה שמאפשר להחזיק את הדגימה בכל טמפרטורה רצויה בין 4-300 K.
  7. חפיפה מרחבית וזמנית במיקום הדגימה מותאמת על ידי ביצוע מתאם אוטומטי במיקוד שווה ערך כהכנה לזיהוי אות הערבוב של ארבעת הגלים. (יישור המתאם האוטומטי מתואר בסעיף 2).
  8. עבור ניסויים משולבי זמן (SR-FWM) שנפתרו ספקטרלית, שלח את פליטת הערבוב של ארבעת הגלים לתוך מונוכרומטור, והוסף עדשה למיקוד לתוך חריץ הקלט.
  9. הנח גלאי צינור מכפיל פוטו מהיר (PMT) אחרי המונוכרומטור כדי לזהות את פליטת הערבוב של ארבעה גלים שנפתרה ספקטרלית. הערה: יש להפעיל את המתח הגבוה המופעל על ה-PMT רק כאשר ה-PMT בחושך.
  10. חבר את אות הפלט PMT לאוסילוסקופ.
  11. באמצעות מחולל פונקציות ומגבר זרם, הגדר את הרמקול לתנודה בכ-30 הרץ כדי להציג וריאציה תקופתית של עיכוב הזמן בין פולסים E1 ו-E2. בצע מדידה של אות SR-FWM (אות PMT) לעומת עיכוב דופק באמצעות האוסילוסקופ. כיול ציר הזמן של האוסילוסקופ נקבע באמצעות אות המתאם האוטומטי, כמתואר בסעיף 2.
  12. עבור ערבוב ארבעה גלים שנפתר בזמן (TR-FWM), הכנס מפצל קרן שני של 50/50 כדי ליצור פולס לייזר שלישי (הנקרא דופק השער), כפי שמוצג באיור 1.
  13. הגדר קו עיכוב אופטי נפרד עבור דופק השער. קו עיכוב זה מכיל סט מראות המותקנות על שלב תרגום ידני להתאמה גסה של עיכוב דופק השער, ורמקול שני לסריקה מהירה של עיכוב דופק השער.
  14. הסר את העדשה מול המונוכרומטור והכנס מראה כדי להרים את קרן הערבוב של ארבעת הגלים.
  15. הכנס עדשה כדי למקד את פליטת הערבוב של ארבעת הגלים, יחד עם דופק השער, לחיתוך גביש לא ליניארי של בטא בריום בוראט (BBO) להתאמת פאזה מסוג I עבור 800 ננומטר בשכיחות רגילה. בצע מדידה של העוצמה ההרמונית השנייה כפונקציה של עיכוב דופק השער באמצעות PMT אחר במהירות גבוהה.
  16. הגדר נתיב למדידות מתאם אוטומטי על ידי הכנסת מראה מישורית גדולה מול הקריוסטט. מראה זו משמשת לניתוב פולסים של E1 ו-E2 למיקוד שני. כאן, הנח גביש BBO שני. הערה: יש לחסום את אלומות הקלט במהלך תנועת המראה המישורית הזו כדי למנוע השתקפויות מסוכנות.
  17. בצע מדידה של האות ההרמוני השני הנובע מחפיפה של פולסים E1 ו-E2 כפונקציה של עיכוב הדחף, הנסרק באמצעות הרמקול בנתיב הדופק E2. האות ההרמוני השני מזוהה באמצעות פוטודיודה מהירה והאוסצילוסקופ. במהלך מדידה זו, יישור מדחס הדופק מותאם כדי לספק את משך הדופק המינימלי האפשרי, כמתואר ביתר פירוט בסעיף 2.

2. מדידת דופק ואופטימיזציה

  1. הכנס מראה מישורית גדולה כדי להפנות מחדש את נקודת המוקד של שתי אלומות העירור מהדגימה למוקד המשני, כפי שמוצג באיור 1.
  2. מקם את גביש ה-BBO בנקודת המוקד. זה משמש ליצירת הרמוניה שנייה מהשילוב של שני פעימות הקלט E1 ו-E2. מחזיק הגביש חייב לאפשר התאמות לאורך כל שלושת הצירים המרחביים כמו גם סיבוב.
  3. הנח מסנן אופטי קצר מעבר אחרי הגביש שדוחה אור 800 ננומטר ומעביר אור 400 ננומטר.
  4. שתי אלומות סגולות צריכות להיות גלויות על כרטיס לבן המונח אחרי המסנן. אלומות אלו תואמות את ההרמוניה השנייה מכל פולס E1 ו-E2 בלבד. הגדר את זווית הסיבוב של הגביש כך שתהיה בערך באמצע הדרך בין הזוויות, מה שנותן את הבהירות המקסימלית של כל אחד משני הכתמים החיצוניים. זו תהיה הזווית המשוערת שמייעלת את אלומת המתאם האוטומטי של אפס רקע מההרמוניה השנייה מהשילוב של שני פולסי הקלט E1 ו-E2.
  5. התאם את אורך הנתיב של דופק E1 עד להופעת נקודה הרמונית שנייה מרכזית. נקודה זו היא המתאם האוטומטי של אפס רקע הנובע מהשילוב של E1 ו-E2.
  6. הכנס פוטו-דיודה מהירה מסיליקון בנתיב של הנקודה ההרמונית השנייה המרכזית.
  7. שנה את אורך הנתיב של הדופק E2 מעת לעת על ידי שימוש במחולל פונקציות ומגבר כדי לשלוט בתנועת הרמקול בנתיב E2, כמתואר בסעיף 1.
  8. חבר את הפוטודיודה לאוסילוסקופ ורשום את האוטוקורלציה שנצפתה. כדי להציג כראוי את המתאם האוטומטי, הפעל את האוסילוסקופ על דופק TTL ממחולל הפונקציות. ייתכן שיהיה צורך לעכב את דופק ההדק TTL באמצעות מחולל עיכוב דיגיטלי כדי לאפשר לצפות במתאם האוטומטי בהגדרת ציר זמן נוחה באוסילוסקופ.
  9. התאם את אורך הנתיב של הדופק E1 באמצעות שלב התרגום הידני ושים לב כיצד התאמה זו משנה את המיקום הזמני של שיא האות ההרמוני השני באוסילוסקופ. ניתן להשתמש במיקומי המיקרומטר המתועדים עבור שני מצבי שיא רצופים כדי להמיר את ציר הזמן של האוסילוסקופ לעיכוב דופק (בפמטו-שניות).
  10. התאם את מיקומי שתי המנסרות במדחס הדופק תוך צפייה באות המתאם האוטומטי באוסילוסקופ על מנת להבטיח ששיא המתאם האוטומטי יהיה צר ככל האפשר. משך הדופק המינימלי שהושג בניסויים אלה היה כ-20 fsec.

3. הכנת מדגם

  1. עבור ניסויי הערבוב של ארבעת הגלים שלנו, הדגימה כללה מצע GaAs של 500 מיקרומטר, שכבת תחריט עצירה של AlGaAs של 175 ננומטר וסרט דק של 750 ננומטר של GaMnAs. דגימה זו גודלה על ידי אפיטקסיה של קרן מולקולרית באוניברסיטת נוטרדאם.
  2. ניסויי ערבוב ארבעה גלים אלה מתבצעים בגיאומטריית השידור, וכתוצאה מכך יש להסיר את המצע. הניחו חרוז קטן של דבק אופטי על חלון ספיר. ספיר מספק מצע מצוין לניסויים בטמפרטורה נמוכה בשל השקיפות הטובה והמוליכות התרמית הגדולה שלו. הנח את הדגימה עם הסרט הדק GaMnAs עם הפנים כלפי מטה על הדבק האופטי ולחץ אותו כלפי מטה באופן אחיד כדי להסיר עודפי דבק מתחת למשטח הדגימה.
  3. רפא את הדבק האופטי על ידי חשיפת הדגימה למנורה אולטרה סגולה למשך כ-6 שעות. קרינת המנורה חייבת לחשוף את הדגימה מצד הספיר כדי לרפא את הדבק.
  4. שימוש במערכת ליטוש/השחזה מכנית (למשל Buehler Beta Grinder-Polisher), הסר 300-400 מיקרומטר מהמצע. שלב זה מפחית באופן משמעותי את הזמן הנדרש לחריטה כימית.
  5. הסר את המצע שנותר על ידי טבילת הדגימה בתמיסה של חומצת לימון (5 חלקים 6.28 מ ') ומי חמצן (חלק אחד, תמיסה של 30%). כאשר מגיעים לשכבת תחריט העצירה, הדגימה תעבור מאפור עמום לגימור דמוי מראה, מה שמצביע על כך שניתן להסיר אותה מהתמיסה. קצב החריטה הממוצע עבור GaAs הוא 20 מיקרומטר לשעה ועבור AlGaAs הוא 160 ננומטר לשעה עבור פתרון זה.
  6. הסר את הדגימה מתמיסת החומצה ושטוף במים נטולי יונים, ואחריו אצטון בדרגה ספקטרוסקופית, ולאחר מכן מתנול.
  7. התקן את הדגימה בקריוסטט האופטי בנקודת המוקד של אלומות E1 ו-E2. יש לפנות ולקרר את הקריוסטט לטמפרטורה הרצויה.

4. מדידת אות הערבוב של ארבעת הגלים

  1. לאחר אופטימיזציה של אות המתאם האוטומטי, הדגימה הורכבה בקריוסטט, והקריוסטט התקרר, הסר את המראה השטוחה הגדולה המשמשת לניתוב מחדש של מיקוד הלייזר.
  2. כדי לבצע ניסויי SR-FWM, מקד את קרן אות הערבוב של ארבעת הגלים לתוך מונוכרומטור. כדי לאתר את אלומת אות הערבוב של ארבעת הגלים, אתר תחילה את נקודות E1 ו-E2 המשודרות בכלי יישור (עם וקטורי גל k1 ו-k2) והשתמש במיקומם כדי לקבוע את המיקום הצפוי של אלומת אות הערבוב של ארבעת הגלים (2k2 - k1).
  3. הנח PMT במהירות גבוהה בפלט המונוכרומטור וחבר אותו לאוסילוסקופ. הערה: כרך גבוהtagיש להפעיל את הטיית המתח על צינור מכפיל הפוטו רק כשהגלאי בחושך.
  4. כאשר מחולל הפונקציות והמגבר מופעלים, מה שמוביל לתנועה מחזורית של הרמקול בנתיב הדופק E2, השתמש בתוכנת רכישת נתונים כדי להקליט את עקבות האוסילוסקופ עבור כל הגדרת אורך גל רצויה של המונוכרומטור. עקבות אלה מורכבים מאות הערבוב של ארבעת הגלים לעומת העיכוב בין הפולסים E1 ו-E2. המעקב ממוצע על פני מספר סריקות, מספרם נבחר באמצעות האוסילוסקופ הדיגיטלי.
    הערה: הטווח הדינמי במקרה זה מוגבל על ידי הממיר האנלוגי לדיגיטלי באוסילוסקופ. אם רוצים מבנה מפורט בזנב האות, ניתן להגביר את הרגישות של סולם המתח או לרכוש את אות הערבוב של ארבעת הגלים באמצעות לוח איסוף נתונים מהיר במקום אוסצילוסקופ
  5. כדי לבצע מדידות TR-FWM, הסר את העדשה הממקדת את הקרן לתוך המונוכרומטור והכנס מראה כדי להרים את אלומת אות הערבוב של ארבעת הגלים.
  6. מקד את קרן הערבוב של ארבעת הגלים ואת דופק השער לתוך גביש BBO, ואחריו מסנן אופטי שמעביר רק את אלומת תדר הסכום.
  7. בצע מדידה של המתאם הצולב של האות ודופק השער באמצעות PMT. שנה את עיכוב דופק השער על ידי חיבור מחולל הפונקציות והמגבר לרמקול בנתיב דופק השער.
  8. הקלט את אות TR-FWM באמצעות תוכנת רכישת נתונים כדי להקליט את עקבות האוסילוסקופ עבור ערכים קבועים של העיכוב בין פולסים E1 ו-E2, אותם ניתן להגדיר באמצעות שלב התרגום הידני בנתיב האלומה עבור פולס E1.

תוצאות

תוצאות טיפוסיות של ניסוי SR-FWM ב-GaxMn1-xAs (x = 0.005 %) מוצגות באיור 2(b), יחד עם תוצאות של דגימת ייחוס של GaAs שגודלה תחת אותם תנאי טמפרטורה נמוכה (איור 2(a)). הצלחתו של הניסויים באה לידי ביטוי ביחס אות לרעש גבוה, המאפשר הערכה ברורה של שינויים בעוצמת האות (המסומנים בסולם הצבעים) הן כפונקציה של השהיית הזמן והן כפונקציה של אנרגיית הפוטון. יחס אות לרעש גבוה מושג על ידי אופטימיזציה קפדנית של מיקום הדגימה, במטרה לאתר נקודה נקייה על הדגימה עם מינימום אור מפוזר מפולסי העירור. ניסוי מוצלח מחייב גם שמישור הדגימה יהיה בר השוואה לעומק הבליעה עבור אנרגיית הפוטונים של פולסי העירור. הדבר ממקסם את האות האופטי מהדגימה ללא הכנסת אפקטים של התפשטות שעלולים לסבך את הניתוח. עבור התוצאות באיור 2, הצפיפות האופטית הייתה 0.2. הרחבת אות ה-SR-FWM לעבר אנרגיות גבוהות ב-GaMnAs ביחס ל-GaAs מיוחסת להשפעת היברידיזציית (s,p)-d של ה-Mn התחליפי בתוך גביש המארח של GaAs על צפיפות המצבים של פס הערכיות25.

פרוסה של נתוני ה-SR-FWM הדו-ממדיים ב-איור 2(b) מוצגת ב-איור 3(a) עבור אנרגיית פוטון קבועה של 1.533 eV, וממחישה את התלות של האות בעיכוב שבין פולסי העירור. ניתן להתאים את האות התלוי-בעיכוב זה באמצעות מודל אנליטי33 המקונבול עם פרופיל פולס הלייזר הסופי (שנמדד באמצעות טכניקות אוטוקורלציה בעלות רקע אפס), מה שמאפשר לחלץ את זמן דה-פאזינג (dephasing) עבור זוגות אלקטרון-חור (T2 = 65 fsec עבור הנתונים המוצגים). התאמות אלו מסומנות על ידי העקומים הרציפים ב-איור 3. אם אפקטים של ריבוי-גופים (many-body effects) ממלאים תפקיד משמעותי בדגימה הנבדקת, עשוי להידרש ניתוח מורכב יותר34,35. זהו המצב עבור נתוני ה-SR-FWM ב-GaAs שגודל בטמפרטורה נמוכה ב-איור 2(a) באקסייטון (1.515 eV), שם האות מתווך על ידי פיזור אקסייטונים עם מעברי נושאי מטען חופשיים34. ב-GaMnAs עבור אנרגיות שמעל פער הפס של GaAs, מודל שתי הרמות הפשוט יותר מספק התאמה טובה, דבר המעיד על היעדר ראיות לאפקטים של ריבוי-גופים. אפקטים כאלו תורמים בצורה חזקה הרבה יותר ב-GaAs מסורתי שגודל בטמפרטורות גבוהות25,26,35.

תוצאות ניסויי TR-FWM על אותה דגימת GaMnAs מוצגות ב- איור 3(ב)עבור נתונים אלו, ההשהיה בין שני פולסי העירור היא 54 fsec, והציר האופקי מציג את מעטפת האות לעומת זמן ההגעה של פולס השער ביחס לפולס אות ערבוב ארבע גלים (four-wave mixing) בגביש ה-BBO. מיקומו של שיא האות בניסויי TR-FWM מספק דרך להבחין בין מעברים אופטיים בעלי הרחבה הומוגנית לבין מעברים בעלי הרחבה אי-הומוגנית, כפי שמוצג באופן סכמטי ב- איור 4במקרה האחרון, עירור סימולטני של מעברים אופטיים עם טווח של אנרגיות תהודה מוביל למסנכרון מחדש (rephasing) של הפולריזציות בכל האנרגיות בזמן t ≈ 2tד', כאשר t הוא זמן הגעת פולס השער ביחס לפולס של ערבוב ארבע גלים ו-tד' הוא העיכוב בין הפולסים E1 ו-E2. כאן t = 0 הוא זמן ההגעה של הפולס E1. ב- איור 3(ב), tד' = 54 fsec, ושיא אות ה-TR-FWM מופיע ב-t ≈ 100 fsec, מה שמעיד על תגובת הד פוטוני עבור המעברים האופטיים הבין-פסים במערכת זו. אות ה-TR-FWM עבור טווח של ערכים של העיכוב הבין-פולסי tד׳ מוצג ב- איור 5, המעיד על הזזה של האות לעבר t גדול יותר עם עליית tד'ההתאמה הסימולטנית המצוינת בין המודל האנליטי לבין ה-SR-FWM (איור 3(א)) ו-TR-FWM (איור 3(ב)התוצאות מעידות כי השפעות רבות של גוף רב-חלקי אינן תורמות באופן משמעותי וכי קצב דה-פאזינג (dephasing rate) אינו תלוי באנרגיית המעבר של זוגות אלקטרון-חור, למרות לוקליזציה מושרית-פגמים במערכת זו. מהשוואה לנתונים ב-GaAs שגודל בטמפרטורה נמוכה וב-GaAs שגודל בטמפרטורה גבוהה, תהליך הדה-פאזינג הדומיננטי מזוהה כפיזור של היפוך ספין מסוג hole-Mn.26, ובכך מספק תובנה חדשה לגבי אינטראקציית החליפין האחראית לסדר הפרומגנטי במערכת זו.

תרשים מערך ספקטרוסקופיה אולטרה-מהירה הכולל את נתיב הלייזר, קריוסטט, דחוס פולסים ו-PMT.
איור 1. תרשים סכימטי של מכשיר ערבוב ארבע גלים (Four-wave Mixing).

ספקטרום בליעה זמני, תרשים זמן-אנרגיה; תרשים המראה שינויים ספקטרליים לאורך השהיית הזמן.
איור 2. תוצאות SR-FWM ממדידות על GaAs שגודל בטמפרטורה נמוכה (שמאלה) ו-Ga1-xMnxAs עבור x = 0.005 % (ימינה). הציר האנכי הוא אנרגיית הפוטון שבה מזוהה האות, שנבחרה באמצעות המונוכרומטור, והציר האופקי הוא ההשהיה בין פולסים E1 ו-E2. כל הנתונים המוצגים נמדדו כאשר הדגימות היו בטמפרטורה של 10 K. עובד באישור ממקור25.

גרפים של ספקטרוסקופיית בליעה חולפת; השהיה לעומת זמן; אנרגיית פוטון 1.533 eV; התאמת אות.
איור 3. (א) תוצאות SR-FWM לעומת השהיה בין פולסים ב-Ga1-xMnxAs עבור x = 0.005% באנרגיית פוטון של 1.533 eV; (ב) תוצאות TR-FWM באותה דגימה לעומת זמן ההגעה של פולס השער (gate pulse) ביחס לפולס ערבוב ארבע גלים בגביש BBO ששימש ליצירת תדירות סכום, המצביעים על מעטפת הזמן של פולס ערבוב ארבע הגלים. עבור נתונים אלו, ההשהיה בין פולסים E1 ו-E2 קבועה על 54 fsec. הקווים הרצופים מראים התאמות באמצעות המודל האנליטי במקור33. כל הנתונים המוצגים נלקחו כאשר הדגימה בטמפרטורה של 10 K. חלק (ב) הותאם ברשות ממקור26.

הרחבה הומוגנית לעומת הרחבה אי-הומוגנית; תרשים עירור אופטי; קונספט של ניתוח ספקטרלי.
איור 4. ייצוג סכמטי של מערכת דו-רמתית עם הרחבה הומוגנית (שמאל) והרחבה אי-הומוגנית (ימין).

גרף ספקטרוסקופיית בליעה חולפת המציג נתוני זמן השהיה עבור ניתוח עירור אופטי.
איור 5. תוצאות TR-FWM עבור Ga1-xMnxAs עבור x = 0.005% כפונקציה של זמן ההגעה של פולס השער ביחס לפולס ערבוב ארבע גלים בגביש BB0 המשמש ליצירת תדר סכום. האות מוצג עבור ערכים שונים של ההשהיה בין הפולסים E1 ו-E2, המסומנים בציר האנכי.

דיון

ניתן להשתמש בטכניקת הערבוב של ארבעת הגלים כדי למדוד את סולם הזמן לדעיכת קוהרנטיות במעברים אופטיים במגוון רחב של מערכות חומרים. עבור מגוון יישומים באלקטרוניקה מתקדמת ואופטו-אלקטרוניקה, לזמן הפחתת זמן זה יש חשיבות מכרעת. לדוגמה, ביישומי מחשוב קוונטי (שעבורם מעברי אקסיטון במוליכים למחצה מייצגים את הביט הקוונטי הבסיסי במספר הצעות36-38), זמן ההפחתה קובע את החלון הזמני שבמהלכו יש לבצע פעולות קוונטיות ותיקון שגיאות. סולם הזמן לדעיכת קוהרנטיות מוכתב על ידי תהליכי הפיזור המהירים ביותר של אלקטרונים וחורים בחומר, ולכן מדידות של זמן הפחתת הפחתה מספקות גם תובנה לגבי האופי והעוצמה של האינטראקציות הקשורות האחראיות לתהליכי הפיזור המהיר הללו. סוג האינטראקציות המעורבות יהיה תלוי מאוד ב מערכת מוליכים למחצה הנחקרת, ותשלוט הן בהובלה והן בדעיכת קוהרנטיות בכל יישום מכשיר המשתמש בחומר זה. שיטת הערבוב של ארבעת הגלים מספקת אפוא כלי חשוב לאפיון חומרים מעניינים עבור התקנים אלקטרוניים ואופטו-אלקטרוניים של הדור הבא. במחקרים כאלה, רזולוציית הזמן היא המגבלה החשובה ביותר. רזולוציה זו מוכתבת על ידי משך הפולסים האופטיים, שחייב להיות קצר יותר מזמן ההפחתה בחומר הנלמד. תצורת הניסוי הספציפית המתוארת כאן מיושמת באופן אידיאלי לחקר תהליכי דעיכה מהירים (< כמה פיקו-שניות באורך). למדידת דינמיקה זמנית איטית יותר, נעשה שימוש בדרך כלל בשיטות זיהוי נעילה ושלב עיכוב סריקה איטי עם טווח תנועה גדול יותר.

כאן אנו מבהירים את התועלת של טכניקה זו לחקירת מוליכים למחצה מגנטיים מדוללים III-V, שבהם צימוד חילופי חור-Mn חזק מוביל לפרומגנטיות בתיווך נשא. פיזור ספין-היפוך בין חורים ליוני Mn נגרם גם על ידי אינטראקציית חילופי חור-Mn. הראינו כי ניתן להשתמש בטכניקות ערבוב של ארבעה גלים כדי להשיג מדידה ישירה של סולם הזמן של תהליך זה, ולספק תובנה לגבי צימוד חילופי בסוג חשוב זה של חומרים. הראינו גם כי האי-ליניאריות של טכניקת הערבוב של ארבעת הגלים מספקת בדיקה רגישה ביותר של מצבי קצה הפס בחומרים אלה, ומספקת חתימות ברורות של תהליך ההכלאה (s,p)-d שהוא המקור לצימוד החילוף החזק במערכת זו. הרגישות המוגברת של ערבוב ארבעה גלים ביחס לטכניקות אופטיות ליניאריות (למשל. ספיגה, אליפסומטריה, דיכרואיזם מעגלי מגנטי) למצבי קצה פס אלה נובע מהאי-ליניאריות של טכניקה זו, המדכאת תרומות הקשורות לפגמים לתגובה האופטית.

עבודה זו מניחה את היסודות ליישומים של טכניקה זו לחקר תכונות פיזיקליות מרכזיות מעניינות, כגון המבנה האלקטרוני וצימוד החלפה, במגוון רחב של מוליכים למחצה מגנטיים מדוללים III-V. זה יאפשר להנדס חומרים אלה ליישומים בספינטרוניקה של מוליכים למחצה, כולל שורה שלמה של התקנים אלקטרוניים ואופטו-אלקטרוניים רגישים למגנטו.      

גילויים

למחברים אין מה לחשוף.

תודות

מחקר זה נתמך על ידי מועצת המחקר למדעי הטבע וההנדסה של קנדה, תאגיד לוקהיד מרטין והקרן הלאומית למדע (מענק DMR10-05851).

חומרים

רשימת החומרים שנעשה בהם שימוש במאמר זה
שםחברהמספר קטלוגהערות
Ti: מתנד ספירקוהרנטיMira-Seedחלק ממערכת לייזר מלאה
שלב תרגום ידניניופורט462כמות: 2
רכיבים אופטיים / אופטומכנייםThorlabs, אחרים
Tenma72-6628
מחולל פונקציותGW InstekGFG-8216A
מחולל עיכוב דיגיטליסטנפורד מערכות מחקרDG645
מגבר רמקולSonyXM-222W
סיליקון פוטו-גלאיThorlabsPDA36A
צינור מכפיל פוטוHamamatsu
אוסצילוסקופ דיגיטליTektronixTDS2024B
קריוסטט אופטיג'ניסST-300
אבן פינה 260 מונוכרומטורניופורטניופורט 74110
חלון ספירכללית רובי וספיר
סיגמא-אולדריץ'C1909
דבק אופטיNorlandThorlabs NOA61
תמיסת מי חמצןסיגמא-אולדריץ'H3410
דה-יוניםמים ממערכת מים מסוג I
ספק כוח מווסת DC שונים חומצת לימון מים

מקורות

  1. Onodera, K., Masumoto, T., Kimura, M. 980 nm compact optical isolators using Cd1-x-yMnxHgyTe single crystals for high power pumping laser diodes. Electron. Lett. 30, 1954-1955 (1994).
  2. Shen, A., Ohno, Y., Segawa, Y., Ohno, H. Faraday rotation of ferromagnetic (Ga,Mn)As. Electron. Lett. 34, 190-192 (1998).
  3. Ohya, S., Shimizu, H., Higo, Y., Sun, J., Tanaka, M. Growth and Properties of Quaternary Alloy Magnetic Seminconductor (InGaMn)As. Jpn. J. Appl. Phys. Part. 2, L24-L27 (2002).
  4. Wang, J., Sun, C., Kono, J., Oiwa, A., Munekata, H., Cywiński, L., Sham, L. J. Ultrafast Quenching of Ferromagnetism in InMnAs Induced by Intense Laser Irradiation. Phys. Rev. Lett. 95, 167401-167405 (2005).
  5. Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Liu, X., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Ultrafast studies of carrier and magnetization dynamics in GaMnAs. J. Appl. Phys. 107, 033908-033917 (2010).
  6. Rozkotova, E., Nemec, P., Tesarova, N., Maly, P., Novak, V., Olejnik, K., Cukr, M., Jungwirth, T. Coherent control of magnetization precession in ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. Appl. Phys. Lett. 93, 232505-232508 (2008).
  7. Th, Magnetization manipulation in (Ga,Mn)As by subpicosecond optical excitation. Appl. Phys. Lett. 86, 152506-152509 (2005).
  8. Hall, K. C., Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Robb, J. L., Liu, X., Furdyna, J. K. Ultrafast optical control of coercivity in GaMnAs. Appl. Phys. Lett. 93, 032504-032507 (2008).
  9. Reid, A. H. M., Astakhov, G. V., Kimel, A. V., Schott, G. M., Ossau, W., Brunner, K., Kirilyuk, A., Molenkamp, L. W., Th Rasing, Single picojoule pulse switching of magnetization in ferromagnetic (Ga,Mn)As. Appl. Phys. Lett. 97, 232503-232506 (2010).
  10. Rudolph, J., Hägele, D., Gibbs, H. M., Khitrova, G., Oestreich, M. Laser threshold reduction in a spintronic device. Appl. Phys. Lett. 82, 4516-4519 (2003).
  11. Roukes, M. L., Chtchelkanova, A. Y., Treger, D. M. Spintronics: A spin-based electronics vision for the future. Science. 294, 1488-1495 (2001).
  12. Awschalom, D. D., Loss, D., Samarth, N. Semiconductor Spintronics and Quantum Computation. , Springer-Verlag. Berlin. (2002).
  13. Datta, S., Das, B. Electronic analog of the electro-optic modulator. Appl. Phys. Lett. 56, 665-667 (1990).
  14. Hall, K. C., Lau, W. H., Gündoğdu, K., Flatté, M. E., Boggess, T. F. Nonmagnetic semiconductor spin transistor. Appl. Phys. Lett. 83, 2937-2939 (2003).
  15. Hall, K. C., Flatté, M. E. Performance of a spin-based insulated gate field effect transistor. Appl. Phys. Lett. 88, 162503-162505 (2006).
  16. Masek, J., Máca, D., Kudrnovsky, J., Makarovsky, O., Eaves, L., Campion, R. P., Edmonds, K. W., Rushforth, A. W., Foxon, C. T., Gallagher, B. L., Novák, V., Sinova, J., Jungwirth, T. Microscopic analysis of the valence band and impurity band theories of (Ga,Mn)As. Phys. Rev. Lett. 105, 227202-227205 (2010).
  17. Sheu, B. L., Myers, R. C., Tang, J. -M., Samarth, N., Awschalom, D. D., Schiffer, P., Flatté, M. E. Onset of ferromagnetism in low-doped Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. Lett. 99, 227205-227208 (2007).
  18. Tang, J. -M., Flatté, M. E. Multiband tight-binding model of local magnetism in Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. Lett. 92, 047201-047204 (2004).
  19. Jungwirth, T., Horodyská, P., Tasarová, N., Nĕmec, P., Subrt, J., Malý, P., Kuzel, P., Kadlec, C., Masek, J., Nemec, I., Orlita, M., Novák, M., Olejník, V., K, Z., Sobáň, Z., Vasek, P., Svoboda, P., Sinova, J. Systematic study of Mn-doping trends in optical properties of (Ga,Mn)As. Phys. Rev. Lett. 105, 227201(2010).
  20. Ohya, S., Takata, K., Tanaka, M. Nearly non-magnetic valence band of the ferromagnetic seminconductor GaMnAs. Nature Phys. 7, 342-347 (2011).
  21. Burch, K. S., Shrekenhamer, D. B., Singley, E. J., Stephens, J., Sheu, B. L., Kawakami, R. K., Schiffer, P., Samarth, N., Awschalom, D. D., Basov, D. N. Impurity band conduction in a high temperature ferromagnetic semiconductor. Phys. Rev. Lett. 97, 087208-087211 (2006).
  22. Acbas, G., Kim, M. -H., Cukr, M., Novák, V., Scarpulla, M. A., Dubon, O. D., Jungwirth, T., Sinova, J., Cerne, J. Electronic structure of ferromagnetic semiconductor Ga1-xMnxAs probed by subgap magnetooptical spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 103, 137201-137204 (2009).
  23. Berciu, M., Chakarvorty, R., Zhou, Y. Y., Alam, M. T., Traudt, K., Jakiela, R., Barcz, A., Wojtowicz, T., Liu, X., Furdyna, J. K., Dobrowolska, M. Origin of magnetic circular dichroism in GaMnAs: Giant Zeeman splitting versus spin dependent density of states. Phys. Rev. Lett. 102, 247202-247205 (2009).
  24. de Boer, T., Gamouras, A., March, S., Novák, V., Hall, K. C. Observation of a blue shift in the optical response at the fundamental band gap in Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. B. 85, 033202-033206 (2012).
  25. Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Electronic structure of Ga1-xMnxAs probed by four-wave mixing spectroscopy. Phys. Rev. B. 84, 121202(R)-121206(R) (2011).
  26. Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Interband dephasing and photon echo response in GaMnAs. Appl. Phys. Lett. 101, 062403-062406 (2012).
  27. Burch, K. S., Stephens, J., Kawakami, R. K., Awschalom, D. D., Basov, D. N. Ellipsometric study of the electronic structure of Ga1-xMnxAs and low temperature GaAs. Phys. Rev. B. 70, 205208-205217 (2004).
  28. Kim, D. -S., Shah, J., Cunningham, J. E., Damen, T. C., Schäfer, W., Hartmann, M., Schmitt-Rink, S. Giant excitonic resonance in time-resoled four-wave mixing in quantum wells. Phys. Rev. Lett. 68, 1006-1009 (1992).
  29. Rappen, T., Peter, U., Wegener, M., Schäfer, W. Coherent dynamics of continuum and exciton states studied by spectrally resolved fs four-wave mixing. Phys. Rev. B. 48, 4879-4882 (1993).
  30. Cundiff, S. T., Koch, M., Knox, W. H., Shah, J., Stolz, W. Optical coherence in semiconductors: Strong emission mediated by nondegenerate interactions. Phys. Rev. Lett. 77, 1107-1110 (1996).
  31. Hall, K. C., Allan, G. R., van Driel, H. M., Krivosheeva, T., Pötz, W. Coherent response of spin-orbit split-off excitons in InP: Isolation of many-body effects through interference. Phys. Rev. B. 65, 201201(R)-201204(R) (2002).
  32. Shah, J. Ultrafast Spectroscopy of Semiconductors and Semiconductor Nanostructures. Cardona, M. , Springer. Berlin. (1996).
  33. Yajima, T., Taira, Y. Spatial optical parametric coupling of picoseconds light pulses and transverse relaxation effect in resonant media. J. Phys. Soc. Jpn. 47, 1620-1626 (1979).
  34. El Sayed, K., Birkedal, D., Lyssenko, V. G., Hvam, J. M. Continuum contribution to excitonic four-wave mixing due to interaction-induced nonlinearities: A numerical study. Phys. Rev. B. 55, 2456-2465 (1997).
  35. Hügel, W. A., Heinrich, M. F., Wegener, M., Vu, Q. T., Bányai, L., Haug, H. Photon echoes from semiconductor band-to-band continuum transitions in the regime of coulomb quantum kinetics. Phys. Rev. Lett. 83, 3313-3316 (1999).
  36. Reina, J. H., Quiroga, L., Johnson, N. F. Quantum entanglement and information processing via excitons in optically driven quantum dots. Phys. Rev. A. 62, 012305-012312 (2000).
  37. Troiani, F., Hohenester, U., Molinari, E. Exploiting exciton-exciton interactions in semiconductor quantum dots for quantum-information processing. Phys. Rev. B. 62, R2263-R2266 (2000).
  38. Biolatti, E., Lotti, R. C., Zanardi, P., Rossi, F. Quantum information processing with semiconductors macroatoms. Phys. Rev. Lett. 85, 5647-5650 (2000).

הדפסות חוזרות והרשאות

תגיות

מדידת דעיכת קוהרנטיותמוליך למחצה GaMnAsפיזור היפוך ספיןהיברידיזציה של (sp)-dספקטרוסקופיה בעת רזולוציהטכניקת דחיסת פולסיםאוטוקורלציה אופטיתספינטרוניקה של מוליכים למחצהמוליכים למחצה מגנטיים מדוללים