Articolo metodologico

Misurazione della coerenza Decay in GaMnAs Uso femtosecondi four-wave mixing

8.7K visualizzazioni

⸱

DOI:

10.3791/51094

⸱

3 dicembre 2013

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Department of Physics and Atmospheric Science, Dalhousie University, 2Department of Physics, University of Notre Dame

In questo articolo

Sommario

Viene descritta la tecnica di miscelazione a femtosecondi a quattro onde, comprese le configurazioni a risoluzione spettrale e a risoluzione temporale. Illustriamo l'utilità di questa tecnica per lo studio delle proprietà fisiche cruciali nei semiconduttori magnetici diluiti III-V, grazie alla sua non linearità e all'elevata risoluzione temporale.

Abstract

Viene descritta l'applicazione del mescolamento a quattro onde a femtosecondi allo studio delle proprietà fondamentali dei semiconduttori magnetici diluiti (ibridazione (s,p)-d, scattering spin-flip), utilizzando esperimenti su GaMnAs come prototipo di sistema III-Mn-V. Vengono descritte configurazioni sperimentali a risoluzione spettrale e a risoluzione temporale, incluso l'uso di tecniche di autocorrelazione a fondo zero per l'ottimizzazione degli impulsi. Il processo di incisione utilizzato per preparare i campioni di GaMnAs L'elevata risoluzione temporale di questa tecnica, offerta dall'uso di impulsi ottici brevi (20 fsec), permette di studiare il rapido processo di scattering spin-flip in questo sistema direttamente nel dominio del tempo, fornendo nuove informazioni sull'accoppiamento di scambio forte responsabile del ferromagnetismo mediato da carrier. Mostriamo anche che la risoluzione spettrale del segnale di miscelazione a quattro onde permette di estrarre chiare firme di (s, L'ibridazione p)-d in questo sistema, a differenza delle tecniche di spettroscopia lineare. Questa maggiore sensibilità è dovuta alla non linearità della tecnica, che sopprime i contributi correlati ai difetti alla risposta ottica. Questo metodo può essere utilizzato per misurare la scala temporale del decadimento della coerenza (legato ai processi di scattering più veloci) in un'ampia varietà di sistemi a semiconduttore di interesse per l'elettronica e l'optoelettronica di prossima generazione.

Introduzione

III-V i semiconduttori magnetici diluiti presentano un accoppiamento ferromagnetico mediato da portatori (fori), che consente la manipolazione esterna delle caratteristiche magnetiche utilizzando il controllo elettrico e ottico della popolazione dei portatori. Questa caratteristica rende questi materiali attraenti per tutta una serie di dispositivi elettronici e optoelettronici magnetosensibili1-15, inclusa la possibile integrazione di logica e memoria. 11-15 La realizzazione di tali applicazioni richiede una buona comprensione delle proprietà fondamentali di questi materiali; tuttavia, la grande densità di difetti associati alla loro crescita a basse temperature (essenziale per l'incorporazione sostitutiva di droganti magnetici come il Mn) complica gravemente il trattamento teorico dell'accoppiamento di scambio e dell'ordine ferromagnetico16-18. Questi difetti ostacolano anche l'interpretazione del trasporto e degli esperimenti ottici lineari su questi materiali19-24.

L'utilità della tecnica ottica non lineare della spettroscopia di miscelazione a quattro onde per ottenere nuove informazioni su questi materiali è stata recentemente rivelata in esperimenti su GaMnAs25,26, che rappresenta il prototipo di semiconduttore magnetico diluito III-V. La non linearità della tecnica ha dimostrato di fornire una sensibilità molto maggiore alla struttura fine nella densità di stati del giunto ottico, indicando un forte aumento della risposta ottica interbanda con l'incorporazione di Mn25. Questa osservazione è una firma dell'ibridazione (s,p)-d che era stata recentemente prevista nei calcoli di legame stretto18.Questa nuova intuizione è stata fornita dal basso momento di dipolo ottico associato alle transizioni che coinvolgono gli stati di difetto mid-gap, che mascherano questi effetti dell'ibridazione negli esperimenti ottici lineari27. L'alta risoluzione temporale della tecnica di miscelazione a quattro onde è stata utilizzata anche per ottenere la prima misura diretta della scala temporale dello scattering di inversione di spin hole-Mn in questo sistema26,Questi esperimenti hanno anche dimostrato che la risposta ottica di questo materiale è un'eco di fotoni, indicando che il tempo di sfasamento è indipendente dall'energia del portatore nonostante la localizzazione indotta da difetti.

Qui presentiamo una descrizione dettagliata della tecnica di miscelazione a quattro onde utilizzata nei riferimenti25,26, illustrando come può essere utilizzata per misurare il tempo di sfasamento (T2), la risposta spettrale non lineare (terzo ordine) e la natura dell'allargamento (omogeneo o disomogeneo) in un materiale di interesse. Vengono presentate configurazioni sperimentali risolte spettralmente e temporalmente, insieme a una spiegazione dell'autocorrelazione a fondo zero tecnica utilizzata in combinazione con un compressore a prisma per ridurre al minimo la durata dell'impulso nella posizione del campione. Questa durata dell'impulso determina la risoluzione temporale complessiva della tecnica e deve essere inferiore a 30 fsec per risolvere lo scattering spin-flip in GaMnAs. Viene inoltre evidenziato il processo di incisione utilizzato per preparare i campioni di GaMnAs per gli esperimenti nella geometria di trasmissione. Questo lavoro si basa sull'utilità consolidata delle tecniche di miscelazione a quattro onde per lo studio dello scattering 28-32 estendendolo allo studio delle interazioni fondamentali e della struttura elettronica in semiconduttori magnetici diluiti. I nostri risultati avranno implicazioni per l'ingegneria a lungo termine di questi nuovi materiali magnetici.

Protocollo

1. Panoramica degli apparati ottici

  1. Impostare due specchi e due iridi che definiscono il percorso di input per la configurazione ottica, come mostrato nella Figura 1. Ogni giorno, queste iridi e specchi dovrebbero essere utilizzati per ripristinare l'allineamento della configurazione. Poiché il laser si sposta di giorno in giorno, sono necessarie diverse iterazioni di allineamento su base giornaliera per mantenere un allineamento ottimale.
  2. Costruire un compressore di impulsi contenente due prismi, come mostrato nella Figura 1. Il compressore di impulsi introduce una dispersione negativa della velocità di gruppo per compensare la dispersione positiva della velocità di gruppo causata dalle lenti e dalle finestre ottiche lungo il percorso verso il campione. La quantità di compensazione della dispersione della velocità di gruppo è determinata dalla distanza tra i prismi (grossolana) e dalla quantità di vetro attraverso la quale il raggio si propaga nel secondo prisma (fine). Questi vengono regolati iterativamente per ottimizzare la durata dell'impulso rilevando l'autocorrelazione dell'impulso (vedere la sezione 2).
  3. Inserire un divisore di fascio 50/50 per dividere gli impulsi in ingresso dal laser in due impulsi di eccitazione, E1 ed E2.
  4. Impostare una linea di ritardo ottica per l'impulso E1 utilizzando una coppia di specchi montati su uno stadio di traslazione manuale. Questo stadio viene utilizzato per effettuare regolazioni grossolane del ritardo tra gli impulsi E1 ed E2. Nota: bisogna assicurarsi che il percorso ottico nella coppia di specchi sia parallelo all'asse di movimento dello stadio di traslazione e che gli specchi siano allineati a 45° l'uno rispetto all'altro e non introducano deviazioni verticali.
  5. Impostare una linea di ritardo ottica per l'impulso E2 utilizzando una serie di specchi e un periscopio ottico che inviano il raggio su un retroriflettore leggero montato sul cono di un altoparlante. Il montaggio verticale dell'altoparlante riduce al minimo il movimento anarmonico dell'altoparlante causato dal peso del retroriflettore e il movimento deleterio (oscillazione) del retroriflettore mentre l'altoparlante si muove.
    Nota: è necessario assicurarsi che il percorso del raggio nel retroriflettore sia parallelo all'asse di movimento dell'altoparlante (cioè verticale). Insieme a un generatore di funzioni e a un amplificatore di corrente, l'altoparlante consente di scansionare rapidamente il ritardo tra gli impulsi durante l'esperimento. L'amplificatore di corrente è necessario per garantire un'ampiezza di movimento dell'altoparlante sufficientemente ampia (>1 mm). La porzione lineare della gittata dell'altoparlante determina l'intervallo di ritardo dell'impulso totale accessibile nell'esperimento.
  6. Assicurarsi che i due raggi ottici siano paralleli e inserire una singola lente (diametro 5 cm, lunghezza focale 50 cm) nel percorso dei due raggi, come mostrato nella Figura 1. Questa lente viene utilizzata per focalizzare i due raggi sul campione contenuto in un criostato ottico, consentendo di mantenere il campione a qualsiasi temperatura desiderata tra 4 e 300 K.
  7. La sovrapposizione spaziale e temporale nella posizione del campione viene ottimizzata eseguendo un'autocorrelazione a un fuoco equivalente in preparazione per il rilevamento del segnale di miscelazione a quattro onde. (L'allineamento di autocorrelazione è descritto nella sezione 2.).
  8. Per gli esperimenti a risoluzione spettrale e integrati nel tempo (SR-FWM), inviare l'emissione di miscelazione a quattro onde in un monocromatore, aggiungendo una lente per mettere a fuoco la fessura di ingresso.
  9. Posizionare un rivelatore a tubo fotomoltiplicatore (PMT) ad alta velocità dopo il monocromatore per rilevare l'emissione di miscelazione a quattro onde risolta spettralmente. Nota: l'alta tensione applicata al PMT deve essere attivata solo con il PMT al buio.
  10. Collegare il segnale di uscita PMT a un oscilloscopio.
  11. Utilizzando un generatore di funzioni e un amplificatore di corrente, impostare l'altoparlante in modo che oscilli a circa 30 Hz per introdurre una variazione periodica del ritardo temporale tra gli impulsi E1 ed E2. Eseguire una misurazione del segnale SR-FWM (segnale PMT) rispetto al ritardo dell'impulso utilizzando l'oscilloscopio. La calibrazione dell'asse temporale dell'oscilloscopio viene determinata utilizzando il segnale di autocorrelazione, come descritto nella sezione 2.
  12. Per la miscelazione a quattro onde risolta nel tempo (TR-FWM), inserire un secondo divisore di fascio 50/50 per creare un terzo impulso laser (chiamato impulso di gate), come mostrato nella Figura 1.
  13. Impostare una linea di ritardo ottica separata per l'impulso del gate. Questa linea di ritardo contiene una serie di specchi montati su uno stadio di traslazione manuale per la regolazione grossolana del ritardo dell'impulso del gate e un secondo altoparlante per la scansione rapida del ritardo dell'impulso del gate.
  14. Rimuovere la lente davanti al monocromatore e inserire uno specchio per prelevare il fascio di miscelazione a quattro onde.
  15. Inserire una lente per focalizzare l'emissione di miscelazione a quattro onde, insieme all'impulso di gate, in un taglio di cristallo non lineare di beta borato di bario (BBO) per la corrispondenza di fase di tipo I per 800 nm a incidenza normale. Eseguire una misurazione dell'intensità della seconda armonica in funzione del ritardo dell'impulso di gate utilizzando un altro PMT ad alta velocità.
  16. Impostare un percorso per le misure di autocorrelazione inserendo un grande specchio planare davanti al criostato. Questo specchio viene utilizzato per reindirizzare gli impulsi E1 ed E2 verso un secondo fuoco. Qui, posizionare un secondo cristallo BBO. Nota: i raggi di ingresso devono essere bloccati durante il movimento di questo specchio planare per evitare riflessi pericolosi.
  17. Eseguire una misurazione del segnale della seconda armonica risultante dalla sovrapposizione degli impulsi E1 ed E2 in funzione del ritardo dell'interimpulso, che viene scansionato utilizzando l'altoparlante nel percorso dell'impulso E2. Il segnale della seconda armonica viene rilevato utilizzando un fotodiodo veloce e l'oscilloscopio. Durante questa misurazione, l'allineamento del compressore di impulsi è ottimizzato per fornire la durata minima possibile dell'impulso, come descritto più dettagliatamente nella sezione 2.

2. Misurazione e ottimizzazione degli impulsi

  1. Inserire un grande specchio planare per reindirizzare il punto focale dei due fasci di eccitazione dal campione al fuoco secondario, come mostrato nella Figura 1.
  2. Posizionare il cristallo BBO nel punto focale. Questo viene utilizzato per generare la seconda armonica dalla combinazione dei due impulsi di ingresso E1 ed E2. Il portacristallo deve consentire regolazioni lungo tutti e tre gli assi spaziali e la rotazione.
  3. Posizionare un filtro ottico passa-corto dopo il cristallo che respinge la luce a 800 nm e trasmette la luce a 400 nm.
  4. Due raggi viola dovrebbero essere visibili su una carta bianca posta dopo il filtro. Questi raggi corrispondono alla seconda armonica di ogni impulso E1 ed E2 da solo. Impostare l'angolo di rotazione del cristallo in modo che sia approssimativamente a metà strada tra gli angoli fornendo la massima luminosità di ciascuno dei due punti esterni. Questo sarà l'angolo approssimativo che ottimizza il raggio di autocorrelazione a fondo zero dalla seconda armonica dalla combinazione dei due impulsi di ingresso E1 ed E2.
  5. Regolare la lunghezza del percorso dell'impulso E1 fino a quando non appare un secondo punto armonico centrale. Questo punto è l'autocorrelazione a sfondo zero risultante dalla combinazione di E1 ed E2.
  6. Inserire un fotodiodo veloce al silicio nel percorso del punto centrale della seconda armonica.
  7. Variare periodicamente la lunghezza del percorso dell'impulso E2 utilizzando un generatore di funzioni e un amplificatore per controllare il movimento dell'altoparlante nel percorso E2, come descritto nella sezione 1.
  8. Collegare il fotodiodo a un oscilloscopio e registrare l'autocorrelazione osservata. Per visualizzare correttamente l'autocorrelazione, attivare l'oscilloscopio su un impulso TTL dal generatore di funzioni. Potrebbe essere necessario ritardare l'impulso di trigger TTL utilizzando un generatore di ritardo digitale per consentire l'osservazione dell'autocorrelazione su una comoda impostazione dell'asse temporale sull'oscilloscopio.
  9. Regolare la lunghezza del percorso dell'impulso E1 utilizzando il tavolino di traslazione manuale e notare come questa regolazione sposta la posizione temporale del picco del secondo segnale armonico sull'oscilloscopio. Le posizioni del micrometro registrate per due posizioni di picco successive possono essere utilizzate per convertire l'asse temporale dell'oscilloscopio in ritardo dell'impulso (in femtosecondi).
  10. Regolare le posizioni dei due prismi nel compressore di impulsi durante la visualizzazione del segnale di autocorrelazione sull'oscilloscopio per garantire che il picco di autocorrelazione sia il più stretto possibile. La durata minima dell'impulso raggiunta in questi esperimenti è stata di circa 20 fsec.

3. Preparazione del campione

  1. Per i nostri esperimenti di miscelazione a quattro onde, il campione consisteva in un substrato di GaAs da 500 μm, uno strato di stop etch AlGaAs da 175 nm e un film sottile di GaMnAs da 750 nm. Questo campione è stato coltivato mediante epitassia a fasci molecolari presso l'Università di Notre Dame.
  2. Questi esperimenti di miscelazione a quattro onde vengono eseguiti nella geometria di trasmissione e, di conseguenza, il substrato deve essere rimosso. Posizionare una piccola goccia di adesivo ottico su una finestra di zaffiro. Lo zaffiro fornisce un substrato eccellente per esperimenti a bassa temperatura grazie alla sua buona trasparenza e alla grande conduttività termica. Posizionare il campione con la pellicola sottile di GaMnAs rivolta verso il basso sull'adesivo ottico e premerlo uniformemente per rimuovere la colla in eccesso da sotto la superficie del campione.
  3. Polimerizzare l'adesivo ottico esponendo il campione a una lampada a raggi ultravioletti per circa 6 ore. La radiazione della lampada deve esporre il campione dal lato dello zaffiro per polimerizzare l'adesivo.
  4. Utilizzando un sistema meccanico di lucidatura/levigatura (ad es. Buehler Beta Grinder-Polisher), rimuove 300-400 μm dal substrato. Questo passaggio riduce sostanzialmente il tempo necessario per la mordenzatura chimica.
  5. Rimuovere il substrato rimanente immergendo il campione in una soluzione di acido citrico (5 parti 6,28 M) e perossido di idrogeno (1 parte, soluzione al 30%). Quando viene raggiunto lo strato di mordenzatura di arresto, il campione passerà da un grigio opaco a una finitura a specchio, indicando che può essere rimosso dalla soluzione. La velocità media di incisione per GaAs è di 20 μm/ora e per AlGaAs è di 160 nm/ora per questa soluzione.
  6. Rimuovere il campione dalla soluzione acida e sciacquare con acqua deionizzata, seguita da acetone di grado spettroscopico e quindi metanolo.
  7. Montare il campione nel criostato ottico nel punto focale dei fasci E1 ed E2. Evacuare e raffreddare il criostato alla temperatura desiderata.

4. Misurazione del segnale di miscelazione a quattro onde

  1. Una volta che il segnale di autocorrelazione è stato ottimizzato, il campione è stato montato nel criostato e il criostato è stato raffreddato, rimuovere il grande specchio piatto utilizzato per reindirizzare il fuoco laser.
  2. Per eseguire gli esperimenti SR-FWM, focalizzare il fascio di segnale di miscelazione a quattro onde in un monocromatore. Per localizzare il fascio di segnale di miscelazione a quattro onde, localizzare prima i punti E1 ed E2 trasmessi su uno strumento di allineamento (con vettori d'onda k1 e k2) e utilizzare le loro posizioni per determinare la posizione prevista del raggio di segnale di miscelazione a quattro onde (2k2 - k1).
  3. Posizionare un PMT ad alta velocità all'uscita del monocromatore e collegarlo all'oscilloscopio. Nota: la polarizzazione ad alta tensione sul tubo fotomoltiplicatore deve essere attivata solo con il rilevatore al buio.
  4. Con il generatore di funzioni e l'amplificatore accesi, che portano a un movimento periodico dell'altoparlante nel percorso dell'impulso E2, utilizzare il software di acquisizione dati per registrare la traccia dell'oscilloscopio per ogni impostazione di lunghezza d'onda desiderata del monocromatore. Questa traccia è costituita dal segnale di miscelazione a quattro onde rispetto al ritardo tra gli impulsi E1 ed E2. La traccia è mediata su diverse scansioni, il numero dei quali viene scelto utilizzando l'oscilloscopio digitale.
    Nota: In questo caso, la gamma dinamica è limitata dal convertitore analogico/digitale dell'oscilloscopio. Se si desidera una struttura dettagliata nella coda del segnale, è possibile aumentare la sensibilità della scala di tensione o acquisire il segnale di miscelazione a quattro onde utilizzando una scheda di acquisizione dati veloce invece di un oscilloscopio
  5. Per eseguire le misure TR-FWM, rimuovere la lente che focalizza il raggio nel monocromatore e inserire uno specchio per prelevare il fascio del segnale di miscelazione a quattro onde.
  6. Focalizzare il fascio di miscelazione a quattro onde e l'impulso di gate in un cristallo BBO, seguito da un filtro ottico che passa solo il fascio di frequenza somma.
  7. Eseguire una misurazione della correlazione incrociata del segnale e dell'impulso di gate utilizzando un PMT. Variare il ritardo dell'impulso di gate collegando il generatore di funzioni e l'amplificatore all'altoparlante nel percorso dell'impulso di gate.
  8. Registrare il segnale TR-FWM utilizzando il software di acquisizione dati per registrare la traccia dell'oscilloscopio per valori fissi del ritardo tra gli impulsi E1 ed E2, che possono essere impostati utilizzando lo stadio di traslazione manuale nel percorso del fascio per l'impulso E1.

Risultati

Risultati tipici di un esperimento SR-FWM su GaxMn1-xAs (x = 0,005 %) sono mostrati in Figura 2(b), insieme ai risultati ottenuti su un campione di riferimento di GaAs cresciuto nelle stesse condizioni di bassa temperatura (Figura 2(a)). Il successo degli esperimenti è indicato da un elevato rapporto segnale-rumore, che permette di valutare chiaramente le variazioni dell'ampiezza del segnale (indicate dalla scala cromatica) in funzione del ritardo temporale e dell'energia dei fotoni. Un elevato rapporto segnale-rumore si ottiene ottimizzando attentamente la posizione del campione, al fine di individuare un punto nitido sul campione con una dispersione minima della luce proveniente dagli impulsi di eccitazione. Un esperimento di successo richiede inoltre che lo spessore del campione sia paragonabile alla profondità di assorbimento relativa all'energia fotonica degli impulsi di eccitazione. Ciò massimizza il segnale ottico proveniente dal campione senza introdurre effetti di propagazione che complicherebbero l'analisi. Per i risultati in Figura 2, la densità ottica era di 0,2. L'allargamento del segnale SR-FWM verso alte energie in GaMnAs rispetto a GaAs è attribuito all'influenza dell'ibridazione (s,p)-d del Mn sostituzionale all'interno del cristallo ospite GaAs sulla densità di stati della banda di valenza25.

Una sezione dei dati bidimensionali di SR-FWM riportati in Figura 2(b) è mostrata in Figura 3(a) per un'energia fotonica fissa di 1,533 eV, illustrando la dipendenza del segnale dal ritardo tra gli impulsi di eccitazione. Questo segnale dipendente dal ritardo può essere analizzato mediante un modello analitico33 convoluto con il profilo finito dell'impulso laser (misurato utilizzando tecniche di autocorrelazione a fondo zero), consentendo l'estrazione del tempo di decoerenza per le coppie elettrone-lacuna (T2 = 65 fsec per i dati mostrati). Questi adattamenti sono indicati dalle curve continue in Figura 3. Se gli effetti a molti corpi svolgono un ruolo significativo nel campione in esame, potrebbe essere necessaria un'analisi più complessa34,35. Questo è il caso dei dati SR-FWM nel GaAs coltivato a basse temperature riportati in Figura 2(a) alla risonanza eccitonica (1,515 eV), dove il segnale è mediato dalla diffusione degli eccitoni con transizioni di portatori liberi34. Nel GaMnAs per energie superiori al gap della banda del GaAs, il modello semplificato a due livelli fornisce un buon accordo, indicando l'assenza di evidenze di effetti a molti corpi. Tali effetti contribuiscono in misura molto maggiore nel GaAs tradizionale coltivato a temperature elevate25,26,35.

I risultati degli esperimenti TR-FWM sullo stesso campione di GaMnAs sono mostrati in Figura 3(b). Per questi dati, il ritardo tra i due impulsi di eccitazione è di 54 fsec, e l'asse orizzontale mostra l'inviluppo del segnale in funzione del tempo di arrivo dell'impulso di gate rispetto all'impulso di segnale di four-wave mixing al cristallo BBO. La posizione del picco del segnale negli esperimenti TR-FWM fornisce un metodo per distinguere tra transizioni ottiche allargate omogeneamente e transizioni ottiche allargate inomogeneamente, mostrate schematicamente in Figura 4. Nel secondo caso, l'eccitazione simultanea di transizioni ottiche con un intervallo di energie di risonanza porta a un ripristino delle polarizzazioni a tutte le energie in un tempo t ≈ 2tD, dove t è il tempo di arrivo dell'impulso di gate rispetto all'impulso di four-wave mixing e tD è il ritardo tra gli impulsi E1 ed E2. Qui t = 0 corrisponde al tempo di arrivo dell'impulso E1. In Figura 3(b), tD = 54 fsec, e il segnale TR-FWM presenta un picco a t ≈ 100 fsec, indicando una risposta di eco fotonica per le transizioni ottiche interbanda in questo sistema. Il segnale TR-FWM per un intervallo di valori del ritardo inter-impulso tD è mostrato in Figura 5, indicando uno spostamento del segnale verso valori maggiori di t all'aumentare di tD. L'eccellente accordo simultaneo tra il modello analitico e i risultati ottenuti sia con SR-FWM (Figura 3(a)) che con TR-FWM (Figura 3(b)) indica che gli effetti a molti corpi non contribuiscono in modo significativo e che il tasso di dephasing è indipendente dall'energia di transizione delle coppie elettrone-lacuna, nonostante la localizzazione indotta dai difetti in questo sistema. Confrontando i dati con quelli ottenuti nel GaAs cresciuto a bassa temperatura e nel GaAs cresciuto ad alta temperatura, il processo dominante di dephasing è identificato come scattering di spin-flip tra lacune e Mn26, fornendo nuove informazioni sull'interazione di scambio responsabile dell'ordine ferromagnetico in questo sistema.

Schema dell'apparato di spettroscopia ultrarapida con percorso del laser, criostato, compressore di impulsi, PMT.
Figura 1. Schema dell'apparato per il mixing a quattro onde.

Spettri di assorbimento transiente, grafico tempo-energia; diagramma che mostra le variazioni spettrali nel tempo di ritardo.
Figura 2. Risultati SR-FWM ottenuti da misure su GaAs cresciuto a bassa temperatura (a sinistra) e su Ga1-xMnxAs con x = 0,005 % (a destra). L'asse verticale rappresenta l'energia dei fotoni alla quale il segnale viene rilevato, selezionata mediante il monocromatore, mentre l'asse orizzontale indica il ritardo tra gli impulsi E1 ed E2. Tutti i dati mostrati sono stati ottenuti mantenendo i campioni a 10 K. Adattato con autorizzazione dalla referenza25.

Grafici della spettroscopia di assorbimento transiente; ritardo rispetto al tempo; energia fotonica 1,533 eV; adattamento del segnale.
Figura 3. (a) Risultati SR-FWM in funzione del ritardo interimpulsivo in Ga1-xMnxAs per x = 0,005% a un'energia fotonica di 1,533 eV; (b) risultati TR-FWM nello stesso campione in funzione del tempo di arrivo dell'impulso di gate rispetto all'impulso di four-wave mixing al cristallo di BBO utilizzato per la generazione di frequenza somma, che indica l'inviluppo temporale dell'impulso di four-wave mixing. Per questi dati, il ritardo tra gli impulsi E1 ed E2 è fissato a 54 fsec. Le linee continue mostrano gli adattamenti ottenuti utilizzando il modello analitico riportato nella referenza33. Tutti i dati mostrati sono stati ottenuti con il campione a 10 K. La parte (b) è stata adattata con il permesso della referenza26.

Allargamento omogeneo rispetto a quello non omogeneo; diagramma di eccitazione ottica; concetto di analisi spettrale.
Figura 4. Rappresentazione schematica di un sistema a due livelli con allargamento omogeneo (a sinistra) e con allargamento non omogeneo (a destra).

Transient absorption spectroscopy graph showing delay-time data for optical excitation analysis.
Figura 5. Risultati di TR-FWM per Ga1-xMnxAs con x = 0,005% in funzione del tempo di arrivo dell'impulso di gate rispetto all'impulso di four-wave mixing al cristallo BB0 utilizzato per la generazione di somma di frequenza.  Il segnale è mostrato per diversi valori del ritardo tra gli impulsi E1 ed E2, indicati sull'asse verticale.

Discussione

La tecnica di miscelazione a quattro onde può essere utilizzata per misurare la scala temporale del decadimento della coerenza sulle transizioni ottiche in un'ampia gamma di sistemi di materiali. Per una varietà di applicazioni nell'elettronica avanzata e nell'optoelettronica, questo tempo di sfasamento è di importanza cruciale. Ad esempio, nelle applicazioni di calcolo quantistico (per le quali le transizioni degli eccitoni nei semiconduttori rappresentano il bit quantistico fondamentale in diverse proposte36-38), il tempo di sfasamento determina la finestra temporale durante la quale devono essere eseguite le operazioni quantistiche e la correzione degli errori. La scala temporale per il decadimento della coerenza è dettata dai processi di diffusione più veloci degli elettroni e delle lacune nel materiale, e quindi le misurazioni del tempo di sfasamento forniscono anche informazioni sulla natura e la forza delle interazioni associate responsabili di questi processi di diffusione veloce. Il tipo di interazioni coinvolte dipenderà fortemente dal sistema a semiconduttore in fase di studio, e governerà sia il trasporto che il decadimento della coerenza in qualsiasi applicazione di dispositivo che utilizza questo materiale. Il metodo di miscelazione a quattro onde fornisce quindi uno strumento importante per caratterizzare i materiali di interesse per i dispositivi elettronici e optoelettronici di prossima generazione. In tali studi, la risoluzione temporale è il limite più importante. Questa risoluzione è dettata dalla durata dell'impulso ottico, che deve essere inferiore al tempo di sfasamento nel materiale oggetto di studio. La specifica configurazione sperimentale qui descritta è idealmente applicata allo studio dei processi di decadimento veloce (< pochi picosecondi di durata). Per la misura di dinamiche temporali più lente, vengono comunemente impiegati metodi di rilevamento lock-in e uno stadio di ritardo a scansione lenta con un intervallo di movimento più ampio.

Qui chiariamo l'utilità di questa tecnica per lo studio di semiconduttori magnetici diluiti III-V, in cui un forte accoppiamento di scambio buca-Mn porta al ferromagnetismo mediato da carrier. Lo scattering spin-flip tra lacune e ioni Mn è causato anche dall'interazione di scambio buca-Mn. Abbiamo dimostrato che le tecniche di miscelazione a quattro onde possono essere utilizzate per ottenere una misura diretta della scala temporale di questo processo, fornendo informazioni sull'accoppiamento di scambio in questa importante classe di materiali. Abbiamo anche dimostrato che la non linearità della tecnica di miscelazione a quattro onde fornisce una sonda altamente sensibile degli stati del bordo della banda in questi materiali, fornendo chiare firme del processo di ibridazione (s,p)-d che è l'origine dell'accoppiamento di scambio forte in questo sistema. L'aumento della sensibilità del mescolamento a quattro onde rispetto alle tecniche ottiche lineari (ad es. l'assorbimento, l'ellissometria, il dicroismo circolare magnetico) a questi stati del bordo di banda deriva dalla non linearità di questa tecnica, che sopprime i contributi correlati al difetto alla risposta ottica.

Questo lavoro getta le basi per le applicazioni di questa tecnica per studiare le principali proprietà fisiche di interesse, come la struttura elettronica e l'accoppiamento di scambio, in un'ampia gamma di semiconduttori magnetici diluiti III-V. Ciò consentirà di ingegnerizzare questi materiali per applicazioni nella spintronica dei semiconduttori, compresa un'intera serie di dispositivi elettronici e optoelettronici magnetosensibili.      

Dichiarazioni

Gli autori non hanno nulla da rivelare.

Ringraziamenti

Questa ricerca è supportata dal Natural Sciences and Engineering Research Council of Canada, dalla Lockheed Martin Corporation e dalla National Science Foundation (Grant DMR10-05851).

Materiali

Elenco dei materiali utilizzati in questo articolo
NomeAziendaNumero di catalogoCommenti
Ti:Sapphire OscillatorecoerenteMira-SeedParte del sistema laser completo Stadio di
traslazione manualeNewport462Quantità: 2
componenti ottici/optomeccaniciThorlabs, altrivari
alimentatori regolati in corrente continuaTenma72-6628
GWInstekGFG-8216A
Generatore di ritardo digitaleStanford Research SystemsDG645
Amplificatore per altoparlantiSonyXM-222W
Fotorivelatore al silicioThorlabsPDA36A
Tubo fotomoltiplicatoreHamamatsu
Oscilloscopio digitaleTektronixTDS2024B
Criostato otticoJanisST-300
Cornerstone 260 MonocromatoreNewportNewport 74110
Finestra in zaffiroRubino generale e zaffiro
Acido citricoSigma-AldrichC1909
Adesivo otticoNorlandThorlabs NOA61
Soluzione di perossido di idrogenoSigma-AldrichH3410
deionizzataAcqua proveniente da un sistema idrico di tipo I
Generatore di funzioni Acqua

Riferimenti

  1. Onodera, K., Masumoto, T., Kimura, M. 980 nm compact optical isolators using Cd1-x-yMnxHgyTe single crystals for high power pumping laser diodes. Electron. Lett. 30, 1954-1955 (1994).
  2. Shen, A., Ohno, Y., Segawa, Y., Ohno, H. Faraday rotation of ferromagnetic (Ga,Mn)As. Electron. Lett. 34, 190-192 (1998).
  3. Ohya, S., Shimizu, H., Higo, Y., Sun, J., Tanaka, M. Growth and Properties of Quaternary Alloy Magnetic Seminconductor (InGaMn)As. Jpn. J. Appl. Phys. Part. 2, L24-L27 (2002).
  4. Wang, J., Sun, C., Kono, J., Oiwa, A., Munekata, H., Cywiński, L., Sham, L. J. Ultrafast Quenching of Ferromagnetism in InMnAs Induced by Intense Laser Irradiation. Phys. Rev. Lett. 95, 167401-167405 (2005).
  5. Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Liu, X., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Ultrafast studies of carrier and magnetization dynamics in GaMnAs. J. Appl. Phys. 107, 033908-033917 (2010).
  6. Rozkotova, E., Nemec, P., Tesarova, N., Maly, P., Novak, V., Olejnik, K., Cukr, M., Jungwirth, T. Coherent control of magnetization precession in ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. Appl. Phys. Lett. 93, 232505-232508 (2008).
  7. Th, Magnetization manipulation in (Ga,Mn)As by subpicosecond optical excitation. Appl. Phys. Lett. 86, 152506-152509 (2005).
  8. Hall, K. C., Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Robb, J. L., Liu, X., Furdyna, J. K. Ultrafast optical control of coercivity in GaMnAs. Appl. Phys. Lett. 93, 032504-032507 (2008).
  9. Reid, A. H. M., Astakhov, G. V., Kimel, A. V., Schott, G. M., Ossau, W., Brunner, K., Kirilyuk, A., Molenkamp, L. W., Th Rasing, Single picojoule pulse switching of magnetization in ferromagnetic (Ga,Mn)As. Appl. Phys. Lett. 97, 232503-232506 (2010).
  10. Rudolph, J., Hägele, D., Gibbs, H. M., Khitrova, G., Oestreich, M. Laser threshold reduction in a spintronic device. Appl. Phys. Lett. 82, 4516-4519 (2003).
  11. Roukes, M. L., Chtchelkanova, A. Y., Treger, D. M. Spintronics: A spin-based electronics vision for the future. Science. 294, 1488-1495 (2001).
  12. Awschalom, D. D., Loss, D., Samarth, N. Semiconductor Spintronics and Quantum Computation. , Springer-Verlag. Berlin. (2002).
  13. Datta, S., Das, B. Electronic analog of the electro-optic modulator. Appl. Phys. Lett. 56, 665-667 (1990).
  14. Hall, K. C., Lau, W. H., Gündoğdu, K., Flatté, M. E., Boggess, T. F. Nonmagnetic semiconductor spin transistor. Appl. Phys. Lett. 83, 2937-2939 (2003).
  15. Hall, K. C., Flatté, M. E. Performance of a spin-based insulated gate field effect transistor. Appl. Phys. Lett. 88, 162503-162505 (2006).
  16. Masek, J., Máca, D., Kudrnovsky, J., Makarovsky, O., Eaves, L., Campion, R. P., Edmonds, K. W., Rushforth, A. W., Foxon, C. T., Gallagher, B. L., Novák, V., Sinova, J., Jungwirth, T. Microscopic analysis of the valence band and impurity band theories of (Ga,Mn)As. Phys. Rev. Lett. 105, 227202-227205 (2010).
  17. Sheu, B. L., Myers, R. C., Tang, J. -M., Samarth, N., Awschalom, D. D., Schiffer, P., Flatté, M. E. Onset of ferromagnetism in low-doped Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. Lett. 99, 227205-227208 (2007).
  18. Tang, J. -M., Flatté, M. E. Multiband tight-binding model of local magnetism in Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. Lett. 92, 047201-047204 (2004).
  19. Jungwirth, T., Horodyská, P., Tasarová, N., Nĕmec, P., Subrt, J., Malý, P., Kuzel, P., Kadlec, C., Masek, J., Nemec, I., Orlita, M., Novák, M., Olejník, V., K, Z., Sobáň, Z., Vasek, P., Svoboda, P., Sinova, J. Systematic study of Mn-doping trends in optical properties of (Ga,Mn)As. Phys. Rev. Lett. 105, 227201(2010).
  20. Ohya, S., Takata, K., Tanaka, M. Nearly non-magnetic valence band of the ferromagnetic seminconductor GaMnAs. Nature Phys. 7, 342-347 (2011).
  21. Burch, K. S., Shrekenhamer, D. B., Singley, E. J., Stephens, J., Sheu, B. L., Kawakami, R. K., Schiffer, P., Samarth, N., Awschalom, D. D., Basov, D. N. Impurity band conduction in a high temperature ferromagnetic semiconductor. Phys. Rev. Lett. 97, 087208-087211 (2006).
  22. Acbas, G., Kim, M. -H., Cukr, M., Novák, V., Scarpulla, M. A., Dubon, O. D., Jungwirth, T., Sinova, J., Cerne, J. Electronic structure of ferromagnetic semiconductor Ga1-xMnxAs probed by subgap magnetooptical spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 103, 137201-137204 (2009).
  23. Berciu, M., Chakarvorty, R., Zhou, Y. Y., Alam, M. T., Traudt, K., Jakiela, R., Barcz, A., Wojtowicz, T., Liu, X., Furdyna, J. K., Dobrowolska, M. Origin of magnetic circular dichroism in GaMnAs: Giant Zeeman splitting versus spin dependent density of states. Phys. Rev. Lett. 102, 247202-247205 (2009).
  24. de Boer, T., Gamouras, A., March, S., Novák, V., Hall, K. C. Observation of a blue shift in the optical response at the fundamental band gap in Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. B. 85, 033202-033206 (2012).
  25. Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Electronic structure of Ga1-xMnxAs probed by four-wave mixing spectroscopy. Phys. Rev. B. 84, 121202(R)-121206(R) (2011).
  26. Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Interband dephasing and photon echo response in GaMnAs. Appl. Phys. Lett. 101, 062403-062406 (2012).
  27. Burch, K. S., Stephens, J., Kawakami, R. K., Awschalom, D. D., Basov, D. N. Ellipsometric study of the electronic structure of Ga1-xMnxAs and low temperature GaAs. Phys. Rev. B. 70, 205208-205217 (2004).
  28. Kim, D. -S., Shah, J., Cunningham, J. E., Damen, T. C., Schäfer, W., Hartmann, M., Schmitt-Rink, S. Giant excitonic resonance in time-resoled four-wave mixing in quantum wells. Phys. Rev. Lett. 68, 1006-1009 (1992).
  29. Rappen, T., Peter, U., Wegener, M., Schäfer, W. Coherent dynamics of continuum and exciton states studied by spectrally resolved fs four-wave mixing. Phys. Rev. B. 48, 4879-4882 (1993).
  30. Cundiff, S. T., Koch, M., Knox, W. H., Shah, J., Stolz, W. Optical coherence in semiconductors: Strong emission mediated by nondegenerate interactions. Phys. Rev. Lett. 77, 1107-1110 (1996).
  31. Hall, K. C., Allan, G. R., van Driel, H. M., Krivosheeva, T., Pötz, W. Coherent response of spin-orbit split-off excitons in InP: Isolation of many-body effects through interference. Phys. Rev. B. 65, 201201(R)-201204(R) (2002).
  32. Shah, J. Ultrafast Spectroscopy of Semiconductors and Semiconductor Nanostructures. Cardona, M. , Springer. Berlin. (1996).
  33. Yajima, T., Taira, Y. Spatial optical parametric coupling of picoseconds light pulses and transverse relaxation effect in resonant media. J. Phys. Soc. Jpn. 47, 1620-1626 (1979).
  34. El Sayed, K., Birkedal, D., Lyssenko, V. G., Hvam, J. M. Continuum contribution to excitonic four-wave mixing due to interaction-induced nonlinearities: A numerical study. Phys. Rev. B. 55, 2456-2465 (1997).
  35. Hügel, W. A., Heinrich, M. F., Wegener, M., Vu, Q. T., Bányai, L., Haug, H. Photon echoes from semiconductor band-to-band continuum transitions in the regime of coulomb quantum kinetics. Phys. Rev. Lett. 83, 3313-3316 (1999).
  36. Reina, J. H., Quiroga, L., Johnson, N. F. Quantum entanglement and information processing via excitons in optically driven quantum dots. Phys. Rev. A. 62, 012305-012312 (2000).
  37. Troiani, F., Hohenester, U., Molinari, E. Exploiting exciton-exciton interactions in semiconductor quantum dots for quantum-information processing. Phys. Rev. B. 62, R2263-R2266 (2000).
  38. Biolatti, E., Lotti, R. C., Zanardi, P., Rossi, F. Quantum information processing with semiconductors macroatoms. Phys. Rev. Lett. 85, 5647-5650 (2000).

Ristampe e permessi

Tag

Misurazione del decadimento della coerenzasemiconduttore GaMnAsscattering spin-flipibridazione (sp)-dspettroscopia a risoluzione temporaletecnica di compressione degli impulsiautocorrelazione otticaspintronica dei semiconduttorisemiconduttori magnetici diluiti
Misurazione della coerenza Decay in GaMnAs Uso femtosecondi four-wave mixing
Contattaci
Consiglia alla biblioteca

Privacy

Termini di utilizzo

Politiche

Copyright © 2026 MyJoVE Corporation. Tutti i diritti riservati.