Articolo metodologico

Un metodo efficiente per la desalinizzazione selettivo di anioni di iodio radioattivo mediante filtro a membrana incorporato di nanoparticelle d'oro

DOI:

10.3791/58105

⸱

13 luglio 2018

 ,  , 
1Advanced Radiation Technology Institute, Korea Atomic Energy Research Institute, 2Department of Chemistry, Kyungpook National University, 3Department of Radiation Biotechnology and Applied Radioisotope Science, University of Science and Technology

* These authors contributed equally

In questo articolo

Sommario

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Un metodo efficiente per la dissalazione rapida e iono-selettivi di iodio radioattivo in diverse soluzioni acquose è descritto mediante filtri a membrana oro nanoparticelle-immobilizzata in acetato di cellulosa.

Abstract

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Qui, dimostriamo un protocollo di dettaglio per la preparazione di membrane in composito a nanomateriali-embedded e la sua applicazione per la rimozione efficiente e iono-selettivi di iodio radioattivo. Utilizzando citrato-stabilizzato di nanoparticelle d'oro (diametro medio: 13 nm) e membrane di acetato di cellulosa, oro membrane incorporato delle nanoparticelle di acetato di cellulosa (Au-CAM) facilmente sono state fabbricate. I nano-materiali adsorbenti in Au-CAM erano altamente stabili in presenza di alta concentrazione di sali inorganici e molecole organiche. Gli ioni ioduro nelle soluzioni acquose rapidamente potevano essere catturati da questa membrana ingegnerizzata. Attraverso un processo di filtrazione utilizzando un'unità filtro contenente Au-CAM, rimozione eccellente efficienza (> 99%) anche come iono-selettivi desalinizzazione risultato è stato raggiunto in breve tempo. Inoltre, Au-CAM fornito buona riutilizzabilità senza diminuzione significativa delle sue prestazioni. Questi risultati hanno indicato che l'attuale tecnologia utilizza la membrana di ibridi derivati dal sarà un processo promettente per la decontaminazione su larga scala di iodio radioattivo da rifiuti liquidi.

Introduzione

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Per diversi decenni, enorme quantità di rifiuti liquidi radioattivi è stato generato da istituti medici, strutture di ricerca e reattori nucleari. Queste sostanze inquinanti sono state spesso una minaccia palpabile per ambiente e salute umana1,2,3. Soprattutto, lo iodio radioattivo è riconosciuto come uno degli elementi più pericolosi da incidenti nucleari. Ad esempio, un ambientale relazione su Fukushima e Chernobyl reattore nucleare ha dimostrato che la quantità di rilasciato radioattivo iodio tra cui 131I (t1/2 = 8,02 giorni) e 129mi (t1/2 = 15,7 milioni di anni) per l'ambiente era più grande rispetto a quelli di altri radionuclidi4,5. In particolare, l'esposizione di questi radioisotopi provocato alto assorbimento e arricchimento nella tiroide umana6. Inoltre, iodio radioattivo rilasciato può causare grave contaminazione del suolo, dell'acqua di mare e acque sotterranee a causa della loro elevata solubilità in acqua. Di conseguenza, un sacco di processi di risanamento utilizzando vari materiali adsorbenti inorganici ed organici sono stati studiati per catturare iodio radioattivo rifiuti acquosi7,8,9,10 , 11 , 12 , 13 , 14 , 15 , 16 , 17 , 18 , 19 , 20. anche se grandi sforzi sono stati dedicati per lo sviluppo di sistemi avanzati di adsorbente, l'istituzione di un metodo di decontaminazione mostrando prestazioni soddisfacenti in flusso continuo nella circostanza era molto limitata. Recentemente, abbiamo riferito un processo di desalinizzazione romanzo mostrando buona rimozione efficienza, selettività ionica, sostenibilità e riutilizzabilità utilizzando materiali nano compositi ibridi di nanoparticelle d'oro (AuNPs)21,22 , 23. fra loro, membrane di acetato di cellulosa incorporato di nanoparticelle d'oro (Au-CAM) ha facilitato la desalinizzazione altamente efficiente di ioni ioduro sotto un sistema di flusso continuo rispetto a quelli dei materiali adsorbenti esistenti. Inoltre, l'intera procedura potrebbe essere finita in breve tempo, che era un altro vantaggio per il trattamento di rifiuti nucleari generate da post-uso in applicazioni medicali e industriali. L'obiettivo generale di questo manoscritto è quello di fornire un protocollo dettagliato per la preparazione di Au-CAM24. Inoltre dimostriamo un processo di filtrazione rapida e conveniente per cattura iono-selettivi di iodio radioattivo usando le membrane composite ingegnerizzate. Il protocollo dettagliato in questo rapporto vi offrirà un'utile applicazione di nanomateriali nel campo della ricerca, delle scienze ambientali.

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Protocollo

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1. sintesi di nanoparticelle di oro citrato-stabilizzato

  1. Lavare il pallone a due colli da (250 mL) e un ancoretta magnetica con acqua regia, una miscela di acido cloridrico concentrato e acido nitrico concentrato in un rapporto di 3:1 in volume.
    Attenzione: soluzione acqua regia è estremamente corrosivo e può provocare esplosione o pelle brucia se non maneggiati con estrema cautela.
  2. Sciacquare la vetreria accuratamente con acqua deionizzata per rimuovere il residuo acido acquoso.
  3. Aggiungere 120 mL di soluzione di acido cloroaurico (HAuCl4, 1mm) per i due colli pallone (250 mL) e scaldarlo a riflusso sotto costante agitazione.
  4. Aggiungere 12 mL di sodio citrato tribasico (35 mM) soluzione rapidamente il pallone da due colli e riflusso la miscela risultante per un altro 20 min per la completa riduzione del sale d'oro.
  5. Consentire la sospensione colloidale di nanoparticelle (profondo rosso) per raffreddare fino a temperatura ambiente.
  6. Misurare la concentrazione di nanoparticelle d'oro (AuNPs) con spettroscopia UV-vis alla lunghezza d'onda di 520 nm (coefficiente di estinzione di 2.8 x 108) utilizzando una cuvette di quarzo (1 cm di lunghezza di percorso).
  7. Aggiungere una goccia di sospensione AuNPs su una griglia di rame rivestita di carbonio (400 mesh) e asciugare a temperatura ambiente. Misurare le dimensioni del AuNPs con microscopia elettronica a trasmissione (TEM).
  8. Mantenere la sospensione delle nanoparticelle di oro colloidale a 4 ° C.

2. preparazione della membrana ibrida (Au-CAM)

  1. Preparazione del filtro a membrana incorporato di nanoparticelle d'oro utilizzando un'unità di siringa
    1. Lavare una membrana in acetato di cellulosa (dimensione dei pori: 0,45 μm, diametro: 25 mm) supportato da un'unità filtrante con acqua deionizzata (10 mL) per tre volte.
    2. Prelevare 10 mL di citrato-stabilizzato AuNPs (10 nM) con una siringa sterile (20 mL) e aggiungerlo lentamente in un filtro a membrana in acetato di cellulosa pre-lavato (Figura 1).
    3. Lavare tre volte l'unità filtro con 10 mL di acqua deionizzata per rimuovere AuNPs non immobilizzati.
      Nota: AuNPs immobilizzato sulla membrana in acetato di cellulosa sono altamente stabile, e così Au-CAM possono essere memorizzati sotto condizioni ambientali per diverse settimane senza la perdita delle loro proprietà chimiche o stabilità.
  2. Preparazione di nanoparticelle d'oro filtro a membrana di pompa del vuoto
    1. Posizionare la membrana in acetato di cellulosa (dimensione dei pori: 0,45 μm, diametro: 47 mm) tra un supporto vetro portafiltro adatta (diametro: 40 mm) e un imbuto graduato (300 mL).
    2. Collegare un'unità combinata del supporto vetro sinterizzato e laureato imbuto un matraccio di recuperare (500 mL) e una pompa a vuoto.
    3. Aggiungere 10 mL di citrato-stabilizzato AuNPs (10 nM) in graduato imbuto e quindi applicare il vuoto fino a quando tutti i AuNPs sono passati attraverso la membrana in acetato di cellulosa (circa 20 s).
    4. Ripetere la stessa procedura (punto 2.2.3) su altro lato della membrana per immobilizzare AuNPs su entrambi i lati della membrana.
    5. Analizzare la superficie di Au-CAM utilizzando il microscopio elettronico a scansione (SEM) nelle condizioni ad alte prestazioni con le tensioni di accelerazione fino a 15 kV (Figura 2d).
      Nota: Per verificare la stabilità delle nanoparticelle in Au-CAM in una condizione di elevata sale, la membrana composita era immerso in soluzione di NaCl 1,0 M per 2 h e allora ispezione visiva è stata effettuata per confermare la stabilità della Au-CAM.

3. assorbimento di iodio radioattivo utilizzando Au-CAM in un sistema Batch

  1. Diluire lo iodio radioattivo ([125I] NaI, 2,2 MBq) in 3 mL di acqua pura, 1,0 M NaCl o 10 nM NaI e aggiungere ogni soluzione in una capsula Petri (50 mm diametro × 15 mm di altezza).
    Attenzione: Lo iodio radioattivo ossidato può essere volatile e deve essere maneggiato con schermi di piombo adeguato e portare fiale. Radiochimici tutti i passaggi devono essere eseguiti in una cappa ben ventilata filtrata carbone, e le procedure sperimentali devono essere monitorate dai rilevatori di radioattività.
  2. Posizionare la Au-CAM che viene preparata utilizzando un filtro del vuoto in soluzioni di iodio radioattivo e li agitare delicatamente a temperatura ambiente.
  3. Prelevare 10 μL della soluzione di iodio radioattivo da di Petri in determinati punti di tempo (0, 5, 10, 30, 60, 120 min) e misurare la radioattività dell'aliquota utilizzando γ-contatore automatico.
  4. Sciacquare la Au-CAM con acqua purificata dopo 120 min e quindi misurare la quantità di radioattività catturato sulla membrana utilizzando γ-contatore automatico (Figura 3).

4. desalinizzazione di iodio radioattivo nella circostanza a flusso continuo

  1. Rimozione di anioni di iodio radioattivo (125ho–) utilizzando un filtro di Au-CAM
    1. Sciogliere lo iodio radioattivo (3,7 MBq) in 50 mL di acqua pura, PBS 1X, 1.0 M NaCl, 0.1 M NaOH, 0.1 M HCl, 10mm CsCl, 10mm SrCl2, urina sintetica o acqua di mare.
    2. Prelevare 50 mL di ciascuna soluzione con una siringa sterile (50 mL) e passa attraverso l'unità di filtro Au-CAM ad una portata di circa 1,5 mL/s utilizzando una pompa a siringa (Figura 1).
    3. Trasferire 5 mL del filtrato in un flaconcino di plastica per quantificare la radioattività nella soluzione.
    4. Misurare la quantità di radioattività residua nella soluzione filtrato utilizzando γ-contatore automatico (Figura 4).
  2. Prova di riutilizzabilità del filtro Au-CAM
    1. Sciogliere lo iodio radioattivo in un urina sintetica o acqua di mare (3.7 MBq/50 mL).
    2. Prelevare 50 mL di soluzione con una siringa sterile (50 mL) e aggiungerlo nell'unità filtro Au-CAM ad una portata di circa 1,5 mL/s utilizzando una pompa a siringa.
    3. Ripetere la stessa procedura di filtrazione (punto 4.2.2) per sette volte usando una singola unità filtro Au-CAM.
    4. Trasferire 5 mL del filtrato in un flaconcino di plastica per quantificare la radioattività nella soluzione.
    5. Misurare la quantità di radioattività in sette soluzioni filtrato utilizzando γ-contatore automatico.

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Risultati

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Abbiamo dimostrato metodi semplici per la realizzazione di Au-CAM utilizzando citrato-stabilizzato AuNPs e acetato di cellulosa della membrana (Figura 1a). La superficie di Au-CAM è stata osservata da SEM che ha mostrato che i nanomateriali sono stati inseriti stabilmente sulle nanofibre di cellulosa (Figura 2). Le nanoparticelle in carcere sulla membrana sono state sostenute in modo stabile e non sono state libe...

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Discussione

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In anni recenti, diversi nanomateriali ingegnerizzati e membrane sono state sviluppate per rimuovere pericolosi metalli radioattivi e metalli pesanti in acqua basato sulla loro funzionalità specifiche in adsorbimento tecniche25,26, 27 , 28 , 29 , 30 , 31 , 32

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Dichiarazioni

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Gli autori non hanno nulla a rivelare.

Ringraziamenti

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Questo lavoro è stato supportato dall'assegno di ricerca dalla National Research Foundation di Corea (concessione numero: 2017M2A2A6A01070858).

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Materiali

Elenco dei materiali utilizzati in questo articolo
NomeAziendaNumero di catalogoCommenti
Acido cloridricoDUKSAN1129
Acido nitrico JUNSEI37335-1250
Cloruro cloroautico triidrato (HAuCl4· 3H2O)Sigma Aldrich254169
Citrato di sodio tribasico diidratoSigma Aldrich71402
[125I]NaI Perkin-ElmerNEZ033A010MC
Cloruro di sodioSigma AldrichS9888
Ioduro di sodioSigma Aldrich383112
Idrossido di sodioSigma AldrichS5881
L-lattato di litioSigma AldrichL2250Urina sintetica
Acido citricoSigma AldrichC1909Sintetico urina
Carbonato acido di sodioJUNSEI43305-1250Urina sintetica
UreaSigma AldrichU1250Urina sintetica
Cloruro di calcioJUNSEI18230-0301Urina sintetica
Solfato di magnesioSAMCHUNM0146Urina sintetica
Fosfato monobasico di potassioJUNSEI84185A1250Urina sintetica
Idrogeno fosfato dipotassicoJUNSEI84120-1250Urina sintetica
Solfato di sodioJUNSEI83260-1250Urina sintetica
Cloruro di ammonioSigma AldrichA9434Urina sintetica
Acqua di mareSigma AldrichS9148
1x PBSThermoSH30256.01
Membrane in acetato di cellulosa (dimensione dei pori: 0,20 μ m, diametro: 25 mm)Advantec MFS25CS045AS
Membrane in acetato di cellulosa (dimensione dei pori: 0,20 &; m, diametro: 47 mm)Advantec MFSC045A047A
47 mm Supporti per microanalisi in vetroAdvantec MFSKG47(311400)
Piastra di Petri (diametro 50 mm e altezza acuta; 15 mm)Contatore gamma SPL10050
Perkin-Elmer2480 WIZARD2Numero di modello
Spettrofotometro UV-visThermoGENESYS 10Numero di modello
Microscopia elettronica a trasmissioneHitachiH-7650Numero di modello
Microscopio elettronico a scansione a emissione di campoFEIVerios 460LNumero di modello

Riferimenti

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