方法論記事

書き込みおよび酸化物ナノ構造の低温特性評価

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DOI:

10.3791/51886

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2014年7月18日

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1Department of Physics, University of Pittsburgh

この記事について

サマリー

酸化物ナノ構造は、科学と技術に新たな機会を提供します。 LaAlO3とSrTiO3の間の界面伝導性は、導電性原子間力顕微鏡技術を用いて原子に近い精度で制御することができます。 LaAlO3/SrTiO3界面における導電性ナノ構造の作成および測定のためのプロトコルが実証されています。

要約

酸化物ナノエレクトロニクスは、ナノスケールの次元で多機能な振る舞いを持つ新しい材料を開発しようとする急速に成長している分野です。 酸化物界面は、伝導、圧電挙動、強磁性、超伝導、非線形光学特性など、制御可能な幅広い特性を示します。 近年、これらの特性を極限のナノスケールで制御する方法が発見され、開発されています。 ここでは、可逆的な導電性原子間力顕微鏡技術を使用してLaAlO3/SrTiO3ナノ構造を作成するための明示的なステップバイステップの手順について説明します。 まず、LaAlO3/SrTiO3インターフェースへの電気接点を作成するための処理手順について説明します。 導電性ナノ構造は、導電性原子間力顕微鏡の先端に電圧を印加し、LaAlO3/SrTiO3界面を局所的に導電性状態に切り替えることによって作製されます。 汎用性の高いナノリソグラフィーツールキットは、原子間力顕微鏡(AFM)のチップパスと電圧を制御するために特別に開発されました。 次に、これらのナノ構造をクライオスタットに入れ、輸送測定を行います。 ここで説明する手順は、酸化物ナノエレクトロニクスの研究を行いたいと考えている他の人々にとって役立つはずです。

概要

酸化物ヘテロ構造1-5は、両方の科学的に興味深いとアプリケーション4に潜在的に有用である創発物理現象が顕著多種多様性を示す。特に、ランタンアルミ3（LAO）とのSrTiO 3（STO）6との間のインターフェースは、絶縁導電性、7超伝導、強誘電体のような8、9および強磁性挙動を示すことができる。 2006年には、ティールら LAO層の厚さは4単位セル（4uc）の臨界厚さが増加するように鋭利な絶縁体-金属転移が存在することを示した10。それは、その後3uc-LAO/STO構造は導電性の原子間力顕微鏡（C-AFM）プローブ11を局所的に制御することができるヒステリシス転移を示すことが示された。

このようにLaAlO 3 /たSrTiO 3のような酸化物界面の特性は、導電性の有無に依存する界面で電子が。これらの電子は、ゲート10バック、トップゲート電極12,13を用いて制御することができ、表面14は、強誘電体層15,16およびc-AFMリソグラフィー11を吸着。のc-AFMリソグラフィーのユニークな特徴は、非常に小さいナノスケールの特徴を作成することができることである。

二次元閉じ込めと組み合わせた電気頂ゲーティングは、多くの場合、III-V族半導体量子ドット17を作成するために使用される。代替的に、準一次元半導体ナノワイヤーは、電気的近接によってゲート制御することができる。これらの構造体を製造するための方法は、時間がかかり、一般に不可逆である。対照的に、C-AFMリソグラフィー技術は、ナノ構造は、一つの実験のために作成し、次いで（ホワイトボードと同様に）「消去」することができるという意味で、可逆的である。消去しながら、一般的には、C-AFMの書き込みは、AFMチップに印加される正の電圧を用いて行われる負電圧を用いて行われる。特定の構造を作成するために必要な時間は、デバイスの複雑さに依存するが、通常30分未満であり;そのほとんどの時間を過ごしたキャンバスを消去する。典型的な空間分解能は約10ナノメートルであるが、適切なチューニングを2ナノメートルは18作成できる限り小さくしています。

ナノスケールの製造手順の詳細は以下の通りである。ここで提供される詳細は、同様の実験が興味の研究者が行うことを可能にするのに十分であるべきである。ここで説明する方法は、半導体内の電子のナノ構造を作成するために使用される従来のリソグラフィの手法に比べて多くの利点を有する。

ここで説明するC-AFMリソグラフィー法は、走査型陽極酸化19、ディップペンナノリソグラフィー20、圧電パターニングを含む走査プローブベースのリソグラフィの努力、はるかに広いクラスの一部である21など。新規な酸化物界面を用いて結合されたここに記載のc-AFM技術は、物理的性質の前例のない様々な最高精度の電子構造のいくつかを生成することができる。

プロトコル

1。LAO / STOヘテロ構造を取得

  1. TiO 2の終端のSTO基板上にパルスレーザー堆積法により成長したLAOの3.4単位の細胞からなる酸化物ヘテロ構造を得る。試料の成長の詳細は参考文献22に記載されている。

サンプルの2。フォトリソグラフィー処理

チップキャリアへの配線キャンバスのためのボンディングパッドと、LAO / STO界面に電気接点を作成します。個々の処理ステップを以下に詳細に説明する。

  1. スピン、フォトレジスト
    1. 次いで、30秒間4,000 rpmで、5秒間600 rpmで試料上にフォトレジストをスピン。フォトレジスト層は約2μmの厚さになります。 1分間95℃でサンプルを焼く。
  2. 5 MW / cm 2のドーズ量で100秒間、320 nmの光でマスクアライナを用いてフォトレジストを公開します。
  3. フォトレジスト現像FOにおけるフォトレジストを開発rは1分。
  4. イオンミリング
    1. フォトレジストで覆われていない領域に15物質のナノメートル（LAOとSTO）を除去するのAr +イオンミルを使用してください。入ってくるのAr +イオンビームに対して垂直な方向に22.5°の角度でサンプルを置きます。のAr +エッチング速度が較正されていない場合は、材料の正確な量が除去されることを保証するために、キャリブレーションの実行を行う。 AFMまたは同等profilmetryを用いたエッチング深さを決定する。
  5. TiとAuとのDCスパッタリング
    1. デポジットさ4nmのTi、次いで25nmのAuを試料上にAuが露出STO層と電気的に接触するようになっている。スパッタ圧力範囲は2-6×10 -7トルであり、スパッタリングは、RTでのサンプルで行われる。シャッターを10分間にTiをプリスパッタ100W、[開くシャッターが閉鎖され、50Wで1分間、完了すると、100Wで20秒すぐにプリスパッタ金をスパッタしてのサンプルに30秒間のAuスパッタ50 W·カリ希望のTiとAuの厚さを生成するために時間をフィブラート。
  6. 離昇
    1. サンプルの表面からフォトレジストを除去するアセトン/ IPA、超音波洗浄を使用してください。
  7. 第2層
    1. ステップ4（ すなわち 、イオンミリングを除く）を除く第二のリソグラフィプロセスは、個々のボンディングパッドに金ワイヤ接続を作成するために使用される。 2つのパターンが、彼らは電気的短絡を生じないことを保証するために十分に整列させる必要があります。
  8. プラズマ洗浄。
    1. IPCバレルエッチャーは、パターン溝にフォトレジスト残渣を除去するために使用される。 1分間100 Wと1トルのアルゴンで使用される機器

3。ワイヤボンド書き込みのために準備するためのサンプル

  1. 28使用可能なピンとチップ·キャリア（ 図2A）に、LAO / STOサンプルをマウントします。
  2. ワイヤボンド構造

注：電気Cを作るために、ワイヤボンダーを使用して、試料上のボンディングパッドとチップキャリアとの間のonnections。電気接点とチップキャリアとの間で1ミル（25ミクロン）金ワイヤを取り付けます。ナノ構造を書く

4。ナノ構造をお書きください。

  1. 導電性ナノ構造（ 図3A）の非公式スケッチを作成します。
  2. スケーラブルベクターグラフィックス（SVG）エディタ（ 図3B）を開きます。
    1. テンプレートを使用するか、AFM像と一致するようにウィンドウのサイズを定義します。
    2. SVGエディタにサンプルのAFM像をロードします。
    3. 原子間力顕微鏡の画像に重ねたナノ構造要素を作成します。
  3. ナノリソグラフィプログラムにSVGファイルをロードします。
  4. 導電性ナノ構造体を作成するために、リソグラフィ·ソフトウェアを実行します。
    1. ナノ構造を消去するために、ナノ構造、およびV チップ =-10Vを作成するには、V チップ = +10 Vを使用してください。
    2. 20に至るまでの速度で、C-AFMの先端を移動2ミクロン/秒0ナノメートル/秒。

5。デバイスを冷却し、測定を行う

  1. すべての白のライトをオフにして、赤色フィルタ/光源を使用しています。
  2. 原子間力顕微鏡システムからサンプルを抽出します。
  3. 希釈冷凍機（A）にサンプルをロードします。
  4. 試料が冷却される温度（B）対抵抗を測定します。
  5. 低温（℃）で輸送特性を測定します。

結果

ここに示された結果は、ナノ構造のこのクラスによって示されることができ、詳細23-26の他の箇所に記載されているトランスポートの動作の代表である。この例では、ナノワイヤキャビティは、3.3単位セルLAO / STOヘテロ構造から（ 図4）を構築した。実験11」をカットする"ナノワイヤーによって決定された（緑で表示）導電性パスは、幅広い一般的には10nmである。先端書き込み速度はそのまま各セグメントの先端速度と電圧は、リソグラフィのフロントパネル（ 図4B）から独立して設定可能です。 「仮想電極は、「界面接点とそのインタフェースは、ナノ構造の導電性の高い電気的な接続があることを確認してください。

ナノ構造が書き込まれた後、希釈冷凍機に転送される。 550 nmで以下光への曝露は、不要な光伝導が生成されますので、IMPですortant暗闇の中、または赤色の「暗室」は、光（ 図5A）を用いてデバイスを転送します。電気的接続はRTで行う必要があり、かつ低温での電気接続を変更するときに最も半導体ナノ構造と同様に、細心の注意を払うべきである。デバイスは静電放電に供されている場合は、最も可能性の高い絶縁性となるであろう。注目すべきことに、デバイス機能」は、サイクリング」300 Kの温度にし、再び冷却することによって回収することができる。

クールダウン中は、温度の関数として、2端子抵抗を監視するためのルーチン、さらには4端子抵抗である。交流電流は、トランスインピーダンス増幅器を使用して測定している間、これらの測定のために交流電圧（典型的には1〜7mV）は、一方の電極に低周波数（<10ヘルツ）で適用される。復調にロックすると、フィルタリングは、家庭が開発し、ロックインアンプを使用して実行されます。交流のCurrent温度の関数（ 図5B）のように監視される。

装置は、希釈冷凍機（50 m·K）でのベース温度に冷却されると、四端子輸送測定（ 図5C）が行われる。デバイスの両端の電圧を同時に測定している間、これらの測定では、電流は、装置の主要なチャネルを介して供給されます。代わりに、ロックインアンプで測定する、完全な電流 - 電圧（IV）トレースを測定する。この方法は、より多くの情報が含まれており、差動伝導が数値微分を介して算出することができる。特定のデバイスについては、差動伝導はサイドゲート電圧V SGの関数として測定される。このゲートは装置の化学ポテンシャルを変化させることができる。装置を通る輸送はクーロンブロッケードが小さな値のために行われ、STROれる領域を示す、強力な非単調な依存性を示すV SGの大きな値のため、超伝導ngの。デバイスのこのクラスの物理的解釈についての詳細は他の箇所に記載する。

figure-results-1
図1フォトリソグラフィ処理ステップステップ1：スピンフォトレジスト。ステップ2：マスクアライナーを用いてフォトレジストを公開します。ステップ3：フォトレジストを開発しています。ステップ4：イオンミリング。ステップ5：DCは、TiとAuを堆積させるスパッタリング。ステップ6：リフトオフ。ステップ7：第二の層を堆積させる。ステップ8：プラズマ洗浄。

figure-results-2
図2。リソグラフィでパターンLAO / STOヘテロ構造のイメージ。チップキャリアに接合さ5mm x 5mmのサンプル線を示す（A）の画像。（B）ボンディングパッドとキャンバスの1を示す光学像。（C）単独のキャンバスのクローズアップ。 この図の拡大版を表示するには、こちらをクリックしてください。

figure-results-3
図3。LAO / STOナノ構造の（A）非公式なデザイン。（B）は 、オープンソースのスケーラブルベクターグラフィックス（SVG）エディタを使用してナノ構造体の正確なレイアウト。

figure-results-4
図4のC-AFMのパターニングのための（A）リソグラフィ、フロントパネル（B）3Dシミュレータからのスクリーンの位置とC-AFMチップの電圧を示す。w.jove.com/files/ftp_upload/52058/52058fig4large.jpg "ターゲット=" _blank ">この図の拡大版を表示するには、こちらをクリックしてください。

figure-results-5
の関数としてのデバイスの四端子微分コンダクタンスの図5（A）LAO / STOナノ構造は、希釈冷凍機に挿入される。試料耐性の（B）モニタリングがmKで50 300 Kから冷却される。（C）モニタリングデバイス（V4t）全体の​​サイドゲート電圧VSGと電圧。強度グラフは、ジーメンス（S）の単位で表示され、電圧はボルト（V）単位で表示されている。

ディスカッション

ナノ構造の作成を成功させるには、いくつかの重要なステップが必要です。 LAO/STOサンプルは、絶縁相と導電相の境界にあることが知られている厚さで成長させることが重要です。 (サンプルの増加の詳細は、この論文の範囲外ですが、全体的な成功にとって重要です。 第二に、c-AFM書き込みを成功させるには、相対湿度が25〜45%の範囲内であることが重要です。 25%未満の値は導電性ナノ構造を生成する可能性は低く、湿度が高すぎると、一般に制御不能なほど大きな特徴が生成されます。 また、c-AFMチップが長期間にわたって正確なレジストレーションを達成する必要がある場合、AFMの温度制御は重要です。 ナノ構造を作成したら、数時間以上の実験を行う場合は、真空環境に置く必要があります。 ここで説明する実験では、構造が作成され、数分以内に真空環境に移されます。

書く前に、関連するすべての電極で「書き込みテスト」を実行することをお勧めします。 このようなテストでは、最初に2つの仮想電極が作成され、コンダクタンスを同時に監視しながら1本のナノワイヤが書き込まれます。 同様の消去テストは、直後にナノワイヤを「切断」することによって実行できます。 ナノ構造が急速に崩壊している場合、問題は界面接触またはキャンバス自体のいずれかが原因である可能性が最も高いです。 これら2つの効果を区別するには、コンダクタンスの4端子測定を実行し、2端子コンダクタンスを時間の関数として4端子コンダクタンスと比較する必要があります。 2 端子のコンダクタンスが 4 端子のコンダクタンスよりも急速に減衰している場合、問題はインターフェイスへの電気接点に関連しています。 4端子コンダクタンスが同等の速度で減衰している場合は、キャンバスが適切ではない可能性が高く、交換する必要があります。

ナノ構造を作成するための現在の方法には当然の限界があります。 具体的には、最小のデバイスの書き込み速度は毎秒数百ナノメートルに制限されています。 その値をはるかに超える速度は、予測できない結果につながります。 並列書き込み手法の使用は可能です27,28、しかし高度に発達しておらず、独自の欠点があります。 作成できるナノ構造のサイズは、使用されるAFMのスキャン範囲によって当然制限されます。 2つのスキャン方向で閉ループフィードバックを備えた高品質のAFMを強くお勧めします。 サンプル表面の点状物体の追跡を実行して、サンプルの時間的ドリフトを監視する必要があります。

酸化物界面での導電性ナノ構造の作成を習得すると、幅広い実験の方向性を探求できます。 この技術を用いて、ナノワイヤ18、トンネル障壁29、整流接合30、電界効果トランジスタ18、単電子トランジスタ31、超伝導ナノワイヤ32、ナノスケールの光学検出器33、ナノスケールのテラヘルツエミッタおよび検出器34など、多種多様なナノ構造およびデバイスがすでに実証されている。

開示事項

著者らは開示するものは何もない。

謝辞

LAO/STOのサンプルを提供してくださったウィスコンシン大学マディソン校のChang-Beom Eom氏との長年の協力に感謝します。 クリストファー・ソリスのビデオ編集協力をいただければ幸いです。 この作業は、NSF (DMR-1104191、DMR-1124131)、ARO (W911NF-08-1-0317)、および AFOSR (FA9550-10-1-0524、FA9550-12-1-0268、FA9550-12-1-0057) によってサポートされています。

材料

この記事で使用された材料の一覧
名前会社カタログ番号コメント
機器
コンタクトアライナーカール・サスMA6
スピナーソリテック5110C
イオンミルコモンウェルス・サイエンティフィック8C
スパッタリングシステムライボルト・ヘレウスZ-650
バレルエッチャーブランソン/IPC3000C
ワイヤーボンダーウェストボンド7700E
AFMアサイラム研究MFP-3D
希釈冷凍機量子設計P850
超音波洗浄機フィッシャーサイエンティフィック15-335-6
電流増幅器フェムトDLPCA-200
材料
LaAlO3/SrTiO3Prof. Chang-Beom Eom5 mm x 1 mm with ~3.4 unit cells of LAO (参考文献 18 参照)
PhotoresistAZ Electronic MaterialsP4210
DeveloperAZ Electronic Materials400K
Aceton Fisher ScientificA929SK-4
Isopropyl AlcoholFisher ScientificA459-1
脱イオンされた水フィッシャー科学23-290-065
金ワイヤーデュポン57711 mmの
直径の破片キャリアNTKの技術IRK28F1-5451D

参考文献

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