Name: フェムト秒四光波混合を用いてのGaMnAsコヒーレンス崩壊の測定 (動画) | JoVE Journal
Uploaded: 2013-12-03T14:00:00.000+00:00
Duration: 15 min 58 s
Description: 学ぶフェムト秒四光波混合法によるGaMnAsのコヒーレンス崩壊時間測定。この手法は高時間分解能でスピン反転散乱ダイナミクスを解析し、スピントロニクス材料の基礎物性理解に貢献する。

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この研究は、カナダ自然科学工学研究評議会、ロッキード・マーティン社、および国立科学財団(Grant DMR10-05851)の支援を受けています。

1. 光学機器の概要
<ol>
	<li>図 1 に示すように、光学セットアップの入力パスを定義する 2 つのミラーと 2 つのアイリスを設定します。毎日、これらのアイリスとミラーを使用してセットアップのアライメントを回復する必要があります。レーザーは日々ドリフトするため、最適なアライメントを維持するためには、毎日数回のアライメントの反復が必要です。</li>
	<li>図 1 に示すように、2 つのプリズムを含むパルス圧縮機を構築します。パルス圧縮機は、サンプルに向かう途中のレンズと光学窓によって生じる正の群速度分散を補正するために、負の群速度分散を導入します。群速度分散補正の量は、プリズム間の分離 (粗い) と、ビームが 2 番目のプリズム内を通過するガラスの量 (細かい) によって決まります。これらは、パルスの自己相関を検出しながらパルス持続時間を最適化するために繰り返し調整されます(セクション2を参照)。</li>
	<li>50/50ビームスプリッターを挿入して、レーザーからの入力パルスをE1とE2の2つの励起パルスに分割します。</li>
	<li>手動変換ステージに取り付けられた一対のミラーを使用して、パルス E1 の光遅延線を設定します。このステージは、パルス E1 と E2 の間の遅延を大まかに調整するために使用されます。注:ミラーペアへの光路が並進ステージの運動軸に平行であること、およびミラーが互いに45°に整列し、垂直方向の偏差が発生しないようにする必要があります。</li>
	<li>ミラーと光学ペリスコープのセットを使用して、パルス E2 の光遅延材をセットして、スピーカーのコーンに取り付けられた軽量の再帰反射鏡にビームを送ります。スピーカーを垂直に取り付けると、再帰反射鏡の重量によるスピーカーの非調和運動や、スピーカーの動きに伴う再帰反射器の有害な動き (揺れ) を最小限に抑えることができます。 
注:再帰反射器へのビーム経路がスピーカーの運動軸に平行(つまり、垂直)であることを確認する必要があります。このスピーカーは、関数発生器と電流増幅器とともに、実験中にパルス間遅延を迅速にスキャンすることができます。電流増幅器は、スピーカの運動の振幅(>1 mm)を十分に大きくするために必要です。スピーカースローの線形部分によって、実験でアクセス可能なパルス遅延範囲の合計が決まります。</li>
	<li>図 1 に示すように、2 つの光ビームが平行であることを確認し、1 つのレンズ (直径 5 cm、焦点距離 50 cm) を 2 つのビームの経路に挿入します。このレンズは、2 つのビームを光学クライオスタットに含まれるサンプルに集束するために使用され、サンプルを 4 〜 300 K の任意の温度に保持できます。</li>
	<li>サンプル位置での空間的および時間的なオーバーラップは、4波ミキシング信号の検出に備えて、同等の焦点で自己相関を実行することにより最適化されます。(自己相関アライメントについては、セクション 2 で説明します)。</li>
	<li>スペクトル分解時間積分実験(SR-FWM)の場合は、4波ミキシング発光をモノクロメーターに送り、ピントを合わせるレンズを入力スリットに追加します。</li>
	<li>モノクロメーターの後に高速光電子増倍管検出器 (PMT) を配置して、スペクトル分解された 4 波混合放射を検出します。注: PMT に印加される高電圧は、PMT が暗闇にあるときにのみオンにしてください。</li>
	<li>PMT出力信号をオシロスコープに接続します。</li>
	<li>ファンクション・ジェネレータと電流アンプを使用して、スピーカを約 30 Hz で発振するように設定し、パルス E1 と E2 の間の時間遅延の周期的な変動を導入します。オシロスコープを使用して、SR-FWM 信号 (PMT 信号) とパルス遅延の測定を行います。オシロスコープの時間軸のキャリブレーションは、自己相関信号を使用して決定します。 セクション2で説明したとおりです。</li>
	<li>時間分解4波長ミキシング(TR-FWM)の場合は、図1に示すように、2つ目の50/50ビームスプリッターを挿入して、3つ目のレーザーパルス(ゲートパルスと呼ばれる)を生成します。</li>
	<li>ゲートパルス用に別の光遅延ラインを設定します。この遅延ラインには、ゲートパルス遅延を粗く調整するための手動変換ステージに取り付けられたミラーのセットと、ゲートパルス遅延の高速スキャン用の2番目のスピーカーが含まれています。</li>
	<li>モノクロメーターの前のレンズを取り外し、ミラーを挿入して4波長ミキシングビームを取り出します。</li>
	<li>4 波ミキシング放射をゲートパルスと共に、法線入射で 800 nm のタイプ I 位相マッチング用に切断されたベータ バリウム ホウ酸 (BBO) 非線形結晶に集束させるレンズを挿入します。別の高速 PMT を使用して、ゲート パルス遅延の関数として 2 次高調波強度を測定します。</li>
	<li>クライオスタットの前に大きな平面ミラーを挿入して、自己相関測定のパスを設定します。このミラーは、E1 と E2 の両方のパルスを 2 番目の焦点にリダイレクトするために使用されます。ここに、2 つ目の BBO 結晶を配置します。注: この平面ミラーの移動中は、危険な反射を避けるために、入力ビームを遮断する必要があります。</li>
	<li>パルス E1 と E2 のオーバーラップから生じる第 2 高調波信号は、パルス間遅延の関数として測定します。パルス E2 の経路にあるスピーカを使用してスキャンします。第 2 高調波信号は、高速フォトダイオードとオシロスコープを使用して検出します。この測定中、パルス コンプレッサーのアライメントは、パルス持続時間を可能な限り最小にするように最適化されます。 セクション 2 で詳しく説明されています。</li>
</ol>
2. パルス測定と最適化
<ol>
	<li> 図1に示すように、大きな平面ミラーを挿入して、2つの励起ビームの焦点をサンプルから二次焦点に向け直します。</li>
	<li>BBO水晶振動子を焦点に置きます。これは、2つの入力パルスE1とE2の組み合わせから2次高調波を生成するために使用されます。クリスタルホルダーは、3つの空間軸すべてに沿った調整と回転を可能にする必要があります。</li>
	<li>800nmの光を拒絶し、400nmの光を透過する結晶の後にショートパス光学フィルターを配置します。</li>
	<li>フィルターの後に置かれた白いカードに 2 つの紫色のビームが見えるようにします。これらのビームは、各パルス E1 と E2 のみの 2 次高調波に対応します。水晶の回転角度は、2 つの外側のスポットのそれぞれの明るさが最大になるように、角度のほぼ中間になるように設定します。これは、2 つの入力パルス E1 と E2 の組み合わせから 2 次高調波からのゼロバックグラウンド自己相関ビームを最適化するおおよその角度になります。</li>
	<li>E1 パルスのパス長を調整して、中央に 2 次高調波スポットが現れるまで待ちます。このスポットは、E1 と E2 の組み合わせから生じるゼロバックグラウンド自己相関です。</li>
	<li>高速シリコンフォトダイオードを中央の2次高調波スポットの経路に挿入します。</li>
	<li>セクション 1 で説明されているように、関数ジェネレーターとアンプを使用して E2 パス内のスピーカーの動きを制御することにより、パルス E2 のパス長を定期的に変化させます。</li>
	<li>フォトダイオードをオシロスコープに接続し、観測された自己相関を記録します。自己相関を正しく表示するには、ファンクション・ジェネレータからのTTLパルスでオシロスコープをトリガします。TTLトリガパルスは、オシロスコープの便利な時間軸設定で自己相関を観測できるように、デジタル遅延発生器を使用して遅延させる必要がある場合があります。</li>
	<li>手動変換ステージを使用してパルスE1のパス長を調整し、この調整によりオシロスコープ上の第2高調波信号のピークの時間位置がどのようにシフトするかを確認します。連続する2つのピーク位置に記録されたマイクロメータ位置を使用して、オシロスコープの時間軸をパルス遅延(フェムト秒単位)に変換できます。</li>
	<li> オシロスコープで自己相関信号を見ながら、パルス圧縮機の 2 つのプリズムの位置を調整し、自己相関のピークができるだけ狭くなるようにします。これらの実験で達成された最小パルス持続時間は約 20 fsec でした。</li>
</ol>
3. サンプル調製
<ol>
	<li>4波長混合実験では、サンプルは500μmのGaAs基板、175nmのAlGaAsストップエッチング層、および750nmのGaMnAs薄膜で構成されていました。このサンプルは、ノートルダム大学の分子線エピタキシー法によって成長しました。</li>
	<li>これらの4波長混合実験は、透過形状で行われ、その結果、基板を除去する必要があります。サファイアの窓に光学接着剤の小さなビーズを置きます。サファイアは、その優れた透明性と大きな熱伝導率により、低温での実験に優れた基板を提供します。GaMnAs薄膜を下にしてサンプルを光学接着剤の上に置き、均一に押し下げてサンプル表面の下から余分な接着剤を取り除きます。</li>
	<li>サンプルを紫外線ランプに約6時間さらして光学接着剤を硬化させます。ランプの放射は、接着剤を硬化させるためにサファイア側からサンプルを露出させる必要があります。</li>
	<li>機械的な研磨/研削システム(例:Buehler Beta Grinder-Polisher)を基板から300〜400 μm除去します。このステップにより、化学エッチングに必要な時間が大幅に短縮されます。</li>
	<li>クエン酸(5部6.28M)と過酸化水素(1部、30%溶液)の溶液にサンプルを浸して、残りの基質を取り除きます。ストップエッチング層に達すると、サンプルは鈍い灰色から鏡面のような仕上がりに変化し、溶液から除去できることを示します。このソリューションでは、GaAsの平均エッチング速度は20 μm/hr、AlGaAsの平均エッチング速度は160 nm/hrです。</li>
	<li>サンプルを酸性溶液から取り出し、脱イオン水ですすいでください、続いて分光グレードのアセトンですすぎ、次にメタノールですすぎます。</li>
	<li>E1ビームとE2ビームの焦点にある光学クライオスタットにサンプルをマウントします。クライオスタットを排気し、希望の温度まで冷却します。</li>
</ol>
4. 4波ミキシングシグナルの測定
<ol>
	<li>自己相関信号が最適化され、サンプルがクライオスタットに取り付けられ、クライオスタットが冷却されたら、レーザーフォーカスの方向を変えるために使用した大きなフラットミラーを取り外します。</li>
	<li>SR-FWM実験を行うには、4波長ミキシング信号ビームをモノクロメーターに集束させます。4 波撹拌信号ビームの位置を特定するには、まず、アライメント ツール (wavevectors k1 と k2) で送信された E1 スポットと E2 スポットを特定し、それらの位置を使用して 4 波撹拌信号ビーム (2k2 - k1) の予想位置を決定します。</li>
	<li>モノクロメータの出力に高速PMTを配置し、オシロスコープに接続します。注:光電子増倍管の高電圧バイアスは、検出器が暗闇にある場合にのみオンにする必要があります。</li>
	<li>ファンクション・ジェネレータとアンプの電源がオンになり、パルスE2の経路でスピーカーが周期的に動く状態で、データ・アクイジション・ソフトウェアを使用して、モノクロメーターの必要な波長設定ごとにオシロスコープのトレースを記録します。このトレースは、4波のミキシング信号とパルスE1とE2の間の遅延で構成されています。トレースは、複数のスキャンで平均化されます。 その数はデジタルオシロスコープを使用して選択されます. 
	注:この場合のダイナミック・レンジは、オシロスコープのA/Dコンバータによって制限されます。信号のテールの詳細な構造が必要な場合は、電圧スケールの感度を上げるか、オシロスコープの代わりに高速データ収集ボードを使用して4波ミキシング信号を取得できます</li>
	<li>TR-FWM測定を行うには、モノクロメーターに集光するレンズを取り外し、ミラーを挿入して4波長混合信号ビームを取り出します。</li>
	<li>4波のミキシングビームとゲートパルスをBBO結晶に集束させ、続いて和周波数ビームのみを通過させる光学フィルターを使用します。</li>
	<li>PMTを使用して信号とゲートパルスの相互相関の測定を行い、ゲートパルス経路のスピーカーに関数発生器とアンプを接続してゲートパルス遅延を変化させます。</li>
	<li>TR-FWM信号は、データ・アクイジション・ソフトウェアを使用してオシロスコープ・トレースに記録し、パルスE1とE2の間の遅延の固定値を記録します。この遅延は、パルスE1のビーム・パスの手動変換ステージを使用して設定できます。</li>
</ol>

<ol><li>Onodera, K., Masumoto, T., Kimura, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((980+nm+compact+optical+isolators+using+Cd1-x-yMnxHgyTe+single+crystals+for+high+power+pumping+laser+diodes%5BTitle%5D)+AND+%22Electron.+Lett%22%5BJournal%5D)">980 nm compact optical isolators using Cd1-x-yMnxHgyTe single crystals for high power pumping laser diodes.</a> Electron. Lett. 30, 1954-1955 (1994).</li>
<li>Shen, A., Ohno, Y., Segawa, Y., Ohno, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Faraday+rotation+of+ferromagnetic+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Electron.+Lett%22%5BJournal%5D)">Faraday rotation of ferromagnetic (Ga,Mn)As.</a> Electron. Lett. 34, 190-192 (1998).</li>
<li>Ohya, S., Shimizu, H., Higo, Y., Sun, J., Tanaka, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Growth+and+Properties+of+Quaternary+Alloy+Magnetic+Seminconductor+%28InGaMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Jpn.+J.+Appl.+Phys.+Part%22%5BJournal%5D)">Growth and Properties of Quaternary Alloy Magnetic Seminconductor (InGaMn)As.</a> Jpn. J. Appl. Phys. Part. 2, L24-L27 (2002).</li>
<li>Wang, J., Sun, C., Kono, J., Oiwa, A., Munekata, H., Cywiński, L., Sham, L. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Quenching+of+Ferromagnetism+in+InMnAs+Induced+by+Intense+Laser+Irradiation%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Quenching of Ferromagnetism in InMnAs Induced by Intense Laser Irradiation.</a> Phys. Rev. Lett. 95, 167401-167405 (2005).</li>
<li>Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Liu, X., Furdyna, J. K., Hall, K. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+studies+of+carrier+and+magnetization+dynamics+in+GaMnAs%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Appl.+Phys%22%5BJournal%5D)">Ultrafast studies of carrier and magnetization dynamics in GaMnAs.</a> J. Appl. Phys. 107, 033908-033917 (2010).</li>
<li>Rozkotova, E., Nemec, P., Tesarova, N., Maly, P., Novak, V., Olejnik, K., Cukr, M., Jungwirth, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Coherent+control+of+magnetization+precession+in+ferromagnetic+semiconductor+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Coherent control of magnetization precession in ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As.</a> Appl. Phys. Lett. 93, 232505-232508 (2008).</li>
<li>Th, <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Magnetization+manipulation+in+%28Ga%2CMn%29As+by+subpicosecond+optical+excitation%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Magnetization manipulation in (Ga,Mn)As by subpicosecond optical excitation.</a> Appl. Phys. Lett. 86, 152506-152509 (2005).</li>
<li>Hall, K. C., Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Robb, J. L., Liu, X., Furdyna, J. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+optical+control+of+coercivity+in+GaMnAs%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Ultrafast optical control of coercivity in GaMnAs.</a> Appl. Phys. Lett. 93, 032504-032507 (2008).</li>
<li>Reid, A. H. M., Astakhov, G. V., Kimel, A. V., Schott, G. M., Ossau, W., Brunner, K., Kirilyuk, A., Molenkamp, L. W., Th Rasing, <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Single+picojoule+pulse+switching+of+magnetization+in+ferromagnetic+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Single picojoule pulse switching of magnetization in ferromagnetic (Ga,Mn)As.</a> Appl. Phys. Lett. 97, 232503-232506 (2010).</li>
<li>Rudolph, J., Hägele, D., Gibbs, H. M., Khitrova, G., Oestreich, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Laser+threshold+reduction+in+a+spintronic+device%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Laser threshold reduction in a spintronic device.</a> Appl. Phys. Lett. 82, 4516-4519 (2003).</li>
<li>Roukes, M. L., Chtchelkanova, A. Y., Treger, D. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spintronics%3A+A+spin-based+electronics+vision+for+the+future%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Spintronics: A spin-based electronics vision for the future.</a> Science. 294, 1488-1495 (2001).</li>
<li>Awschalom, D. D., Loss, D., Samarth, N. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aAwschalom%2C+DD+%22Semiconductor+Spintronics+and+Quantum+Computation%22">Semiconductor Spintronics and Quantum Computation</a>. , Springer-Verlag. Berlin. (2002).</li>
<li>Datta, S., Das, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electronic+analog+of+the+electro-optic+modulator%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electronic analog of the electro-optic modulator.</a> Appl. Phys. Lett. 56, 665-667 (1990).</li>
<li>Hall, K. C., Lau, W. H., Gündoğdu, K., Flatté, M. E., Boggess, T. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Nonmagnetic+semiconductor+spin+transistor%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Nonmagnetic semiconductor spin transistor.</a> Appl. Phys. Lett. 83, 2937-2939 (2003).</li>
<li>Hall, K. C., Flatté, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Performance+of+a+spin-based+insulated+gate+field+effect+transistor%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Performance of a spin-based insulated gate field effect transistor.</a> Appl. Phys. Lett. 88, 162503-162505 (2006).</li>
<li>Masek, J., Máca, D., Kudrnovsky, J., Makarovsky, O., Eaves, L., Campion, R. P., Edmonds, K. W., Rushforth, A. W., Foxon, C. T., Gallagher, B. L., Novák, V., Sinova, J., Jungwirth, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Microscopic+analysis+of+the+valence+band+and+impurity+band+theories+of+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Microscopic analysis of the valence band and impurity band theories of (Ga,Mn)As.</a> Phys. Rev. Lett. 105, 227202-227205 (2010).</li>
<li>Sheu, B. L., Myers, R. C., Tang, J. -M., Samarth, N., Awschalom, D. D., Schiffer, P., Flatté, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Onset+of+ferromagnetism+in+low-doped+Ga1-xMnxAs%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Onset of ferromagnetism in low-doped Ga1-xMnxAs.</a> Phys. Rev. Lett. 99, 227205-227208 (2007).</li>
<li>Tang, J. -M., Flatté, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Multiband+tight-binding+model+of+local+magnetism+in+Ga1-xMnxAs%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Multiband tight-binding model of local magnetism in Ga1-xMnxAs.</a> Phys. Rev. Lett. 92, 047201-047204 (2004).</li>
<li>Jungwirth, T., Horodyská, P., Tasarová, N., Nĕmec, P., Subrt, J., Malý, P., Kuzel, P., Kadlec, C., Masek, J., Nemec, I., Orlita, M., Novák, M., Olejník, V., K, Z., Sobáň, Z., Vasek, P., Svoboda, P., Sinova, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Systematic+study+of+Mn-doping+trends+in+optical+properties+of+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Systematic study of Mn-doping trends in optical properties of (Ga,Mn)As.</a> Phys. Rev. Lett. 105, 227201(2010).</li>
<li>Ohya, S., Takata, K., Tanaka, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Nearly+non-magnetic+valence+band+of+the+ferromagnetic+seminconductor+GaMnAs%5BTitle%5D)+AND+%22Nature+Phys%22%5BJournal%5D)">Nearly non-magnetic valence band of the ferromagnetic seminconductor GaMnAs.</a> Nature Phys. 7, 342-347 (2011).</li>
<li>Burch, K. S., Shrekenhamer, D. B., Singley, E. J., Stephens, J., Sheu, B. L., Kawakami, R. K., Schiffer, P., Samarth, N., Awschalom, D. D., Basov, D. N. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Impurity+band+conduction+in+a+high+temperature+ferromagnetic+semiconductor%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Impurity band conduction in a high temperature ferromagnetic semiconductor.</a> Phys. Rev. Lett. 97, 087208-087211 (2006).</li>
<li>Acbas, G., Kim, M. -H., Cukr, M., Novák, V., Scarpulla, M. A., Dubon, O. D., Jungwirth, T., Sinova, J., Cerne, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electronic+structure+of+ferromagnetic+semiconductor+Ga1-xMnxAs+probed+by+subgap+magnetooptical+spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electronic structure of ferromagnetic semiconductor Ga1-xMnxAs probed by subgap magnetooptical spectroscopy.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 137201-137204 (2009).</li>
<li>Berciu, M., Chakarvorty, R., Zhou, Y. Y., Alam, M. T., Traudt, K., Jakiela, R., Barcz, A., Wojtowicz, T., Liu, X., Furdyna, J. K., Dobrowolska, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Origin+of+magnetic+circular+dichroism+in+GaMnAs%3A+Giant+Zeeman+splitting+versus+spin+dependent+density+of+states%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Origin of magnetic circular dichroism in GaMnAs: Giant Zeeman splitting versus spin dependent density of states.</a> Phys. Rev. Lett. 102, 247202-247205 (2009).</li>
<li>de Boer, T., Gamouras, A., March, S., Novák, V., Hall, K. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Observation+of+a+blue+shift+in+the+optical+response+at+the+fundamental+band+gap+in+Ga1-xMnxAs%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+B%22%5BJournal%5D)">Observation of a blue shift in the optical response at the fundamental band gap in Ga1-xMnxAs.</a> Phys. Rev. B. 85, 033202-033206 (2012).</li>
<li>Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electronic+structure+of+Ga1-xMnxAs+probed+by+four-wave+mixing+spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+B%22%5BJournal%5D)">Electronic structure of Ga1-xMnxAs probed by four-wave mixing spectroscopy.</a> Phys. Rev. B. 84, 121202(R)-121206(R) (2011).</li>
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</ol>

著者らは開示するものは何もない。

4波混合技術は、広範囲の材料システムにおける光遷移のコヒーレンス減衰の時間スケールを測定するために使用できます。高度なエレクトロニクスおよびオプトエレクトロニクスのさまざまなアプリケーションにとって、この位相低下時間は非常に重要です。たとえば、量子コンピューティングアプリケーション(半導体の励起子遷移は、いくつかの提案36-38で基本的な量子ビットを表す))、デフェージング時間は、量子演算とエラー訂正を実行する必要がある時間的ウィンドウを決定します。コヒーレンス減衰の時間スケールは、材料内の電子と正孔の最速の散乱プロセスによって決定されるため、デフェージング時間の測定は、これらの高速散乱プロセスの原因となる関連する相互作用の性質と強度についての洞察も提供します。関係する相互作用の種類は、この材料を使用するあらゆるデバイスアプリケーションにおける輸送とコヒーレンス減衰の両方を制御します。したがって、4波混合法は、次世代の電子デバイスおよび光電子デバイスにとって関心のある材料を特性評価するための重要なツールを提供します。このような研究では、時間分解能が最も重要な制限です。この分解能は、光パルス持続時間、 これは、研究中の材料の位相低下時間よりも短くなければなりません。ここで説明する特定の実験構成は、高速減衰プロセス(持続時間<数ピコ秒)の研究に理想的に適用されます。遅い時間ダイナミクスの測定には、ロックイン検出法と、より広い運動域を持つ低速スキャン遅延ステージが一般的に使用されます。
ここでは、強い正孔とMn交換の結合がキャリア媒介強磁性性につながるIII-V族希釈磁性半導体の研究における本手法の有用性を解明します。正孔とMnイオン間のスピンフリップ散乱も、正孔とMn交換の相互作用によって引き起こされます。我々は、4波混合技術を使用して、このプロセスの時間スケールを直接測定することができ、この重要なクラスの材料における交換結合に関する洞察を提供することができることを示しました。また、4波混合技術の非線形性が、これらの材料のバンドエッジ状態の高感度プローブを提供し、このシステムにおける強い交換結合の起源である(s,p)-dハイブリダイゼーションプロセスの明確なシグネチャを提供することも示しました。線形光学技術(例:100 )に対する4波混合の感度の向上(例:吸収、楕円偏光、磁気円二色性)をこれらのバンドエッジ状態に置き換えることは、この技術の非線形性に起因し、光学応答への欠陥関連の寄与を抑制します。
この研究は、この技術を応用して、電子構造や交換結合などの主要な物理的特性を、広範囲のIII-V希釈磁性半導体で研究するための基礎を築きます。これにより、これらの材料は、磁気に敏感な電子デバイスや光電子デバイスのホスト全体を含む半導体スピントロニクスのアプリケーション向けに設計できるようになります。

III-V希薄磁性半導体は、キャリア(正孔)によって媒介される強磁性結合を示し、キャリア集団の電気的および光学的制御を使用して磁気特性の外部操作を可能にします。この特徴により、これらの材料は、ロジックとメモリの統合の可能性を含む、磁気感受性電子および光電子デバイス1-15のホスト全体にとって魅力的なものになります。11-15 このような用途を実現するためには、これらの材料の基本特性を十分に理解する必要があります。しかし、低温での成長に伴う欠陥の密度が高い(Mnのような磁気ドーパントの置換取り込みに不可欠)ため、交換結合と強磁性秩序の理論的取り扱いを著しく複雑にする16-18. これらの欠陥は、これらの材料19-24の輸送および線形光学実験の解釈も妨げる。
これらの材料に対する新たな洞察を得るための4波混合分光法の非線形光学技術の有用性は、最近、プロトタイプIII-V希釈磁気半導体を表すGaMnAs25,26の実験で明らかになりました。この技術の非線形性は、状態の光学的接合密度の微細構造に対してはるかに高い感度を提供することを示しました。 この観察結果は、Mn25の組み込みによるバンド間光学応答の強力な増強を示している。この観察結果は、タイトバインディング計算18で最近予測された(s,p)-dハイブリダイゼーションのシグネチャーである。この新しい洞察は、線形光学実験27におけるハイブリダイゼーションのこれらの影響を隠す、中間ギャップ欠陥状態を含む遷移に関連する低い光学双極子モーメントによってもたらされました。4波混合技術の高い時間分解能は、このシステム26における正孔-Mnスピンフリップ散乱の時間スケールの最初の直接測定を得るためにも使用されてきました。これらの実験では、この材料の光学応答がフォトンエコーであることも示されました。これは、欠陥誘起局在にもかかわらず、位相除去時間がキャリアエネルギーに依存しないことを示しています。
ここでは、参考文献25,26 で使用された 4 波混合技術の詳細な説明を示します。この手法を使用して、デフェーズ時間 (T2)、非線形 (3 次) スペクトル応答、および関心のある材料の広がり (均一または不均一) の性質を測定する方法を示します。スペクトル分解と時間分解の実験構成が、ゼロバックグラウンド自己相関の説明とともに紹介されますこのパルス幅は、この手法の全体的な時間分解能を決定し、GaMnAsのスピンフリップ散乱を解決するために30fsec未満である必要があります。また、伝送形状の実験のためにGaMnAsサンプルを準備するために使用されるエッチングプロセスも強調されています。この研究は、散乱を研究するための4波混合技術の確立された有用性に基づいています従来の半導体におけるプロセスと多体効果28-32 希釈磁性半導体における基本的な相互作用と電子構造の研究に拡張することによって。 私たちの結果は、これらの新しい磁性材料の長期的なエンジニアリングに影響を与えるでしょう。

<table><tbody><tr><td>Ti:サファイア発振器</td><td>コヒーレント</td><td>Mira-Seed</td><td>フルレーザーシステムの部分</td></tr><tr><td>手動翻訳ステージ</td><td>ニューポート</td><td>462</td><td>数量:2</td></tr><tr><td>光学/光機械部品</td><td>Thorlabs、その他</td><td>各種</td><td></td></tr><tr><td>DC安定化電源</td><td>Tenma</td><td>72-6628</td><td></td></tr><tr><td>ファンクションジェネレータ</td><td>GW Instek</td><td>GFG-8216A</td><td></td></tr><tr><td>デジタル遅延発生器</td><td>スタンフォードリサーチシステム</td><td>DG645</td><td></td></tr><tr><td>スピーカーアンプ</td><td></td><td>ソニーXM-222W</td><td></td></tr><tr><td>シリコン光検出器</td><td>Thorlabs</td><td>PDA36A</td><td></td></tr><tr><td>光電子増倍管</td><td>浜松</td><td></td><td></td></tr><tr><td>デジタルオシロスコープ</td><td>テクトロニクス</td><td>TDS2024B</td><td></td></tr><tr><td>光クライオスタット</td><td>ジャニス</td><td>ST-300</td><td></td></tr><tr><td>コーナーストーン 260 モノクロメーター</td><td>ニューポート</td><td>ニューポート 74110</td><td></td></tr><tr><td>サファイア ウィンドウ</td><td>一般 ルビーとサファイア</td><td></td><td></td></tr><tr><td>クエン酸</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>C1909</td><td></td></tr><tr><td>光学接着剤</td><td>Norland</td><td>Thorlabs NOA61</td><td></td></tr><tr><td>過酸化水素溶液</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>H3410</td><td></td></tr><tr><td>タイプI水システムからの</td><td>脱イオン水</td><td></td><td></td></tr></tbody></table>

フェムト秒四光波混合を用いてのgamnasコヒーレンス崩壊の測定

Measurement of Coherence Decay in GaMnAs Using Femtosecond Four-wave Mixing

GaMnAsをプロトタイプIII-Mn-V系として、GaMnAsの実験を用いて、希薄磁性半導体の基本特性の研究(((s,p)-dハイブリダイゼーション、スピンフリップ散乱)へのフェムト秒4波ミキシングの適用について説明します。また、GaMnAsをプロトタイプとするIII-Mn-V系システムとして、スペクトル分解および時間分解の実験構成について説明します。パルス最適化のためのゼロバックグラウンド自己相関法の使用など、スペクトル分解および時間分解の実験構成について説明します。GaMnAsサンプルの調製に使用されるエッチングプロセスこの手法は、短い(20 fsec)光パルスの使用によってもたらされる高い時間分解能により、この系における急速なスピンフリップ散乱過程を時間領域で直接研究することを可能にし、キャリア媒介強磁性に関与する強い交換結合についての新たな洞察を提供します。また、4波混合信号のスペクトル分解能により、(s,この感度の向上は、この手法の非線形性によるもので、光学応答に対する欠陥関連の寄与を抑制します。この方法は、次世代のエレクトロニクスやオプトエレクトロニクスに関心のあるさまざまな半導体システムにおけるコヒーレンス減衰(最速の散乱プロセスに関連)の時間スケールを測定するために使用できます。

GaxMn1-xAs (x = 0.005 %)を用いたSR-FWM実験の代表的な結果を図 2(b)に、また、同様の低温条件下で成長させたGaAsのリファレンスサンプルの結果を図 2(a)に示します。高いSN比により、時間遅延および光子エネルギーに伴う信号振幅の変化（カラースケールで表示）を明確に評価することができ、実験が成功したことを示しています。高いSN比を実現するためには、励起パルスによる散乱光を最小限に抑え、サンプル上の明確なスポットを特定するように、サンプルの位置を慎重に最適化する必要があります。また、実験を成功させるには、サンプルの厚さを励起パルスの光子エネルギーにおける吸収深さと同程度にする必要があります。これにより、解析を複雑にする伝搬効果を導入することなく、サンプルからの光信号を最大化できます。図 2の結果において、光学密度は0.2でした。GaAsと比較してGaMnAsにおいてSR-FWM信号が高エネルギー側に広がっているのは、GaAsホスト結晶内の置換Mnの(s,p)-dハイブリッド化が、価電子帯の状態密度に影響を与えているためと考えられます25。
図 2(b)に示した2次元SR-FWMデータのスライスを、光子エネルギー 1.533 eV で固定して図 3(a)に示しており、励起パルス間の遅延に対する信号の依存性を表しています。この遅延依存信号は、有限のレーザーパルスプロファイル（ゼロバックグラウンド自己相関法を用いて測定）と畳み込ませた解析モデル33を用いてフィッティングすることができ、これにより電子-正孔対の脱位相時間（示されたデータでは T2 = 65 fsec）を抽出することが可能です。これらのフィッティング結果を図 3の実線で示しています。研究対象の試料において多体効果が強く作用している場合は、より複雑な解析が必要となることがあります34,35。これは、図 2(a)に示す低温成長GaAsのエキシトン（1.515 eV）におけるSR-FWMデータに該当し、そこでは信号が自由キャリア遷移とのエキシトン散乱によって媒介されています34。GaAsのバンドギャップ以上のエネルギーにおけるGaMnAsでは、より単純な2準位モデルで良好な一致が得られ、多体効果の証拠は見られませんでした。このような効果は、高温で成長させた従来のGaAsにおいてより強く寄与します25,26,35。
同一のGaMnAs試料を用いたTR-FWM実験の結果を Figure 3(b)に示す。これらのデータにおいて、2つの励起パルスの遅延時間は54 fsecであり、横軸はBBO結晶における4光波混合信号パルスに対するゲートパルスの到達時間の関数として信号エンベロープを示している。TR-FWM実験におけるピーク信号の位置は、均一な広がりを持つ光学遷移と不均一な広がりを持つ光学遷移を区別する方法となり、その模式図をFigure 4に示す。後者の場合、範囲を持つ共鳴エネルギーの光学遷移が同時に励起されることで、すべてのエネルギーにおける分極の再位相合わせが時間 t ≈ 2tDで起こる。ここで、tは4光波混合パルスに対するゲートパルスの到達時間であり、tDはパルスE1とE2の間の遅延時間である。ここでは、t = 0をパルスE1の到達時間としている。 Figure 3(b)ではtD = 54 fsecであり、TR-FWM信号はt ≈ 100 fsecでピークとなることから、この系のインターバンド光学遷移においてフォトンエコー応答があることが示される。パルス間遅延tDのさまざまな値に対するTR-FWM信号をFigure 5に示す。tDの増加に伴い、信号がより大きなtへとシフトしていることがわかる。解析モデルと、SR-FWM (Figure 3(a)) およびTR-FWM (Figure 3(b)) の両方の結果とが極めて良好に一致していることは、この系に欠陥誘起の局在があるにもかかわらず、多体効果の寄与が小さく、脱位相速度が電子-正孔対の遷移エネルギーに依存しないことを示している。低温成長GaAsおよび高温成長GaAsのデータとの比較から、支配的な脱位相プロセスは正孔-Mnスピン反転散乱26であると同定され、この系の強磁性秩序を担う交換相互作用に関する新たな知見が得られた。
<img alt="レーザーパス、クライオスタット、パルスコンプレッサー、PMTを含む超高速分光セットアップの概略図" fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig1highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig1.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="図 1"> 
図 1. 四光波混合装置の概略図。
<img alt="過渡吸収スペクトル、時間-エネルギープロット。遅延時間に伴うスペクトル変化を示す図。" fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig2highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig2.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="図 2"> 
図 2. 低温成長GaAs（左）およびx = 0.005 %のGa1-xMnxAs（右）の測定から得られたSR-FWMの結果。 垂直軸はモノクロメーターを用いて選択された信号検出時の光子エネルギーであり、水平軸はパルスE1とE2の間の遅延時間である。 示したすべてのデータは、試料を10 Kに保持して測定された。 参考文献25より許可を得て改変。
<img alt="過渡吸収分光グラフ。遅延 vs 時間。光子エネルギー 1.533 eV。信号フィッティング。" fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig3highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig3.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="図 3"> 
図 3. (a) 光子エネルギー 1.533 eV における Ga1-xMnxAs (x = 0.005%) のパルス間遅延に対する SR-FWM 結果。 (b>) 同一試料における TR-FWM 結果。和周波発生に使用した BBO 結晶における四波混合パルスに対するゲートパルスの到達時間に対するプロットであり、四波混合パルスの時間エンベロープを示している。これらのデータでは、パルス E1 と E2 の間の遅延を 54 fsec に固定している。実線は、参考文献33の解析モデルを用いたフィッティングを示す。示されたすべてのデータは、試料を 10 K に冷却して測定した。 (b) は参考文献26から許可を得て改変。 
<img alt="均一な広がりと不均一な広がり。光励起ダイアグラム。スペクトル解析の概念。" fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig4highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig4.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="図 4"> 
図 4. 均一に広がった（左）および不均一に広がった（右）2準位系の模式図。
<img alt="光励起分析の遅延時間データを示す一過性吸収分光グラフ。" fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig5highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig5.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="図5"> 
図5. 和周波発生に使用したBB0結晶における、四波混合パルスに対するゲートパルスの到達時間の関数として得られた、x = 0.005%のGa1-xMnxAsに対するTR-FWMの結果。 垂直軸に示されるパルスE1とE2の間のさまざまな遅延時間における信号を示す。

フェムト秒の4波ミキシングの手法が、スペクトル分解された構成と時間分解された構成を含む形で説明されています。 この手法が、III-V希薄磁性半導体の重要な物理的特性の調査に有用であり、その非線形性と高い時間分解能によってもたらされることを示しています。

フェムト秒四光波混合を用いてのGaMnAsコヒーレンス崩壊の測定

The application of femtosecond four-wave mixing to the study of fundamental properties of diluted magnetic semiconductors ((s,p)-d hybridization, ...

この実験の目的は、全波混合技術を用いて、ガリウムマンガン砒化物のデフェージング時間を高い時間分解能で測定することです。これは、波ベクトルK1およびK2を持つ2つの光パルスを試料に入射させることで達成されます。これらのパルスが共同してレーザーパルスと共鳴する光学遷移を励起し、その結果、コヒーレントな電子分極密度が励起されます。この偏光は2KマイナスK1の方向に光を放出します。これが4波混合信号です。この手法の時間分解能は、光パルスの持続時間によって決定されます。パルスコンプレッサーを調整しながらパルス自己相関幅を測定することにより、この持続時間を最小限に抑えます。自己相関は、パルス間遅延の関数として、パラパルスによって生成される第2高調波強度の測定を通じて検出されます。これらの実験に使用した試料は、ノートルダム大学のEK Ena氏らによって分子線エピタキシー法で育成されました。サファイアウィンドウに表面を接着し、基板を取り除くことで実験の準備を整え、サンプルをレーザー焦点に配置します。測定は、モノクロメータを用いたスペクトル分解能およびパルス間遅延の関数として、四波混合放出光の強度で行われます。また、3番目のレーザーパルスを用い、このゲートパルスと呼ばれるパルスと四波混合信号との相互相関を和周波生成によって行うことで、四波混合信号の時間的エンベロープを測定します。最終的に、電子正孔対のデフェージング時間（T2またはコヒーレンス減衰時間とも呼ばれる）の測定値が得られます。半導体試料における共鳴的なバンド間遷移を励起させます。これらの結果を用いて、孤立した2準位系と、近接した遷移の集合体とを区別することが可能です。後者の場合は、いわゆるフォトンエコーおよび時間分解四光波混合応答が生じます。この手法を用いることで、半導体システムにおける電子と正孔の極めて高速な散乱プロセスの時間分解が可能になります。研究対象となっているこのような散乱プロセスは、輸送とコヒーレンス崩壊の両方を支配しており、したがって本手法は、新しい光学デバイス、電子デバイス、およびエレクトロニックデバイスにとって関心の高い半導体材料を研究するための有用なツールとなります。本研究では、ガリウムマンガン砒化におけるコヒーレンス崩壊が、正孔とマンガンイオンの間のスピンフリップ散乱を介して起こることを示し、この重要なプロセスのタイムスケールを直接的に測定することに成功しました。これにより、FARO磁気秩序を司る交換結合に関する新たな知見が得られます。このシステムにおけるガリウムマンガン砒素およびその他のIII-V族希釈磁性半導体材料は、最終的にコンピュータハードウェア内での論理機能とメモリ機能の統合を可能にする可能性があります。これは半導体スピントロニクスというより広範な研究分野の一部であり、本結果は、材料の基礎特性を理解するための四光波混合法の強力さと柔軟性を示すことで、これらの材料の長期的な工学的応用に影響を与えるものです。時間およびスペクトル分解四光波混合のための光学セットアップは、セットアップ内の光ビームの基本アライメントを毎日復旧させるために使用される一連のミラーとアイリスで構成されています。続いて、サンプルに至るまでの過程でレンズや光学窓によって生じる正の群速度分散を補正するため、負の群速度分散を導入するパルスコンプレッサーが配置されています。コンプレッサーの後では、ビームスプリッターを用いて、レーザーからの入射パルスを2つの励起パルス（E1およびE2）に分割します。E1の光路には、手動トランスレーションステージに取り付けられた一対のミラーがあり、これを用いてパルスE1とE2の間の遅延を粗調整します。パルスE2の光路は、スピーカーのコーン上にある軽量なレトロリフレクターへと向かいます。関数発生器および電流増幅器と組み合わせることで、スピーカーを用いてパルス間遅延を迅速に走査することが可能になります。実験中、2つのビームは単一のレンズを用いて、光学クライオスタット内に封入された試料上に集光されます。これにより、試料を4 kelvinから300 kelvinまでの任意の希望温度に保持することができます。スペクトル分解時間積分実験では、四波混合発光をレンズでモノクロメーターに導き、高速光電子倍増管を用いて検出します。スピーカーの位置を走査しながら、パルス間遅延に対する光電子倍増管信号を測定します。時間分解四波混合にはオシロスコープを使用します。3番目のレーザーパルスは別のビームスプリッターを用いて分割され、別のスピーカーを含む独立した光遅延線を通過します。このパルスは、ベータ・バリウム・ボレート（BBO）非線形結晶内で4波混合信号と混合され、得られた和周波光が別の光電子増倍管によって検出されます。励起パルスの持続時間は、E1およびE2の両励起パルスをここにある2番目の焦点に再誘導することで測定および最適化されます。パルスの重なりから生じる第2高調波信号を測定するため、別のBBO結晶を配置します。E1とE2をパルス間遅延の関数として測定します。パルス幅の測定は、まず大型の平面ミラーを挿入し、2本の励起ビームの焦点サンプルから二次焦点へと方向を変えることで行います。垂直入射で800 nmのタイプ1位相整合になるようにカットされた非線形結晶を焦点に配置します。結晶ホルダーでは、3つの空間軸すべてに沿った調整および回転が可能です。励起パルスの第2高調波光を遮断し、400 nmを透過させる光学フィルターを非線形結晶の後方に配置します。両方の励起パルスを組み合わせた際の第2高調波を最適化する結晶の角度は、垂直入射であるか、あるいは2つの外側スポットのそれぞれが最大輝度となる角度の中間点となります。パルスE1の光路長を調整し、白いカード上に中央の第2高調波スポットが見えるようにします。この中央スポットがオートコリレーションです。自己相関を検出するために使用される高速フォトダイオードを、中心ビームに合わせます。スピーカーの動作を制御する関数発生器と増幅器をオンにすると、パルスの光路長に周期的な変動が生じます。E two。得られた自己相関信号は、フォトダイオードをオシロスコープに接続することで観察できます。手動トランスレーションステージで調整したパルスE1の光路長と、オシロスコープ上の第2高調波信号のピークの時間的位置を相関させることで、オシロスコープの時間軸をフェムト秒単位のパルス遅延に変換できます。オシロスコープで自己相関信号を確認しながら、パルスコンプレッサー内のプリズムを調整し、信号幅を可能な限り狭くすることで、パルス幅を最小化します。達成された最短パルス幅は約20フェムト秒です。試料は、500 µmのガリウム砒素基板、175 nmのアルミニウムガリウム砒素層、および750 nmのガリウムマンガン砒素薄膜で構成されています。透過配置での実験では、基板を除去する必要があります。まず、サンプルの試料面を下にして、サファイアウィンドウ上の光学用接着剤の小さなビーズの上に配置します。サンプルを均一に押し付けて、試料面の下にある余分な接着剤を取り除きます。光学用接着剤を硬化させるため、サンプルを紫外線ランプの下に約6時間置きます。その後、研磨によって基板を300から400 µm除去します。残りの基材は、クエン酸と過酸化水素の溶液に浸漬することで除去します。ストップエッチ層に達すると、サンプルの外観が鈍い灰色から鏡面仕上げへと変化し、溶液から取り出せることを示します。脱イオン水で洗浄した後、サンプルをクライオスタットに固定し、4波混合実験に使用できるようにします。自己相関信号が最適化され、試料がクライオスタットに設置されたら、パルス測定に使用した大型の平面ミラーを取り除きます。スペクトル分解能を持ち、かつ時間積分された四光波混合実験では、信号ビームをモノクロメーターに集光させます。アライメントツールを用いて、パルスE1およびE2に対応するビームスポットを合わせることで、四光波混合信号の空間的な位置を特定します。十字型の交差部分において、モノクロメーターの後に光電子増倍管（PMT）を配置し、オシロスコープに接続します。注意点として、PMTの高電圧バイアスは、検出器を暗所に置いた状態でのみ投入してください。データ収集ソフトウェアを使用して、各目的波長におけるパルスE1とE2の遅延時間に対する四光波混合信号であるオシロスコープのトレースを記録します。時間分解四光波混合実験では、モノクロメーターへの集光レンズを取り外し、ミラーを挿入して四光波混合信号ビームを分光します。4波混合ビームをゲーティングビームと共に非線形結晶に集光させ、続いてフィルタを用いて和周波ビームのみを透過させます。次に、4波混合信号とゲートパルスの相互相関を、ゲートパルスの遅延時間の関数として測定します。PMTを用いて、ゲートパルス経路上のスピーカーに関数発生器とアンプを接続し、ゲートパルスの遅延時間を変化させます。次に、パルスE1とE2の間の遅延時間を固定値としてオシロスコープのトレースを記録し、データ収集ソフトウェアを用いて時間分解信号を記録します。このパルス間遅延は、パルスE1のビーム光路にある手動移動ステージを用いて設定します。スペクトル分解4波混合実験の代表的な結果を、左側に低温成長ガリウムヒ素の参照試料、右側にマンガン含有率0.005%のガリウムマンガンヒ素について示します。右図では、データが光子エネルギーおよびパルスのE1とE2の間の時間遅延の関数として示されています。ガリウムマンガン砒化物における高エネルギー側への信号の広がりは、ガリウム砒化物ホスト結晶内の置換マンガンのSPD混成によって引き起こされる、状態密度および価電子帯の増加に起因します。本研究の目的は、ガリウム砒化物のバンドギャップ以上のキャリアにおける、ガリウムマンガン砒化物のデフェージング時間を測定することです。本ケースでは、光子エネルギー 1.533 ev における時間積分信号に注目します。左図には、ガリウムマンガンヒ素における光子エネルギー 1.533 ev での時間積分四波混合信号を、パルス間遅延に対してプロットした結果を示します。右図には、同一試料における時間分解四波混合信号を、パルス間遅延 54 femtoseconds のときのゲート時間に対してプロットした結果を示します。実線で示された解析モデルにフィッティングさせることで、これらの結果からデフェージング時間を抽出します。ガリウムマンガン砒化（GaMnAs）における抽出されたデフェージング時間T₂は65フェムト秒です。高温成長および低温成長させたガリウム砒化（GaAs）のデータと比較すると、支配的なデフェージングプロセスはマンガンスピン・フリップ散乱であると同定されます。これらの時間分解四光波混合実験を用いることで、自由誘導減衰をもたらす孤立した2準位系と、光エコーをもたらす近接した遷移の集合体を区別することができます。ガリウムマンガン砒化における測定結果は、パルス遅延時間の増加に伴い信号ピークが正の時間側にシフトするという、光エコーの特徴的なシグネチャーを示しています。ピークは約2倍のパルス間遅延で発生します。不均一広 broadened 遷移の解析モデルと測定結果がよく一致していることは、多体効果が大きく寄与していないこと、および、このシステムにおける欠陥誘起局在にもかかわらず、脱位相時間は光子エネルギーに依存しないことを示しています。このビデオを視聴することで、フェムト秒フォレストミキシングの技術について十分に理解していただけることを願っております。本研究は、電子構造や交換相互作用といった希薄磁性半導体の主要な基本的特性を研究し、次世代エレクトロニクスにおいて注目されるその他の新規材料におけるコヒーレンス減衰のタイムスケールを測定するために、本手法を応用するための基礎を築くものである。

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