Typische resultaten van een SR-FWM-experiment op GaxMn1-xAs (x = 0,005 %) worden getoond in Figuur 2(b), samen met resultaten van een referentiemonster van GaAs gekweekt onder dezelfde laagtemperatuuromstandigheden (Figuur 2(a)). Het succes van de experimenten wordt aangetoond door de hoge signaal-ruisverhouding, waardoor variaties in de signaalamplitude (aangegeven door de kleurenschaal) als functie van zowel de tijdsvertraging als de fotonenergie duidelijk kunnen worden beoordeeld. Een hoge signaal-ruisverhouding wordt bereikt door de monsterpositie zorgvuldig te optimaliseren om een heldere plek op het monster te lokaliseren met minimale verstrooiing van het licht door de excitatiepulsen. Voor een succesvol experiment is het bovendien vereist dat de dikte van het monster vergelijkbaar is met de absorptiediepte voor de fotonenergie van de excitatiepulsen. Dit maximaliseert het optische signaal van het monster zonder propagatie-effecten te introduceren die de analyse zouden bemoeilijken. Voor de resultaten in Figuur 2 was de optische dichtheid 0,2. De verbreding van het SR-FWM-signaal naar hogere energieën in GaMnAs ten opzichte van GaAs wordt toegeschreven aan de invloed van (s,p)-d hybridisatie van het substitutionele Mn binnen het GaAs-gastkristal op de toestandsdichtheid van de valentieband25.
Een doorsnede van de tweedimensionale SR-FWM-gegevens in Figuur 2(b) wordt getoond in Figuur 3(a) voor een vaste fotonenergie van 1.533 eV, wat de afhankelijkheid van het signaal van de vertraging tussen de excitatiepulsen illustreert. Dit vertragingsafhankelijke signaal kan worden gefit met een analytisch model33 geconvolueerd met het eindige laserpulsprofiel (gemeten met nul-achtergrond autocorrelatietechnieken), waardoor de defaseringstijd voor elektron-gatparen kan worden bepaald (T2 = 65 fsec voor de getoonde gegevens). Deze fits worden aangegeven door de doorgetrokken curves in Figuur 3. Indien veeldeeltjeseffecten een sterke rol spelen in het bestudeerde monster, kan een complexere analyse vereist zijn34,35. Dit is het geval voor de SR-FWM-gegevens in bij lage temperatuur gegroeide GaAs in Figuur 2(a) bij het exciton (1.515 eV), waar het signaal wordt gemedieerd door excitonverstrooiing met vrije ladingsdragerovergangen34. In GaMnAs voor energieën boven de bandgap van GaAs biedt het eenvoudigere twee-niveaumodel een goede overeenstemming, wat wijst op de afwezigheid van veeldeeltjeseffecten. Dergelijke effecten dragen veel sterker bij in traditionele GaAs die bij verhoogde temperaturen is gegroeid25,26,35.
De resultaten van TR-FWM-experimenten op hetzelfde GaMnAs-monster zijn weergegeven in Figuur 3(b). Voor deze gegevens is de vertraging tussen de twee excitatiepulsen 54 fsec, en de horizontale as toont de signaalenveloppe versus de aankomsttijd van de gate-puls ten opzichte van de four-wave mixing-signaalpuls bij het BBO-kristal. De positie van het pieksignaal in TR-FWM-experimenten biedt een manier om onderscheid te maken tussen homogeen verbreedde en inhomogeen verbreedde optische overgangen, schematisch weergegeven in Figuur 4. In het laatste geval leidt de gelijktijdige excitatie van optische overgangen met een bereik aan resonantie-energieën tot een refasering van de polarisaties bij alle energieën op een tijdstip t ≈ 2tD, waarbij t de aankomsttijd is van de gate-puls ten opzichte van de four-wave mixing-puls en tD de vertraging is tussen pulsen E1 en E2. Hierbij is t = 0 de aankomsttijd van de puls E1. In Figuur 3(b) is tD = 54 fsec, en het TR-FWM-signaal piekt bij t ≈ 100 fsec, wat wijst op een fotonecho-respons voor de interband-optische overgangen in dit systeem. Het TR-FWM-signaal voor een reeks waarden van de inter-pulsvertraging tD is weergegeven in Figuur 5, wat een verschuiving van het signaal naar grotere t bij toenemende tD aangeeft. De uitstekende gelijktijdige overeenstemming tussen het analytische model en zowel de SR-FWM- (Figuur 3(a)) als de TR-FWM-resultaten (Figuur 3(b)) geeft aan dat many-body-effecten niet significant bijdragen en dat de defasingsnelheid onafhankelijk is van de overgangsenergie van de elektron-gatparen, ondanks defect-geïnduceerde lokalisatie in dit systeem. Uit vergelijking met gegevens in bij lage temperatuur gegroeide GaAs alsovel als GaAs gegroeid bij hoge temperatuur, wordt het dominante defasingsproces geïdentificeerd als hole-Mn spin-flip verstrooiing26, wat nieuw inzicht biedt in de uitwisselingsinteractie die verantwoordelijk is voor de ferromagnetische orde in dit systeem.

Figuur 1. Schematisch diagram van de apparatuur voor viergolfmenging.

Figuur 2. SR-FWM resultaten van metingen aan bij lage temperatuur gegroeid GaAs (links) en Ga1-xMnxAs voor x = 0,005 % (rechts). De verticale as is de fotonenenergie waarbij het signaal wordt gedetecteerd, geselecteerd met behulp van de monochromator, en de horizontale as is de vertraging tussen pulsen E1 en E2. Alle getoonde gegevens zijn opgenomen met de monsters bij 10 K. Aangepast met toestemming uit referentie25.

Figuur 3. (a) SR-FWM resultaten versus interpulsvertraging in Ga1-xMnxAs voor x = 0,005% bij een fotonenenergie van 1,533 eV; (b) TR-FWM resultaten in hetzelfde monster versus de aankomsttijd van de gate-puls relatief aan de four-wave mixing puls bij het BBO-kristal dat is gebruikt voor somfrequentiegeneratie, wat de tijdenvelop van de four-wave mixing puls aangeeft. Voor deze gegevens is de vertraging tussen pulsen E1 en E2 vastgesteld op 54 fsec. De doorgetrokken lijnen tonen fits met behulp van het analytische model in referentie33. Alle getoonde gegevens zijn opgenomen met het monster bij 10 K. Deel (b) is aangepast met toestemming van referentie26.

Figuur 4. Een schematische weergave van een homogeen verbreed (links) en inhomogeen verbreed (rechts) twee-niveausysteem.

Figuur 5. TR-FWM resultaten voor Ga1-xMnxAs voor x = 0,005% als functie van de aankomsttijd van de gate-puls ten opzichte van de four-wave mixing-puls bij het BB0-kristal dat is gebruikt voor somfrequentiegeneratie. Het signaal wordt weergegeven voor verschillende waarden van de vertraging tussen pulsen E1 en E2, aangegeven op de verticale as.