Ogólnym celem tej metody jest określenie niskoenergetycznej struktury elektronowej ciał stałych w ultra niskich temperaturach za pomocą kątowo-rozdzielczej spektroskopii fotoemisyjnej z promieniowaniem synchrotronowym.
Subskrypcja JoVE jest wymagana do oglądania tego materiału. Zaloguj się lub rozpocznij bezpłatny okres próbny.
Artykuł metodologiczny
Kątowo-rozdzielcza spektroskopia fotoemisyjna w bardzo niskich temperaturach
W tym artykule
Podsumowanie
Streszczenie
Właściwości fizyczne materiału są definiowane przez jego strukturę elektronową. Elektrony w ciałach stałych charakteryzują się energią (ω) i pędem (k), a prawdopodobieństwo znalezienia ich w określonym stanie przy danym ω i k opisuje funkcja widmowa A(k, ω). Funkcję tę można bezpośrednio zmierzyć w eksperymencie opartym na dobrze znanym efekcie fotoelektrycznym, za wyjaśnienie którego Albert Einstein otrzymał Nagrodę Nobla w 1921 roku. W efekcie fotoelektrycznym światło padające na powierzchnię wyrzuca elektrony z materiału. Według Einsteina zasada zachowania energii pozwala określić energię elektronu wewnątrz próbki, pod warunkiem, że znana jest energia fotonu światła i energia kinetyczna wychodzącego fotoelektronu. Zasada zachowania pędu umożliwia również oszacowanie k w odniesieniu do pędu fotoelektronu poprzez pomiar kąta, pod jakim fotoelektron opuścił powierzchnię. Współczesna wersja tej techniki nazywa się Angle-Resolution Photoemission Spectroscopy (ARPES) i wykorzystuje oba prawa zachowania w celu określenia struktury elektronowej, tj. energii i pędu elektronów wewnątrz ciała stałego. W celu wyjaśnienia szczegółów kluczowych dla zrozumienia aktualnych problemów fizyki materii skondensowanej należy zminimalizować trzy wielkości: niepewność* energii fotonów, niepewność energii kinetycznej fotoelektronów oraz temperaturę próbki.
W naszym podejściu łączymy trzy ostatnie osiągnięcia w dziedzinie promieniowania synchrotronowego, nauki o powierzchni i kriogeniki. Wykorzystujemy promieniowanie synchrotronowe o regulowanej energii fotonów wnoszącej niepewność rzędu 1 meV, analizator energii elektronów, który wykrywa energie kinetyczne z precyzją rzędu 1 meV oraz kriostat He3, który pozwala utrzymać temperaturę próbki poniżej 1 K. Omówiono przykładowe wyniki uzyskane na monokryształach Sr2RuO4 i niektórych innych materiałach. Strukturę elektronową tego materiału można określić z niespotykaną dotąd klarownością.
Wprowadzenie
Obecnie ARPES jest powszechnie używany do określania struktury elektronowej ciał stałych. Zwykle różne warianty tej metody są definiowane przez źródło promieniowania potrzebnego do wzbudzenia elektronów. Używamy promieniowania synchrotronowego, ponieważ daje ono unikalną możliwość dostrojenia polaryzacji i energii fotonów wzbudzenia w szerokim zakresie energii i charakteryzuje się dużą intensywnością, małą szerokością pasma (niepewność energii hn) i może być skupione na wąskiej wiązce w celu zebrania fotoelektronów z miejsca o wielkości kilkudziesięciu mikronów. Promieniowanie synchrotronowe generowane jest w pierścieniach akumulujących elektrony, zmuszających krążące w pierścieniu elektrony o energii rzędu 2 GeV** do przechodzenia przez okresowe układy silnych magnesów (undulatorów). Pole magnetyczne odchyla elektrony, a gdy takie szybkie elektrony zmieniają swój kierunek, emitują promieniowanie. Dokładnie to promieniowanie jest następnie kierowane do tzw. linii badawczej, gdzie jest dalej monochromatyzowane przez siatkę dyfrakcyjną i skupiane na powierzchni próbki przez kilka luster. Na całym świecie istnieje wiele takich obiektów. Nasza stacja końcowa znajduje się na jednej z linii badawczych pierścienia magazynowego BESSY należącego do Helmholtz-Zentrum Berlin.
Sercem tego obiektu ARPES jest analizator energii elektronów (Rysunek 1). Ponieważ interesuje nas zarówno energia kinetyczna, jak i kąt, pod jakim elektrony opuszczają powierzchnię, bardzo wygodnie jest wykryć je w jednym pomiarze. Bardzo prosta zasada sprawia, że takie podejście staje się rzeczywistością. Podobnie jak w podstawowym eksperymencie z soczewką optyczną, która skupia falę płaską w punkcie w tylnej płaszczyźnie ogniskowej, wykonując w ten sposób przestrzenną transformację Fouriera, elektronowa soczewka optyczna rzutuje elektrony, które opuściły powierzchnię pod określonym kątem, do punktu w płaszczyźnie ogniskowej (rysunek 1). W ten sposób uzyskujemy dostęp do przestrzeni odwrotnościowej, czyli pędu. Odległość od kierunku do przodu w płaszczyźnie ogniskowej odpowiada kątowi, a tym samym pędowi fotoelektronu. Teraz elektrony muszą być analizowane pod względem energii. W tym celu szczelina wejściowa analizatora półkulistego jest umieszczona dokładnie w płaszczyźnie ogniskowej elektronowej soczewki optycznej. Napięcia na dwóch półkulach są tak dobrane, że tylko elektrony o określonej energii kinetycznej (energii przejścia) zostaną poprowadzone dokładnie w środku dwóch półkul i wylądują na centralnej linii dwuwymiarowego detektora. Te, które są szybsze, uderzą w detektor bliżej półkuli zewnętrznej; Te, które są wolniejsze, zostaną odchylone w kierunku półkuli wewnętrznej. W ten sposób możemy uzyskać rozkład intensywności fotoemisji w funkcji kąta i energii kinetycznej jednocześnie.
Główną przewagą naszego podejścia nad istniejącymi metodami jest użycie kriomanipulatora He3. Istnieją co najmniej dwa powody, dla których warto przeprowadzać pomiary w niskich temperaturach. Im wyższa temperatura materiału, tym bardziej rozmazane stają się stany elektronowe pod względem energii i pędu. Aby określić strukturę elektronową z dużą precyzją, należy unikać tego rozszerzania się temperatury. Ponadto wiele właściwości fizycznych jest zależnych od temperatury, niektóre zjawiska porządkujące zachodzą w niskich temperaturach, a fundamentalne znaczenie ma znajomość struktury elektronowej w stanie podstawowym układu, czyli przy T=0. Jednym z najskuteczniejszych sposobów schłodzenia próbki do dziesiątych części kelwina jest skroplenie gazu He3. W wielu eksperymentach osiągnięcie temperatur poniżej Kelvina nie stanowi problemu, ponieważ promieniowanie cieplne, główny wróg ultraniskich temperatur, może być skutecznie osłonięte. Niestety, nie ma to miejsca w eksperymentach z fotoemisją. Musimy zapewnić swobodny dostęp dla przychodzącego światła i wychodzących elektronów. Jest to realizowane poprzez specjalnie zaprojektowane szczeliny w trzech osłonach radiacyjnych, o różnych temperaturach. Aby skompensować obciążenie cieplne spowodowane wiązką fotonów i promieniowaniem o temperaturze pokojowej, moc chłodzenia kriostatu powinna być bardzo wysoka. Osiąga się to dzięki bardzo dużej prędkości pompowania dwóch pomp, które zmniejszają ciśnienie pary powyżej cieczy He3, chłodząc w ten sposób zimny palec i próbkę. Specyfikacje konstrukcyjne naszego systemu He3 sprawiają, że jest on najpotężniejszy na świecie. Jest to prawdopodobnie jedyne miejsce na planecie, gdzie można zobaczyć zimną powierzchnię o temperaturze 1 K przez okno o temperaturze pokojowej, "najzimniejsze widzialne".
Szkic nowoczesnego eksperymentu fotoemisyjnego pokazany jest na rysunku 1. Wiązka synchrotronowa (przerywana zielona linia) oświetla zimną powierzchnię próbki o temperaturze 1 K i wzbudza fotoelektrony. Elektrony są rzutowane na szczelinę wejściową analizatora półkulistego, sortowane pod względem kąta (żółte, purpurowe i cyjanowe ślady odpowiadają różnym kątom nachylenia), a następnie analizowane pod względem energii kinetycznej. Rysunek 2 przedstawia typowy rozkład intensywności w funkcji kąta nachylenia i energii kinetycznej. Taki rozkład intensywności jest rzeczywiście oczekiwany, co pokazuje porównanie z obliczeniami struktury pasmowej tego materiału (prawy panel). To jest nasze okno na wzajemną przestrzeń.
Skanując napięcia na soczewce i półkulach oraz obracając próbkę wokół osi pionowej (kąta biegunowego), możemy badać szeroki zakres energii wiązania, jak również szerokie obszary przestrzeni odwrotności z niespotykanymi dotąd szczegółami. W szczególności, wykreślając intensywność na poziomie Fermiego w funkcji obu składowych pędu w płaszczyźnie, obliczonej na podstawie kątów nachylenia i biegunowych, mamy bezpośredni dostęp do powierzchni Fermiego (FS).
* Pod pojęciem "niepewności" rozumiemy najlepsze oszacowanie eksperymentatora, jak daleko od "prawdziwej wartości może znajdować się wielkość eksperymentalna".
** Niskoenergetyczny pierścień może mieć energię ~0,8 GeV, wysokoenergetyczny - do 8 GeV.
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Protokół
1. Montowanie próbki
- W eksperymencie wykorzystano promieniowanie synchrotronowe wytwarzane przez pierścień akumulacyjny BESSY w Helmholtz-Zentrum Berlin. Fotony przemieszczają się po linii badawczej do naszej stacji końcowej, gdzie montowana jest próbka.
- Zacznij od pojedynczego kryształu badanego materiału, tutaj rutenianu strontu. Użyj żywicy epoksydowej na bazie srebra, aby przykleić próbkę do uchwytu próbki. Żywica epoksydowa na bazie srebra zapewnia dobry kontakt termiczny i elektryczny.
- Przyklej aluminiowy słupek górny do powierzchni monokryształu. Górny słupek zostanie użyty do rozszczepienia próbki w ultrawysokiej próżni w celu odsłonięcia atomowo czystej powierzchni.
- Zamontuj uchwyt na próbkę w zamku obciążenia.
2. Osiągnięcie ultrawysokiej próżni i izolacji termicznej
- Rozpocznij opróżnianie blokady załadunku, aby zminimalizować zanieczyszczenie komory ultrawysokiej próżni.
- Monitoruj ciśnienie. Po osiągnięciu ciśnienia około 10-8 mbar należy przenieść zespół do komory przygotowawczej, a następnie do komory głównej. Zimny palec i uchwyt na próbkę zostały specjalnie zaprojektowane, aby zagwarantować najlepszy możliwy kontakt termiczny z garnkiem z helem.
- Te wersje demonstracyjne pokazują, w jaki sposób osiąga się to dzięki zastosowaniu powierzchni stożkowych w celu zwiększenia obszaru kontaktu. Stożkowe powierzchnie są dociskane do siebie, a uchwyt próbki i zimny palec są mocno mocowane za pomocą tytanowej nakrętki i.
3. Pozycjonowanie i chłodzenie próbki
- Następnym krokiem jest zorientowanie próbki w zimnym palcu wzdłuż azymutu za pomocą ramienia przenoszącego. Ustal położenie próbki, dokręcając nakrętkę, jednocześnie przykładając siłę przeciwną z ramieniem podtrzymującym przymocowanym po przeciwnej stronie komory.
- Rozszczepić próbkę, przesuwając manipulator do góry, tak aby górny słupek został usunięty w wyniku interakcji z ramieniem nośnym.
- Przy zamkniętej przesłonie wiązki przesunąć próbkę na pozycję w linii badawczej za pomocą manipulatora. Po umieszczeniu próbki na miejscu upewnij się, że krioosłony są prawidłowo zamknięte.
- Rozpocząć pompowanie w zbiorniku 1-K i wprowadzić cyrkulację helu-3 w celu schłodzenia próbki do temperatury podstawowej. Temperatura jest mierzona blisko próbki i nie zmieni się podczas eksperymentu.
- Otwórz przesłonę wiązki beamline (oś wiązki światła) linii badawczej. Użyj mikrometrycznych na aparacie, aby wyregulować położenie próbki tak, aby znajdowała się w ogniskowej soczewki analizatora. Ta korekta ma kluczowe znaczenie.
4. Zbieranie danych
- Gdy konfiguracja jest gotowa, przełącz się na tryb rozdzielczości kątowej analizatora i zarejestruj widmo w trybie przemiatania. Spowoduje to wygenerowanie danych dla dwuwymiarowych wykresów kątów energetycznych.
- Skonstruuj mapę powierzchni Fermiego, korzystając z danych. Wybierz kąty biegunowe, które odpowiadają skrzyżowaniom poziomów Fermiego, aby zbadać nadprzewodzącą przerwę rutenianu strontu.
- Rejestruj widma o wysokiej rozdzielczości pod wybranymi kątami biegunowymi powyżej i poniżej temperatury przejścia rutenianu strontu w nadprzewodzeniu, aby zbadać zachowanie przerwy nadprzewodzącej.
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Wyniki
Ultra-niskie temperatury w naszej konfiguracji, w połączeniu z wysoką rozdzielczością linii wiązki i analizatora, pozwalają nam rejestrować widma o bardzo wysokiej rozdzielczości całkowitej. Zostało to zilustrowane na Rysunku 3. Standardowym testem rozdzielczości energetycznej jest pomiar szerokości krawędzi Fermiego metalu. W tym przypadku jest to świeżo odparowana warstwa indu. Pełna szerokość połówkowa (FWHM) rozkładu Gaussa, który po splotcie z funkcją skokową precyzyjnie opisuje krawędź, wynosi okoł...
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Dyskusja
Jak wykazano powyżej, zastosowana metoda jest bardzo skuteczna w badaniu niskoenergetycznej struktury elektronowej monokryształów. Niedawne ulepszenia instrumentalne sprawiły, że ARPES przestał być zwykłym narzędziem do charakteryzowania i mapowania pasm, a stał się wyrafinowaną spektroskopią wielu ciał. Nowoczesny eksperyment dostarcza informacji o strukturze elektronowej ciała stałego lub nanoobiektu z nową precyzją. Dostęp do powierzchni Fermiego w przypadku metalu, przerw energetycznych półprzewodników i izolatorów, ...
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Oświadczenia
Nie stwierdzono konfliktu interesów.
Podziękowania
Z wdzięcznością dziękujemy za pomoc Rolfowi Follathowi, Rolandowi Hübelowi, K. Möhlerowi, Dmytro Inosovowi, Jörgowi Finkowi, Andreasowi Koitzschowi, Berndowi Büchnerowi, Andriejowi Warychałowowi, Emile'owi Rienksowi, Oliverowi Raderowi, Setti Thirupathaiahowi, Denisowi Wialikowi, Siergiejowi Mołodsowowi, Clemensowi Laubschatowi, Ramonie Weber, Hermannowi Dürrowi, Wolfgangowi Eberhardtowi, Christianowi Jungowi, Thomasowi Blume'owi, Gerdowi Reichardtowi, David Batchelor, Kai Godehusen, Martin Knupfer, Stefan Leßny, Dirk Lindackers, Stefan Leger, Ralf Voigtländer, Ronny Schönfelder, którzy opracowali projekt "1-cubed", zaprojektowali, zbudowali i uruchomili linię badawczą i stację końcową, a także zapewnili wsparcie organizacyjne i użytkownika.
Projekt "1-sześcienny ARPES" został sfinansowany z grantu BMBF "Highest Resolution ARPES" oraz bezpośrednio przez BESSYII i IFW-Dresden. Ta konkretna praca była wspierana przez program priorytetowy DFG SPP1458, granty ZA 654/1-1, BO1912/3-1 i BO1912/2-2. E.C. i B.P.D. dziękują Wydziałowi Nauk Ścisłych Uniwersytetu w Johannesburgu za dofinansowanie podróży. A.V., R.F. i M.C. potwierdzają wsparcie ze strony UE-FP7/2007-2013 w ramach umowy o udzielenie dotacji N. 264098 - MAMA.
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Materiały
| Nazwa | Firma | Numer katalogowy | Komentarze |
|---|---|---|---|
| Monokryształy ZrTe3 i TiSe2 | wyhodowane przez dr Helmuta Bergera, EPFL, Lozanna | ||
| Monokryształy Sr2RuO4 | wyhodowane przez grupę dr Antonio Vecchione | ||
| SAMPLES ZrTe3, TiSe2, Sr2RuO4 |
Bibliografia
- Borisenko, S. V. One-Sign Order Parameter in Iron Based Superconductor. Symmetry. 4, 251-264 (2012).
- Maeno, Y., Hashimoto, H., Yoshida, K., Nishizaki, S., Fujita, T., Bednorz, J. G., Lichtenberg, F. Superconductivity in a layered perovskite without copper. Nature (London). 372, 532(1994).
- Singh, D. J. Relationship of Sr2RuO4 to the superconducting layered cuprates. Phys. Rev. B. 52, 1358(1995).
- Zabolotnyy, V. B. Surface and bulk electronic structure of the unconventional superconductor Sr2RuO4: unusual splitting of the β band. New Journal of Physics. 14, 63039(2012).
- Stöwe, K., Wagner, F. Crystal Structure and Calculated Electronic Band Structure of ZrTe3. Journal of Solid State Chemistry. 138, 160-168 (1998).
- Zabolotnyy, V. B. Momentum and temperature dependence of renormalization effects in the high-temperature superconductor YBa2Cu3O7-δ. Phys. Rev. B. 76, 064519(2007).
- Zabolotnyy, V. B. Disentangling surface and bulk photoemission using circularly polarized light. Phys. Rev. B. 76, 024502(2007).
- Kordyuk, A. A., Borisenko, S. V., Kim, T. K., Nenkov, K. A., Knupfer, M., Fink, J., Golden, M. S., Berger, H., Follath, R. Origin of the Peak-Dip-Hump Line Shape in the Superconducting-State (π,0) Photoemission Spectra of Bi2Sr2CaCu2O8. Phys. Rev. Lett. 89, 077003(2002).
- Inosov, D. S., Fink, J., Kordyuk, A. A., Borisenko, S. V., Zabolotnyy, V. B., Schuster, R., Knupfer, M., B?chner, B., Follath, R., D?rr, H. A., Eberhardt, W., Hinkov, V., Keimer, B., Berger, H. Momentum and Energy Dependence of the Anomalous High-Energy Dispersion in the Electronic Structure of High Temperature Superconductors. Phys. Rev. Lett. 99, 237002(2007).
- Inosov, D. S., Schuster, R., Kordyuk, A. A., Fink, J., Borisenko, S. V., Zabolotnyy, V. B., Evtushinsky, D. V., Knupfer, M., B?chner, B., Follath, R., Berger, H. Excitation energy map of high-energy dispersion anomalies in cuprates. Phys. Rev. B. 77, 212504(2008).
- Hüfner, S. Photoelectron Spectroscopy, Principles and Applications. , 2nd Edition, Springer Verlag. Heidelberg. (1996).
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Przedruki i uprawnienia
