Artykuł metodologiczny

Pomiar zaniku koherencji w GaMnas za pomocą femtosekundowego mieszania czterofalowego

8.7K wyświetleń

⸱

DOI:

10.3791/51094

⸱

3 grudnia 2013

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Department of Physics and Atmospheric Science, Dalhousie University, 2Department of Physics, University of Notre Dame

W tym artykule

Podsumowanie

Opisano technikę femtosekundowego mieszania czterofalowego, w tym konfiguracje spektralnie rozdzielcze i czasowo-rozdzielcze. Ilustrujemy przydatność tej techniki do badania kluczowych właściwości fizycznych rozcieńczonych półprzewodników magnetycznych III-V, zapewnionych przez jej nieliniowość i wysoką rozdzielczość czasową.

Streszczenie

Opisano zastosowanie femtosekundowego mieszania czterech fal do badania podstawowych właściwości rozcieńczonych półprzewodników magnetycznych (hybrydyzacja ((s,p)-d, rozpraszanie spin-flip), wykorzystując eksperymenty na GaMnAs jako prototyp systemu III-Mn-V. Opisano eksperymentalne konfiguracje spektralnie i czasowo-rozdzielcze, w tym wykorzystanie technik autokorelacji zerowego tła do optymalizacji impulsów. Proces trawienia używany do przygotowania próbek GaMnAs Podkreślono również eksperymenty z mieszaniem czterofalowym. Wysoka rozdzielczość czasowa tej techniki, zapewniona dzięki zastosowaniu krótkich (20 fsec) impulsów optycznych, pozwala na badanie procesu szybkiego rozpraszania spin-flip w tym systemie bezpośrednio w dziedzinie czasu, dostarczając nowego wglądu w silne sprzężenie wymiany odpowiedzialne za ferromagnetyzm za pośrednictwem nośnika. Pokazujemy również, że rozdzielczość spektralna czterofalowego sygnału mieszającego pozwala na wyodrębnienie wyraźnych sygnatur (s, hybrydyzacja p)-d w tym układzie, w przeciwieństwie do technik spektroskopii liniowej. Ta zwiększona czułość wynika z nieliniowości techniki, która tłumi wpływ wad na odpowiedź optyczną. Metoda ta może być wykorzystana do pomiaru skali czasowej rozpadu koherencji (związanego z najszybszymi procesami rozpraszania) w szerokiej gamie układów półprzewodnikowych będących przedmiotem zainteresowania elektroniki i optoelektroniki nowej generacji.

Wprowadzenie

III-V rozcieńczone półprzewodniki magnetyczne wykazują ferromagnetyczne sprzężenie, w którym pośredniczą nośniki (), co pozwala na zewnętrzną manipulację charakterystykami magnetycznymi za pomocą elektrycznej i optycznej kontroli populacji nośników. Ta cecha sprawia, że materiały te są atrakcyjne dla całej gamy magnetoczułych urządzeń elektronicznych i optoelektronicznych1-15, w tym możliwej integracji logiki i pamięci. 11-15 Realizacja takich zastosowań wymaga dobrego zrozumienia podstawowych właściwości tych materiałów; jednak duże zagęszczenie defektów związanych z ich wzrostem w niskich temperaturach (niezbędne do substytucyjnego włączania domieszek magnetycznych, takich jak Mn) poważnie komplikuje teoretyczne traktowanie sprzężenia wymiennego i porządku ferromagnetycznego16-18. Defekty te utrudniają również interpretację transportu i liniowych eksperymentów optycznych na tych materiałach19-24.

Użyteczność nieliniowej techniki optycznej czterofalowej spektroskopii mieszania dla uzyskania nowego wglądu w te materiały została niedawno ujawniona w eksperymentach na GaMnAs25,26, reprezentującym prototyp rozcieńczonego półprzewodnika magnetycznego III-V. Wykazano, że nieliniowość techniki zapewnia znacznie większą wrażliwość na drobne struktury w gęstości połączeń optycznych stanów, wskazując na silne wzmocnienie międzypasmowej odpowiedzi optycznej wraz z włączeniem Mn25. Ta obserwacja jest sygnaturą hybrydyzacji (s,p)-d, która została niedawno przewidziana w obliczeniach ściśle wiążących18.Ten nowy wgląd został dostarczony przez niski optyczny moment dipolowy związany z przejściami obejmującymi stany defektów środkowej przerwy, które maskują te efekty hybrydyzacji w liniowych eksperymentach optycznych27. Wysoka rozdzielczość czasowa techniki mieszania czterofalowego została również wykorzystana do uzyskania pierwszego bezpośredniego pomiaru skali czasowej rozpraszania odwrócenia spinu-Mn w tym układzie26,dostarczając nowych informacji na temat sprzężenia wymiany. Eksperymenty te wykazały również, że odpowiedzią optyczną tego materiału jest echo fotonowe, co wskazuje, że czas desygnacji jest niezależny od energii nośnika, pomimo lokalizacji wywołanej defektem.

Tutaj prezentujemy szczegółowy opis techniki mieszania czterofalowego użytej w odnośnikach25,26, ilustrując, jak może być ona wykorzystana do pomiaru czasu defazacji (T2), nieliniowej (trzeciego rzędu) odpowiedzi spektralnej oraz natury poszerzenia (jednorodnego lub niejednorodnego) w interesującym materiale. Przedstawiono konfiguracje eksperymentalne o rozdzielczości spektralnej i czasowej, wraz z wyjaśnieniem autokorelacji z zerowym tłem technika stosowana w połączeniu z kompresorem pryzmatycznym w celu zminimalizowania czasu trwania impulsu w pozycji próbki. Ten czas trwania impulsu określa ogólną rozdzielczość czasową techniki i musi być niższy niż 30 fsek, aby rozwiązać rozpraszanie spin-flip w GaMnAs. Podkreślono również proces trawienia stosowany do przygotowania próbek GaMnAs do eksperymentów w geometrii transmisji. Praca ta opiera się na ustalonej użyteczności technik mieszania czterofalowego do badania rozpraszania procesy i efekty wielociałowe w tradycyjnych półprzewodnikach28-32 poprzez rozszerzenie go na badanie fundamentalnych oddziaływań i struktury elektronowej w rozcieńczonych półprzewodnikach magnetycznych. Nasze wyniki będą miały implikacje dla długoterminowej inżynierii tych nowatorskich materiałów magnetycznych.

Protokół

1. Przegląd aparatury optycznej

  1. Ustaw dwa lustra i dwie przysłony, definiując ścieżkę wejściową dla konfiguracji optycznej, jak pokazano na rysunku 1. Każdego dnia te tęczówki i lustra powinny być używane do przywrócenia wyrównania ustawienia. Ponieważ laser dryfuje z dnia na dzień, codziennie wymagane jest kilka iteracji wyrównania, aby utrzymać optymalne wyrównanie.
  2. Skonstruuj kompresor impulsów zawierający dwa pryzmaty, jak pokazano na rysunku 1. Kompresor impulsów wprowadza ujemną dyspersję prędkości grupy, aby skompensować dodatnią dyspersję prędkości grupy spowodowaną przez soczewki i okna optyczne w drodze do próbki. Wielkość kompensacji dyspersji prędkości grupy jest określana przez separację między pryzmatami (zgrubna) i ilość szkła, przez którą rozchodzi się wiązka w drugim pryzmacie (drobna). Są one iteracyjnie dostosowywane w celu optymalizacji czasu trwania impulsu podczas wykrywania autokorelacji impulsów (patrz sekcja 2).
  3. Włóż rozdzielacz wiązki 50/50, aby podzielić impulsy przychodzące z lasera na dwa impulsy wzbudzenia, E1 i E2.
  4. Ustaw optyczną linię opóźniającą dla impulsu E1 za pomocą pary luster zamontowanych na stoliku do ręcznej translacji. Ten stopień służy do dokonywania zgrubnych korekt opóźnienia między impulsami E1 i E2. Uwaga: należy upewnić się, że droga optyczna do pary luster jest równoległa do osi ruchu stolika translacyjnego oraz że zwierciadła są ustawione względem siebie pod kątem 45° i nie wprowadzają odchyleń pionowych.
  5. Ustaw optyczną linię opóźniającą dla impulsu E2 za pomocą zestawu luster i peryskopu optycznego, które wysyłają wiązkę w dół na lekki retroreflektor zamontowany na stożku głośnika. Montaż głośnika w pionie minimalizuje ruch harmoniczny głośnika spowodowany ciężarem retroreflektora, a także szkodliwy ruch (drgania) retroreflektora podczas ruchu głośnika.
    Uwaga: należy upewnić się, że ścieżka wiązki do retroreflektora jest równoległa do osi ruchu głośnika (tj. pionowa). Wraz z generatorem funkcyjnym i wzmacniaczem prądu, głośnik umożliwia szybkie skanowanie opóźnienia międzyimpulsowego podczas eksperymentu. Wzmacniacz prądowy jest potrzebny do zapewnienia odpowiednio dużej amplitudy ruchu głośnika (>1 mm). Liniowa część rzutu głośnika określa całkowity dostępny zakres opóźnienia impulsu w eksperymencie.
  6. Upewnij się, że dwie wiązki optyczne są równoległe i włóż pojedynczą soczewkę (średnica 5 cm, ogniskowa 50 cm) w drogę dwóch wiązek, jak pokazano na rysunku 1. Soczewka ta służy do skupiania dwóch wiązek na próbce zawartej w kriostacie optycznym, umożliwiając utrzymanie próbki w dowolnej żądanej temperaturze w zakresie 4-300 K.
  7. Nakładanie się przestrzenne i czasowe w pozycji próbki jest optymalizowane poprzez przeprowadzenie autokorelacji przy równoważnej ostrości w ramach przygotowań do wykrycia czterofalowego sygnału mieszającego. (Wyrównanie autokorelacji opisano w sekcji 2.).
  8. W przypadku eksperymentów z rozdzielczością spektralną, zintegrowanych w czasie (SR-FWM), wyślij emisję mieszania czterech fal do monochromatora, dodając soczewkę do skupienia w szczelinie wejściowej.
  9. Umieść szybki detektor lampy fotopowielacza (PMT) za monochromatorem, aby wykryć spektralnie rozdzielczą emisję mieszania czterech fal. Uwaga: wysokie napięcie przyłożone do PMT powinno być włączane tylko wtedy, gdy PMT znajduje się w ciemności.
  10. Podłącz sygnał wyjściowy PMT do oscyloskopu.
  11. Za pomocą generatora funkcyjnego i wzmacniacza prądowego ustaw głośnik tak, aby oscylował z częstotliwością około 30 Hz, aby wprowadzić okresową zmianę opóźnienia czasowego między impulsami E1 i E2. Wykonaj pomiar sygnału SR-FWM (sygnał PMT) w funkcji opóźnienia impulsu za pomocą oscyloskopu. Kalibrację osi czasu oscyloskopu określa się za pomocą sygnału autokorelacji, zgodnie z opisem w sekcji 2.
  12. W przypadku czasowo-rozdzielczego mieszania czterofalowego (TR-FWM) należy włożyć drugi rozdzielacz wiązki 50/50, aby wytworzyć trzeci impuls laserowy (zwany impulsem bramki), jak pokazano na rysunku 1.
  13. Ustaw oddzielną optyczną linię opóźniającą dla impulsu bramki. Ta linia opóźniająca zawiera zestaw luster zamontowanych do ręcznego stopnia translacji w celu zgrubnej regulacji opóźnienia impulsu bramki oraz drugi głośnik do szybkiego skanowania opóźnienia impulsu bramki.
  14. Zdejmij soczewkę przed monochromatorem i włóż lustro, aby wybrać czterofalową wiązkę mieszającą.
  15. Włożyć soczewkę, aby skupić czterofalową emisję mieszającą, wraz z impulsem bramki, do nieliniowego kryształu przeciętego boranem beta baru (BBO) w celu dopasowania fazowego typu I dla 800 nm przy normalnym padaniu. Wykonać pomiar intensywności drugiej harmonicznej w funkcji opóźnienia impulsu bramki przy użyciu innego szybkiego PMT.
  16. Ustaw ścieżkę do pomiarów autokorelacji, umieszczając duże zwierciadło płaskie przed kriostatem. To lustro służy do przekierowywania zarówno impulsów E1, jak i E2 do drugiego ogniska. Tutaj umieść drugi kryształ BBO. Uwaga: wiązki wejściowe muszą być zablokowane podczas ruchu tego płaskiego lustra, aby uniknąć niebezpiecznych odbić.
  17. Wykonać pomiar sygnału drugiej harmonicznej wynikającego z nakładania się impulsów E1 i E2 w funkcji opóźnienia impulsu, który jest skanowany za pomocą głośnika na drodze impulsu E2. Sygnał drugiej harmonicznej jest wykrywany za pomocą szybkiej fotodiody i oscyloskopu. Podczas tego pomiaru ustawienie sprężarki impulsów jest optymalizowane, aby zapewnić minimalny możliwy czas trwania impulsu, zgodnie z bardziej szczegółowym opisem w sekcji 2.

2. Pomiar i optymalizacja pulsu

  1. Włóż duże zwierciadło płaskie, aby przekierować ogniskową dwóch wiązek wzbudzenia z próbki do ogniska wtórnego, jak pokazano na rysunku 1.
  2. Umieść kryształ BBO w punkcie centralnym. Służy on do generowania drugiej harmonicznej z połączenia dwóch impulsów wejściowych E1 i E2. Uchwyt kryształu musi umożliwiać regulację wzdłuż wszystkich trzech osi przestrzennych, a także obrót.
  3. Umieść krótkoprzepustowy filtr optyczny za kryształem, który odrzuca światło o długości 800 nm i przepuszcza światło o długości 400 nm.
  4. Dwie fioletowe wiązki powinny być widoczne na białej karcie umieszczonej za filtrem. Wiązki te odpowiadają drugiej harmonicznej z każdego impulsu E1 i E2 z osobna. Ustaw kąt obrotu kryształu tak, aby znajdował się mniej więcej w połowie odległości między kątami, dając maksymalną jasność każdego z dwóch zewnętrznych punktów. Będzie to przybliżony kąt, który optymalizuje wiązkę autokorelacji o zerowym tle od drugiej harmonicznej z połączenia dwóch impulsów wejściowych E1 i E2.
  5. Dostosuj długość ścieżki impulsu E1, aż pojawi się centralna druga harmoniczna. Ten punkt jest autokorelacją zerowego tła wynikającą z połączenia E1 i E2.
  6. Włóż szybką fotodiodę krzemową w ścieżkę centralnej drugiej harmonicznej.
  7. Okresowo zmieniaj długość ścieżki impulsu E2 za pomocą generatora funkcyjnego i amplifier do sterowania ruchem głośnika na ścieżce E2, jak opisano w rozdziale 1.
  8. Podłącz fotodiodę do oscyloskopu i zapisz obserwowaną autokorelację. Aby prawidłowo wyświetlić autokorelację, należy wyzwolić oscyloskop impulsem TTL z generatora funkcyjnego. Impuls wyzwalający TTL może wymagać opóźnienia za pomocą cyfrowego generatora opóźnienia, aby umożliwić obserwację autokorelacji przy dogodnym ustawieniu osi czasu na oscyloskopie.
  9. Dostosuj długość ścieżki impulsu E1 za pomocą stopnia ręcznej translacji i zwróć uwagę, jak ta regulacja przesuwa czasowe położenie piku sygnału drugiej harmonicznej na oscyloskopie. Zarejestrowane pozycje mikrometru dla dwóch kolejnych pozycji pikowych mogą być wykorzystane do konwersji osi czasu oscyloskopu na opóźnienie impulsu (w femtosekundach).
  10. Dostosuj położenie dwóch pryzmatów w kompresorze impulsów podczas przeglądania sygnału autokorelacji na oscyloskopie, aby upewnić się, że pik autokorelacji jest tak wąski, jak to możliwe. Minimalny czas trwania impulsu osiągnięty w tych eksperymentach wynosił około 20 fsek.

3. Przygotowanie próbki

  1. W naszych eksperymentach z mieszaniem czterofalowym próbka składała się z podłoża GaAs o długości 500 μm, warstwy stopowej AlGaAs o długości fali 175 nm i cienkiej warstwy GaMnA o długości fali 750 nm. Próbka ta została wyhodowana za pomocą epitaksji wiązki molekularnej na Uniwersytecie Notre Dame.
  2. Te czterofalowe eksperymenty z mieszaniem są przeprowadzane w geometrii transmisyjnej, w wyniku czego podłoże musi zostać usunięte. Umieść mały koralik kleju optycznego na szafirowym okienku. Szafir stanowi doskonałe podłoże do eksperymentów w niskiej temperaturze ze względu na dobrą przezroczystość i dużą przewodność cieplną. Umieść próbkę cienką folią GaMnAs skierowaną w dół na kleju optycznym i równomiernie dociśnij, aby usunąć nadmiar kleju spod powierzchni próbki.
  3. Utwardź klej optyczny, wystawiając próbkę na działanie lampy ultrafioletowej przez około 6 godzin. Promieniowanie lampy musi naświetlić próbkę od strony szafiru, aby utwardzić klej.
  4. Stosowanie mechanicznego systemu polerowania/szlifowania (np. Buehler Beta Grinder-Polisher), usunąć 300-400 μm z podłoża. Ten etap znacznie skraca czas potrzebny na trawienie chemiczne.
  5. Usunąć pozostały substrat, zanurzając próbkę w roztworze kwasu cytrynowego (5 części 6,28 M) i nadtlenku wodoru (1 część, 30% roztwór). Po osiągnięciu warstwy wytrawiania zatrzymującej, próbka przejdzie od matowej szarości do lustrzanego wykończenia, co wskazuje, że można ją usunąć z roztworu. Średnia szybkość wytrawiania dla GaAs wynosi 20 μm/h, a dla AlGaAs wynosi 160 nm/h dla tego roztworu.
  6. Usunąć próbkę z roztworu kwasu i spłukać w wodzie dejonizowanej, następnie aceton o jakości spektroskopowej, a następnie metanol.
  7. Zamontuj próbkę w kriostacie optycznym w ognisku wiązek E1 i E2. Opróżnij i schłodzić kriostat do żądanej temperatury.

4. Pomiar czterofalowego sygnału mieszania

  1. Po zoptymalizowaniu sygnału autokorelacji, próbce po zamontowaniu w kriostacie i schłodzeniu kriostatu należy zdjąć duże płaskie lustro służące do przekierowania ogniskowania lasera.
  2. Aby przeprowadzić eksperymenty SR-FWM, należy skupić wiązkę sygnału mieszania czterech fal w monochromatorze. Aby zlokalizować czterofalową wiązkę sygnału mieszającego, najpierw zlokalizuj transmitowane punkty E1 i E2 na narzędziu do wyrównywania (z wektorami falowymi k1 i k2) i wykorzystaj ich położenie do określenia oczekiwanego położenia wiązki sygnału mieszania czterech fal (2k2 - k1).
  3. Umieść szybki PMT na wyjściu monochromatora i podłącz go do oscyloskopu. Uwaga: polaryzacja wysokiego napięcia na lampie fotopowielacza może być włączona tylko wtedy, gdy detektor jest w ciemności.
  4. Przy włączonym generatorze funkcyjnym i wzmacniaczu, co prowadzi do okresowego ruchu głośnika na ścieżce impulsu E2, użyj oprogramowania do akwizycji danych, aby zarejestrować ślad oscyloskopu dla każdego żądanego ustawienia długości fali monochromatora. Ślad ten składa się z czterofalowego sygnału mieszania w funkcji opóźnienia między impulsami E1 i E2. Ślad jest uśredniany z kilku skanów, z których liczba jest wybierana za pomocą oscyloskopu cyfrowego.
    Uwaga: Zakres dynamiki w tym przypadku jest ograniczony przez przetwornik analogowo-cyfrowy w oscyloskopie. Jeśli pożądana jest szczegółowa struktura w ogonie sygnału, można albo zwiększyć czułość skali napięcia, albo uzyskać czterofalowy sygnał mieszający za pomocą szybkiej płytki akwizycji danych zamiast oscyloskopu
  5. Aby wykonać pomiary TR-FWM, wyjmij soczewkę skupiającą wiązkę w monochromatorze i włóż lustro, aby odebrać czterofalową wiązkę sygnału mieszającego.
  6. Skoncentruj czterofalową wiązkę mieszającą i impuls bramki w krysztale BBO, a następnie filtr optyczny, który przepuszcza tylko wiązkę o łącznej częstotliwości.
  7. Wykonaj pomiar korelacji krzyżowej sygnału i impulsu bramki za pomocą PMT. Zmień opóźnienie impulsu bramki, podłączając generator funkcyjny i wzmacniacz do głośnika na ścieżce impulsu bramki.
  8. Zarejestruj sygnał TR-FWM za pomocą oprogramowania do akwizycji danych do rejestracji śladu oscyloskopu dla stałych wartości opóźnienia między impulsami E1 i E2, które można ustawić za pomocą ręcznego etapu translacji w ścieżce wiązki dla impulsu E1.

Wyniki

Typowe wyniki eksperymentu SR-FWM dla GaxMn1-xAs (x = 0.005 %) przedstawiono na Rysunku 2(b), wraz z wynikami dla próbki referencyjnej GaAs wyhodowanej w tych samych warunkach niskiej temperatury (Rysunek 2(a)). O powodzeniu eksperymentów świadczy wysoki stosunek sygnału do szumu, który pozwala na wyraźną ocenę zmian amplitudy sygnału (oznaczonej skalą kolorystyczną) w zależności od opóźnienia czasowego oraz energii fotonów. Wysoki stosunek sygnału do szumu uzyskuje się poprzez staranną optymalizację położenia próbki w celu zlokalizowania na niej czystego obszaru z minimalnym rozproszeniem światła z impulsów wzbudzenia. Pomyślny przebieg eksperymentu wymaga również, aby grubość próbki była porównywalna z głębokością absorpcji dla energii fotonów impulsów wzbudzenia. Maksymalizuje to sygnał optyczny z próbki, nie wprowadzając efektów propagacji, które skomplikowałyby analizę. Dla wyników przedstawionych na Rysunku 2 gęstość optyczna wynosiła 0.2. Poszerzenie sygnału SR-FWM w kierunku wysokich energii w GaMnAs w stosunku do GaAs przypisuje się wpływowi hybrydyzacji (s,p)-d substytucyjnego Mn w krysztale GaAs na gęstość stanów pasma walencyjnego25.

Przekrój dwuwymiarowych danych SR-FWM z rysunku 2(b) przedstawiono na rysunku 3(a) dla stałej energii fotonu 1,533 eV, co ilustruje zależność sygnału od opóźnienia między impulsami wzbudzenia. Ten zależny od opóźnienia sygnał można dopasować za pomocą modelu analitycznego33 splotowanego z ograniczonym profilem impulsu laserowego (zmierzonym za pomocą technik autokorelacji z zerowym tłem), co pozwala na wyznaczenie czasu defazowania par elektron-dziura (T2 = 65 fsec dla przedstawionych danych). Dopasowania te są zaznaczone liniami ciągłymi na rysunku 3. Jeśli efekty wielociałowe odgrywają istotną rolę w badanym materiale, może być wymagana bardziej złożona analiza34,35. Ma to miejsce w przypadku danych SR-FWM dla GaAs otrzymywanego w niskiej temperaturze na rysunku 2(a) przy ekscytonie (1,515 eV), gdzie sygnał jest pośredniczony przez rozpraszanie ekscytonów na przejściach wolnych nośników34. W przypadku GaMnAs dla energii powyżej przerwy energetycznej GaAs, prostszy model dwupoziomowy zapewnia dobrą zgodność, co wskazuje na brak dowodów na występowanie efektów wielociałowych. Efekty te są znacznie silniejsze w tradycyjnym GaAs otrzymywanym w podwyższonych temperaturach25,26,35.

Wyniki eksperymentów TR-FWM przeprowadzonych na tej samej próbce GaMnAs przedstawiono na rycinie 3(b). Dla tych danych opóźnienie między dwoma impulsami wzbudzenia wynosi 54 fsec, a oś pozioma przedstawia obwiednię sygnału w funkcji czasu przybycia impulsu bramkującego względem impulsu sygnału mieszania czterofalowego w krysztale BBO. Położenie maksimum sygnału w eksperymentach TR-FWM umożliwia rozróżnienie między przejściami optycznymi poszerzonymi homogenicznie a przejściami poszerzonymi niehomogenicznie, co przedstawiono schematycznie na rycinie 4. W tym drugim przypadku jednoczesne wzbudzenie przejść optycznych z zakresem energii rezonansowych prowadzi do ponownej synchronizacji polaryzacji dla wszystkich energii w czasie t ≈ 2tD, gdzie t jest czasem przybycia impulsu bramkującego względem impulsu mieszania czterofalowego, a tD to opóźnienie między impulsami E1 i E2. Tutaj t = 0 to czas przybycia impulsu E1. Na rycinie 3(b) tD = 54 fsec, a sygnał TR-FWM osiąga maksimum przy t ≈ 100 fsec, co wskazuje na odpowiedź typu echo fotonowe dla międzypasmowych przejść optycznych w tym układzie. Sygnał TR-FWM dla zakresu wartości opóźnienia międzyimpulsowego tD przedstawiono na rycinie 5, co wskazuje na przesunięcie sygnału w stronę większych wartości t wraz ze wzrostem tD. Doskonała jednoczesna zgodność modelu analitycznego z wynikami zarówno SR-FWM (rycina 3(a)), jak i TR-FWM (rycina 3(b)) wskazuje, że efekty wielociałowe nie wnoszą znaczącego wkładu, a szybkość defazowania jest niezależna od energii przejścia par elektron-dziura, pomimo lokalizacji indukowanej defektami w tym układzie. Z porównania z danymi dla GaAs hodowanego w niskiej temperaturze oraz GaAs hodowanego w wysokiej temperaturze zidentyfikowano, że dominującym procesem defazowania jest rozpraszanie z odwróceniem spinu dziura-Mn26, co dostarcza nowej wiedzy na temat oddziaływania wymiany odpowiedzialnego za porządek ferromagnetyczny w tym układzie.

Schemat układu spektroskopii ultraszybkiej z drogą wiązki lasera, kriostatem, kompresorem impulsów i PMT.
Rycina 1. Schematyczna budowa aparatury do czterofalowego mieszania.

Widma absorpcji przejściowej, wykres czas-energia; schemat przedstawiający zmiany widmowe w funkcji opóźnienia czasowego.
Rycina 2. Wyniki SR-FWM z pomiarów na GaAs hodowanym w niskiej temperaturze (lewo) oraz Ga1-xMnxAs dla x = 0,005 % (prawo). Oś pionowa przedstawia energię fotonów, przy której wykrywany jest sygnał, wybrany za pomocą monochromatora, a oś pozioma przedstawia opóźnienie między impulsami E1 i E2. Wszystkie przedstawione dane zostały zebrane przy temperaturze próbek wynoszącej 10 K. Adaptacja za zgodą z referencji25.

Wykresy spektroskopii absorpcji przejściowej; opóźnienie względem czasu; energia fotonu 1.533 eV; dopasowanie sygnału.
Rycina 3. (a) Wyniki SR-FWM w zależności od opóźnienia między impulsami w Ga1-xMnxAs dla x = 0.005% przy energii fotonu 1.533 eV; (b) wyniki TR-FWM w tej samej próbce w zależności od czasu przybycia impulsu bramkującego względem impulsu mieszania czterofalowego w krysztale BBO wykorzystywanym do generowania sumy częstotliwości, wskazujące obwiednię czasową impulsu mieszania czterofalowego. Dla tych danych opóźnienie między impulsami E1 i E2 jest ustalone na 54 fsec. Linie ciągłe przedstawiają dopasowania z wykorzystaniem modelu analitycznego opisanego w referencji33. Wszystkie przedstawione dane zostały zebrane dla próbki w temperaturze 10 K. Część (b) opracowano za zgodą autorów referencji26.

Rozszerzenie homogeniczne a niehomogeniczne; schemat wzbudzenia optycznego; koncepcja analizy widmowej.
Rycina 4. Schematyczne przedstawienie dwupoziomowego układu o rozszerzeniu homogenicznym (lewo) i niehomogenicznym (prawo).

Wykres spektroskopii absorpcji przejściowej przedstawiający dane czasu opóźnienia dla analizy wzbudzenia optycznego.
Rycina 5. Wyniki TR-FWM dla Ga1-xMnxAs dla x = 0,005% w funkcji czasu przybycia impulsu bramkującego względem impulsu mieszania czterofalowego w krysztale BB0 wykorzystywanym do generowania sumy częstotliwości. Sygnał przedstawiono dla różnych wartości opóźnienia między impulsami E1 i E2, zaznaczonych na osi pionowej.

Dyskusja

Technika mieszania czterofalowego może być stosowana do pomiaru skali czasowej zaniku koherencji na przejściach optycznych w szerokim zakresie układów materialnych. Dla różnych zastosowań w zaawansowanej elektronice i optoelektronice ten skracający się czas ma kluczowe znaczenie. Na przykład w zastosowaniach obliczeń kwantowych (dla których przejścia ekscytonowe w półprzewodnikach stanowią podstawowy bit kwantowy w kilku propozycjach36-38), czas defazacji wyznacza okno czasowe, w którym muszą być przeprowadzane operacje kwantowe i korekcja błędów. Skala czasowa rozpadu koherencji jest podyktowana najszybszymi procesami rozpraszania elektronów i w materiale, a więc pomiary czasu defazacji dostarczają również wglądu w naturę i siłę powiązanych oddziaływań odpowiedzialnych za te procesy szybkiego rozpraszania. Rodzaj oddziaływań będzie w dużym stopniu zależał od układu półprzewodnikowego i będzie regulować zarówno transport, jak i zanik koherencji w dowolnym zastosowaniu urządzenia wykorzystującym ten materiał. Metoda mieszania czterofalowego stanowi zatem ważne narzędzie do charakteryzowania materiałów będących przedmiotem zainteresowania dla urządzeń elektronicznych i optoelektronicznych nowej generacji. W takich badaniach najważniejszym ograniczeniem jest rozdzielczość czasowa. Rozdzielczość ta jest podyktowana czasem trwania impulsu optycznego, który musi być krótszy niż czas zanikania w badanym materiale. Opisana tutaj specyficzna konfiguracja eksperymentalna jest idealnie stosowana do badania procesów szybkiego rozpadu (< kilka pikosekund). Do pomiaru wolniejszej dynamiki czasowej powszechnie stosuje się metody wykrywania blokady i stopień opóźnienia powolnego skanowania z większym zakresem ruchu.

W tym miejscu wyjaśniamy użyteczność tej techniki do badania rozcieńczonych półprzewodników magnetycznych III-V, w których silne sprzężenie wymiany-Mn prowadzi do ferromagnetyzmu za pośrednictwem nośnika. Rozpraszanie spin-flip między a jonami Mn jest również spowodowane oddziaływaniem wymiany-Mn. Wykazaliśmy, że techniki mieszania czterofalowego mogą być wykorzystane do uzyskania bezpośredniego pomiaru skali czasowej tego procesu, dostarczając wglądu w sprzężenie wymiany w tej ważnej klasie materiałów. Wykazaliśmy również, że nieliniowość techniki mieszania czterofalowego zapewnia bardzo czułą sondę stanów brzegowych pasma w tych materiałach, dostarczając wyraźnych sygnatur procesu hybrydyzacji (s,p)-d, który jest źródłem silnego sprzężenia wymiany w tym układzie. Zwiększona czułość mieszania czterofalowego w stosunku do liniowych technik optycznych (np. absorpcja, elipsometria, magnetyczny dichroizm kołowy) do tych stanów brzegowych pasma wynika z nieliniowości tej techniki, która tłumi wpływ defektów na odpowiedź optyczną.

Prace te stanowią podstawę do zastosowań tej techniki w celu zbadania kluczowych właściwości fizycznych, takich jak struktura elektronowa i sprzężenie wymiany, w szerokim zakresie rozcieńczonych półprzewodników magnetycznych III-V. Pozwoli to na zaprojektowanie tych materiałów do zastosowań w spintronice półprzewodników, w tym w całym szeregu magnetoczułych urządzeń elektronicznych i optoelektronicznych.      

Oświadczenia

Autorzy nie mają nic do ujawnienia.

Podziękowania

Te badania są wspierane przez Kanadyjską Radę Badań Nauk Przyrodniczych i Inżynierii, Lockheed Martin Corporation oraz Narodową Fundację Nauki (Grant DMR10-05851).

Materiały

Lista materiałów użytych w tym artykule
NazwaFirmaNumer katalogowyKomentarze
Ti: Szafirowy oscylatorKoherentnyziarno MiraCzęść pełnego systemu laserowego
Etap tłumaczenia ręcznegoNewport462Ilość: 2
elementy optyczne / optomechaniczneThorlabs, inneróżne
regulowany prądem stałym Tenma72-6628
Generator funkcyjnyGW InstekGFG-8216A
Cyfrowy generator opóźnieniaStanford Research SystemsDG645
Wzmacniacz głośnikowySonyXM-222W
Fotodetektor krzemowyThorlabsPDA36A
Fotopowielacz LampaHamamatsu
Oscyloskop cyfrowyTektronixTDS2024B
Kriostat optycznyJanisST-300
Cornerstone 260 MonochromatorNewportNewport 74110
Szafirowe oknoOgólny rubin i szafir
Kwas cytrynowySigma-AldrichC1909
Klej optycznyNorlandThorlabs NOA61
Roztwór nadtlenku wodoruSigma-AldrichH3410
dejonizowanaWoda z systemu wodnego typu I
Zasilacz Woda

Bibliografia

  1. Onodera, K., Masumoto, T., Kimura, M. 980 nm compact optical isolators using Cd1-x-yMnxHgyTe single crystals for high power pumping laser diodes. Electron. Lett. 30, 1954-1955 (1994).
  2. Shen, A., Ohno, Y., Segawa, Y., Ohno, H. Faraday rotation of ferromagnetic (Ga,Mn)As. Electron. Lett. 34, 190-192 (1998).
  3. Ohya, S., Shimizu, H., Higo, Y., Sun, J., Tanaka, M. Growth and Properties of Quaternary Alloy Magnetic Seminconductor (InGaMn)As. Jpn. J. Appl. Phys. Part. 2, L24-L27 (2002).
  4. Wang, J., Sun, C., Kono, J., Oiwa, A., Munekata, H., Cywiński, L., Sham, L. J. Ultrafast Quenching of Ferromagnetism in InMnAs Induced by Intense Laser Irradiation. Phys. Rev. Lett. 95, 167401-167405 (2005).
  5. Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Liu, X., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Ultrafast studies of carrier and magnetization dynamics in GaMnAs. J. Appl. Phys. 107, 033908-033917 (2010).
  6. Rozkotova, E., Nemec, P., Tesarova, N., Maly, P., Novak, V., Olejnik, K., Cukr, M., Jungwirth, T. Coherent control of magnetization precession in ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. Appl. Phys. Lett. 93, 232505-232508 (2008).
  7. Th, Magnetization manipulation in (Ga,Mn)As by subpicosecond optical excitation. Appl. Phys. Lett. 86, 152506-152509 (2005).
  8. Hall, K. C., Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Robb, J. L., Liu, X., Furdyna, J. K. Ultrafast optical control of coercivity in GaMnAs. Appl. Phys. Lett. 93, 032504-032507 (2008).
  9. Reid, A. H. M., Astakhov, G. V., Kimel, A. V., Schott, G. M., Ossau, W., Brunner, K., Kirilyuk, A., Molenkamp, L. W., Th Rasing, Single picojoule pulse switching of magnetization in ferromagnetic (Ga,Mn)As. Appl. Phys. Lett. 97, 232503-232506 (2010).
  10. Rudolph, J., Hägele, D., Gibbs, H. M., Khitrova, G., Oestreich, M. Laser threshold reduction in a spintronic device. Appl. Phys. Lett. 82, 4516-4519 (2003).
  11. Roukes, M. L., Chtchelkanova, A. Y., Treger, D. M. Spintronics: A spin-based electronics vision for the future. Science. 294, 1488-1495 (2001).
  12. Awschalom, D. D., Loss, D., Samarth, N. Semiconductor Spintronics and Quantum Computation. , Springer-Verlag. Berlin. (2002).
  13. Datta, S., Das, B. Electronic analog of the electro-optic modulator. Appl. Phys. Lett. 56, 665-667 (1990).
  14. Hall, K. C., Lau, W. H., Gündoğdu, K., Flatté, M. E., Boggess, T. F. Nonmagnetic semiconductor spin transistor. Appl. Phys. Lett. 83, 2937-2939 (2003).
  15. Hall, K. C., Flatté, M. E. Performance of a spin-based insulated gate field effect transistor. Appl. Phys. Lett. 88, 162503-162505 (2006).
  16. Masek, J., Máca, D., Kudrnovsky, J., Makarovsky, O., Eaves, L., Campion, R. P., Edmonds, K. W., Rushforth, A. W., Foxon, C. T., Gallagher, B. L., Novák, V., Sinova, J., Jungwirth, T. Microscopic analysis of the valence band and impurity band theories of (Ga,Mn)As. Phys. Rev. Lett. 105, 227202-227205 (2010).
  17. Sheu, B. L., Myers, R. C., Tang, J. -M., Samarth, N., Awschalom, D. D., Schiffer, P., Flatté, M. E. Onset of ferromagnetism in low-doped Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. Lett. 99, 227205-227208 (2007).
  18. Tang, J. -M., Flatté, M. E. Multiband tight-binding model of local magnetism in Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. Lett. 92, 047201-047204 (2004).
  19. Jungwirth, T., Horodyská, P., Tasarová, N., Nĕmec, P., Subrt, J., Malý, P., Kuzel, P., Kadlec, C., Masek, J., Nemec, I., Orlita, M., Novák, M., Olejník, V., K, Z., Sobáň, Z., Vasek, P., Svoboda, P., Sinova, J. Systematic study of Mn-doping trends in optical properties of (Ga,Mn)As. Phys. Rev. Lett. 105, 227201(2010).
  20. Ohya, S., Takata, K., Tanaka, M. Nearly non-magnetic valence band of the ferromagnetic seminconductor GaMnAs. Nature Phys. 7, 342-347 (2011).
  21. Burch, K. S., Shrekenhamer, D. B., Singley, E. J., Stephens, J., Sheu, B. L., Kawakami, R. K., Schiffer, P., Samarth, N., Awschalom, D. D., Basov, D. N. Impurity band conduction in a high temperature ferromagnetic semiconductor. Phys. Rev. Lett. 97, 087208-087211 (2006).
  22. Acbas, G., Kim, M. -H., Cukr, M., Novák, V., Scarpulla, M. A., Dubon, O. D., Jungwirth, T., Sinova, J., Cerne, J. Electronic structure of ferromagnetic semiconductor Ga1-xMnxAs probed by subgap magnetooptical spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 103, 137201-137204 (2009).
  23. Berciu, M., Chakarvorty, R., Zhou, Y. Y., Alam, M. T., Traudt, K., Jakiela, R., Barcz, A., Wojtowicz, T., Liu, X., Furdyna, J. K., Dobrowolska, M. Origin of magnetic circular dichroism in GaMnAs: Giant Zeeman splitting versus spin dependent density of states. Phys. Rev. Lett. 102, 247202-247205 (2009).
  24. de Boer, T., Gamouras, A., March, S., Novák, V., Hall, K. C. Observation of a blue shift in the optical response at the fundamental band gap in Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. B. 85, 033202-033206 (2012).
  25. Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Electronic structure of Ga1-xMnxAs probed by four-wave mixing spectroscopy. Phys. Rev. B. 84, 121202(R)-121206(R) (2011).
  26. Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Interband dephasing and photon echo response in GaMnAs. Appl. Phys. Lett. 101, 062403-062406 (2012).
  27. Burch, K. S., Stephens, J., Kawakami, R. K., Awschalom, D. D., Basov, D. N. Ellipsometric study of the electronic structure of Ga1-xMnxAs and low temperature GaAs. Phys. Rev. B. 70, 205208-205217 (2004).
  28. Kim, D. -S., Shah, J., Cunningham, J. E., Damen, T. C., Schäfer, W., Hartmann, M., Schmitt-Rink, S. Giant excitonic resonance in time-resoled four-wave mixing in quantum wells. Phys. Rev. Lett. 68, 1006-1009 (1992).
  29. Rappen, T., Peter, U., Wegener, M., Schäfer, W. Coherent dynamics of continuum and exciton states studied by spectrally resolved fs four-wave mixing. Phys. Rev. B. 48, 4879-4882 (1993).
  30. Cundiff, S. T., Koch, M., Knox, W. H., Shah, J., Stolz, W. Optical coherence in semiconductors: Strong emission mediated by nondegenerate interactions. Phys. Rev. Lett. 77, 1107-1110 (1996).
  31. Hall, K. C., Allan, G. R., van Driel, H. M., Krivosheeva, T., Pötz, W. Coherent response of spin-orbit split-off excitons in InP: Isolation of many-body effects through interference. Phys. Rev. B. 65, 201201(R)-201204(R) (2002).
  32. Shah, J. Ultrafast Spectroscopy of Semiconductors and Semiconductor Nanostructures. Cardona, M. , Springer. Berlin. (1996).
  33. Yajima, T., Taira, Y. Spatial optical parametric coupling of picoseconds light pulses and transverse relaxation effect in resonant media. J. Phys. Soc. Jpn. 47, 1620-1626 (1979).
  34. El Sayed, K., Birkedal, D., Lyssenko, V. G., Hvam, J. M. Continuum contribution to excitonic four-wave mixing due to interaction-induced nonlinearities: A numerical study. Phys. Rev. B. 55, 2456-2465 (1997).
  35. Hügel, W. A., Heinrich, M. F., Wegener, M., Vu, Q. T., Bányai, L., Haug, H. Photon echoes from semiconductor band-to-band continuum transitions in the regime of coulomb quantum kinetics. Phys. Rev. Lett. 83, 3313-3316 (1999).
  36. Reina, J. H., Quiroga, L., Johnson, N. F. Quantum entanglement and information processing via excitons in optically driven quantum dots. Phys. Rev. A. 62, 012305-012312 (2000).
  37. Troiani, F., Hohenester, U., Molinari, E. Exploiting exciton-exciton interactions in semiconductor quantum dots for quantum-information processing. Phys. Rev. B. 62, R2263-R2266 (2000).
  38. Biolatti, E., Lotti, R. C., Zanardi, P., Rossi, F. Quantum information processing with semiconductors macroatoms. Phys. Rev. Lett. 85, 5647-5650 (2000).

Przedruki i uprawnienia

Tagi

Pomiar zaniku koherencjipółprzewodnik GaMnAsrozpraszanie ze spin-flipemhybrydyzacja (sp)-dspektroskopia z rozdzielczością czasowątechnika kompresji impulsuautokorelacja optycznaspintronika półprzewodnikowarozcieńczone półprzewodniki magnetyczne
Pomiar zaniku koherencji w GaMnas za pomocą femtosekundowego mieszania czterofalowego
Skontaktuj się z nami
Poleć bibliotece

Prywatność

Warunki korzystania z usługi

Zasady

Prawa autorskie © 2026 MyJoVE Corporation. Wszelkie prawa zastrzeżone.