Artigo de método

Medição do decaimento de coerência em GaMnAs usando mistura de quatro ondas de femtossegundo

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DOI:

10.3791/51094

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3 de dezembro de 2013

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1Department of Physics and Atmospheric Science, Dalhousie University, 2Department of Physics, University of Notre Dame

Neste artigo

Resumo

A técnica de mistura de quatro ondas de femtossegundo é descrita, incluindo configurações resolvidas espectralmente e resolvidas no tempo. Ilustramos a utilidade desta técnica para a investigação de propriedades físicas cruciais nos semicondutores magnéticos diluídos III-V, proporcionadas por sua não linearidade e alta resolução temporal.

Resumo

A aplicação da mistura de quatro ondas de femtossegundos ao estudo das propriedades fundamentais de semicondutores magnéticos diluídos ((s,p)-d hibridização, espalhamento spin-flip) é descrita, usando experimentos em GaMnAs como um protótipo de sistema III-Mn-V. Configurações experimentais resolvidas espectralmente e resolvidas no tempo são descritas, incluindo o uso de técnicas de autocorrelação de fundo zero para otimização de pulso. O processo de gravação usado para preparar amostras de GaMnAs A alta resolução temporal desta técnica, proporcionada pelo uso de pulsos ópticos curtos (20 fsec), permite que o rápido processo de espalhamento spin-flip neste sistema seja estudado diretamente no domínio do tempo, fornecendo uma nova visão sobre o acoplamento de troca forte responsável pelo ferromagnetismo mediado por portadora. Também mostramos que a resolução espectral do sinal de mistura de quatro ondas permite extrair assinaturas claras de (s, Hibridização p)-d neste sistema, ao contrário das técnicas de espectroscopia linear. Essa sensibilidade aumentada se deve à não linearidade da técnica, que suprime as contribuições relacionadas ao defeito para a resposta óptica. Este método pode ser usado para medir a escala de tempo para o decaimento da coerência (vinculado aos processos de espalhamento mais rápidos) em uma ampla variedade de sistemas semicondutores de interesse para eletrônica e optoeletrônica de próxima geração.

Introdução

III-V semicondutores magnéticos diluídos exibem acoplamento ferromagnético mediado por portadores (orifícios), permitindo a manipulação externa de características magnéticas usando controle elétrico e óptico da população de portadores. Essa característica torna esses materiais atraentes para toda uma série de dispositivos eletrônicos e optoeletrônicos magneto-sensíveis1-15, incluindo a possível integração de lógica e memória. 11-15 A realização de tais aplicações requer uma boa compreensão das propriedades fundamentais desses materiais; no entanto, a grande densidade de defeitos associada ao seu crescimento em baixas temperaturas (essencial para a incorporação substitutiva de dopantes magnéticos como o Mn) complica severamente o tratamento teórico do acoplamento de troca e da ordem ferromagnética16-18. Esses defeitos também impedem a interpretação de experimentos de transporte e ópticos lineares nesses materiais19-24.

A utilidade da técnica óptica não linear de espectroscopia de mistura de quatro ondas para obter novos insights sobre esses materiais foi recentemente revelada em experimentos com GaMnAs25,26, representando o protótipo de semicondutor magnético diluído III-V. A não linearidade da técnica demonstrou fornecer uma sensibilidade muito maior à estrutura fina na densidade de estados da junta óptica, indicando um forte aumento da resposta óptica interbanda com a incorporação de Mn25. Esta observação é uma assinatura de hibridização (s, p) -d que havia sido recentemente prevista em cálculos de ligação apertada18.Essa nova visão foi proporcionada pelo baixo momento de dipolo óptico associado a transições envolvendo os estados de defeito de intervalo médio, que mascaram esses efeitos da hibridização em experimentos ópticos lineares27. A alta resolução de tempo da técnica de mistura de quatro ondas também foi usada para obter a primeira medição direta da escala de tempo do espalhamento de flip de spin hole-Mn neste sistema26,fornecendo uma nova visão sobre o acoplamento de troca. Esses experimentos também mostraram que a resposta óptica desse material é um eco de fótons, indicando que o tempo de defasagem é independente da energia do portador, apesar da localização induzida por defeitos.

Aqui apresentamos uma descrição detalhada da técnica de mistura de quatro ondas usada nas referências25,26, ilustrando como ela pode ser usada para medir o tempo de defasagem (T2), a resposta espectral não linear (de terceira ordem) e a natureza do alargamento (homogêneo ou não homogêneo) em um material de interesse. Configurações experimentais resolvidas espectralmente e resolvidas temporalmente são apresentadas, juntamente com uma explicação da autocorrelação de fundo zero Técnica usada em conjunto com um compressor de prisma para minimizar a duração do pulso na posição da amostra. Essa duração do pulso determina a resolução geral do tempo da técnica e deve estar abaixo de 30 fsec para resolver o espalhamento spin-flip em GaMnAs. O processo de condicionamento usado para preparar as amostras de GaMnAs para experimentos na geometria de transmissão também é destacado. Este trabalho baseia-se na utilidade estabelecida das técnicas de mistura de quatro ondas para estudar o espalhamento processos e efeitos de muitos corpos em semicondutores tradicionais28-32, estendendo-o à investigação de interações fundamentais e estrutura eletrônica em semicondutores magnéticos diluídos. Nossos resultados terão implicações para a engenharia de longo prazo desses novos materiais magnéticos.

Protocolo

1. Visão geral do aparelho óptico

  1. Configure dois espelhos e duas íris definindo o caminho de entrada para a configuração óptica, conforme mostrado na Figura 1. Todos os dias, essas íris e espelhos devem ser usados para recuperar o alinhamento da configuração. Como o laser se desvia dia a dia, várias iterações de alinhamento são necessárias diariamente para manter o alinhamento ideal.
  2. Construa um compressor de pulsos contendo dois prismas, conforme mostrado na Figura 1. O compressor de pulsos introduz dispersão negativa de velocidade de grupo para compensar a dispersão positiva de velocidade de grupo causada por lentes e janelas ópticas no caminho para a amostra. A quantidade de compensação de dispersão de velocidade de grupo é determinada pela separação entre os prismas (grosso) e a quantidade de vidro através da qual o feixe se propaga no segundo prisma (fino). Eles são ajustados iterativamente para otimizar a duração do pulso enquanto detectam a autocorrelação do pulso (consulte a seção 2).
  3. Insira um divisor de feixe 50/50 para dividir os pulsos de entrada do laser em dois pulsos de excitação, E1 e E2.
  4. Configure uma linha de atraso óptico para o pulso E1 usando um par de espelhos montados em um estágio de tradução manual. Este estágio é usado para fazer ajustes grosseiros do atraso entre os pulsos E1 e E2. Nota: deve-se garantir que o caminho óptico para o par de espelhos seja paralelo ao eixo de movimento do estágio de translação e que os espelhos estejam alinhados a 45° entre si e não introduzam desvios verticais.
  5. Configure uma linha de atraso óptico para o pulso E2 usando um conjunto de espelhos e um periscópio óptico que enviam o feixe para baixo em um retrorrefletor leve montado no cone de um alto-falante. A montagem vertical do alto-falante minimiza o movimento anarmônico do alto-falante causado pelo peso do retrorrefletor, bem como o movimento deletério (sacudido) do retrorrefletor à medida que o alto-falante se move.
    Nota: deve-se garantir que o caminho do feixe para o retrorrefletor seja paralelo ao eixo de movimento do alto-falante (ou seja, vertical). Juntamente com um gerador de funções e um amplificador de corrente, o alto-falante permite que o atraso entre pulsos seja verificado rapidamente durante o experimento. O amplificador de corrente é necessário para garantir uma amplitude de movimento suficientemente grande do alto-falante (>1 mm). A parte linear do lançamento do alto-falante determina a faixa total de atraso de pulso acessível no experimento.
  6. Certifique-se de que os dois feixes ópticos estejam paralelos e insira uma única lente (diâmetro 5 cm, distância focal 50 cm) no caminho dos dois feixes, conforme mostrado na Figura 1. Esta lente é usada para focar os dois feixes na amostra contida em um criostato óptico, permitindo que a amostra seja mantida em qualquer temperatura desejada entre 4-300 K.
  7. A sobreposição espacial e temporal na posição da amostra é otimizada realizando uma autocorrelação em um foco equivalente em preparação para a detecção do sinal de mistura de quatro ondas. (O alinhamento de autocorrelação é descrito na seção 2.).
  8. Para experimentos integrados ao tempo e resolvidos espectralmente (SR-FWM), envie a emissão de mistura de quatro ondas para um monocromador, adicionando uma lente para focar na fenda de entrada.
  9. Coloque um detector de tubo fotomultiplicador (PMT) de alta velocidade após o monocromador para detectar a emissão de mistura de quatro ondas espectralmente resolvida. Nota: o alto voltage aplicado ao PMT só deve ser ligado com o PMT no escuro.
  10. Conecte o sinal de saída PMT a um osciloscópio.
  11. Usando um gerador de função e um amplificador de corrente, ajuste o alto-falante para oscilar em aproximadamente 30 Hz para introduzir uma variação periódica do atraso de tempo entre os pulsos E1 e E2. Realize uma medição do sinal SR-FWM (sinal PMT) versus atraso de pulso usando o osciloscópio. A calibração do eixo de tempo do osciloscópio é determinada usando o sinal de autocorrelação, conforme descrito na secção 2.
  12. Para mistura de quatro ondas resolvida no tempo (TR-FWM), insira um segundo divisor de feixe 50/50 para criar um terceiro pulso de laser (chamado de pulso de porta), conforme mostrado na Figura 1.
  13. Configure uma linha de atraso óptico separada para o pulso do portão. Esta linha de atraso contém um conjunto de espelhos montados em um estágio de tradução manual para ajuste grosseiro do atraso do pulso do portão e um segundo alto-falante para varredura rápida do atraso do pulso do portão.
  14. Remova a lente na frente do monocromador e insira um espelho para captar o feixe de mistura de quatro ondas.
  15. Insira uma lente para focalizar a emissão de mistura de quatro ondas, juntamente com o pulso de porta, em um cristal não linear de borato de bário beta (BBO) cortado para correspondência de fase tipo I para 800 nm em incidência normal. Realize uma medição da intensidade do segundo harmônico em função do atraso do pulso de porta usando outro PMT de alta velocidade.
  16. Configure um caminho para medições de autocorrelação inserindo um grande espelho planar na frente do criostato. Este espelho é usado para redirecionar os pulsos E1 e E2 para um segundo foco. Aqui, coloque um segundo cristal BBO. Nota: os feixes de entrada devem ser bloqueados durante o movimento deste espelho planar para evitar reflexos perigosos.
  17. Realize uma medição do sinal do segundo harmônico resultante da sobreposição dos pulsos E1 e E2 em função do atraso de interpulso, que é varrido usando o alto-falante no caminho do pulso E2. O segundo sinal harmônico é detectado usando um fotodiodo rápido e o osciloscópio. Durante esta medição, o alinhamento do compressor de pulso é otimizado para fornecer a duração mínima possível do pulso, conforme descrito em mais detalhes na seção 2.

2. Medição e Otimização de Pulso

  1. Insira um grande espelho planar para redirecionar o ponto focal dos dois feixes de excitação da amostra para o foco secundário, conforme mostrado na Figura 1.
  2. Coloque o cristal BBO no ponto focal. Isso é usado para gerar o segundo harmônico a partir da combinação dos dois pulsos de entrada E1 e E2. O suporte de cristal deve permitir ajustes ao longo de todos os três eixos espaciais, bem como rotação.
  3. Coloque um filtro óptico passa-curto após o cristal que rejeita a luz de 800 nm e transmite luz de 400 nm.
  4. Dois feixes violetas devem ser visíveis em um cartão branco colocado após o filtro. Esses feixes correspondem ao segundo harmônico de cada pulso E1 e E2 sozinho. Defina o ângulo de rotação do cristal de modo que fique aproximadamente na metade do caminho entre os ângulos, dando o brilho máximo de cada um dos dois pontos externos. Este será o ângulo aproximado que otimiza o feixe de autocorrelação de fundo zero do segundo harmônico da combinação dos dois pulsos de entrada E1 e E2.
  5. Ajuste o comprimento do caminho do pulso E1 até que um segundo ponto harmônico central apareça. Este ponto é a autocorrelação de fundo zero resultante da combinação de E1 e E2.
  6. Insira um fotodiodo de silício rápido no caminho do segundo ponto harmônico central.
  7. Varie o comprimento do caminho do pulso E2 periodicamente usando um gerador de funções e amplifier para controlar o movimento do alto-falante no caminho E2, conforme descrito na seção 1.
  8. Conecte o fotodiodo a um osciloscópio e registre a autocorrelação observada. Para visualizar corretamente a autocorrelação, acione o osciloscópio em um pulso TTL do gerador de funções. O pulso de disparo TTL pode precisar ser atrasado usando um gerador de atraso digital para permitir que a autocorrelação seja observada em uma configuração conveniente do eixo do tempo no osciloscópio.
  9. Ajuste o comprimento do caminho do pulso E1 usando o estágio de tradução manual e observe como esse ajuste muda a posição temporal do pico do segundo sinal harmônico no osciloscópio. As posições micrométricas registradas para duas posições de pico sucessivas podem ser usadas para converter o eixo de tempo do osciloscópio em atraso de pulso (em femtossegundos).
  10. Ajuste as posições dos dois prismas no compressor de pulso enquanto visualiza o sinal de autocorrelação no osciloscópio para garantir que o pico de autocorrelação seja o mais estreito possível. A duração mínima do pulso alcançada nesses experimentos foi de aproximadamente 20 fsec.

3. Preparação da amostra

  1. Para nossos experimentos de mistura de quatro ondas, a amostra consistiu em um substrato de GaAs de 500 μm, uma camada de condicionamento de parada de AlGaAs de 175 nm e um filme fino de 750 nm de GaMnAs. Esta amostra foi cultivada por epitaxia de feixe molecular na Universidade de Notre Dame.
  2. Esses experimentos de mistura de quatro ondas são realizados na geometria de transmissão e, como resultado, o substrato deve ser removido. Coloque um pequeno cordão de adesivo óptico em uma janela de safira. A safira fornece um excelente substrato para experimentos em baixa temperatura devido à sua boa transparência e grande condutividade térmica. Coloque a amostra com o filme fino de GaMnAs voltado para baixo no adesivo óptico e pressione-o uniformemente para remover o excesso de cola por baixo da superfície da amostra.
  3. Cure o adesivo óptico expondo a amostra a uma lâmpada ultravioleta por aproximadamente 6 horas. A radiação da lâmpada deve expor a amostra do lado da safira para curar o adesivo.
  4. Usando um sistema mecânico de polimento/retificação (por exemplo, Buehler Beta Grinder-Polisher), remova 300-400 μm do substrato. Esta etapa reduz substancialmente o tempo necessário para a corrosão química.
  5. Remova o substrato restante imergindo a amostra em uma solução de ácido cítrico (5 partes de 6,28 M) e peróxido de hidrogênio (1 parte, solução a 30%). Quando a camada de gravação de parada for alcançada, a amostra fará a transição de um cinza opaco para um acabamento espelhado, indicando que pode ser removida da solução. A taxa média de gravação para GaAs é de 20 μm / h e para AlGaAs é de 160 nm / h para esta solução.
  6. Remova a amostra da solução ácida e enxágue em água deionizada, seguida de acetona de grau espectroscópico e, em seguida, metanol.
  7. Monte a amostra no criostato óptico no ponto focal dos feixes E1 e E2. Evacue e resfrie o criostato até a temperatura desejada.

4. Medição do sinal de mistura de quatro ondas

  1. Uma vez que o sinal de autocorrelação é otimizado, a amostra foi montada no criostato e o criostato foi resfriado, remova o grande espelho plano usado para redirecionar o foco do laser.
  2. Para realizar experimentos SR-FWM, concentre o feixe de sinal de mistura de quatro ondas em um monocromador. Para localizar o feixe de sinal de mistura de quatro ondas, primeiro localize os pontos E1 e E2 transmitidos em uma ferramenta de alinhamento (com vetores de onda k1 e k2) e use suas posições para determinar a posição esperada do feixe de sinal de mistura de quatro ondas (2k2 - k1).
  3. Coloque um PMT de alta velocidade na saída do monocromador e conecte-o ao osciloscópio. Nota: o alto voltage polarização no tubo fotomultiplicador só deve ser ligado com o detector no escuro.
  4. Com o gerador de funções e o amplificador ligados, levando a um movimento periódico do alto-falante no caminho do pulso E2, use o software de aquisição de dados para registrar o traço do osciloscópio para cada configuração de comprimento de onda desejada do monocromador. Este traço consiste no sinal de mistura de quatro ondas versus o atraso entre os pulsos E1 e E2. O traço é calculado em média em várias varreduras, cujo número sendo escolhido usando o osciloscópio digital.
    Nota: A faixa dinâmica neste caso é limitada pelo conversor analógico para digital no osciloscópio. Se a estrutura detalhada na cauda do sinal for desejada, pode-se aumentar a sensibilidade da escala de tensão ou adquirir o sinal de mistura de quatro ondas usando uma placa de aquisição de dados rápida em vez de um osciloscópio
  5. Para realizar medições TR-FWM, remova a lente focalizando o feixe no monocromador e insira um espelho para captar o feixe de sinal de mistura de quatro ondas.
  6. Focalize o feixe de mistura de quatro ondas e o pulso de porta em um cristal BBO, seguido por um filtro óptico que passa apenas o feixe de frequência de soma.
  7. Realize uma medição da correlação cruzada do sinal e do pulso da porta usando um PMT. Varie o atraso do pulso da porta conectando o gerador de funções e amplifier ao alto-falante no caminho do pulso da porta.
  8. Registre o sinal TR-FWM usando o software de aquisição de dados para registrar o rastreamento do osciloscópio para valores fixos do atraso entre os pulsos E1 e E2, que podem ser definidos usando o estágio de tradução manual no caminho do feixe para o pulso E1.

Resultados

Resultados típicos de um experimento de SR-FWM em GaxMn1-xAs (x = 0,005 %) são mostrados em Figura 2(b), juntamente com os resultados de uma amostra de referência de GaAs cultivada nas mesmas condições de baixa temperatura (Figura 2(a)). O sucesso dos experimentos é indicado pela alta razão sinal-ruído, permitindo avaliar claramente as variações na amplitude do sinal (indicadas pela escala de cores) em função do atraso temporal e da energia dos fótons. Uma alta razão sinal-ruído é obtida mediante a otimização cuidadosa da posição da amostra, com o objetivo de localizar um ponto claro na amostra com dispersão mínima da luz proveniente dos pulsos de excitação. Um experimento bem-sucedido também exige que a espessura da amostra seja comparável à profundidade de absorção para a energia dos fótons dos pulsos de excitação. Isso maximiza o sinal óptico proveniente da amostra sem introduzir efeitos de propagação que complicariam a análise. Para os resultados em Figura 2, a densidade óptica foi de 0,2. O alargamento do sinal de SR-FWM em direção a altas energias em GaMnAs em relação ao GaAs é atribuído à influência da hibridização (s,p)-d do Mn substitucional no cristal hospedeiro de GaAs sobre a densidade de estados da banda de valência25.

Uma fatia dos dados bidimensionais de SR-FWM em Figura 2(b) é mostrada na Figura 3(a) para uma energia de fóton fixa de 1,533 eV, ilustrando a dependência do sinal com relação ao atraso entre os pulsos de excitação. Esse sinal dependente do atraso pode ser ajustado usando um modelo analítico33 convolucionado com o perfil finito do pulso a laser (medido usando técnicas de autocorrelação sem fundo), permitindo extrair o tempo de desfaseamento para pares elétron-buraco (T2 = 65 fseg para os dados apresentados). Esses ajustes são indicados pelas curvas contínuas na Figura 3. Se os efeitos de muitos corpos desempenharem um papel importante na amostra em estudo, pode ser necessária uma análise mais complexa34,35. Esse é o caso dos dados de SR-FWM em GaAs crescido em baixa temperatura na Figura 2(a) na região do exciton (1,515 eV), onde o sinal é mediado pelo espalhamento de excitons com transições de portadores livres34. Em GaMnAs para energias acima da lacuna de banda do GaAs, o modelo mais simples de dois níveis fornece boa concordância, indicando ausência de evidência de efeitos de muitos corpos. Tais efeitos contribuem muito mais fortemente em GaAs tradicional crescido em temperaturas elevadas25,26,35.

Os resultados dos experimentos de TR-FWM na mesma amostra de GaMnAs são mostrados na Figura 3(b). Para esses dados, o atraso entre os dois pulsos de excitação é de 54 fseg, e o eixo horizontal mostra o envelope do sinal versus o tempo de chegada do pulso de porta em relação ao pulso de sinal de mistura de quatro ondas no cristal BBO. A posição do pico do sinal nos experimentos de TR-FWM fornece um meio de distinguir entre transições ópticas alargadas homogeneamente e alargadas inomogeneamente, mostrado esquematicamente na Figura 4. Nesse último caso, a excitação simultânea de transições ópticas com uma faixa de energias de ressonância leva a um reenfoque das polarizações em todas as energias em um tempo t ≈ 2tD, onde t é o tempo de chegada do pulso de porta em relação ao pulso de mistura de quatro ondas e tD é o atraso entre os pulsos E1 e E2. Aqui, t = 0 é o tempo de chegada do pulso E1. Na Figura 3(b), tD = 54 fseg, e o sinal de TR-FWM atinge o pico em t ≈ 100 fseg, indicando uma resposta de eco fotônico para as transições ópticas interbanda neste sistema. O sinal de TR-FWM para uma faixa de valores do atraso inter-pulso tD é mostrado na Figura 5, indicando um deslocamento do sinal para valores maiores de t com o aumento de tD. A excelente concordância simultânea entre o modelo analítico e os resultados de SR-FWM (Figura 3(a)) e TR-FWM (Figura 3(b)) indica que os efeitos de muitos corpos não contribuem significativamente e que a taxa de desfase é independente da energia de transição dos pares elétron-lacuna, apesar da localização induzida por defeitos neste sistema. A partir da comparação com dados em GaAs crescidos em baixa temperatura, bem como em GaAs crescidos em alta temperatura, identifica-se como processo dominante de desfase a dispersão de spin do buraco-Mn26, fornecendo nova perspectiva sobre a interação de troca responsável pela ordem ferromagnética neste sistema.

Diagrama do equipamento de espectroscopia ultrarrápida com trajeto do laser, criostato, compressor de pulsos, PMT.
Figura 1. Diagrama esquemático do equipamento de Mistura de Quatro Ondas.

Espectros de absorção transitória, gráfico tempo-energia; diagrama mostrando as mudanças espectrais ao longo do atraso temporal.
Figura 2. Resultados de SR-FWM obtidos em medições sobre GaAs crescidos em baixa temperatura (esquerda) e Ga1-xMnxAs com x = 0,005 % (direita). O eixo vertical corresponde à energia do fóton na qual o sinal é detectado, selecionada com o monocromador, e o eixo horizontal representa o atraso entre os pulsos E1 e E2. Todos os dados apresentados foram obtidos com as amostras a 10 K. Adaptado com permissão da referência25.

Gráficos de espectroscopia de absorção transitória; atraso versus tempo; energia do fóton 1,533 eV; ajuste do sinal.
Figura 3. (a) Resultados de SR-FWM em função do atraso interpulsos em Ga1-xMnxAs para x = 0,005% com energia do fóton de 1,533 eV; (b) Resultados de TR-FWM na mesma amostra em função do tempo de chegada do pulso de porta em relação ao pulso de mistura de quatro ondas no cristal de BBO utilizado para geração de frequência soma, indicando o envelope temporal do pulso de mistura de quatro ondas. Para esses dados, o atraso entre os pulsos E1 e E2 é fixo em 54 fseg. As linhas contínuas mostram os ajustes usando o modelo analítico da referência33. Todos os dados apresentados foram obtidos com a amostra a 10 K. A parte (b) foi adaptada com permissão da referência26.

Alargamento homogêneo versus alargamento inomogêneo; diagrama de excitação óptica; conceito de análise espectral.
Figura 4. Uma representação esquemática de um sistema de dois níveis com alargamento homogêneo (esquerda) e com alargamento inomogêneo (direita).

Transient absorption spectroscopy graph showing delay-time data for optical excitation analysis.
Figura 5. Resultados de TR-FWM para Ga1-xMnxAs com x = 0,005% em função do tempo de chegada do pulso de porta em relação ao pulso de mistura de quatro ondas no cristal BB0 utilizado para a geração de frequência soma.  O sinal é mostrado para diversos valores do atraso entre os pulsos E1 e E2, indicados no eixo vertical.

Discussão

A técnica de mistura de quatro ondas pode ser utilizada para medir a escala de tempo para o decaimento da coerência em transições ópticas numa vasta gama de sistemas de materiais. Para uma variedade de aplicações em electrónica avançada e optoelectrónica, este tempo de defasagem é de importância crucial. Por exemplo, em aplicações de computação quântica (para as quais as transições de éxciton em semicondutores representam o bit quântico fundamental em várias propostas36-38A escala de tempo para o decaimento da coerência é ditada pelos processos de espalhamento mais rápidos de elétrons e buracos no material e, portanto, as medições do tempo de defasagem também fornecem informações sobre a natureza e a força das interações associadas responsáveis por esses processos de espalhamento rápido. sistema semicondutor em estudo, e governará tanto o transporte quanto o decaimento da coerência em qualquer aplicação de dispositivo que use este material. O método de mistura de quatro ondas, portanto, fornece uma ferramenta importante para caracterizar materiais de interesse para dispositivos eletrônicos e optoeletrônicos de próxima geração. Em tais estudos, a resolução de tempo é a limitação mais importante. Esta resolução é ditada pela duração do pulso óptico, que deve ser menor que o tempo de defasagem no material em estudo. A configuração experimental específica descrita aqui é idealmente aplicada ao estudo de processos de decaimento rápido (< alguns picossegundos de duração). Para medição de dinâmica temporal mais lenta, métodos de detecção de bloqueio e um estágio de atraso de varredura lenta com uma maior amplitude de movimento são comumente empregados.

Aqui elucidamos a utilidade desta técnica para a investigação de semicondutores magnéticos diluídos III-V, nos quais o forte acoplamento de troca furo-Mn leva ao ferromagnetismo mediado por portador. O espalhamento spin-flip entre buracos e íons Mn também é causado pela interação de troca furo-Mn. Mostramos que técnicas de mistura de quatro ondas podem ser usadas para obter uma medição direta da escala de tempo desse processo, fornecendo informações sobre o acoplamento de troca nessa importante classe de materiais. Também mostramos que a não linearidade da técnica de mistura de quatro ondas fornece uma sonda altamente sensível dos estados de borda da banda nesses materiais, fornecendo assinaturas claras do processo de hibridização (s,p)-d que é a origem do acoplamento de troca forte neste sistema. O aumento da sensibilidade da mistura de quatro ondas em relação às técnicas ópticas lineares (e.g. absorção, elipsometria, dicroísmo circular magnético) a esses estados de borda de banda decorre da não linearidade dessa técnica, que suprime as contribuições relacionadas ao defeito para a resposta óptica.

Este trabalho estabelece as bases para aplicações desta técnica para estudar as principais propriedades físicas de interesse, como a estrutura eletrônica e o acoplamento de troca, em uma ampla gama de semicondutores magnéticos diluídos III-V. Isso permitirá que esses materiais sejam projetados para aplicações em spintrônica de semicondutores, incluindo toda uma série de dispositivos eletrônicos e optoeletrônicos magneto-sensíveis.      

Divulgações

Os autores não têm nada a divulgar.

Agradecimentos

Esta pesquisa é apoiada pelo Conselho de Pesquisa em Ciências Naturais e Engenharia do Canadá, Lockheed Martin Corporation e National Science Foundation (Grant DMR10-05851).

Materiais

Lista de materiais utilizados neste artigo
NomeEmpresaNúmero de catálogoComentários
Ti:Oscilador de SafiraCoerenteMira-SeedParte do sistema de laser completo
Estágio de Tradução ManualNewport462Quantidade: 2
Componentes Ópticos/OptomecânicosThorlabs, OutrosVários
Fonte de Alimentação Regulada DCTenma72-6628
Gerador de FunçãoGW InstekGFG-8216A
Gerador de Atraso DigitalStanford Research SystemsDG645
Amplificador de Alto-falanteSonyXM-222W
Fotodetector de SilícioThorlabsPDA36A
Tubo FotomultiplicadorOsciloscópio Digital Tektronix
TDS2024B
Criostato ÓpticoJanisST-300
Cornerstone 260 MonocromadorNewportNewport 74110
Janela de SafiraRubi Geral e Safira
Ácido CítricoSigma-AldrichC1909
Adesivo ÓpticoNorlandThorlabs NOA61
Solução de Peróxido de HidrogênioSigma-AldrichH3410
deionizadaÁgua de um sistema de água Tipo I
Água

Referências

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