Medição do decaimento de coerência em GaMnAs usando mistura de quatro ondas de femtossegundo

O objetivo deste experimento é medir o tempo de desfiguração em arseneto de gálio manganês com alta resolução temporal usando a técnica de mistura de onda completa. Isso é obtido usando dois pulsos ópticos incidentes na amostra com vetores de onda, K um e K dois. Juntos, esses pulsos excitam transições ópticas que são ressonantes com o pulso de laser, resultando na excitação de uma densidade de polarização eletrônica coerente.

Essa polarização emite luz na direção 2K dois menos K um. Este é o sinal de mistura de quatro ondas. A resolução de tempo desta técnica é determinada pela duração do pulso óptico.

Essa duração é minimizada medindo a largura de correlação automática do pulso enquanto ajusta um compressor de pulso. A autocorrelação é detectada através da medição da intensidade do segundo harmônico gerada pelos pulsos para em função do atraso de interpulso. As amostras para esses experimentos foram cultivadas por epitaxia de feixe molecular por EK Ena e seus colegas de trabalho na Universidade de Notre Dame.

Eles são preparados para experimentos colando a superfície a uma janela de safira e removendo o substrato com a amostra na medição do foco do laser é feita da intensidade da luz emitida de mistura de quatro ondas em função do comprimento de onda através da resolução espectral usando um monocromático, bem como atraso de interpulso. O envelope temporal do sinal de mistura de quatro ondas também é medido usando um terceiro pulso de laser e realizando uma correlação cruzada desse pulso chamado porta com o sinal de mistura de quatro ondas por meio de alguma geração de frequência. Em última análise, obtém-se uma medição do tempo de desfiguração, também chamado de T dois ou tempo de decaimento de coerência para os pares de buracos de elétrons.

Animado com as transições ressonantes entre bandas na amostra de semicondutores. Pode-se usar esses resultados para distinguir entre um sistema isolado de dois níveis e uma coleção de transições espaçadas. Este último leva ao chamado eco de fótons e ao tempo resolvido a resposta de mistura de quatro ondas.

Com essa técnica, podemos resolver o tempo os processos de espalhamento mais rápidos de elétrons e buracos no sistema semicondutor. Em estudo, esses processos de espalhamento governam tanto o transporte quanto o decaimento da coerência e, portanto, essa técnica fornece uma ferramenta útil para estudar materiais semicondutores de interesse para novos dispositivos ópticos, eletrônicos e eletrônicos. Mostramos aqui que o decaimento da coerência no arseneto de gálio e manganês ocorre por meio do espalhamento de spin flip entre os buracos e os íons de manganês, permitindo-nos obter uma medição direta da escala de tempo desse importante processo.

Isso fornece uma nova visão sobre o acoplamento de troca responsável pela ordem magnética FARO. Neste sistema, o manganês de gálio, o arseneto e outros materiais da família de três semicondutores magnéticos diluídos podem permitir a integração de funções lógicas e de memória no hardware do computador. Isso faz parte do campo de pesquisa mais amplo da spintrônica de semicondutores, portanto, nossos resultados têm implicações para a engenharia de longo prazo desses materiais, ilustrando o poder e a flexibilidade de quatro técnicas de mistura de ondas para entender suas propriedades fundamentais, A configuração óptica para mistura de quatro ondas resolvidas no tempo e espectralmente consiste em um conjunto de espelhos e íris que são usados todos os dias para recuperar o alinhamento básico dos feixes ópticos dentro do configuração.

Isso é seguido por um compressor de pulso que introduz dispersão negativa de velocidade de grupo para compensar a dispersão positiva de velocidade de grupo causada por lentes e janelas ópticas no caminho para a amostra Após o compressor, o divisor de feixe é usado para dividir os pulsos de entrada do laser em dois pulsos de excitação, E um e E dois. O caminho para E um contém um par de espelhos montados em um estágio de tradução manual que é usado para fazer ajustes de curso do atraso entre os pulsos E um e E dois. O caminho para o pulso E dois desce para um retrorrefletor leve no cone de um alto-falante.

Juntamente com um gerador de funções e amplificador de corrente, o alto-falante permite que o atraso de interpulso seja verificado rapidamente. Durante o experimento, os dois feixes são então focados usando uma única lente na amostra, que está contida em um criostato óptico. Isso permite que a amostra seja mantida em qualquer temperatura desejada entre quatro kelvin e 300 kelvin.

Para experimentos integrados no tempo resolvidos espectralmente, a emissão de mistura de quatro ondas é passada através de uma lente para um monocromático e detectada usando um tubo fotomultiplicador de alta velocidade. O sinal do fotomultiplicador é medido em relação ao atraso de interpulso enquanto a posição do alto-falante é verificada. Usando um osciloscópio para o tempo resolveu a mistura de quatro ondas.

Um terceiro pulso de laser é dividido usando outro divisor de feixe e é enviado através de uma linha de atraso óptico separada que contém outro alto-falante. Este pulso é misturado com o sinal de mistura de quatro ondas em um beta bário ou cristal não linear BBO e a luz de frequência de soma resultante é detectada por outro tubo fotomultiplicador. A duração dos pulsos de excitação é medida e otimizada redirecionando os pulsos de excitação E um e E dois para um segundo foco aqui.

Outro cristal BBO é colocado no segundo sinal harmônico resultante da sobreposição de pulsos. E um e E dois são medidos em função do atraso de interpulso. A duração do pulso é medida primeiro inserindo um grande espelho planar para redirecionar o ponto focal dos dois feixes de excitação da amostra para um foco secundário.

Um cristal não linear que foi cortado para a correspondência de fase do tipo um para 800 nanômetros em incidentes normais é colocado no ponto focal. O suporte de cristal permite o ajuste ao longo de todos os três eixos espaciais, bem como a rotação de um filtro óptico que bloqueia 800 nanômetros e passa os 400 nanômetros. A luz do segundo harmônico dos pulsos de excitação é colocada após o cristal não linear.

O ângulo do cristal que otimiza o segundo harmônico a partir da combinação de ambos os pulsos de excitação juntos é um incidente normal ou a meio caminho entre os ângulos, dando o brilho máximo de cada um dos dois pontos externos. O comprimento do caminho do pulso E um é ajustado até que o ponto central do segundo harmônico seja visto no cartão branco. Este ponto central é a correlação automática.

Um fotodiodo rápido usado para detectar a correlação automática é alinhado ao feixe central. O gerador de funções e o amplificador que controla o movimento do alto-falante são ligados, resultando na variação periódica no comprimento do caminho do pulso. E dois.

O sinal de autocorrelação resultante pode ser observado conectando o fotodiodo ao osciloscópio. O eixo de tempo do osciloscópio pode ser convertido em atraso de pulso em femtossegundos correlacionando o comprimento do caminho do pulso E um ajustado pelo estágio de tradução manual com a posição temporal do sinal do segundo harmônico de pico no osciloscópio. A duração do pulso é minimizada ajustando os prismas no compressor de pulso enquanto visualiza o sinal de correlação automática no osciloscópio, tornando-o o mais estreito possível.

A duração mínima do pulso alcançada é de aproximadamente 20 femtossegundos. Nossas amostras consistem em um substrato de arseneto de gálio de 500 mícrons, uma camada de arseneto de gálio de alumínio de 175 nanômetros e uma película fina de 750 nanômetros de arseneto de gálio e manganês. Para experimentos na geometria de transmissão, o substrato deve ser removido.

Primeiro, a amostra é colocada com o lado da amostra voltado para baixo em um pequeno cordão de adesivo óptico em uma janela de safira. A amostra é pressionada uniformemente para remover o excesso de cola sob a superfície da amostra para curar o adesivo óptico, a amostra é colocada sob uma lâmpada ultravioleta por aproximadamente seis horas. Entre 300 e 400 micrômetros do substrato são então removidos por retificação.

O substrato restante é removido por imersão em uma solução de ácido cítrico e peróxido de hidrogênio. Quando a camada de parada de gravação for atingida, a aparência da amostra fará a transição de um cinza opaco para um acabamento espelhado, indicando que pode ser removido da solução. Após o enxágue em água deionizada, a amostra está pronta para ser montada no criostato para quatro experimentos de mistura de ondas.

Uma vez que o sinal de autocorrelação é otimizado e a amostra foi colocada no criostato, o grande espelho plano usado para medição de pulso é removido. Para experimentos de mistura de quatro ondas resolvidos espectralmente, mas integrados ao tempo, o feixe de sinal é focado em um monocromático. Uma ferramenta de alinhamento ajuda a localizar espacialmente o sinal de mistura de quatro ondas, alinhando os pontos do feixe correspondentes aos pulsos E um e E dois.

Nas cruzes, um tubo fotomultiplicador ou PMT é colocado após o monocromático e conectado ao osciloscópio. Observe que o vol de alta tensão no PMT só deve ser ligado com o detector no escuro, o software de aquisição de dados é usado para registrar o traço do osciloscópio, que é o sinal de mistura de quatro ondas versus o atraso entre os pulsos E um e E dois para cada comprimento de onda desejado. Para experimentos de mistura de quatro ondas resolvidos no tempo, a lente focalizada no monocromático é removida e um espelho é inserido para captar o feixe de sinal de mistura de quatro ondas.

O feixe de mistura de quatro ondas é focado junto com um feixe de gating em um cristal não linear, seguido por um filtro para passar apenas o feixe de frequência de soma. A correlação cruzada do sinal de mistura de quatro ondas e o pulso da marcha é então medida em função do atraso do pulso da marcha. Usando um PMT, o atraso de pulso da porta é variado conectando o gerador de funções e amplifier ao alto-falante no caminho de pulso da porta.

O sinal resolvido no tempo é então registrado usando o software de aquisição de dados, registrando o traço do osciloscópio para valores fixos do atraso entre o pulso E um e E dois. Este atraso de interpulso é definido usando o estágio de tradução manual no caminho do feixe para o pulso E um. Resultados típicos de experimentos de mistura de quatro ondas espectralmente resolvidos são mostrados para uma amostra de referência de arseneto de gálio cultivada em baixa temperatura à esquerda e arseneto de manganês de gálio para uma fração de manganês de cinco milésimos de um por cento.

À direita, os dados são mostrados em função da energia do fóton e do atraso de tempo entre o pulso E um e o E dois. A ampliação do sinal para energias mais altas no arseneto de gálio e manganês é atribuída a um aumento da densidade de estados e à banda de valência causada pela hibridização SPD do manganês substitutivo dentro do cristal hospedeiro do arseneto de gálio. Nosso objetivo é medir o tempo de defasagem em arseneto de gálio manganês para transportadores acima do intervalo de banda do arseneto de gálio.

Neste caso, nos concentramos no sinal integrado ao tempo com uma energia de fóton de 1,533 ev o sinal de mistura de quatro ondas integrado no tempo versus atraso de interpulso no gálio manganês. O arseneto é mostrado à esquerda para uma energia de fóton de 1,533 ev. O sinal de mistura de quatro ondas resolvido no tempo na mesma amostra é mostrado à direita versus tempo de marcha para um atraso de interpulso de 54 femtossegundos.

O tempo de desfiguração é extraído desses resultados ajustando-se a um modelo analítico indicado pelas curvas sólidas. O tempo de defasagem extraído T dois no arseneto de gálio e manganês é de 65 femtossegundos. A partir da comparação com dados em arseneto de gálio cultivado em alta e baixa temperatura, o processo de defasagem dominante é identificado como spin de manganês inteiro, espalhamento de flip, pode-se usar esses experimentos de mistura de quatro ondas resolvidos no tempo para distinguir entre um sistema isolado de dois níveis, o que leva ao decaimento por indução livre e uma coleção de transições espaçadas, que leva a um eco de fótons são os resultados medidos na exibição de arseneto de gálio e manganês, a assinatura característica de um eco de fótons com um pico de sinal que muda para tempo positivo com o aumento do atraso de pulso.

O pico ocorre em aproximadamente duas vezes o atraso de interpulso. A boa concordância entre o modelo analítico para uma transição homogeneamente ampliada e os resultados medidos indica que muitos efeitos corporais não contribuem significativamente, e que o tempo de defasagem é independente da energia do fóton, apesar da localização induzida por defeito neste sistema. Depois de assistir a este vídeo, esperamos que você tenha uma boa compreensão da técnica de mixagem de incursão de femtossegundos.

Este trabalho estabelece as bases para a aplicação desta técnica para estudar as principais propriedades fundamentais em semicondutores magnéticos diluídos, como a estrutura eletrônica e o acoplamento de troca, e para medir a escala de tempo para o decaimento da coerência em outros novos materiais de interesse para a eletrônica de próxima geração.