Типичные результаты эксперимента SR-FWM на GaxMn1-xAs (x = 0.005 %) показаны на рисунке 2(b), наряду с результатами для эталонного образца GaAs, выращенного при тех же низкотемпературных условиях (рисунок 2(a)). Об успехе экспериментов свидетельствует высокое отношение сигнал/шум, позволяющее четко оценить изменения амплитуды сигнала (обозначены цветовой шкалой) как в зависимости от временной задержки, так и от энергии фотонов. Высокое отношение сигнал/шум достигается путем тщательной оптимизации положения образца для поиска чистого участка с минимальным рассеянием света от возбуждающих импульсов. Успешное проведение эксперимента также требует, чтобы толщина образца была сопоставима с глубиной поглощения для энергии фотонов возбуждающих импульсов. Это максимизирует оптический сигнал от образца, не внося эффектов распространения, которые могли бы осложнить анализ. Для результатов на рисунке 2 оптическая плотность составляла 0.2. Уширение сигнала SR-FWM в сторону высоких энергий в GaMnAs по сравнению с GaAs приписывают влиянию (s,p)-d гибридизации замещающего Mn в кристаллической решетке GaAs на плотность состояний валентной зоны25.
Срез двумерных данных SR-FWM из Figure 2(b) представлен на Figure 3(a) для фиксированной энергии фотона 1.533 eV, что иллюстрирует зависимость сигнала от задержки между возбуждающими импульсами. Эту зависимость сигнала от задержки можно аппроксимировать с помощью аналитической модели33, свернутой с конечным профилем лазерного импульса (измеренным с помощью методов автокорреляции с нулевым фоном), что позволяет определить время дефазировки электрон-дырочных пар (T2 = 65 fsec для представленных данных). Эти аппроксимации обозначены сплошными кривыми на Figure 3. Если многочастичные эффекты играют значительную роль в исследуемом образце, может потребоваться более сложный анализ34,35. Это характерно для данных SR-FWM в GaAs, выращенном при низких температурах, на Figure 2(a) в области экситона (1.515 eV), где сигнал обусловлен рассеянием экситонов на переходах свободных носителей34. Для GaMnAs при энергиях выше ширины запрещенной зоны GaAs более простая двуххуровневая модель обеспечивает хорошее соответствие, что указывает на отсутствие признаков многочастичных эффектов. Такие эффекты проявляются гораздо сильнее в традиционном GaAs, выращенном при повышенных температурах25,26,35.
Результаты экспериментов по TR-FWM на том же образце GaMnAs показаны на рисунке 3(b). Для этих данных задержка между двумя возбуждающими импульсами составляет 54 fsec, а по горизонтальной оси отложена огибающая сигнала в зависимости от времени прихода затворного импульса относительно импульса сигнала четырехволнового смешения на кристалле BBO. Положение пика сигнала в экспериментах TR-FWM позволяет отличить однородно уширенные оптические переходы от неоднородно уширенных, что схематично показано на рисунке 4. В последнем случае одновременное возбуждение оптических переходов с диапазоном резонансных энергий приводит к рефазировке поляризаций на всех энергиях в момент времени t ≈ 2tD, где t — время прихода затворного импульса относительно импульса четырехволнового смешения, а tD — задержка между импульсами E1 и E2. Здесь t = 0 соответствует времени прихода импульса E1. На рисунке 3(b) tD = 54 fsec, и сигнал TR-FWM достигает пика при t ≈ 100 fsec, что указывает на отклик в виде фотонного эха для межзонных оптических переходов в данной системе. Сигнал TR-FWM для ряда значений меж импульсной задержки tD показан на рисунке 5, что свидетельствует о смещении сигнала в сторону больших t при увеличении tD. Превосходное одновременное соответствие аналитической модели результатам как SR-FWM (рисунок 3(a)), так и TR-FWM (рисунок 3(b)) указывает на то, что многочастичные эффекты не вносят значительного вклада, а скорость дефазировки не зависит от энергии перехода электрон-дырочных пар, несмотря на индуцированную дефектами локализацию в этой системе. Сравнение с данными для GaAs, выращенного при низких температурах, а также GaAs, выращенного при высокой температуре, позволяет идентифицировать доминирующий процесс дефазировки как спин-флип рассеяние дырка-Mn26, что дает новое понимание обменного взаимодействия, ответственного за ферромагнитный порядок в данной системе.

Рисунок 1. Принципиальная схема установки для четырехволнового смешения.

Рисунок 2. Результаты SR-FWM при измерениях на GaAs, выращенном при низких температурах (слева), и Ga1-xMnxAs при x = 0.005 % (справа). Вертикальная ось представляет энергию фотонов, при которой регистрируется сигнал, выбранную с помощью монохроматора, а горизонтальная ось — задержку между импульсами E1 и E2. Все представленные данные были получены при температуре образцов 10 K. Адаптировано с разрешения из источника25.

Рисунок 3. (a) Результаты SR-FWM в зависимости от задержки между импульсами в Ga1-xMnxAs при x = 0,005% и энергии фотона 1,533 eV; (b) результаты TR-FWM в том же образце в зависимости от времени прихода затворного импульса относительно импульса четырехволнового смешения на кристалле BBO, используемом для генерации суммарной частоты, что указывает на временную огибающую импульса четырехволнового смешения. Для этих данных задержка между импульсами E1 и E2 фиксирована на уровне 54 fsec. Сплошные линии представляют аппроксимацию с использованием аналитической модели из ссылки33. Все представленные данные были получены при температуре образца 10 K. Часть (b) адаптирована с разрешения из ссылки26.

Рисунок 4. Схематическое представление двух-уровневой системы с однородным (слева) и неоднородным (справа) уширением.

Рисунок 5. Результаты TR-FWM для Ga1-xMnxAs при x = 0,005% в зависимости от времени прихода затворного импульса относительно импульса четырехволнового смешения в кристалле BB0, используемом для генерации суммы частот. Сигнал показан для различных значений задержки между импульсами E1 и E2, указанных на вертикальной оси.