Методическая статья

Эффективный метод для селективного опреснения анионов радиоактивного йода с использованием золотых наночастиц встроенный мембранный фильтр

DOI:

10.3791/58105

⸱

13 июля 2018 г.

 ,  , 
1Advanced Radiation Technology Institute, Korea Atomic Energy Research Institute, 2Department of Chemistry, Kyungpook National University, 3Department of Radiation Biotechnology and Applied Radioisotope Science, University of Science and Technology

* These authors contributed equally

В этой статье

Краткое содержание

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Эффективный метод для быстрого и ионоселективного опреснения радиоактивного йода в несколько водных растворах описан с использованием золотых наночастиц прикол ацетилцеллюлозы мембранные фильтры.

Аннотация

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Здесь мы демонстрируем детали протокола для подготовки наноматериалы встроенный композитных мембран и его применение к эффективной и ионоселективного удаления радиоактивный йод. С помощью цитрат стабилизированный наночастиц золота (средний диаметр: 13 Нм) и ацетат целлюлозы мембраны, золото легко были сфабрикованы наночастиц встроенный ацетат целлюлозы мембраны (Au-CAM). Нано адсорбенты на Au-CAM были весьма стабильными в присутствии высокой концентрации неорганических солей и органических молекул. Йодид-ионов в водных растворах быстро может быть захвачен этой инженерии мембраны. Через процесс фильтрации с помощью Au-CAM, содержащий фильтр единицы, отличные удаления эффективность (> 99%) также как ионоселективного опреснения результат был достигнут в течение короткого времени. Кроме того АС-CAM предоставил хорошую возможность повторного использования без значительного снижения своих выступлений. Эти результаты предложили нынешней технологии с использованием инженерии гибридные мембранные будет многообещающий процесс для крупномасштабных обеззараживания радиоактивного йода от жидких отходов.

Введение

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

На протяжении нескольких десятилетий огромное количество жидких радиоактивных отходов был порожденных медицинских институтов, научно-исследовательских учреждений и ядерных реакторах. Эти загрязнители часто была ощутимой угрозы для окружающей среды и здоровья человека1,2,3. Особенно радиоактивный йод признается в качестве одного из наиболее опасных элементов АЭС аварий. Например, экологической доклад о Фукусима и Чернобыль, ядерный реактор показал, что количество выпустила радиоактивный йод, включая 131I (t1/2 = 8,02 дней) и 129я (t1/2 = 15,7 млн лет) в окружающую среду было больше, чем из других радионуклидов4,5. В частности воздействие этих радиоизотопов привели к высокой поглощения и обогащения в щитовидной железы человека6. Кроме того выпущенный радиоактивный йод может вызвать серьезное загрязнение почвы, морской воды и грунтовых вод вследствие их высокой растворимостью в воде. Таким образом были расследованы много восстановительных процессов с использованием различных неорганических и органических адсорбенты для захвата радиоактивный йод в сточные воды,78,9,10 , 11 , 12 , 13 , 14 , 15 , 16 , 17 , 18 , 19 , 20. Несмотря на обширные усилия для разработки передовых адсорбента систем, создание метода обеззараживания показаны удовлетворительные выступления под постоянное состояние в поток был весьма ограниченным. Недавно мы сообщили процесс роман опреснения, показаны хорошие удаления эффективность, Ион избирательности, устойчивости и повторного использования с помощью гибридного нано композитные материалы из золотых наночастиц (AuNPs)21,22 , 23. среди них, золотых наночастиц встроенный ацетилцеллюлозы мембраны (Au-CAM) способствовало высокоэффективных опреснения йодид-ионов в непрерывный поток системы, по сравнению с теми из существующих адсорбирующие материалы. Кроме того вся процедура может быть завершена в течение короткого времени, которое было еще одно преимущество для лечения ядерные отходы, образующиеся после использования в медицинских и промышленных целей. Общая цель этой рукописи является предоставлять пошаговые протокол для подготовки Au-CAM24. Мы также демонстрируют процесс фильтрации быстрый и удобный для ионоселективного захват радиоактивного йода с использованием инженерии композитных мембран. Подробный протокол в настоящем докладе будет предлагать полезное применение наноматериалов в области исследований экологической науки.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Протокол

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

1. синтез наночастиц золота цитрат стабилизированный

  1. Вымойте двух шея раунд нижней колбе (250 мл) и магнитный перемешать бар с aqua regia, смесь концентрированной соляной кислоты и концентрированной азотной кислоты в соотношении 3:1 тома.
    Предупреждение: Aqua regia решения чрезвычайно агрессивных и может привести к взрыву или кожа горит, если не подходить с крайней осторожностью.
  2. Промойте стекло тщательно с дейонизированной водой для удаления остатков водного раствора кислоты.
  3. Добавить 120 мл раствора Тетрахлороауратовая кислоты (HAuCl4, 1 мм) в двух шея раунд нижней колбе (250 мл) и тепло его рефлюкс при постоянном помешивании.
  4. Быстро добавить 12 мл раствора натрия цитрата tribasic (35 мм) в двух шея раунд нижней колбе и рефлюкс полученную смесь для еще 20 минут для полного сокращения золото соли.
  5. Разрешить коллоидных подвеска наночастиц (темно-красный) остыть до комнатной температуры.
  6. Измерить концентрацию наночастиц золота (AuNPs) с спектроскопия UV-vis на длине волны 520 Нм (Коэффициент вымирания 2.8 x 108) с использованием кварцевые кюветы (1 см Длина пути).
  7. Добавление одной капли AuNPs подвеска на углерод покрытием медной сетки (400 mesh) и просушите при комнатной температуре. Измерьте размер AuNPs с просвечивающей электронной микроскопии (ТЕА).
  8. Держите подвеска коллоидное золото наночастиц на 4 ° C.

2. Подготовка гибридные мембранные (Au-CAM)

  1. Подготовка золотых наночастиц встроенный мембраны фильтра с помощью шприца
    1. Промойте мембрану ацетат целлюлозы (размер пор: 0.45 мкм, диаметр: 25 мм) поддерживается фильтр с дейонизированной водой (10 мл) в три раза.
    2. Вывести 10 мл цитрат стабилизированный AuNPs (10 Нм) с помощью стерильного шприца (20 мл) и медленно добавить его в предварительно выстиранные ацетат целлюлозы мембранный фильтр (рис. 1).
    3. Промойте фильтр с 10 мл деионизованной воды три раза чтобы удалить не прикол AuNPs.
      Примечание: AuNPs, иммобилизованных на мембране ацетат целлюлозы весьма стабильны, и таким образом Au-CAM может храниться в условиях окружающей среды в течение нескольких недель без потери их химических свойств или стабильности.
  2. Подготовка золотых наночастиц мембраны фильтра вакуумного насоса
    1. Место мембраны ацетат целлюлозы (размер пор: 0.45 мкм, диаметр: 47 мм) между поддержкой стекла фриттированных держатель фильтра (диаметр: 40 мм) и закончил воронку (300 мл).
    2. Подключите комбинированных подразделения поддержки, фриттированных стекла и закончил воронка восстановить колбу (500 мл) и вакуумного насоса.
    3. Добавить 10 мл цитрат стабилизированный AuNPs (10 Нм) в градуированный воронки, а затем применить вакуум до тех пор, пока все AuNPs передаются через мембрану ацетат целлюлозы (примерно 20 s).
    4. Повторите процедуру на другой стороне мембраны для иммобилизации AuNPs по обе стороны мембраны (шаг 2.2.3).
    5. Анализ поверхности Au-CAM, используя сканирующий электронный микроскоп (SEM) в условиях высокой производительности с ускоряющего напряжения до 15 кв (рис.d).
      Примечание: Для проверки стабильности наночастиц на Au-CAM в условиях высокой соли, композитные мембраны был погружен в раствор NaCl 1,0 М 2 h, а затем для подтверждения стабильности Au-CAM был проведен визуальный осмотр.

3. адсорбция радиоактивного йода с использованием Au-CAM в пакетной системы

  1. Разбавления радиоактивного йода ([125я] Най, 2.2 MBq) в 3 мл чистой воды, 1.0 М NaCl или 10 Нм Най и добавьте каждого решения в чашке Петри (50 мм диаметр × 15 мм высота).
    Предупреждение: Окисленных радиоактивного йода может быть нестабильной и должны быть обработаны с достаточного Шилдс и привести флаконов. Все радиохимической шаги должны выполняться в хорошо проветриваемом угольного фильтра капот, и экспериментальной процедуры должны контролироваться детекторы радиоактивности.
  2. Место Au-CAM, который готовится с помощью вакуумного фильтра в решения радиоактивного йода и слегка встряхните их при комнатной температуре.
  3. Вывести из Петри 10 мкл раствора радиоактивного йода на дано время точки (0, 5, 10, 30, 60, 120 мин) и измерения радиоактивности Алиготе, используя автоматическое γ-счетчик.
  4. Промойте Au-CAM с очищенной водой после 120 минут, а затем измерить количество радиоактивности, снятые на мембрану с использованием автоматического γ-счетчика (рис. 3).

4. опреснение радиоактивного йода в условиях непрерывной в поток

  1. Удаление анионов радиоактивного йода (125я–) с использованием фильтра Au-CAM
    1. Радиоактивного йода (3,7 MBq) растворяют в 50 мл чистой воды, PBS 1 x, 1.0 М NaCl, 0,1 М NaOH, 0,1 М HCl, 10 мм CsCl, 10 мм SrCl2, синтетической мочи, или морской воды.
    2. Вывести 50 мл каждого решения с помощью стерильного шприца (50 мл) и пройти через фильтр Au-CAM в в расход около 1,5 мл/сек с использованием шприцевый насос (рис. 1).
    3. Передача 5 мл фильтрата в пластиковый флакон для количественного определения радиоактивности в растворе.
    4. Измерьте количество остаточная радиоактивность в фильтрат решения с помощью автоматического γ-счетчика (рис. 4).
  2. Повторного испытания Au-CAM фильтра
    1. Растворите радиоактивный йод в синтетической мочи или морской воды (3,7 MBq/50 мл).
    2. Вывести 50 мл раствора с помощью стерильного шприца (50 мл) и добавить его в блок фильтра Au-CAM в в расход около 1,5 мл/сек с использованием шприцевой насос.
    3. Повторите ту же процедуру фильтрации (шаг 4.2.2) для семь раз с использованием единого подразделения фильтр Au-CAM.
    4. Передача 5 мл фильтрата в пластиковый флакон для количественного определения радиоактивности в растворе.
    5. Измерьте количество радиоактивности в семи фильтрата решений с помощью автоматического γ-счетчика.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Результаты

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Мы продемонстрировали простые методы для изготовления АС-CAM с использованием цитрат стабилизированный AuNPs и ацетат целлюлозы мембраны(рисунок 1). На поверхности Au-CAM наблюдалось SEM, который показал, что наноматериалы были включены стабильно на nanofibers целлюлозы (рис. 2). Наночастицы, тюрьму на мембране были понесены стабильно и не были освобождены от мембраны постоянного мытья с водными растворами, напри...

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Обсуждение

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

В последний год разработаны различные инженерии наноматериалов и мембраны для удаления опасных радиоактивных металлов и тяжелых металлов в воде, на основе их конкретных функциональных в адсорбции методы25,26, 27 , 28 , 29 , 30 , 31 , 32 ,

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Раскрытие информации

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Авторы не имеют ничего сообщать.

Благодарности

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Эта работа была поддержана исследовательский грант от Национальный исследовательский фонд Кореи (номер гранта: 2017M2A2A6A01070858).

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Материалы

Список материалов, использованных в этой статье
ИмяКомпанияКаталожный номерКомментарии
Соляная кислотаDUKSAN1129
Азотная кислота JUNSEI37335-1250
Тригидрат хлорхлорида (HAuCl4· 3H2O)Sigma Aldrich254169
Цитрат натрия трехосновной дигидратSigma Aldrich71402
[125I]NaI Perkin-ElmerNEZ033A010MC
Хлорид натрияSigma AldrichS9888
Йодид натрияSigma Aldrich383112
Гидроксид натрияSigma AldrichS5881
L-лактат литияSigma AldrichL2250Синтетическая моча
Лимонная кислотаSigma AldrichC1909Синтетический
моча Гидрокарбонат натрияJUNSEI43305-1250Синтетическая моча
МочевинаSigma AldrichU1250Синтетическая моча
Хлорид кальцияJUNSEI18230-0301Синтетическая моча
Сульфат магнияSAMCHUNM0146Синтетическая моча
Дигидрофосфат калияJUNSEI84185A1250Синтетическая моча
Дикалий гидрофосфатJUNSEI84120-1250Синтетическая моча
Сульфат натрияJUNSEI83260-1250Синтетическая моча
Хлорид аммонияSigma AldrichA9434Синтетическая моча
Морская водаSigma AldrichS9148
1xPBS ThermoSH30256.01
Мембраны из ацетата целлюлозы (размер пор: 0,20 мкм; m, диаметр: 25 мм)Advantec MFS25CS045AS
Мембраны из ацетата целлюлозы (размер пор: 0,20 мкм; m, диаметр: 47 мм)Advantec MFSC045A047A
47 мм Стеклянные держатели для микроанализаAdvantec MFSKG47(311400)
Чашка Петри (диаметр 50 мм и высота; высота 15 мм)SPL10050
Гамма-счетчикPerkin-Elmer2480 WIZARD2Номер модели
УФ-видимый спектрофотометрThermoGENESYS 10Номер модели
Просвечивающая электронная микроскопияHitachiH-7650Номер модели
Полевой эмиссионный сканирующий электронный микроскопFEIVerios 460LНомер модели

Ссылки

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Ojovan, M. I. Handbook of Advanced Radioactive Waste Conditioning Technologies. , Woodhead Publishing Limited. Cambridge. (2011).
  2. Abdel Rahman, R. O., Ibrahim, H. A., Hung, Y. -T. Liquid Radioactive Wastes Treatment: A Review. Water. 3, 551-565 (2011).
  3. Khayet, M., Matsuura, T. Radioactive decontamination of water. Desalination. 321, 1-2 (2013).
  4. McLaughlin, P. D., Jones, B., Maher, M. M. An update on radioactive release and exposures after the Fukushima Dai-ichi nuclear disaster. The British Journal of Radiolog. 85, 1222-1225 (2012).
  5. Chernobyl Forum Expert Group 'Environment'. Environmental Consequences of the Chernobyl Accident and their Remediation: Twenty Years of Experience. International Atomic Energy Agency. , Vienna. (2006).
  6. Hou, X., et al. Iodine-129 in seawater offshore Fukushima: distribution, inorganic speciation, sources, and budget. Environmental Science & Technology. 47, 3091-3098 (2013).
  7. Mu, W., Yu, Q., Li, X., Wei, H., Jian, Y. Adsorption of radioactive iodine on surfactant-modified sodium niobate. RSC Advances. 6, 81719-81725 (2016).
  8. Yang, D., Liu, H., Liu, L., Sarina, S., Zheng, Z., Zhu, H. Silver oxide nanocrystals anchored on titanate nanotubes and nanofibers: promising candidates for entrapment of radioactive iodine anions. Nanoscale. 5, 11011-11018 (2013).
  9. Yang, D., et al. Capture of radioactive cesium and iodide ions from water by using titanate nanofibers and nanotubes. Angewandte Chemie International Edition. 50, 10594-10598 (2011).
  10. Cheng, Q., et al. Adsorption of gaseous radioactive iodine by Ag/13X zeolite at high temperatures. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 303, 1883-1889 (2015).
  11. Bennett, T. D., Saines, P. J., Keen, D. A., -C, T. anJ., Cheetham, A. K. Ball-Milling-Induced Amorphization of Zeolitic Imidazolate Frameworks (ZIFs) for the Irreversible Trapping of Iodine. Chemistry - A European Journal. 19, 7049-7055 (2013).
  12. Huang, P. S., Kuo, C. H., Hsieh, C. C., Horng, Y. C. Selective capture of volatile iodine using amorphous molecular organic solids. Chemical Communications. 48, 3227-3229 (2012).
  13. Chapman, K. W., Chupas, P. J., Nenoff, T. M. Radioactive Iodine Capture in Silver-Containing Mordenites through Nanoscale Silver Iodide Formation. Journal of the American Chemical Society. 132, 8897-8899 (2010).
  14. Watanabe, Y., et al. Novel Long-Term Immobilization Method for Radioactive Iodine-129 Using a Zeolite/Apatite Composite Sintered Body. ACS Applied Materials & Interfaces. 1, 1579-1584 (2009).
  15. Massasso, G., et al. Molecular iodine adsorption within Hofmann-type structures M(L)[M'(CN)4] (M = Ni, Co; M' = Ni, Pd, Pt): impact of their composition. Dalton Transactions. 44, 19357-19369 (2015).
  16. Falaise, C., Volkringer, C., Facqueur, J., Bousquet, T., Gasnot, L., Loiseau, T. Capture of iodine in highly stable metal-organic frameworks: a systematic study. Chemical Communications. 49, 10320-10322 (2013).
  17. Sava, D. F., et al. Capture of Volatile Iodine, a Gaseous Fission Product, by Zeolitic Imidazolate Framework-8. Journal of the American Chemical Society. 133, 12398-12401 (2011).
  18. Zhang, Z. J., et al. A new type of polyhedron-based metal-organic frameworks with interpenetrating cationic and anionic nets demonstrating ion exchange, adsorption and luminescent properties. Chemical Communications. 47, 6425-6427 (2011).
  19. Li, G., et al. Highly efficient I2 capture by simple and low-cost deep eutectic solvents. Green Chemistry. 18, 2522-2527 (2016).
  20. Yan, C., Mu, T. Investigation of ionic liquids for efficient removal and reliable storage of radioactive iodine: a halogen-bonding case. Physical Chemistry Chemical Physics. 16, 5071-5075 (2014).
  21. Choi, M. H., et al. Efficient bioremediation of radioactive iodine using biogenic gold nanomaterial-containing radiation-resistant bacterium, Deinococcus radiodurans R1. Chemical Communications. 53, 3937-3940 (2017).
  22. Kim, Y. H., et al. Tumor targeting and imaging using cyclic RGD-PEGylated gold nanoparticle probes with directly conjugated iodine-125. Small. 7, 2052-2060 (2011).
  23. Choi, M. H., et al. Gold-Nanoparticle-Immobilized Desalting Columns for Highly Efficient and Specific Removal of Radioactive Iodine in Aqueous Media. ACS Applied Materials & Interfaces. 8, 29227-29231 (2016).
  24. Mushtaq, S., et al. Efficient and selective removal of radioactive iodine anions using engineered nanocomposite membranes. Environmental Science: Nano. 4, 2157-2163 (2017).
  25. Awual, M. R., Ismael, M. Efficient gold(III) detection, separation and recovery from urban mining waste using a facial conjugate adsorbent. Sensors and Actuators B: Chemical. 196, 457-466 (2014).
  26. Awual, M. R., Hasan, M. M., Naushad, M., Shiwaku, H., Yaita, T. Preparation of new class composite adsorbent for enhanced palladium(II) detection and recovery. Sensors and Actuators B: Chemical. 209, 790-797 (2015).
  27. Awual, M. R., Hasan, M. M. Fine-tuning mesoporous adsorbent for simultaneous ultra-trace palladium(II) detection, separation and recovery. Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 21, 507-515 (2015).
  28. Awual, M. R. Ring size dependent crown ether based mesoporous adsorbent for high cesium adsorption from wastewater. Chemical Engineering Journal. 303, 539-546 (2016).
  29. Awual, M. R., Miyazaki, Y., Taguchi, T., Shiwaku, H., Yaita, T. Encapsulation of cesium from contaminated water with highly selective facial organic-inorganic mesoporous hybrid adsorbent. Chemical Engineering Journal. 291, 128-137 (2016).
  30. Awual, M. R., Yaita, T., Taguchi, T., Shiwaku, H., Suzuki, S., Okamoto, Y. Selective cesium removal from radioactive liquid waste by crown ether immobilized new class conjugate adsorbent. Journal of Hazardous Materials. 278, 227-235 (2014).
  31. Awual, M. R., Suzuki, S., Taguchi, T., Shiwaku, H., Okamoto, Y., Yaita, T. Radioactive cesium removal from nuclear wastewater by novel inorganic and conjugate adsorbents. Chemical Engineering Journal. 242, 127-135 (2014).
  32. Awual, M. R., et al. Efficient detection and adsorption of cadmium (II) ions using innovative nano-composite materials. Chemical Engineering Journal. 343, 118-127 (2018).
  33. Awual, M. R. New type mesoporous conjugate material for selective optical copper(II) ions monitoring & removal from polluted waters. Chemical Engineering Journal. 307, 85-94 (2017).
  34. Awual, M. R. Novel nanocomposite materials for efficient and selective mercury ions capturing from wastewater. Chemical Engineering Journal. 307, 456-465 (2017).
  35. Awual, M. R. Solid phase sensitive palladium(II) ions detection and recovery using ligand based efficient conjugate nanomaterials. Chemical Engineering Journal. 300, 264-272 (2016).
  36. Awual, M. R. Assessing of lead(III) capturing from contaminated wastewater using ligand doped conjugate adsorbent. Chemical Engineering Journal. 289, 65-73 (2016).
  37. Awual, M. R. A novel facial composite adsorbent for enhanced copper (II) detection and removal from wastewater. Chemical Engineering Journal. 266, 368-375 (2015).
  38. Kaushik, M., Moores, A. Review: nanocelluloses as versatile supports for metal nanoparticles and their applications in catalysis. Green Chemistry. 18, 622-637 (2016).
  39. Jang, H., Kim, Y. K., Ryoo, S. R., Kim, M. H., Min, D. H. Facile synthesis of robust and biocompatible gold nanoparticles. Chemical Communication. 46, 583-585 (2010).
  40. Bolisetty, S., Mezzenga, R. Amyloid-carbon hybrid membranes for universal water purification. Nature Nanotechnology. 11, 365-371 (2016).
  41. Zakrzewska-Trznadel, G. Advances in membrane technologies for the treatment of liquid radioactive waste. Desalination. 321, 119-130 (2013).
  42. Rana, D., Matsuura, T., Kassim, M. A., Ismail, A. F. Radioactive decontamination of water by membrane processes - A review. Desalination. 321, 77-92 (2013).

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Перепечатки и разрешения

Запросить разрешение на повторное использование текста или иллюстраций этой статьи JoVE

Запросить разрешение

Теги

Похожие статьи