Summary
我们演示了一种全电子的方法, 以观察纳秒分辨电荷动力学的掺杂原子在硅与扫描隧道显微镜。
Abstract
微型半导体器件的规模, 小数量的掺杂可以控制设备的性能需要开发新的技术能够表征其动力学。研究单掺杂需要亚纳米空间分辨率, 从而促使扫描隧道显微镜 (STM) 的使用。但是, 传统的 STM 仅限于毫秒时间分辨率。为了克服这一缺点, 我们开发了几种方法, 包括全电子时间分辨 STM, 这项研究使用纳秒分辨率来检测硅中的掺杂动力学。这里提出的方法是广泛的可访问的, 允许在原子尺度上对各种动力学进行局部测量。提出了一种新的时间分辨扫描隧道光谱学技术, 用于有效地搜索动力学。
Introduction
扫描隧道显微镜 (STM) 已成为纳米的主要工具, 它能够解决原子尺度的地形和电子结构。然而, 传统 STM 的一个局限性是, 由于当前前置放大器1的带宽有限, 其时间分辨率仅限于毫秒级。长期以来, 将 STM 的时间分辨率扩展到通常发生原子过程的尺度, 一直是一个目标。时间分辨扫描隧道显微镜 (TR STM) 的先驱工作由弗里曼et. al.1利用样品上图案的光导开关和微带传输线将皮秒电压脉冲传送到隧道连接处。这种连接混合技术已被用于实现 1 nm 和 20 ps2的同时分辨率, 但由于使用专门的样本结构的要求, 它从未被广泛采用。幸运的是, 从这些作品中获得的基本洞察力可以推广到许多时间分辨技术;即使 stm 电路的带宽仅限于几个赫兹, stm 中的非线性 I (V) 响应也能通过测量在许多泵探头循环中获得的平均隧道电流来探测更快的动力学。在这些年中, 已经探讨了许多方法, 其中最受欢迎的是下文简要回顾。
震动脉冲对激发 (SPPX) STM 利用超快脉冲激光技术的进步, 通过直接照亮隧道连接点和激动人心的载体在示例3中实现亚皮秒分辨率。入射激光产生的自由载流子, 瞬时增强传导, 并调制的泵和探头之间的延迟 (td) 允许 dI/dtd , 以锁定放大器来测量。由于泵和探头之间的延迟是调制的, 而不是激光的强度, 因为在许多其他光学方法中, SPPX-STM 避免了照片照明引起的尖端3的热膨胀。此方法的最近扩展扩展了 SPPX-STM 可以利用脉冲拾取技术来研究动态的时间刻度, 从而增加了泵探头延迟次数4的范围。重要的是, 最近的开发还提供了直接测量I(td) 曲线的能力, 而不是通过数值积分来度量。SPPX-STM 的最新应用包括研究单 (锰, 铁)/gaas (110) 结构的载体重组5和在 gaas6中的施主动力学。SPPX-STM 的应用面临一些限制。信号 SPPX-STM 措施取决于自由载流子激发的光脉冲和最适合半导体。此外, 虽然隧道电流是本地化的尖端, 因为大面积是激发的光脉冲, 信号是一个卷积的地方属性和物质运输。最后, 在测量的时间点固定在接合处的偏置, 使研究的动力学必须是光诱导的。
更近的光学技术, 太赫兹 stm (太赫兹), 夫妇自由空间太赫兹脉冲集中在连接到 stm 尖端。与 SPPX-STM 不同的是, 耦合脉冲表现为快速的电压脉冲, 允许对电子驱动的激发的调查, 与亚皮秒分辨率7。有趣的是, 由太赫兹脉冲产生的整流电流导致了传统的 STM8,9无法访问的峰值电流密度。该技术最近用于研究 Si (111)-(7x7)9中的热电子, 并对单个苯分子的振动进行图像10。太赫兹-脉冲自然耦合到尖端, 然而, 有必要整合一个太赫兹源的 STM 实验可能是对许多实验者的挑战。这推动了其他广泛适用和易于实施的技术的发展。
在 2010年, 不情愿的et al.11开发了一种全电子技术, 其中纳秒电压脉冲应用于直流偏置电子泵的顶部, 并探测系统11。这项技术的引入, 提供了一个关键的示范, 明确和实际应用的时间分辨 STM 测量以前未观测到的物理。虽然它不是一样快的结混合 stm, 它在它之前, 应用微波脉冲到 stm 提示允许任意样品被调查。此技术不需要任何复杂的光学方法或对 STM 连接的光学访问。这使它成为最简单的技术, 以适应低温单元。这些技术的首次演示应用于自旋-极化 STM 被用来测量泵浦脉冲激发的弛豫动力学的研究11。直到最近, 它的应用仍然局限于磁性原子系统12,13,14 , 但后来被扩展到从离散中隙状态15和电荷动力学的载波捕获速率研究单砷掺杂在硅中的15,16。后一项研究是这项工作的重点。
由于互补金属氧化物半导体 (CMOS) 器件现在进入了单个掺杂可以影响设备属性的系统, 因此对半导体中单掺杂的性能的研究已经引起了人们的广泛关注17.此外, 一些研究表明, 单掺杂可以作为未来器件的基本组成部分, 例如作为量子计算18和量子存储器19的量子比特, 以及作为单原子晶体管20,15. 未来的设备也可能包括其他的原子尺度缺陷, 如硅悬空键 (DB), 它可以用具有原子精度的图案与 STM 光刻21。为此, 星展集团已提出作为电荷量子比特22, 量子点元胞自动机架构23,24, 和原子线25,26 , 并已被阵列创建量子哈密顿逻辑门27和人工分子2829。前进, 设备可能包括单一掺杂和 DBs。这是一个有吸引力的策略, 因为 DBs 是表面缺陷, 可以很容易地用 STM 的特点, 并作为一个手柄, 以表征单一的掺杂装置。作为这一策略的一个例子, 星展在这项工作中用作电荷传感器来推断近表面掺杂的充电动力学。这些动态被捕获与使用的全电子方法的 TR STM, 这是适应的技术开发的不情愿的et al.11
测量是在选定的 DBs 上进行的氢终止 Si (100)-(2x1) 表面。在表面下面延伸约 60 nm 的掺杂剂损耗区域, 通过晶体30的热处理创建, 将了 DB, 并从散带中的少量剩余的近表面掺杂。STM 的研究发现, 他们的电导依赖于全球样本参数, 如掺杂浓度和温度, 但个别 dbs 也显示出强烈的变化, 取决于他们的本地环境16。在对单个 db 进行 STM 测量期间, 当前流受电子可以从大容量隧道到 db (Γ批量) 和从 db 到 tip (Γ提示) (图 1) 的速率的控制。但是, 由于 db 的传导对其本地环境很敏感, 因此附近掺杂的电荷状态会影响Γ批量(图 1B), 这可以通过监视 db 的电导来推断。因此, DB 的电导可以用来感知附近掺杂的电荷状态, 并可用于确定掺杂从大容量 (ΓLH) 中提供电子的速率, 并将它们丢失到 STM 尖端 (γHL/c13>)。为了解决这些动态, TR STS 是围绕阈值电压 (V,) 进行的, 在这种情况下, 尖端会诱发近表面掺杂的电离.在这里提出的三时间分辨实验技术中, 泵和探针脉冲的作用是相同的。泵瞬态带来的偏差水平, 从下面的V, 这导致掺杂电离.这增加了 DB 的电导率, 这是由探针脉冲采样, 它跟随在较低的偏置。
本文所描述的技术将有益于那些希望用 STM 来描述毫秒到纳秒时间的动力学特征的人。虽然这些技术并不局限于研究电荷动力学, 但至关重要的是, 通过瞬态变化的状态电导, 可以通过 STM 探测 (即,在表面或附近的状态) 来表现动力学。如果瞬态状态的电导与平衡态没有很大的不同, 那么瞬态和平衡电流之间的差乘以探针脉冲占空比的系统噪声下限 (通常1 pA), 信号将在噪声中丢失, 不会被这种技术探测到。由于对商业上可用的 STM 系统进行的实验性修改, 以执行本白皮书中所描述的技术是适度的, 预计这些技术将会被广泛的应用于社区。
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Protocol
1. 显微镜和实验的初步设置
- 首先是一个超高真空低温能力的 STM 和相关的控制软件。将 STM 冷却到低温温度。
注: 在本报告中, 超高真空指的是实现 < 10 x 10-10乇的系统。应将 STM 冷却到低温温度;这是特别重要的, 当调查掺杂的电荷动力学, 这是热活化在温和的温度。其他室可能在室温。 - 确保 STM 尖端配备高频布线 (〜 500 MHz)。
注: 通过使用脉冲整形方法, Grosse et al.报告了与标准低温同轴电缆 (20 MHz) 的 STM 的时间响应的极大增加。31 - 将具有至少两个通道的任意函数生成器连接到 tip (图 2), 用于准备用于泵探针实验的电压脉冲对的循环。
- 配置任意功能发生器, 使泵和探头电压脉冲独立生成, 并在送入尖端之前进行求和。
- 将用于成像和常规光谱学的直流偏置电压应用于示例 (VDC)。
- 将两个射频开关连接到任意函数发生器的输出通道。
- 配置开关, 使尖端将在 STM 成像和常规光谱学的基础上, 有效的偏见是VDC + v提示在泵浦探针实验中 (图 4A)。
- 通过连接到样品的前置放大器收集所有测量的隧道电流。
2. H Si (100)-(2x1) 重建的准备
- 从 3-4 mΩ·cm n 型砷掺杂 Si (100) 晶圆片的背面用碳化硅划线, 用玻璃显微镜轻轻地把样品从晶片上掰下来。
- 将样品贴在 stm 样品盒上, 并将其引入到与 stm 室相邻的超高真空室。
- 通过电阻将样品加热到600° c (一个高温计可以用来监测样品的温度), 并在超高真空中将温度保持在至少6小时。
注: 压力将最初上升作为样品和样品持有德加, 但应稳定附近的基本压力 (< 10-10乇) 后几个小时。 - 在继续之前, 让样品冷却到室温。
- 用电阻将灯丝加热至1800° c, 并等待系统恢复至基压, 以在同一个腔室中的钨丝。在继续之前关闭灯丝。
注: 在这一步中, 样品可以留在腔内, 因为它是由其表面的氧化层钝化的, 因此这一步引起的样品表面的任何污染将随后被去除。灯丝的温度将被校准到一个特定的电流/电压应用于灯丝使用高温计。 - 通过将样品从样品表面上闪到900° c, 在冷却到室温之前, 将其在十年代的温度下除去。在闪蒸过程中, 压力会从基本压力中增加几个数量级。在此过程中发现的每一个闪光后, 等待样品冷却到室温和系统恢复到基础压力, 然后继续。
注: 在本报告中, 闪烁是定义为加热和冷却的样品与高坡道率, 在100° c/秒的顺序。 - 逐步闪光的样品, 以更高的温度, 而试图达到最后的闪光1250年° c。在 9x10-10乇上的压力升高时中止任何闪光, 以防止样品表面受到污染。记录用于实现1250° c 闪存的电压/电流 (在步骤2.6 中加热灯丝发出的光将防止高温计对样品的温度进行精确读数, 因此应使用此设定值)。在最后的闪光, 确定的电压/电流所需的加热样品到330° c, 因为晶体是冷却, 然后让样品冷却到室温, 并让系统恢复到基地的压力, 然后继续。
- 泄漏 H2气体进入会议厅的压力 1x10-6乇和加热钨灯丝到1800° c。
注意: 这会使 H2 atmoic 氢32的效果。 - 保持样品在这些情况下为2分钟在闪动样品之前到1250° c,拿着它在那温度为 5 s, 并且冷却它到330° c。
- 在330° c 曝光1分钟后, 同时关闭 H2泄漏阀, 关闭钨灯丝, 让样品冷却到室温。
注: 这些高闪温会影响样品中掺杂的分布。加热到1250° c 已被发现诱导一个〜 60 nm 掺杂剂耗尽区附近的样品表面30。 - 通过拍摄表面的 STM 图像来验证样品的质量。
注: 好的样品将有大 (> 30 nm x 30 nm) 的梯田与缺陷率 < 1% (悬空债券, 吸附分子, adatoms,等), 并将演示经典 Si (100)-(2x1) 重建32, 其中二聚体行跨步边运行平行 (图 3B)。
3. 评估隧道交汇处的泵探头脉冲的质量
- 通过将电流设定为 50 pA, 并对-1.8 v 的样本偏差进行接触, 将 STM 尖端与样品表面接触。
注: 在这些条件下, 尖端估计是从样品表面 < 1 nm。本工作中使用的 STM 尖端是由化学蚀刻多晶钨产生的。它被削尖进一步使用氮气蚀刻做法, 在 Rezeq et al.中被很好描述33。 - 通过进行大面积扫描 (例如, 50 nm x 50 nm), 在样品表面上寻找一个没有大表面缺陷的区域。
- 将 stm 尖端置于表面上的 H Si 上, 在 stm 图像中显示为二聚体 (图 3B)。
- 关闭当前反馈控制器
- 将vDC设置为-1.0 v, v泵浦到-0.5 v, v探头到-0.5 v, 泵的宽度和探头脉冲到 200 ns, 脉冲的上升/下降时间为 2.5 ns (图 4A)。
- 发送一系列的泵和探头脉冲的火车和探头的相对延迟从-900 ns 到 900 ns。
- 将隧道电流绘制成泵与探头之间的延时函数。它可能会显示强振铃 (在隧道电流的振荡, 作为一个功能的相对延迟泵和探针脉冲,图 4B)。
注意: Python 和原始软件被用来绘制、分析和评估为这份手稿收集的数据。 - 重复步骤 3.1–3.5, 但增加脉冲的上升/下降次数。随着上升/下降时间的增加, 铃声将会减少。
注意: 想要消除铃声以提供最精确的光谱结果, 但是, 这些技术的时间分辨率仅限于使用的脉冲宽度。25 ns 上升时间为这项工作使用了。
4. 时间分辨扫描隧道光谱学 (TR STS)
- 将 STM 提示置于硅 DB 上, 在负尖端显示为亮凸起 (图 3B)。
- 关闭 STM 电流反馈控制器。
-
发送一列仅由探头脉冲组成的列车, 其重复率为25赫。在一系列脉冲列车上, 扫描探头脉冲在 500 mV 范围内的偏差, 从直流偏置-1.8 v
注意: 这个简单的实验类似于传统的 STS, 在这种情况下, 电导是在一系列偏差中取样的。- 配置脉冲列车的持续时间 (每一个都有不同的偏差), 这样产生的光谱有一个信号的噪声比 > 10。
- 发送一列由泵浦脉冲设置的固定偏置 (如VDC + V泵> V) 的列车, 其重复率为25赫。在这些实验中, 分别设置vDC、 v泵、 v和-1.8 伏、500毫伏和-2.0 v。
注: 泵浦脉冲可以具有任意长的持续时间 (1 µs 通常足够)。 -
发送一列由泵脉冲与探针脉冲, 然后延迟 10 ns。在这些实验中, 将泵浦脉冲的振幅设置为500毫伏, 探头脉冲扫掠从50到 500 mv。
注: 在本实验中, 探针脉冲是由泵浦脉冲所制备的状态进行采样, 而不是在常规 STS 中取样的平衡态。- 在显示/评估从该步骤收集的信号时, 仅应用泵浦脉冲时减去所获得的信号。
- 比较探头和泵 + 探头信号, 通过在同一个图中绘制它们。在这两个信号中的任何滞后都是动态的指示, 可以用时间分辨的 STM 技术来探测。
注意: 通过保持探头脉冲的范围固定和粗略地扫描 DC 偏移量 (例如, 在 0.25 V 步骤中), 可以有效地映射样本的整个能量范围, 以识别技术可访问的动态。根据实验, 可以修改脉冲持续时间。泵浦脉冲的宽度需要比掺杂剂被电离的速率要长, 这样它才能持续电离掺杂剂。一般情况下, 探头的持续时间应与所研究的动力学过程相同, 这样就可以在不取样两个电导状态平均值的情况下测量最大信号。在寻找动力存在的能量时, 建议将探针的持续时间减到最小, 这样只测量系统的一个状态来增强迟滞。随着弛豫时间常数的增加, 探头脉冲的时间可以提高, 以改善信噪比。
5. 时间分辨的 STM 测量松弛动力学
- 将 stm 提示置于硅 DB 上, 并关闭 stm 电流反馈控制器。
- 发送一列由泵浦脉冲设置的固定偏置 (如VDC + V泵> V) 的列车, 其重复率为25赫。在这些实验中, 分别设置vDC、 v泵、 v和-1.8 伏、400毫伏和-2.0 v。
注: 泵浦脉冲可以具有任意长的持续时间 (1 µs 通常足够)。 - 发送一列泵和探头脉冲。确保探头脉冲的振幅小于泵, 并与滞后发生的范围相媲美 (V探头< v泵, v探测器+ vDC≈V滞)。
- 扫泵和探头脉冲之间的延迟多达几十个µs。
- 减去仅在应用泵浦脉冲时获得的信号。在这些实验中, 分别将vDC、 v泵和 v探测器设置为-1.8 伏、400毫伏和 210 mv。将相对延迟扫描从-5 μ s 设置为35μ s。
注: 如果从前一步获得的信号是很好的 (R2 > 0.80) 由一个指数衰减函数, 那么由泵浦脉冲所准备的瞬态状态的寿命可以从合适的提取。
6. 时间分辨的激励动力学的 STM 测量
- 发送由泵脉冲设置的一个固定的偏差 (如大于VDC + V泵> V) 的列车, 重复率为25赫。在这些实验中, 分别将vDC和v两个设置为-1.8 v 和-2.0 v. 将V泵设置为220到450毫伏。
- 将泵浦脉冲的持续时间从几纳秒扫到几百纳秒。
- 发送一列泵和探头脉冲。探头脉冲的振幅应小于泵, 且与滞后发生的范围相媲美 (V探头< v泵, v探测器+ vDC≈v滞)。在这些实验中, 将V探测设置为 210 mV。
- 减去仅在应用探针脉冲时获得的信号。
注: 如果得到的信号是指数, 它表明泵浦脉冲是准备瞬态 (电离掺杂) 的速度, 可以从适合提取 (R2> 0.80)。上面所述的协议是特定于本文所描述的实验和设备的。有许多潜在的途径, 读者自定义自己的实验设置, 以研究其他系统。例如, 一般技术不限于低温冷却单元;任何尖端材料都可以使用, 它们不需要氮气蚀刻。此外, 可以使用一个适当编程的任意函数发生器产生双脉冲波形, 这就否定了对两个独立信道求和的需要。最后, 可以使用较低的带宽缆线连接31。
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Representative Results
文本的这一节中显示的结果以前已发布15,16。图 3说明了与常规 STM 一起选择的 DB 示例的行为。传统的 I (V) 测量 (图 3A) 清楚地描述了 DB 在V-2.0 v 的电导率的急剧变化. 在-2.1 v (图 3B、左面板)、-2.0 v (中间面板) 和-1.8 v (右面板) 的 STM 图像中也会出现这种现象, 其中 DB 具有明亮突起、斑点状突起和暗凹陷的外观。这一转变也可以观察到的隧道电流收集的尖端定位直接在数据库顶部的 z 控制器关闭和偏置设置为V的, 这导致两级电报噪音 (图3C). 关键的是, 在这些测量中, STM 的尖端被直接放在 DB 上。在这种安排中, DB 的电荷状态的波动发生在e/IT = 2ns 以下的时间表上, 这比所观察到的切换速度快得多。因此, 观察到的行为归因于附近掺杂的充电动力学, 影响了 DB 的电导率。值得注意的是, 由于 DB 中隙能量状态的扩展波函数充当了从大块传导带到尖端的电子的桥梁, 所以观察到的行为只有当尖端直接放在 DBs 上时才会显现出来。随着偏倚的增加, 电报噪声的频率也强烈增加, 因此在-2.02 伏时, STM 的前置放大器无法直接解决开关行为。这促使了时间分辨扫描隧道显微镜 (tr STM) 和时间分辨扫描隧道光谱学 (tr STS) 的使用。
图 4演示了一种可用于评估传送到连接点的脉冲质量的方法。由于 STM 电路和隧道结之间的阻抗不匹配, 在快速上升时间用于泵和探头脉冲时, 会出现振铃现象。通过在零延迟的情况下, 通过扫掠探针脉冲的相对延迟, 可以产生泵与探针脉冲的交叉关系。由于 I (V) 测量的特征非线性行为, 当泵和探针的脉冲重叠时, 隧道电流会发生强烈的增加。振铃是通过在原点两侧的隧穿电流中更小的振幅振荡来体现的。通过增加上升时间在脉冲从 2.5 ns 到 25 ns, 敲响的强的镇压被观察。每个脉冲上升时间产生的信号的相对偏移是由于脉冲宽度被测量以包括脉冲的上升时间的事实的结果。因此, 具有 2.5 ns 上升时间的脉冲具有更大的集成区域, 因此具有更大的集成电流, 与 25 ns 上升时间的脉冲相比较。这突出表明, 只有当使用的脉冲的上升时间相等时, 才能对 TR-STM 测量进行定量比较。
图 5演示了 TR STS。在这些测量中, 泵浦脉冲瞬时地将系统置于V上,并在探针脉冲询问瞬态状态的电导后立即将其引入。通过从泵 + 探头获得的信号中减去探头所获得的信号, 可以对瞬态的电导进行映射。当泵 + 探头和探头只是直接比较信号时, 任何滞后都是动态过程的指示, 可以通过 TR STS 进行探测。通过改变固定直流偏置偏差的值, 可以有效地识别出可以通过 TR STS 进行探测的系统的动力学。
在 TR-STS 中, 考虑泵的持续时间和探头的脉冲是很重要的。泵浦脉冲应足够长, 以诱发系统的稳态 (即,泵入高电导状态)。但是, 如果探针脉冲的持续时间过长, 那么在低探针振幅下, DB 的电导率可以在测量过程中放松。在这种情况下, 探针脉冲将采样的高和低电导率的 DB 和降低能见度的滞后。因此, 为了最大限度地提高迟滞的能见度, 探针脉冲的持续时间应该比高电导状态的弛豫率要短。
图 6演示了对掺杂剂松弛和激发动力学的时间分辨测量。与 TR STS 一样, 该样本被设置为在V下面的固定直流偏移偏差, 而泵浦脉冲会瞬时地使系统高于v。通过扫描探针脉冲的相对延迟 (图 6A) 来探测弛豫动力学。将探针电流的图形作为相对延迟的函数 (图 6B) 与单个指数衰减允许的ΓHL进行拟合。重要的是要注意, 这个速率从来没有观察到一个单一的周期, 而ΓHL是从时间平均隧道电流, 这是由许多事件组成的推断。这类似于光学光谱学, 在这种情况下, 一个激发态的寿命可以由一个集合的单一测量来确定, 但在这种情形下, 单个掺杂剂的寿命可以通过测量集合来表征, 因为它可由 STM 提示直接探测。值得注意的是, 在图 6B中观察到的探针电流不会衰变为零, 而是固定的偏移量。这是因为泵浦脉冲激发动力学 (在图 3C中观察到毫秒级的电报噪声), 它不会在测量时间内衰减。这表明, 研究中的 DB 的电导是由两个具有明显弛豫时间常数的掺杂封闭的。图 6C演示了一个控制实验, 其中泵的振幅从-0.25 伏到-0.6 v 不等。在电离状态的生命周期的变化, 作为泵浦振幅的函数, 将表明额外的动态过程存在于能量接近于V,.由于ΓHL的常数超过-2.05 V, 因此它的结论是, 只有两个已识别的掺杂的电荷状态是对 DB 的电导进行浇注。
通过扫掠泵浦脉冲的宽度 (图 6D) 来探测激发动力学。Γ从时间平均电流的指数拟合中抽取LH作为泵浦宽度的函数 (图 6E)。当泵浦偏差不超过V时, 由于掺杂保持中性, 水泵的宽度和隧道电流之间没有观察到的依赖性.当泵浦偏置超过V) 时, 电子可以从掺杂剂到尖端离开掺杂剂电离.通过扫过泵的宽度, 对掺杂剂电离的平均速率进行了映射。图 6F研究了ΓLH作为泵振幅的函数的依赖性。如果 DB 由单个掺杂剂封闭, 则ΓLH将随着泵的振幅在整个偏置范围16上呈指数级增长。这是意料之中的, 因为掺杂剂的电离速率在很小程度上依赖于局部电场的强度, 这就与尖端的偏置成比例。DB1, 这是在所有先前的数字研究的 DB, 证明了指数依赖-2.1 v 和-2.25 v, 和一个步骤在-2.05 五这一步进一步证明了 DB1 被两个附近的掺杂所封闭。在-1.3 v 到-1.6 v 的范围内观察到了 DB2 的指数依赖性, 表明一个单一的掺杂剂封闭了它。DB2 没有表现出任何超出毫秒时间范围的动态, 因此没有用其他的时分辨技术进行研究。
图 1: 研究系统示意图及其相关的能量图.(A) 由位于硅 db 顶部的 STM 尖端直接取样的电流主要由从主体到 db 的电子组成, 从 db 到 tip, 使用速率γ批量和γ提示,分别.砷掺杂, 由绿球代表, 也有填充 (ΓHL) 和排空率 (γLH), 可通过时间分辨的 STM 测量来探测。(B) 在电离掺杂剂 (绿色曲线) 存在下的传导带边相对于掺杂剂为中性 (黑色曲线) 时被拉低, 从而导致电导增加。能量图为样品偏差被计算了-2.0 v。蓝色区域代表填充状态。此图已获得 Rashidi et al.的许可16请单击此处查看此图的较大版本.
图 2: 必须对商业 stm 进行必要的修改, 以便可以使用本工作中描述的方法执行 TR stm.将直流偏置偏差应用于样品, 在 stm 成像和常规光谱学中, stm 尖端是接地的。当用于时间分辨测量时, 由具有两个独立通道的任意函数生成器所产生的信号被求和并送入 STM 的尖端, 该端必须配备高频布线。两个射频开关用于控制脉冲列车。隧道电流在取样端测量。此图已获得 Rashidi et al.的许可16请单击此处查看此图的较大版本.
图 3: 选定的 DB 与常规 STM 的光谱行为.(A) 对在恒定高度收集的 DB 进行的 I (V) 测量。(B) DB 的恒定电流 STM 图像 (-2.1 v, 左), 在 (-2.0 v, 中间), 和下面 (-1.8 v, 右) 阈值电压。H Si (100)-(2x1) 重建的二聚体列出现作为平行的酒吧。(C) 与电流反馈控制器的 STM 关闭电流时间跟踪获得的数据库在阈值电压 (-2.01 V) 显示两个国家电报噪声的毫秒时间刻度。此图已获得 Rashidi et. al.的许可16请单击此处查看此图的较大版本.
图 4: 在隧道接合处的泵和探头脉冲的交叉相关性.(A) 交叉相关脉冲序列的示意图。将静态 DC 偏移偏置 (绿色条) 应用于该示例。泵浦脉冲 (红条) 与探头脉冲 (蓝色条) 之间的相对延迟是通过零延迟扫掠而成的。每对泵和探头脉冲代表一列脉冲发送到尖端。(B) 尖端位于 H Si 上, 并将一列泵探头对传送到隧道连接处。探测器的相对延迟从泵的尾部边缘测量到探头的前缘, 并从-900 ns 到 900 ns。对样品应用了-1.0 V 的静态直流偏移。泵和探头的振幅设置为-0.50 V, 200 ns 宽度。脉冲的上升/下降时间设置为 25 ns (黑色)、10 ns (红色) 和 2.5 ns (蓝色)。探头电流乘以二十的因数来解释测量中使用的5% 工作周期, 但是, 没有试图纠正每个脉冲列的综合区域不同的事实。插页: 响铃的放大的看法在0和 900 ns 相对延迟之间。请单击此处查看此图的较大版本.
图 5: 时间分辨扫描隧道 I (V) 光谱学 (TR).(A) TR-STS 脉冲序列的示意图。将静态 DC 偏移偏置 (绿色条) 应用于该示例。泵脉冲 (红色条) 在探针脉冲 (蓝色酒吧) 之前。每对泵和探头脉冲代表一列脉冲发送到尖端。(B)具有1µs 宽度泵和探头脉冲的 TR STS 测量。没有泵 (红色三角形) 的曲线与泵 (蓝色圆圈) 之间的滞后与系统的双稳态的偏置范围重叠。直流偏置设置为-1.80 v, 泵偏置为-0.50 伏, 探头偏差从500到50毫伏。脉冲的上升和下降时间为 25 ns, 泵后缘与探头脉冲前缘之间的相对延迟为 10 ns, 饱食率为25赫。此图已获得 Rashidi et. al.的许可16请单击此处查看此图的较大版本.
图 6: 对掺杂剂激发和松弛动力学的时间分辨测量.(A,D)脉冲序列的示意图。将静态 DC 偏移偏置 (绿色条) 应用于该示例。泵脉冲 (红色条) 在探针脉冲 (蓝色酒吧) 之前。每对泵和探头脉冲代表一列脉冲发送到尖端。(B) 对ΓHL的测量是通过扫过泵和探头脉冲的相对延迟来进行的。泵和探头的脉冲宽度为1µs。将-1.80 V 的直流偏移量应用于该样本;泵和探头脉冲的振幅分别为-0.4 和-0.21 伏。实线是一个具有单指数函数的数据的拟合。(C) 对不同泵浦振幅的ΓHL的测量。误差线表示指数管接头的标准误差。(E) 测量ΓLH是通过扫描泵的持续时间来进行的。将-1.80 V 的直流偏移量应用于样品, 探针脉冲的振幅为-0.21 v, 对于所选 DB 为-2.05 五实线是一个具有单指数函数的数据的拟合。(F) 在不同泵浦振幅下的ΓLH测量两个选定的 DBs. DB1 (红色三角形) 是用于文本中所有其他测量的 DB。DB2 是一个不同的选定数据库, 并在 Rashidi et al.中完全描述16实线适用于具有单个指数函数的数据。此图已获得 Rashidi et al.的许可16请单击此处查看此图的较大版本.
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Discussion
不应用泵浦脉冲的 TR sts 的变体与传统的 sts 相比较, 只是系统的采样频率较高, 而不是连续取样。如果探针脉冲的持续时间是适当的 (>ΓLH), 则在没有泵浦脉冲的情况下获得的 TR sts 信号可以乘以与实验的任务周期成正比的常数, 以便与常规 sts 完全一致。测量.这是唯一可能的, 因为测量没有使用锁在放大器, 否则将减弱信号的一个未知数部分由于使用的低通滤波。这是不情愿的et al.使用的方法之间的显著差异11和此工作中提供的那些。使用锁在放大器可以提高测量的灵敏度, 但防止 TR sts 与传统的 sts 测量直接比较。在需要这种灵敏度的系统中, 预计这两种方法都可以使用, 因为锁定放大器关闭, 使实验者能够有效地搜索动力学, 而锁定放大器打开以增加灵敏度在表征的励磁和弛豫动力学。
这些技术的主要缺点是, 它们的时间分辨率目前仅限于几纳秒。这是几个数量级的速度慢于可以实现与连接混合或光学技术。这是由于 STM 电路与隧道连接点31之间的阻抗不匹配而导致使用亚纳秒上升时间的电压脉冲时出现信号振铃的结果。事实上, 所有电子方法都达到了 120 ps34的时间分辨率, 但尚未被用于调查该分辨率的动态。一个优化设计的 stm 将有一个完美的阻抗匹配的 stm 电路, 直到隧道结, 这将是完美的阻抗不匹配。这将消除脉冲的失真和耗散, 并反映微波功率, 而不是传递到交叉路口。一个可能的策略, 以消除产生的铃声将增加额外耗散的 STM 电路, 使反射脉冲将有效衰减。
在这项工作中, 采取了最简单的方法,即对商业 STM 进行了内部修改。使用交叉相关技术来描述振铃, 然后通过简单地延长脉冲的上升时间来最小化铃声。由于脉冲的上升时间限制了时间分辨率, 因此该策略不能用来描述在这些技术 (几个 ns) 的极限上发生的动态过程。在这些情况下, 使用 Grosse et al.开发的技术可以积极地抑制铃声。31,涉及对任意函数发生器和隧道连接的传递函数进行整形的脉冲。
对 tr stm 的全电子方法比其他突出的 tr stm 方法有许多优点。首先, 与连接混合 STM 相比, 这种方法不需要任何专门的样本结构。任何可以用常规 STM 扫描的样品都应符合这些技术。此外, 全电子方法不需要对 STM 或超快光学的使用进行重大修改。事实上, 对 STM 电路的修改需要执行这些技术是非常谦虚的, 因为商业单元与高频布线是可用的。此外, 采用全电子方法探测的动力学是纯局部的, 因为脉冲直接提供给 STM 尖端。这与 SPPX-STM 的对比, 那里的入射激光脉冲只能集中到几平方微米。最后, 全电子方法允许精确操作泵和探头的偏差, 允许直接比较标准的 STM 测量。这是本文所描述的几种技术的中心, 虽然在光学方法中实现类似的脉冲序列可能是可行的, 但在实验上却是困难的。
本文介绍的实验技术是用原子空间分辨率和纳秒时间分辨率测量电荷动力学。有大量的新的物理学要研究这种非常容易接近的方法。例如, 单原子的动力学是迷人和重要的技术。在传统的 STM 的限制下, 曾研究过单原子动力学, 但这项技术为调查类似的过程打开了大门, 超过六个数量级 (从毫秒到纳秒)。值得注意的是, 这与通常在 STM 中观察到的缓慢事件之间的差距, 与基础过程之间的鸿沟。
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Disclosures
作者声明他们没有竞争的金融利益。
Acknowledgments
我们要感谢马丁克卢捷和马克 Salomons 的技术专长。我们还感谢 NRC、NSERC 和 AITF 的财政支持。
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Low Temperature Scanning Tunneling Microscope | Scientaomicron | Custom-made with 500MHz bandwidth wiring | |
| Arbitarary Function Genorator | Tektronix | AFG3252C | |
| RF Power Splitter/ Combiner | Mini-Circuits | ZFRSC-42-S + | |
| RF Switch | Mini-Circuits | X80-DR230-S + | |
| Non-Contact Infrared Pyrometers | Micron Infrared | MI 140 |
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