$$\rightleftharpoonup{xx}$$
$$\longleftharp{xx}$$,
$$\longrightharp{xx}$$,
Grafen bazlı malzemeler, su arıtma, polimer nanokompozitler, boyalar, kaplamalar, mürekkepler, süper kapasitörler, lityum iyon piller, güneş pilleri, yakıt hücreleri ve yapay fotosentez dahil olmak üzere birçok uygulama ve endüstride devrim yaratma potansiyeline sahiptir1. Günümüzde grafen bazlı malzemeler, doğal/yapay grafit, biyokarbonlar ve hidrokarbon/hidrojen gazları gibi çeşitli hammaddelerden sentezlenmektedir. Grafen bazlı malzemelerin büyük ölçekli üretim yöntemleri arasında grafitin sıvı fazda pul pul dökülmesi, oksidasyon-indirgeme işlemleri ve kimyasal buhar biriktirme (CVD) yer alır1. Sıvı faz pul pul dökülme yöntemi, bozulmamış grafen nano tabakaların endüstriyel üretimi için ölçeklendirilmiştir. Bozulmamış grafenin verimliliği, standardı ve işlenebilirliği, bu yaklaşımda geliştirme için çok önemli konulardır2. CVD yöntemi hakkında, tek katmanlı grafen katmanları, hidrokarbon/hidrojen gazlarının (tipik olarak metan ve hidrojen) metal substratlar üzerinde birikmesinden sentezlenir. CVD grafen, biyoalgılama, optoelektronik ve elektronik uygulamalar için atomik olarak ince, iletken ve şeffaftır. Oksidasyon-indirgeme işlemleri yaklaşımında, doğal/yapay grafit yapılar, grafit oksit (GrO) ve grafen oksit nanotabakalarını (GO) sentezlemek için oksitlenir ve daha sonra indirgenmiş grafen oksit nanotabakaları (RGO) elde etmek için indirgenir.3. Oksidasyon-indirgeme yolu, çeşitli formülasyonlar ve uygulamalar için çözelti ile işlenebilir ve çok yönlü yapı taşları olan hem GO hem de RGO nanomalzemeleri üretir.
Oksidasyon-indirgeme yaklaşımındaki birincil işlem açısından, grafit oksidasyonu, bir elektrokimyasal yöntem veya bir kimyasal reaksiyon kullanılarak gerçekleştirilebilir. Şu anda, Hummers reaktifleri (sülfürik asit, potasyum permanganat, su ve hidrojen peroksit) kullanılarak grafit oksidasyon reaksiyonu, bilimsel laboratuvarlarda ve endüstriyel fabrikalardaGrO/GO üretimi için en popüler kimyasal yöntem olarak kabul edilmektedir 4,5,6. Potasyum permanganat ve konsantre sülfürik asit karışımından türetilen manganil (VII) veya Mn(VII) bileşiği, oksidasyon reaksiyonları için ucuz ve güçlü bir ajandır, ancak aynı zamanda 55 ° C'nin üzerindeki sıcaklıklarda tehlikeli ve patlayıcıdır7. Grafit oksidasyon reaksiyonunun geleneksel tasarımları, yüksek miktarda Mn(VII) bileşiği (grafit: KMnO4 = 1:3 w/w) ve grafit/Mn(VII) reaksiyon karışımına ekzotermik su ilavesi kullanır, bu da ciddi termal kaçak patlama risklerine ve ek enerji tüketen soğutma/ısıtma işlemlerine yol açar8. Bu nedenle, son araştırma makalelerimiz, Mn(VII) tabanlı oksidasyon reaksiyonunun kademeli tasarımını (grafit: KMnO4 oranı 1:2 w/w ve iki ekzotermik kaskad adımı kullanarak) sundu ve ölçeklenebilir üretim teknolojisi için proses güvenliği, enerji tasarrufu ve kimyasal verimlilik avantajları sağladı 3,8. Sonuç olarak, grafit kimyasal olarak, tabakalar arası galerilerde su molekülleri ile interkalasyonlu çok katmanlı bir yapı olan GrO'ya dönüştürülür. Suda sonikasyona tabi tutulduğunda, sulu kanallardaki ultrasonik titreşimler ve kavitasyonlar, çok katmanlı GrO'yu tek katmanlı GO nano tabakalarına pul pul döker.
Oksidasyon-indirgeme yaklaşımındaki ikincil işlemle ilgili olarak, sulu çözelti içinde dağılan GO nanotabakaları, RGO nanotabakaları elde etmek için kimyasal olarak indirgenir. Son makalemiz, pH >11'deki yüksek bazik amonyak çözeltisinin, indirgeme reaksiyonu3 için etkili bir ortam olduğunu göstermiştir. Hidrazin, hidroiyodik asit, askorbik asit ve sodyum borohidrürün indirgeyici maddeleri ile karşılaştırıldığında, amonyak çözeltisi, supramoleküler RGO hidrojel3'ü sentezlemek için daha ucuz ve alkalidir. Sentezlenmiş RGO nanotabakaları, yüzey hidrasyonunu korumak için hala bir dizi oksijen içeren fonksiyonel grup içerir (RGO nanotabakalarının C / O oranı yaklaşık 4.17'dir). Su ile interkalasyonlu hidrojel yapısı ile, hidratlı RGO nanotabakaları uygun konsantrasyonlarda suda ultrasonik olarak yeniden dağıtılabilir.
Bu yazıda, laboratuvar ve pilot ölçeklerde GO ve RGO'nun güvenli, verimli ve ölçeklenebilir üretimi için kaskad tasarım oksidasyon reaksiyonu ve yüksek bazik indirgeme reaksiyonu protokolleri açıklanmaktadır. Ölçek büyütme gelişimi için sentetik prosedürlerde önemli gelişmeler rapor edilmiştir. GrO/GO sentezi açısından, suya birkaç kimyasal birim eklemeye yönelik birleştirici kaskad stratejisi uygulanır ve ölçek büyütme potansiyelini detaylandırmak için analiz edilir. RGO sentezi açısından, GrO öncü yapıları elektrostatik olarak stabilize edilir, ultrasonik olarak pul pul dökülür ve tamamen RGO hidrojeline dönüştürülür. Geliştirilmiş alkali indirgeme reaksiyonu prosedürü, GrO malzemesinin RGO hidrojele tamamen dönüştürülmesi nedeniyle üretim verimliliğini önemli ölçüde artırır. Elde edilen RGO hidrojel, üç boyutlu morfoloji, supramoleküler kendi kendine montaj, sulu dağılabilirlik ve grafen bazlı nanoyapıların iyi özelliklerine sahiptir. Genel olarak, kimyasal oksidasyon-indirgeme işlemleri, GrO tozu, GO nano tabakaları, RGO hidrojeli ve RGO nano tabakalarının yüksek kaliteli ürünlerini üretir.