Name: 使用飞秒四波混频测量 GaMnAs 中的相干性衰减 (视频) | JoVE Journal
Uploaded: 2013-12-03T14:00:00.000+00:00
Duration: 15 min 58 s
Description: 了解飞秒四波混频技术用于测量GaMnAs中相干性衰减的方法。该技术利用高时间分辨率研究稀释磁性半导体中的电子散射过程，为自旋电子学器件研发提供关键数据。

ai_agent_IP

ai_agent

maintenance

instantTrialDurationMinutes

isBiopharma

enableNewMyJoveSectionDesign

educationFeatures

seoMetaApi

ai_copilot_institution_blacklist

ai_chat_institution_blacklist

freeAccessWindow

ssoRoleCapture

scheduledMaintenanceBanner

joveLabsFeatures

disable_autoplay_for_bots

extended_trial_duration

5 minutes

本研究由加拿大自然科学与工程研究理事会、洛克希德·马丁公司以及美国国家科学基金会（资助号 DMR10-05851）提供支持。

1. 光学装置概述
<ol>
	<li>设置两个反射镜和两个光阑，以定义光学装置的输入光路，如图所示 图&#160;1.&#160; 每天应使用这些反射镜和光阑来恢复系统的准直。&#160;由于激光器每日存在漂移，为保持最佳准直状态，每天需进行多次重复校准。.</li>
	<li>构建一个包含两个棱镜的脉冲压缩器，如图所示 图&#160;1.&#160;脉冲压缩器引入负的群速度色散，以补偿样品光路中透镜和光学窗口所引起的正群速度色散。&#160;群速度色散补偿量由棱镜间距（粗调）以及光束在第二个棱镜中传播所经过的玻璃量（微调）决定。&#160;通过检测脉冲自相关性（见第2节），逐步调整这些参数以优化脉冲持续时间。</li>
	<li>插入一个50/50分束器，将来自激光器的入射脉冲分成两束激发脉冲E1和E2。</li>
	<li>使用安装在手动平移台上的两面反射镜为脉冲E1设置光路延迟线。&#160; 此阶段用于对脉冲 E1 与 E2 之间的时间延迟进行粗调。注意：必须确保进入反射镜对的光路与平移台运动轴平行，且两反射镜相互成 45° 对准，不引入垂直偏差。</li>
	<li>使用一组镜子和一个光学潜望镜为脉冲E2设置光路延迟线，将光束导向一个安装在扬声器锥体上的轻质后向反射镜。&#160; 将扬声器垂直安装可最大限度减少由角反射器重量引起的扬声器非谐运动，以及扬声器运动过程中角反射器产生的有害晃动。 
	注意：必须确保进入后向反射器的光束路径与扬声器运动轴平行即. 垂直方向）。结合函数发生器和电流放大器，扬声器可在实验过程中快速扫描脉冲间延迟。电流放大器用于确保扬声器产生足够大的运动振幅（&#62;1 mm）。扬声器行程的线性部分决定了实验中可调脉冲延迟的总范围。</li>
	<li>确保两束光平行，并将一个透镜（直径 5 cm，焦距 50 cm）插入两束光的光路中，如图所示 图&#160;1.&#160; 该透镜用于将两束光聚焦到置于光学低温恒温器中的样品上，使样品可维持在4–300 K范围内的任意设定温度。</li>
	<li>通过在等效焦点处进行自相关操作，优化样品位置处的空间和时间重叠，为四波混频信号的检测做准备。（自相关对准方法见第2节。）</li>
	<li>对于光谱分辨的时间积分实验（SR-FWM），将四波混频发射信号导入单色仪，并添加透镜以聚焦至输入狭缝。</li>
	<li>在单色仪后放置一个高速光电倍增管探测器（PMT），用于探测光谱分辨的四波混频发射信号。&#160; 注意：光电倍增管（PMT）仅可在黑暗条件下施加高压。</li>
	<li>将PMT输出信号连接至示波器。</li>
	<li>使用函数发生器和电流放大器，将扬声器设置为以约 30 Hz 的频率振荡，以引入脉冲 E1 与 E2 之间时间延迟的周期性变化。&#160;使用示波器测量脉冲延迟对SR-FWM信号（PMT信号）的影响。&#160;使用第2节中所述的自相关信号来确定示波器时间轴的校准。</li>
	<li>对于时间分辨四波混频（TR-FWM），插入第二个50/50分束器以产生第三束激光脉冲（称为门控脉冲），如图所示 图&#160;1.</li>
	<li>为门脉冲设置独立的光延迟线。&#160; 该延迟线包含一组安装在手动平移台上的反射镜，用于对门脉冲延迟进行粗调，以及一个用于快速扫描门脉冲延迟的第二扬声器。</li>
	<li>移除单色仪前的透镜，插入反射镜以分出四波混频光束。</li>
	<li>将透镜插入光路，用于聚焦四波混频发射光及门控脉冲，并将其共同耦合至一块用于800 nm正入射条件下Ⅰ型相位匹配的β-硼酸钡（BBO）非线性晶体中。&#160; &#160;使用另一个高速光电倍增管，测量二次谐波强度随门脉冲延迟的变化。</li>
	<li>在低温恒温器前方插入一块大平面镜，以建立自相关测量光路。&#160; 该镜面用于将 E1 和 E2 脉冲重新导向第二个焦点。&#160; 在此处放置第二块BBO晶体。&#160; 注意：移动该平面镜时，必须遮挡入射光束，以避免产生危险反射。</li>
	<li>通过调节脉冲E2光路中的扬声器，扫描脉冲E1与E2之间的时间延迟，测量由两脉冲重叠产生的二次谐波信号随脉冲间延迟的变化。&#160;使用快速光电二极管和示波器检测二次谐波信号。&#160;在此测量过程中，需优化脉冲压缩器的准直，以获得尽可能短的脉冲持续时间，具体步骤详见第2节。</li>
</ol>
2. 脉冲测量与优化
<ol>
	<li>&#160;插入一个大型平面镜，将两束激发光的焦点从样品位置重定向至次级焦点，如图&#160;1所示。</li>
	<li>将BBO晶体置于焦点处。&#160;该晶体用于通过两束输入脉冲E1和E2的组合产生二次谐波。晶体支架必须能够在三个空间轴上进行调节，并可旋转。</li>
	<li>在晶体后放置一个短通光学滤光片，用于阻挡800 nm的光并透过400 nm的光。</li>
	<li>在滤光片后放置白色卡片，应能观察到两条紫色光束。&#160;这两条光束分别对应于仅由脉冲E1和E2各自产生的二次谐波。调节晶体的旋转角度，使其大致位于两个外侧光斑亮度最大时对应角度的中间位置。&#160;此角度近似为优化由两束输入脉冲E1和E2组合产生的二次谐波零背景自相关信号的最佳角度。</li>
	<li>调节脉冲E1的光程长度，直至出现中心的二次谐波光斑。&#160;该光斑是由E1和E2组合产生的零背景自相关信号。</li>
	<li>将一个快速硅光电二极管插入中心二次谐波光斑的光路中。</li>
	<li>通过使用函数发生器和放大器控制E2光路中扬声器的运动，周期性地改变脉冲E2的光程长度，具体操作如第1节所述。</li>
	<li>将光电二极管连接至示波器，并记录观测到的自相关信号。为正确显示自相关信号，需使用函数发生器输出的TTL脉冲触发示波器。可能需要使用数字延迟发生器对TTL触发脉冲进行延迟，以便在示波器上以合适的时间轴设置观察自相关信号。</li>
	<li>使用手动平移台调节脉冲E1的光程长度，并观察该调节如何改变示波器上二次谐波信号峰值的时间位置。&#160;连续两个峰值位置对应的显微计读数可用于将示波器的时间轴转换为脉冲延迟（单位为飞秒）。</li>
	<li>&#160;在示波器上观察自相关信号的同时，调节脉冲压缩器中两个棱镜的位置，以确保自相关峰尽可能窄。&#160;本实验中实现的最短脉冲持续时间约为20 fsec。</li>
</ol>
3. 样品制备
<ol>
	<li>在我们的四波混频实验中，样品由500 µm的GaAs衬底、175 nm的AlGaAs停止刻蚀层以及750 nm的GaMnAs薄膜组成。该样品由分子束外延法在圣母大学生长制备。</li>
	<li>这些四波混频实验是在透射几何结构下进行的，因此必须去除基底。&#160; 将少量光学胶滴在蓝宝石窗口片上。由于蓝宝石具有良好的透光性和较高的热导率，是低温实验的优良基底材料。将含GaMnAs薄膜的一面朝下放置在光学胶上，并均匀按压样品，使样品表面下方的多余胶水被挤出。</li>
	<li>通过将样品暴露于紫外灯下约6小时，使光学胶固化。 &#160;光源辐射必须从蓝宝石一侧照射样品，以固化粘合剂。</li>
	<li>使用机械抛光/研磨系统（例如使用Buehler Beta磨抛机，从基底上去除300–400 μm。&#160; 此步骤显著缩短了化学蚀刻所需的时间。</li>
	<li>将样品浸入柠檬酸溶液（5份，6.28 M）和过氧化氢（1份，30%溶液）中，以去除剩余的衬底。当达到停止刻蚀层时，样品表面将从暗灰色转变为镜面状，表明此时可将样品从溶液中取出。&#160; GaAs 的平均刻蚀速率为 20 μm/hr，AlGaAs 的平均刻蚀速率为 160 nm/hr。</li>
	<li>将样品从酸溶液中取出，用去离子水冲洗，随后用光谱纯丙酮冲洗，最后用甲醇冲洗。</li>
	<li>将样品置于光学恒温器中E1和E2光束的焦点位置。抽真空并将恒温器冷却至所需温度。</li>
</ol>
4. 四波混频信号的测量
<ol>
	<li>当自相关信号已优化、样品已在低温恒温器中安装完毕且低温恒温器已冷却后，移除用于重定向激光焦点的大型平面反射镜。</li>
	<li>为进行空间分辨四波混频（SR-FWM）实验，需将四波混频信号光束聚焦至单色仪中。为定位四波混频信号光束，首先在准直工具上找到透射光E1和E2的光斑位置（波矢分别为k1和k2），并利用其位置确定四波混频信号光束的预期位置（2k2 - k1）。</li>
	<li>在单色仪输出端放置一个高速光电倍增管（PMT），并将其连接至示波器。注意：光电倍增管的高压偏置仅可在探测器处于黑暗环境中时开启。</li>
	<li>开启函数发生器和放大器，使脉冲E2光路中的扬声器产生周期性运动，使用数据采集软件记录单色仪在每个所需波长设置下的示波器波形。&#160; 该波形表示四波混频信号随脉冲E1与E2之间延迟时间的变化关系。&#160; 波形经多次扫描平均获得，扫描次数由数字示波器设定。 
	注意：此情况下的动态范围受限于示波器中的模数转换器。若需更清晰地分辨信号尾部的精细结构，可提高电压量程的灵敏度，或使用高速数据采集板代替示波器来获取四波混频信号。</li>
	<li>为进行时间分辨四波混频（TR-FWM）测量，移除将光束聚焦至单色仪的透镜，并插入一个反射镜以分出四波混频信号光束。</li>
	<li>将四波混频光束和门控脉冲共同聚焦至一块BBO晶体，随后通过一个仅允许和频光束通过的光学滤光片。</li>
	<li>使用光电倍增管（PMT）测量信号光与门控脉冲的互相关。通过将函数发生器和放大器连接至门控脉冲光路中的扬声器，调节门控脉冲的延迟时间。</li>
	<li>通过数据采集软件记录示波器波形，以获取固定E1与E2脉冲延迟时间下的TR-FWM信号，该延迟时间可通过调节脉冲E1光路中的手动平移台进行设定。</li>
</ol>

<ol><li>Onodera, K., Masumoto, T., Kimura, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((980+nm+compact+optical+isolators+using+Cd1-x-yMnxHgyTe+single+crystals+for+high+power+pumping+laser+diodes%5BTitle%5D)+AND+%22Electron.+Lett%22%5BJournal%5D)">980 nm compact optical isolators using Cd1-x-yMnxHgyTe single crystals for high power pumping laser diodes.</a> Electron. Lett. 30, 1954-1955 (1994).</li>
<li>Shen, A., Ohno, Y., Segawa, Y., Ohno, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Faraday+rotation+of+ferromagnetic+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Electron.+Lett%22%5BJournal%5D)">Faraday rotation of ferromagnetic (Ga,Mn)As.</a> Electron. Lett. 34, 190-192 (1998).</li>
<li>Ohya, S., Shimizu, H., Higo, Y., Sun, J., Tanaka, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Growth+and+Properties+of+Quaternary+Alloy+Magnetic+Seminconductor+%28InGaMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Jpn.+J.+Appl.+Phys.+Part%22%5BJournal%5D)">Growth and Properties of Quaternary Alloy Magnetic Seminconductor (InGaMn)As.</a> Jpn. J. Appl. Phys. Part. 2, L24-L27 (2002).</li>
<li>Wang, J., Sun, C., Kono, J., Oiwa, A., Munekata, H., Cywiński, L., Sham, L. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Quenching+of+Ferromagnetism+in+InMnAs+Induced+by+Intense+Laser+Irradiation%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Quenching of Ferromagnetism in InMnAs Induced by Intense Laser Irradiation.</a> Phys. Rev. Lett. 95, 167401-167405 (2005).</li>
<li>Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Liu, X., Furdyna, J. K., Hall, K. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+studies+of+carrier+and+magnetization+dynamics+in+GaMnAs%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Appl.+Phys%22%5BJournal%5D)">Ultrafast studies of carrier and magnetization dynamics in GaMnAs.</a> J. Appl. Phys. 107, 033908-033917 (2010).</li>
<li>Rozkotova, E., Nemec, P., Tesarova, N., Maly, P., Novak, V., Olejnik, K., Cukr, M., Jungwirth, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Coherent+control+of+magnetization+precession+in+ferromagnetic+semiconductor+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Coherent control of magnetization precession in ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As.</a> Appl. Phys. Lett. 93, 232505-232508 (2008).</li>
<li>Th, <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Magnetization+manipulation+in+%28Ga%2CMn%29As+by+subpicosecond+optical+excitation%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Magnetization manipulation in (Ga,Mn)As by subpicosecond optical excitation.</a> Appl. Phys. Lett. 86, 152506-152509 (2005).</li>
<li>Hall, K. C., Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Robb, J. L., Liu, X., Furdyna, J. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+optical+control+of+coercivity+in+GaMnAs%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Ultrafast optical control of coercivity in GaMnAs.</a> Appl. Phys. Lett. 93, 032504-032507 (2008).</li>
<li>Reid, A. H. M., Astakhov, G. V., Kimel, A. V., Schott, G. M., Ossau, W., Brunner, K., Kirilyuk, A., Molenkamp, L. W., Th Rasing, <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Single+picojoule+pulse+switching+of+magnetization+in+ferromagnetic+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Single picojoule pulse switching of magnetization in ferromagnetic (Ga,Mn)As.</a> Appl. Phys. Lett. 97, 232503-232506 (2010).</li>
<li>Rudolph, J., Hägele, D., Gibbs, H. M., Khitrova, G., Oestreich, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Laser+threshold+reduction+in+a+spintronic+device%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Laser threshold reduction in a spintronic device.</a> Appl. Phys. Lett. 82, 4516-4519 (2003).</li>
<li>Roukes, M. L., Chtchelkanova, A. Y., Treger, D. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spintronics%3A+A+spin-based+electronics+vision+for+the+future%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Spintronics: A spin-based electronics vision for the future.</a> Science. 294, 1488-1495 (2001).</li>
<li>Awschalom, D. D., Loss, D., Samarth, N. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aAwschalom%2C+DD+%22Semiconductor+Spintronics+and+Quantum+Computation%22">Semiconductor Spintronics and Quantum Computation</a>. , Springer-Verlag. Berlin. (2002).</li>
<li>Datta, S., Das, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electronic+analog+of+the+electro-optic+modulator%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electronic analog of the electro-optic modulator.</a> Appl. Phys. Lett. 56, 665-667 (1990).</li>
<li>Hall, K. C., Lau, W. H., Gündoğdu, K., Flatté, M. E., Boggess, T. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Nonmagnetic+semiconductor+spin+transistor%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Nonmagnetic semiconductor spin transistor.</a> Appl. Phys. Lett. 83, 2937-2939 (2003).</li>
<li>Hall, K. C., Flatté, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Performance+of+a+spin-based+insulated+gate+field+effect+transistor%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Performance of a spin-based insulated gate field effect transistor.</a> Appl. Phys. Lett. 88, 162503-162505 (2006).</li>
<li>Masek, J., Máca, D., Kudrnovsky, J., Makarovsky, O., Eaves, L., Campion, R. P., Edmonds, K. W., Rushforth, A. W., Foxon, C. T., Gallagher, B. L., Novák, V., Sinova, J., Jungwirth, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Microscopic+analysis+of+the+valence+band+and+impurity+band+theories+of+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Microscopic analysis of the valence band and impurity band theories of (Ga,Mn)As.</a> Phys. Rev. Lett. 105, 227202-227205 (2010).</li>
<li>Sheu, B. L., Myers, R. C., Tang, J. -M., Samarth, N., Awschalom, D. D., Schiffer, P., Flatté, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Onset+of+ferromagnetism+in+low-doped+Ga1-xMnxAs%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Onset of ferromagnetism in low-doped Ga1-xMnxAs.</a> Phys. Rev. Lett. 99, 227205-227208 (2007).</li>
<li>Tang, J. -M., Flatté, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Multiband+tight-binding+model+of+local+magnetism+in+Ga1-xMnxAs%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Multiband tight-binding model of local magnetism in Ga1-xMnxAs.</a> Phys. Rev. Lett. 92, 047201-047204 (2004).</li>
<li>Jungwirth, T., Horodyská, P., Tasarová, N., Nĕmec, P., Subrt, J., Malý, P., Kuzel, P., Kadlec, C., Masek, J., Nemec, I., Orlita, M., Novák, M., Olejník, V., K, Z., Sobáň, Z., Vasek, P., Svoboda, P., Sinova, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Systematic+study+of+Mn-doping+trends+in+optical+properties+of+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Systematic study of Mn-doping trends in optical properties of (Ga,Mn)As.</a> Phys. Rev. Lett. 105, 227201(2010).</li>
<li>Ohya, S., Takata, K., Tanaka, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Nearly+non-magnetic+valence+band+of+the+ferromagnetic+seminconductor+GaMnAs%5BTitle%5D)+AND+%22Nature+Phys%22%5BJournal%5D)">Nearly non-magnetic valence band of the ferromagnetic seminconductor GaMnAs.</a> Nature Phys. 7, 342-347 (2011).</li>
<li>Burch, K. S., Shrekenhamer, D. B., Singley, E. J., Stephens, J., Sheu, B. L., Kawakami, R. K., Schiffer, P., Samarth, N., Awschalom, D. D., Basov, D. N. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Impurity+band+conduction+in+a+high+temperature+ferromagnetic+semiconductor%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Impurity band conduction in a high temperature ferromagnetic semiconductor.</a> Phys. Rev. Lett. 97, 087208-087211 (2006).</li>
<li>Acbas, G., Kim, M. -H., Cukr, M., Novák, V., Scarpulla, M. A., Dubon, O. D., Jungwirth, T., Sinova, J., Cerne, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electronic+structure+of+ferromagnetic+semiconductor+Ga1-xMnxAs+probed+by+subgap+magnetooptical+spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electronic structure of ferromagnetic semiconductor Ga1-xMnxAs probed by subgap magnetooptical spectroscopy.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 137201-137204 (2009).</li>
<li>Berciu, M., Chakarvorty, R., Zhou, Y. Y., Alam, M. T., Traudt, K., Jakiela, R., Barcz, A., Wojtowicz, T., Liu, X., Furdyna, J. K., Dobrowolska, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Origin+of+magnetic+circular+dichroism+in+GaMnAs%3A+Giant+Zeeman+splitting+versus+spin+dependent+density+of+states%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Origin of magnetic circular dichroism in GaMnAs: Giant Zeeman splitting versus spin dependent density of states.</a> Phys. Rev. Lett. 102, 247202-247205 (2009).</li>
<li>de Boer, T., Gamouras, A., March, S., Novák, V., Hall, K. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Observation+of+a+blue+shift+in+the+optical+response+at+the+fundamental+band+gap+in+Ga1-xMnxAs%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+B%22%5BJournal%5D)">Observation of a blue shift in the optical response at the fundamental band gap in Ga1-xMnxAs.</a> Phys. Rev. B. 85, 033202-033206 (2012).</li>
<li>Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electronic+structure+of+Ga1-xMnxAs+probed+by+four-wave+mixing+spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+B%22%5BJournal%5D)">Electronic structure of Ga1-xMnxAs probed by four-wave mixing spectroscopy.</a> Phys. Rev. B. 84, 121202(R)-121206(R) (2011).</li>
<li>Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Interband+dephasing+and+photon+echo+response+in+GaMnAs%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Interband dephasing and photon echo response in GaMnAs.</a> Appl. Phys. Lett. 101, 062403-062406 (2012).</li>
<li>Burch, K. S., Stephens, J., Kawakami, R. K., Awschalom, D. D., Basov, D. N. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ellipsometric+study+of+the+electronic+structure+of+Ga1-xMnxAs+and+low+temperature+GaAs%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+B%22%5BJournal%5D)">Ellipsometric study of the electronic structure of Ga1-xMnxAs and low temperature GaAs.</a> Phys. Rev. B. 70, 205208-205217 (2004).</li>
<li>Kim, D. -S., Shah, J., Cunningham, J. E., Damen, T. C., Schäfer, W., Hartmann, M., Schmitt-Rink, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Giant+excitonic+resonance+in+time-resoled+four-wave+mixing+in+quantum+wells%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Giant excitonic resonance in time-resoled four-wave mixing in quantum wells.</a> Phys. Rev. Lett. 68, 1006-1009 (1992).</li>
<li>Rappen, T., Peter, U., Wegener, M., Schäfer, W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Coherent+dynamics+of+continuum+and+exciton+states+studied+by+spectrally+resolved+fs+four-wave+mixing%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+B%22%5BJournal%5D)">Coherent dynamics of continuum and exciton states studied by spectrally resolved fs four-wave mixing.</a> Phys. Rev. B. 48, 4879-4882 (1993).</li>
<li>Cundiff, S. T., Koch, M., Knox, W. H., Shah, J., Stolz, W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Optical+coherence+in+semiconductors%3A+Strong+emission+mediated+by+nondegenerate+interactions%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Optical coherence in semiconductors: Strong emission mediated by nondegenerate interactions.</a> Phys. Rev. Lett. 77, 1107-1110 (1996).</li>
<li>Hall, K. C., Allan, G. R., van Driel, H. M., Krivosheeva, T., Pötz, W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Coherent+response+of+spin-orbit+split-off+excitons+in+InP%3A+Isolation+of+many-body+effects+through+interference%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+B%22%5BJournal%5D)">Coherent response of spin-orbit split-off excitons in InP: Isolation of many-body effects through interference.</a> Phys. Rev. B. 65, 201201(R)-201204(R) (2002).</li>
<li>Shah, J. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aShah%2C+J+%22Ultrafast+Spectroscopy+of+Semiconductors+and+Semiconductor+Nanostructures%22">Ultrafast Spectroscopy of Semiconductors and Semiconductor Nanostructures</a>. Cardona, M. , Springer. Berlin. (1996).</li>
<li>Yajima, T., Taira, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spatial+optical+parametric+coupling+of+picoseconds+light+pulses+and+transverse+relaxation+effect+in+resonant+media%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Phys.+Soc.+Jpn%22%5BJournal%5D)">Spatial optical parametric coupling of picoseconds light pulses and transverse relaxation effect in resonant media.</a> J. Phys. Soc. Jpn. 47, 1620-1626 (1979).</li>
<li>El Sayed, K., Birkedal, D., Lyssenko, V. G., Hvam, J. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Continuum+contribution+to+excitonic+four-wave+mixing+due+to+interaction-induced+nonlinearities%3A+A+numerical+study%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+B%22%5BJournal%5D)">Continuum contribution to excitonic four-wave mixing due to interaction-induced nonlinearities: A numerical study.</a> Phys. Rev. B. 55, 2456-2465 (1997).</li>
<li>Hügel, W. A., Heinrich, M. F., Wegener, M., Vu, Q. T., Bányai, L., Haug, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Photon+echoes+from+semiconductor+band-to-band+continuum+transitions+in+the+regime+of+coulomb+quantum+kinetics%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Photon echoes from semiconductor band-to-band continuum transitions in the regime of coulomb quantum kinetics.</a> Phys. Rev. Lett. 83, 3313-3316 (1999).</li>
<li>Reina, J. H., Quiroga, L., Johnson, N. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Quantum+entanglement+and+information+processing+via+excitons+in+optically+driven+quantum+dots%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+A%22%5BJournal%5D)">Quantum entanglement and information processing via excitons in optically driven quantum dots.</a> Phys. Rev. A. 62, 012305-012312 (2000).</li>
<li>Troiani, F., Hohenester, U., Molinari, E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Exploiting+exciton-exciton+interactions+in+semiconductor+quantum+dots+for+quantum-information+processing%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+B%22%5BJournal%5D)">Exploiting exciton-exciton interactions in semiconductor quantum dots for quantum-information processing.</a> Phys. Rev. B. 62, R2263-R2266 (2000).</li>
<li>Biolatti, E., Lotti, R. C., Zanardi, P., Rossi, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Quantum+information+processing+with+semiconductors+macroatoms%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Quantum information processing with semiconductors macroatoms.</a> Phys. Rev. Lett. 85, 5647-5650 (2000).</li>
</ol>

作者无任何利益冲突需要披露。

四波混频技术可用于测量多种材料体系中光学跃迁的相干性衰减时间尺度。&#160; 在先进电子学和光电子学的诸多应用中，这种退相位时间至关重要。&#160; 例如，在量子计算应用中（其中半导体中的激子跃迁在若干方案中被用作基本的量子比特36-38），退相位时间决定了必须完成量子操作和纠错的时间窗口。&#160; 相干性衰减的时间尺度由材料中电子和空穴的最快散射过程决定，因此对退相位时间的测量也能揭示导致这些快速散射过程的相互作用的本质和强度。&#160; 所涉及的相互作用类型将强烈依赖于所研究的半导体体系，并将在使用该材料的任何器件应用中同时影响输运特性和相干性衰减。&#160; 因此，四波混频方法为表征下一代电子和光电子器件所关注的材料提供了一种重要工具。&#160; 在此类研究中，时间分辨率是最关键的限制因素。&#160; 该分辨率由光脉冲持续时间决定，必须短于所研究材料中的退相位时间。&#160; 此处描述的特定实验构型特别适用于研究快速衰减过程（持续时间&#60;几皮秒）。&#160; 对于较慢时间动力学的测量，通常采用锁相检测方法以及具有更大移动范围的慢扫描延迟平台。
在此，我们阐明了该技术在研究Ⅲ-Ⅴ族稀磁半导体中的应用价值，其中强烈的空穴-锰交换耦合导致载流子介导的铁磁性。&#160; 空穴与Mn离子之间的自旋翻转散射也由空穴-Mn交换相互作用引起。我们已证明，四波混频技术可用于直接测量该过程的时间尺度，从而深入了解这类重要材料中的交换耦合特性。我们还表明，四波混频技术的非线性特性可作为研究这些材料带边态的高灵敏度探针，清晰地揭示出(s,p)-d杂化过程的特征信号，而该杂化过程正是此体系中强交换耦合的来源。&#160; 四波混频技术相对于线性光学技术的灵敏度提高例如 吸收、椭圆偏振光谱、磁圆二色性）源于该技术的非线性特性，这种非线性能够抑制缺陷相关贡献对光学响应的影响。
本研究为该技术在广泛应用中探索各类III-V族稀磁半导体的关键物理特性（如电子结构和交换耦合）奠定了基础。&#160; 这将有助于针对半导体自旋电子学应用来设计和优化这些材料，包括一系列磁敏电子器件和光电子器件。

III-V族稀磁半导体表现出由载流子（空穴）介导的铁磁耦合，使得可以通过电学和光学手段调控载流子浓度来外部调控其磁性特征。&#160; 这一特性使这类材料在众多磁敏电子和光电子器件中具有广阔应用前景1-15，包括逻辑与存储功能的潜在集成11-15&#160;。实现此类应用需要对这些材料的基本物性有深入理解；然而，由于这些材料需在低温下生长（以实现Mn等磁性掺杂剂的替位掺入），导致缺陷密度较高，这严重复杂化了对交换耦合和铁磁有序的理论处理16-18&#160;。这些缺陷同时也阻碍了对这类材料输运性质和线性光学实验结果的准确解释19-24。
最近在 GaMnAs25,26 上开展的实验揭示了非线性光学四波混频光谱技术在深入理解这类材料方面的价值，GaMnAs 是典型的 III-V 族稀磁半导体。&#160; 研究表明，该技术的非线性特性对光学联合态密度中的精细结构具有更高的灵敏度，表明引入 Mn 后带间光学响应显著增强25。&#160; 这一现象是 (s,p)-d 轨道杂化的特征，此前已在紧束缚计算中被预测18.&#160; 此类新认识得益于与带隙内缺陷态跃迁相关的光学偶极矩较低，而此类低偶极矩在传统的线性光学实验中会掩盖杂化效应27。&#160; 四波混频技术的高时间分辨率还被用于首次&#160;直接测量该体系中空穴与 Mn 自旋翻转散射的时间尺度26,&#160;从而为交换耦合机制提供了新的见解。&#160; 这些实验还表明，该材料的光学响应表现为光子回波，说明即使存在缺陷诱导的局域化效应，其退相时间仍与载流子能量无关。
本文详细描述了参考文献25,26中使用的四波混频技术，说明了如何利用该技术测量目标材料的去相位时间（T2）、非线性（三阶）光谱响应以及展宽性质（均匀或非均匀展宽）。文中介绍了光谱分辨和时间分辨的实验装置，并解释了与棱镜压缩器结合使用的零背景自相关技术，以最小化样品位置处的脉冲持续时间。&#160;该脉冲持续时间决定了技术的整体时间分辨率，必须低于30飞秒，才能分辨GaMnAs中的自旋翻转散射过程。&#160;此外，还重点介绍了为在透射几何结构下进行实验而对GaMnAs样品进行刻蚀的工艺。&#160;本研究在已确立的四波混频技术基础上进一步拓展，该技术此前已被广泛用于研究传统半导体中的散射过程和多体效应28-32，现将其应用于稀磁半导体中基本相互作用和电子结构的研究。&#160;我们的研究成果将对这些新型磁性材料的长期工程化设计产生重要影响。&#160;

<table><tbody><tr><td>钛宝石振荡器</td><td>Coherent</td><td>Mira-Seed</td><td>完整激光系统的一部分</td></tr><tr><td>手动平移台</td><td>Newport</td><td>462</td><td>数量：2</td></tr><tr><td>光学/光机械组件</td><td>Thorlabs，其他</td><td>多种</td><td></td></tr><tr><td>直流稳压电源</td><td>Tenma</td><td>72-6628</td><td></td></tr><tr><td>函数发生器</td><td>GW Instek</td><td>GFG-8216A</td><td></td></tr><tr><td>数字延时发生器</td><td>Stanford Research Systems</td><td>DG645</td><td></td></tr><tr><td>扬声器放大器</td><td>Sony</td><td>XM-222W</td><td></td></tr><tr><td>硅光电探测器</td><td>Thorlabs</td><td>PDA36A</td><td></td></tr><tr><td>光电倍增管</td><td>Hamamatsu</td><td></td><td></td></tr><tr><td>数字示波器</td><td>Tektronix</td><td>TDS2024B</td><td></td></tr><tr><td>光学低温恒温器</td><td>Janis</td><td>ST-300</td><td></td></tr><tr><td>Cornerstone 260 单色仪</td><td>Newport</td><td>Newport 74110</td><td></td></tr><tr><td>蓝宝石窗口片</td><td>General Ruby and Sapphire</td><td></td><td></td></tr><tr><td>柠檬酸</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>C1909</td><td></td></tr><tr><td>光学胶粘剂</td><td>Norland</td><td>Thorlabs NOA61</td><td></td></tr><tr><td>过氧化氢溶液</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>H3410</td><td></td></tr><tr><td>去离子水</td><td></td><td></td><td>一级水系统的水</td></tr></tbody></table>

利用飞秒四波混频技术测量gamnas中的相干衰减

Measurement of Coherence Decay in GaMnAs Using Femtosecond Four-wave Mixing

本文描述了飞秒四波混频技术在研究稀磁半导体基本性质（s,p-d杂化、自旋翻转散射）中的应用，以GaMnAs作为典型的III族-锰-V族体系进行实验。&#160; 介绍了光谱分辨和时间分辨的实验配置，包括使用零背景自相关技术对激光脉冲进行优化。&#160; 同时强调了用于制备四波混频实验用GaMnAs样品的刻蚀工艺。&#160; 该技术凭借超短（20飞秒）光脉冲实现了高时间分辨率，可直接在时间域中研究该体系中的快速自旋翻转散射过程，从而为载流子介导铁磁性背后的强交换耦合机制提供了新的见解。&#160; 我们还表明，与线性光谱技术不同，四波混频信号的光谱分辨能力可提取出该体系中（s,p）-d杂化的清晰特征。这种增强的灵敏度源于该技术的非线性特性，能够抑制缺陷相关的光学响应贡献。该方法可用于测量多种与下一代电子学和光电子学相关的半导体体系中相干衰减的时间尺度（与最快的散射过程相关）。

GaₓMn₁₋ₓAs（x = 0.005 %）样品的典型SR-FWM实验结果如图所示 图 2(b)，以及在相同低温条件下生长的GaAs参考样品的结果（图 2(a)）。实验成功与否由高信噪比来判断，这使得信号幅度（由颜色标尺表示）随时间延迟和光子能量的变化能够被清晰评估。通过仔细优化样品位置，找到样品上受激发脉冲散射光最少的清晰区域，即可实现高信噪比。成功的实验还要求样品厚度与激发脉冲光子能量的吸收深度相当。这可以在最大化样品光学信号的同时，避免引入会使分析复杂化的传播效应。对于结果中的 图 2，光密度为0.2。与GaAs相比，GaMnAs中SR-FWM信号向高能方向展宽的现象归因于GaAs基质晶体中取代式Mn的(s,p)-d杂化对价带态密度的影响25.
在光子能量固定为1.533 eV时，图2(b) 所示的二维SR-FWM数据的一个切片如 图3(a) 所示，展示了信号对激发脉冲之间延迟的依赖关系。这种依赖于延迟的信号可通过解析模型33与有限激光脉冲轮廓（通过零背景自相关技术测量得到）进行卷积拟合，从而提取电子-空穴对的去相位时间（对于所示数据，T2 = 65 fsec）。这些拟合结果由 图3 中的实线表示。如果在所研究的样品中多体效应起重要作用，则可能需要更复杂的分析方法34,35。对于 图2(a) 中低温生长的GaAs在激子能量处（1.515 eV）的SR-FWM数据而言，正是这种情况，此时信号由激子与自由载流子跃迁之间的散射过程主导34。而对于GaMnAs在GaAs带隙以上能量的情况，简单的二能级模型已能很好地拟合实验结果，表明未见明显的多体效应。这类效应在高温生长的传统GaAs中则显著得多25,26,35。
同一GaMnAs样品上进行的TR-FWM实验结果如图3(b)所示。在这些数据中，两个激发脉冲之间的延迟为54飞秒，横轴显示的是信号包络随探测脉冲相对于BBO晶体中四波混频信号脉冲到达时间的变化。TR-FWM实验中信号峰值的位置提供了一种区分均匀展宽与非均匀展宽光学跃迁的方法，如图4所示。在后一种情况下，具有不同共振能量的光学跃迁被同时激发，导致在所有能量处的极化在时间t ≈ 2tD发生重相位，其中t为探测脉冲相对于四波混频脉冲的到达时间，tD为脉冲E1与E2之间的延迟。此处t = 0对应于脉冲E1的到达时间。在图3(b)中，tD = 54 fsec，TR-FWM信号在t ≈ 100 fsec处达到峰值，表明该体系中带间光学跃迁表现出光子回波响应。图5展示了在不同脉冲间延迟tD取值下的TR-FWM信号，表明随着tD增大，信号向更大的t值方向移动。解析模型与SR-FWM（图3(a)）和TR-FWM（图3(b)）实验结果的高度一致表明，多体效应在此体系中贡献不显著，且电子-空穴对的退相速率与其跃迁能量无关，尽管该体系中存在缺陷诱导的局域化。通过与低温生长GaAs以及高温生长GaAs的数据对比，确定主导的退相机制为空穴-Mn自旋翻转散射26，这为理解该体系中铁磁有序所依赖的交换相互作用提供了新的见解。
<img alt="飞秒光谱实验装置示意图，显示激光光路、低温恒温器、脉冲压缩器和光电倍增管。" fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig1highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig1.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="图1"> 
图1. 四波混频装置的示意图。
<img alt="Transient absorption spectra, time-energy plot; diagram showing spectral changes over time delay." fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig2highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig2.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="Figure 2"> 
图2. SR-FWM 对低温生长的 GaAs（左）和 x = 0.005 % 的 Ga1-xMnxAs（右）的测量结果。 纵轴表示使用单色仪选择的信号探测光子能量，横轴表示脉冲E1与E2之间的时间延迟。所示所有数据均在样品温度为10 K时测得。经参考文献许可改编25.
<img alt="Transient absorption spectroscopy graphs; delay vs. time; photon energy 1.533 eV; signal fitting." fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig3highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig3.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="Figure 3"> 
图3. (a) 光子能量为1.533 eV时，Ga1-xMnxAs（x = 0.005%）的SR-FWM信号随脉冲间延迟的变化结果； (b) TR-FWM 在同一样品中测量结果与门脉冲相对于用于和频产生的 BBO 晶体处的四波混频脉冲的到达时间之间的关系，反映了四波混频脉冲的时间包络。这些数据中，脉冲 E1 与 E2 之间的延迟固定为 54 fsec。实线表示使用参考文献中的解析模型进行的拟合结果33所有数据均在样品温度为10 K时测得。（b）部分经参考文献许可改编26.
<img alt="均匀展宽与非均匀展宽；光激发示意图；光谱分析概念。" fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig4highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig4.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="图 4"> 
图 4. 均匀展宽（左）与非均匀展宽（右）的双能级系统的示意图。
<img alt="Transient absorption spectroscopy graph showing delay-time data for optical excitation analysis." fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig5highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig5.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="Figure 5"> 
图5. Ga1-xMnxAs（x = 0.005%）的时间分辨四波混频结果，作为探测脉冲相对于用于和频生成的BB0晶体处四波混频脉冲到达时间的函数。  信号显示了脉冲 E1 与 E2 之间不同延迟时间下的情况，延迟时间标示在垂直轴上。

本文介绍了飞秒四波混频技术，包括光谱分辨和时间分辨的配置。我们通过该技术的非线性特性和高时间分辨率，展示了其在研究III-V族稀磁半导体中关键物理性质方面的应用价值。

利用飞秒四波混频技术测量GaMnAs中的相干衰减

飞秒四波混频技术在研究稀磁半导体基本特性中的应用（(s,p)-d杂化，……）

本实验的目的是利用全波混合技术，以高时间分辨率测量砷化镓锰材料中的退相时间。该技术通过两个具有波矢 K1 和 K2 的光学脉冲照射样品实现。这两个脉冲共同激发与激光脉冲共振的光学跃迁，从而激发出相干电子极化密度。这种极化以 2K₂ - K₁ 方向发射光，即四波混频信号。该技术的时间分辨率由光脉冲持续时间决定。通过调节脉冲压缩器并同时测量脉冲自相关宽度，可将该持续时间最小化。自相关性是通过测量对向脉冲在不同脉冲延迟下的二次谐波强度来检测的。这些实验所用样品由圣母大学的 EK Ena 及其同事通过分子束外延法生长而成。通过将样品表面用胶固定在蓝宝石窗口上，并移除基底，使其准备好进行实验。在激光聚焦处，对四波混频发射光的强度进行测量，测量结果是通过单色仪进行光谱分辨，获得其随波长以及脉冲间延迟变化的函数关系。同时，还使用第三束激光脉冲，通过该脉冲（称为门脉冲）与四波混频信号之间的交叉相关测量，获得四波混频信号的时间包络。最终得到电子-空穴对的退相干时间（也称为 T₂ 或相干衰减时间）的测量结果。在半导体样品的共振带间跃迁中被激发。可以利用这些结果来区分孤立的双能级系统与一组紧密间隔的跃迁。后者会导致所谓的光子回波以及时间分辨的四波混频响应。利用该技术，我们能够对半导体体系中电子和空穴的最快散射过程进行时间分辨。正在研究的这类散射过程决定了载流子的输运行为和相干性衰减，因此该技术为研究新型光电器件、电子器件和自旋电子器件所关注的半导体材料提供了有力工具。本文已证明，在砷化锰镓中，相干性衰减是通过空穴与锰离子之间的自旋翻转散射实现的，从而使得我们能够直接测量这一重要过程的时间尺度。这为理解导致FARO磁有序的交换耦合提供了新的见解。在该体系中，砷化镓锰以及Ⅲ-Ⅴ族稀磁半导体家族中的其他材料，最终可能实现计算机硬件中逻辑与存储功能的集成。这属于半导体自旋电子学这一更广泛研究领域的一部分，因此我们的研究结果通过展示四波混频技术在揭示这些材料基本物性的强大功能与灵活性，对这些材料的长期工程化具有重要意义。用于时间与光谱分辨四波混频的光学装置，包含一组镜子和光阑，每天均需利用它们恢复装置内各光束的基本准直。随后，脉冲经过一个脉冲压缩器，该压缩器引入负的群速度色散，以补偿激光在前往样品途中因透镜和光学窗口所引起的正群速度色散。在压缩器之后，利用分束器将来自激光器的入射脉冲分成两束激发脉冲，即 E1 和 E2。E1 的光路中包含一对安装在手动平移台上的反射镜，用于对 E1 与 E2 之间的脉冲延迟进行粗调。E2 脉冲的光路则向下传播，到达扬声器锥面上的一个轻质后向反射器上。结合函数发生器和电流放大器，扬声器可实现脉冲间延迟的快速扫描。实验过程中，两束光通过单个透镜聚焦到样品上，样品置于光学低温恒温器中。这使得样品可稳定维持在4开尔文至300开尔文之间的任意设定温度。对于光谱分辨的时间积分实验，四波混频发射信号通过透镜聚焦到单色仪上，并使用高速光电倍增管进行探测。在扫描扬声器位置的同时，测量光电倍增管信号随脉冲间延迟的变化。使用示波器进行时间分辨的四波混频测量。使用另一个分束器分出第三束激光脉冲，并将其导入包含另一个扬声器的独立光学延迟线。该脉冲与四波混频信号在β偏硼酸钡（BBO）非线性晶体中混合，所产生的和频光由另一个光电倍增管检测。通过将E1和E2两束激发脉冲重新导向至此处的第二个焦点，可测量并优化激发脉冲的持续时间。在脉冲重叠产生的二次谐波信号处放置另一块BBO晶体。测量E one与E two随脉冲间延迟的变化关系。通过首先插入一个大型平面镜，将两束激发光束的焦点从样品处重定向至第二个焦点，以测量脉冲持续时间。将一块为800纳米波长在正入射条件下实现I型相位匹配而切割的非线性晶体置于焦点位置。晶体支架允许沿三个空间轴方向进行调节以及旋转；在非线性晶体后放置一个光学滤光片，用于阻隔800纳米波长并透过400纳米波长的光。激发脉冲产生的二次谐波光位于非线性晶体之后。晶体的角度需调整至使两个激发脉冲共同产生的二次谐波达到最优，该角度为正常入射角，或处于产生两个外侧光斑最大亮度对应角度的中间位置。调节脉冲E1的光程，直至在白卡上观察到中心的二次谐波光斑。此中心光斑即为自相关信号。用于检测自相关性的快速光电二极管已对准中心光束。控制扬声器运动的函数发生器和放大器已开启，导致脉冲光程发生周期性变化。E two。通过将光电二极管连接到示波器，可观察到所产生的自相关信号。通过将手动平移台调节的脉冲 E1 的光程长度与示波器上二次谐波信号峰值的时间位置相关联，可将示波器的时间轴转换为飞秒级的脉冲延迟。在示波器上观察自相关信号的同时，调节脉冲压缩器中的棱镜以使脉冲持续时间最小化，直至信号尽可能窄。实现的最短脉冲持续时间约为20飞秒。我们的样品由500微米厚的砷化镓衬底、175纳米厚的铝镓砷层以及750纳米厚的锰镓砷薄膜组成。在透射几何结构的实验中，必须去除衬底。首先，将样品的样品面朝下放置在蓝宝石窗口上的一小滴光学胶上。均匀按压样品，以去除样品表面下方多余的胶水。为固化光学胶，将样品置于紫外灯下照射约六小时。随后通过研磨去除300至400微米的基底材料。通过浸入柠檬酸和过氧化氢溶液中去除剩余的基底材料。当达到停止刻蚀层时，样品外观将从暗灰色转变为镜面状，表明此时可将其从溶液中取出。用去离子水冲洗后，样品即可准备安装至冷冻切片机中，用于四波混频实验。当自相关信号优化完成且样品已放置于冷冻切片机中后，用于脉冲测量的大型平面反射镜将被移除。对于光谱分辨但时间积分的四波混频实验，信号光束会被聚焦进入单色仪。一个对准工具通过调整对应于脉冲 E one 和 E two 的光斑位置，帮助在空间上定位四波混频信号。在单色仪后放置一个光电倍增管（PMT），并将其连接至示波器。注意，只有在探测器处于黑暗环境中时，方可开启PMT的高压偏置。使用数据采集软件记录示波器波形，该波形表示在每个目标波长下，四波混频信号随脉冲E₁与E₂之间延迟时间的变化关系。对于时间分辨的四波混频实验，需移除聚焦进入单色仪的透镜，并插入一面反射镜，以引出四波混频信号光束。将四波混频光束与门控光束共同聚焦进入非线性晶体，随后通过一个滤光片仅让和频光束通过。然后测量四波混频信号与门控脉冲之间的互相关，作为门控脉冲延迟时间的函数。使用光电倍增管（PMT），通过将函数发生器和放大器连接至门控脉冲光路中的扬声器，来调节门控脉冲的延迟时间。然后使用数据采集软件记录示波器在脉冲 E1 与 E2 之间固定延迟时间下的波形轨迹，以获得时间分辨信号。脉冲间延迟通过位于 E1 脉冲光路中的手动平移台进行设定。左侧展示了低温生长的砷化镓参考样品以及锰含量为百分之五千分之五的砷化锰样品的典型光谱分辨四波混频实验结果。在右侧，数据以光子能量以及脉冲 E1 与 E2 之间的时间延迟为变量进行展示。在砷化镓锰中，信号向更高能量方向展宽的现象归因于替代性锰原子在砷化镓宿主晶体中引起的 SPD 杂化，从而导致价带态密度增加。我们的目标是测量砷化镓锰中高于砷化镓带隙的载流子的退相时间。本实验中，我们关注光子能量为 1.533 eV 时的时间积分信号。左侧显示的是在光子能量为 1.533 eV 时，砷化镓锰样品中测得的时间积分四波混频信号随脉冲间延迟的变化。右侧显示的是同一样品中在脉冲间延迟为 54 飞秒时，时间分辨的四波混频信号随探测时间的变化。通过拟合实线所示的解析模型，从这些结果中提取出消相时间。提取出的砷化镓锰中的消相时间 T₂ 为 65 飞秒。通过与高温和低温生长的砷化镓中的数据进行比较，确定主导的消相过程为锰自旋的整体翻转散射。人们可以利用这些时间分辨四波混频实验来区分孤立的二能级系统（其导致自由感应衰减）与一组能量接近的跃迁（其导致光子回波）。在砷化镓锰中测得的结果表现出光子回波的特征信号，即信号峰随着脉冲延迟的增加而向正时间方向移动。峰值出现在约两倍的脉冲间隔延迟处。非均匀展宽跃迁的解析模型与测量结果之间良好的一致性表明，多体效应在此系统中并未显著贡献，且尽管存在缺陷引起的局域化，该系统的退相位时间仍与光子能量无关。在观看本视频后，我们希望您能对飞秒四波混频技术有较好的理解。本研究为将该技术应用于稀磁半导体中关键基本性质的研究奠定了基础，例如电子结构和交换耦合，并可用于测量下一代电子学感兴趣的新材料中相干衰减的时间尺度。

measurement-coherence-decay-gamnas-using-femtosecond-four-wave

Research

科研

JoVE Journal

Engineering

工程

利用飞秒四波混频测量GaMnAs的相干性衰减

梯度回波存储是一种在原子系综中存储光量子态的协议。量子存储器是量子中继器的关键组成部分，可扩展量子密钥分发的范围。我们概述了该方案在三能级原子系综中实现时的工作原理。...

暖原子蒸气中的梯度回波量子存储器

采用单个二维棋盘式相位光栅，沿四个方向同时测量同步辐射X射线源的横向相干性的测量方案及数据分析方法。该简单技术可用于X射线源和X射线光学器件横向相干性的完整表征。...

利用二维棋盘式相位光栅沿多个方向测量X射线束相干性

非搅拌沉淀聚合法提供了一种快速、可重复的原型制备方法，可用于合成粒径分布窄且对刺激敏感的聚（N-异丙基丙烯酰胺）微凝胶。本实验方案展示了在此类微凝胶合成过程中，利用宽场显微镜系统进行光散射表征及单颗粒荧光追踪的方法。...

高度均一的聚(N-异丙基丙烯酰胺)微凝胶的可控合成与荧光示踪

硅光子芯片有望实现复杂的集成量子系统。本文介绍了一种用于准备和测试硅光子芯片以进行量子测量的方法。...

硅环形谐振器光子源中量子干涉的测量

本方案描述了利用飞秒光学激光器与自由电子激光器相结合，开展和分析泵浦-探测实验的关键步骤，以研究气相分子中的超快光化学反应。...

一种用于自由电子激光器的飞秒近红外/紫外-极紫外泵浦-探测实验方案

本文介绍了一种利用集成微腔和标准电信组件分别实现高维频率箱纠缠光子态的实用化产生与相干操控的实验方案。...

脉冲量子频率梳的产生与相干调控

我们提出了一种用于探测多原子自由基阳离子中超快振动相干性的实验方案，这些相干性可导致分子解离。...

利用强场绝热电离法测量多原子阳离子自由基中的超快振动相干性

载流子寿命是半导体中重要的物理参数之一，本文通过微波光电导衰减法来测量载流子寿命。...

通过微波光电导衰减法测量半导体中的载流子寿命

本文介绍了一种利用简并四波混频结合上转换探测技术，在中红外区域实现高灵敏度、空间分辨气体光谱分析的实验方案。...

基于上转换探测的红外简并四波混频定量气体传感

本文描述了飞秒时间分辨近红外受激拉曼光谱仪的信号产生与优化、测量、数据采集及数据处理的详细步骤。以甲苯溶液中β-胡萝卜素激发态动力学的近红外受激拉曼研究作为典型应用实例进行展示。...

超快时间分辨近红外激发拉曼测量功能π-共轭体系

了解飞秒四波混频技术用于测量GaMnAs中相干性衰减的方法。该技术利用高时间分辨率研究稀释磁性半导体中的电子散射过程，为自旋电子学器件研发提供关键数据。

利用飞秒四波混频技术测量GaMnAs中的相干衰减

探索更多视频