Name: 光发射器与表面等离子体极化激元的激发和耦合速率的测定 (视频) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-07-21T12:30:00.000+00:00
Duration: 7 min 39 s
Description: 学习利用角度分辨反射光谱和光致发光光谱技术，在频域内区分光发射器与表面等离子体极化激元的激发与耦合过程。该方法无需时间分辨设备，使用标准光学仪器即可完成，适用于金属周期阵列、超材料和光子晶体等系统的荧光增强研究。

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本研究由香港中文大学通过直接资助项目4053077和4441179、研究资助局竞争性专项研究资助402812和14304314，以及卓越领域计划AoE/P-02/12提供支持。

1. 干涉光刻的设置
注意：采用干涉光刻技术制备周期性阵列12。如图1所示，其示意图装置构建如下：
<ol>
	<li>将HeCd多模激光器的325 nm激光聚焦到13倍紫外物镜上，并使其通过 50 μm 基于针孔的空间滤波器，用于模式净化。</li>
	<li>放置两个直径为2.5 cm的光阑，间距30 cm，以进一步过滤发散光的中心区域。在第二个光阑之后，光束直径为2.5 cm，并随距离增加非常缓慢，这表示 &lt; 在距离第二虹膜1 m处，光束直径为3 cm。假设光线近乎准直。 
	注意：用肉眼检查时，第二个虹膜的输出应均匀一致。</li>
	<li>将准直光束引导至劳埃德镜干涉仪。劳埃德装置包含一个基于棱镜的样品台，以及一块垂直于该样品台的5.04 cm反射镜。直接照明光与反射光共同在样品表面形成稳定的驻波，用于图案化。该棱镜起到抗反射装置的作用。 
	注意：驻波的周期 P 可表示为： <img alt="衍射公式 \( P = \lambda/(2\sin\alpha) \)，数学方程。" src="/files/ftp_upload/56735/56735eq9.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="公式 9">，其中 λ = 325 nm，α 为入射角（相对于样品法线），如图所示 图1通过旋转劳厄装置可调节入射角。</li>
</ol>
2. 周期性阵列制备
注意：样品制备按照制造商建议的标准流程进行。所有操作均在室温下进行。
<ol>
	<li>使用 1 cm2 的玻璃基底。将玻璃在超声波浴中分别用甲醇和丙酮各清洗 10 分钟，然后在热板上于 200 °C 预烘 1 小时，以去除污物。</li>
	<li>使用双速旋涂仪在玻璃基底上旋涂一层 5 nm 厚的粘附层和一层 100 nm 厚的负性 SU-8 光刻胶。
	<ol>
		<li>按 1:5 (v/v) 的比例用 γ-丁内酯稀释 SU-8 光刻胶，以便旋涂后厚度可控制在接近 100 nm。</li>
		<li>在玻璃基底上滴加 3–5 滴（0.2 mL）粘附溶液，依次以 600 rpm 旋涂 10 秒，再以 3600 rpm 旋涂 1 分钟。</li>
		<li>使用步骤 2.2.1 中稀释后的 SU-8 溶液 5–7 滴（0.3 mL），以相同速度重复步骤 2.2.2。 
		注意：粘附层可增强玻璃基底与光刻胶之间的附着力，防止显影过程中光刻胶剥离。SU-8 层的厚度由旋涂速度和溶液浓度控制。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>将样品在 65 °C 和 95 °C 的热板上分别预烘 1 分钟。此处不推荐使用烘箱。</li>
	<li>将样品转移至干涉仪的棱镜上。滴加一滴折射率匹配油（n=1.45），使样品附着于棱镜表面，并尽可能靠近镜面放置。 
	注意：样品依靠油的表面张力附着在棱镜表面。选择与棱镜和玻璃基底折射率相同的油，以消除干涉引起的背向反射。</li>
	<li>对于二维正方晶格，以相同曝光时间、相互垂直的方向对样品进行两次曝光；即先进行一次曝光，然后将样品旋转 90° 进行第二次曝光。当光刻胶暴露于 325 nm 光源时，会发生交联，无法被 SU-8 显影液溶解。 
	注意：通过调节曝光时间可控制阵列的直径 D。</li>
	<li>将样品在 65 °C 和 95 °C 下各硬烘 2 分钟，以防止薄膜开裂。</li>
	<li>将整个样品浸入显影液中 2 分钟，并持续搅拌，以溶解未曝光区域。</li>
	<li>将样品浸入异丙醇中 1 分钟以冲洗残留物，然后用压缩空气吹干。至此，纳米孔阵列制备完成。</li>
</ol>
3. 金膜沉积与发光体涂覆
<ol>
	<li>使用双面胶带将样品固定在射频磁控溅射沉积系统的样品托上，用于金膜沉积。</li>
	<li>使用涡轮分子泵将腔室抽真空至2×10-6 Torr的本底真空，然后充入6×10-3 Torr的超高纯度Ar气体。</li>
	<li>采用直径为5 cm、纯度为99.9%的Au靶材，并在样品与靶材之间放置快门。使用低功率（50 W）以降低沉积速率和表面粗糙度。在快门关闭的情况下，对靶材预溅射10分钟以去除表面污染物。</li>
	<li>打开快门，在室温下进行20分钟的沉积。通常沉积100 nm厚的薄膜，以确保等离激元系统在光学上为不透明，无透射。</li>
	<li>样品制备完成后，在金属表面旋涂发光材料（如有机染料或量子点），形成一层薄的电介质层。
	<ol>
		<li>对于参考文献9中使用的styryl 8染料，将20 µg styryl 8和500 µg聚乙烯醇聚合物（PVA）溶解于5 mL甲醇中。</li>
		<li>在样品表面滴加3–5滴（0.2 mL）染料溶液，依次以600 rpm旋转10秒，再以3600 rpm旋转1分钟。薄膜厚度估计为80 nm。 
		注意：可根据发光材料的类型选择水溶性或非水溶性聚合物作为锚定材料。但所用聚合物应无发射特性，以免干扰光致发光测量。对于罗丹明6G和styryl 8等水溶性染料，推荐使用聚乙烯醇聚合物（PVA）。</li>
	</ol>
	</li>
</ol>
4. 表面等离激元极化激元衰减速率测定的反射率测量
注意：偏振角分辨反射光谱装置如图2所示。该装置包含一个具有三个旋转平台的测角仪，可独立调节样品取向（平台1）、探测角度（平台2）以及样品的方位角（平台3）。
<ol>
	<li>使用石英灯提供的宽带白光作为光源。首先将其耦合至多模光纤束，然后通过一对同轴面对面的物镜（5X 和 60X）进行准直。通过改变样品取向，以不同入射角度照射样品。在样品前后分别放置入射偏振片和检测分析器，用于偏振依赖性测量。 
	注意：物镜的作用相当于一个透镜系统，可将多模光纤发出的白光光源准直并扩束。</li>
	<li>使用多模光纤收集样品的镜面反射光，该光纤连接至光谱仪和CCD探测器用于光谱分析。</li>
	<li>仔细调整装置，确保样品取向台和检测旋转台同轴。 即，它们的旋转轴是共线的。</li>
	<li>使用平整的 Au 薄膜对装置进行校准。在不同入射角下测量反射光谱，并将其与基于已知 Au 介电函数通过菲涅耳方程计算得到的理论反射光谱进行比较。两组数据的误差应小于 5%。</li>
	<li>一旦装置准备就绪，测量样品在不同入射角下的线偏振光（p 或 s 偏振）反射光谱。入射角的步长为 0.5° 波长分辨率为0.66 nm。为采集多入射角下的光谱，编写了自动化控制程序，包括机械运动、快门控制、数据采集、背景扣除， 等等. 
	注意：此步骤通过计算机完成。程序可根据要求提供。如有需要，请发送电子邮件给通讯作者以获取源代码。</li>
	<li>绘制反射率随波长和入射角变化的等高线图，以获得等离激元系统的色散关系，用于模式识别和衰减率测定。 
	注意：样品方位角用于确定布里渊区中的位置。例如，对于方格样品，通过方位角旋转样品，使其一个周期方向与入射面平行，由此定义 Γ-X 方向。将样品旋转 45° 定义 Γ-M 方向。</li>
	<li>如果入射偏振光的偏振方向被设定为 45° 相对于入射平面，分析器位于 -45°测量正交或交叉偏振反射率图谱。</li>
	<li>提取p偏振光及其正交反射光谱，并使用耦合模理论（CMT）进行拟合9,12,13，如讨论部分所述，用于确定SPPs的衰变速率。</li>
</ol>
5. 确定发射功率比的光致发光测量
注意：角度和偏振分辨光致发光实验装置如图3所示。
<ol>
	<li>将宽带光源替换为514 nm氩离子激光器或633 nm氦氖激光器。使用半高全宽（FWHM）小于5 nm的激光谱线滤光片对激光进行光谱净化，并放置半波片以控制激光束的偏振状态。测角仪和探测单元保持不变。在探测单元前放置陷波滤光片，以去除淹没发光信号的激光谱线。 
	注意：激光波长的选择取决于发光材料的类型。激发发射波长较短的材料需要更高的光子能量。</li>
	<li>为测量公式（2）和（3）中的发射功率比，需进行两种类型的测量：入射扫描和探测扫描。入射扫描与探测扫描的相互配合有助于确定<img alt="Static equilibrium equation, ΣFx=0, vector diagram illustrating forces balance, educational use." src="/files/ftp_upload/56735/56735eq10.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="Equation 10">、<img alt="Pd^w/o equation symbol, relevant for fluid dynamics or thermodynamics studies." src="/files/ftp_upload/56735/56735eq11.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="Equation 11">、<img alt="Static equilibrium symbol, diagram; ΣFx=0, MA=0; for educational, research use." src="/files/ftp_upload/56735/56735eq12.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="Equation 12">以及<img alt="Static equilibrium diagram, ΣFx=0, equation shows balance of forces, educational physics tool." src="/files/ftp_upload/56735/56735eq13.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="Equation 13">。</li>
	<li>对于入射扫描，连续改变入射角，但固定探测角相对于样品法线的方向。 
	注意：此步骤通过计算完成。该配置选择性地激发依赖于入射角的入射表面等离激元（SPP），同时监测在选定探测角下发射的变化。换句话说，当入射角满足公式（1）中的相位匹配条件时，发射强度增加。
	<ol>
		<li>对入射扫描映射，绘制光致发光光谱随波长和入射角变化的等高线图。测量不同探测角下的映射图，但发现相对强度相同。因此，入射扫描探测的是入射SPP对发射的影响，或简称为激发增强效应，这使我们能够测量<img alt="Static equilibrium equation, ΣFx=0, vector diagram illustrating forces balance, educational use." src="/files/ftp_upload/56735/56735eq10.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="Equation 10">和<img alt="Pd^w/o equation symbol, relevant for fluid dynamics or thermodynamics studies." src="/files/ftp_upload/56735/56735eq11.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="Equation 11">。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>对于探测扫描，固定入射角相对于样品法线的方向，但改变探测角。 
	注意：此步骤通过计算完成。
	<ol>
		<li>类似地，绘制光致发光光谱随波长和探测角变化的等高线图，得到探测扫描映射。由于SPP发射来源于SPP的辐射阻尼，因此发射强烈依赖于探测角。因此，在恒定激发条件下，当探测角满足公式（1）时，发射强度增加。该配置探测的是发射增强效应，并允许我们确定不同αth阶次下的<img alt="Static equilibrium symbol, diagram; ΣFx=0, MA=0; for educational, research use." src="/files/ftp_upload/56735/56735eq12.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="Equation 12">，只要其具有明确的探测角依赖性。</li>
	</ol>
	</li>
</ol>

<ol><li>Okamoto, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Surface-plasmon-enhanced+light+emitters+based+on+InGaN+quantum+wells%5BTitle%5D)+AND+%22Nature+Materials%22%5BJournal%5D)">Surface-plasmon-enhanced light emitters based on InGaN quantum wells.</a> Nature Materials. 3 (9), 601-605 (2004).</li>
<li>Akselrod, G. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Leveraging+Nanocavity+Harmonics+for+Control+of+Optical+Processes+in+2D+Semiconductors%5BTitle%5D)+AND+%22Nano+Letters%22%5BJournal%5D)">Leveraging Nanocavity Harmonics for Control of Optical Processes in 2D Semiconductors.</a> Nano Letters. 15 (5), 3578-3584 (2015).</li>
<li>Gontijo, I., et al. <a target="_blank" href="https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.60.11564">Coupling of InGaN quantum-well photoluminescence to silver surface plasmons.</a> Physical Review B. 60 (16), 11564(1999).</li>
<li>Huang, K. C. Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Antenna+electrodes+for+controlling+electroluminescence%5BTitle%5D)+AND+%22Nature+Communications%22%5BJournal%5D)">Antenna electrodes for controlling electroluminescence.</a> Nature Communications. 3, 1005(2012).</li>
<li>Atwater, H. A., Polman, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Plasmonics+for+improved+photovoltaic+devices%5BTitle%5D)+AND+%22Nature+Materials%22%5BJournal%5D)">Plasmonics for improved photovoltaic devices.</a> Nature Materials. 9 (3), 205-213 (2010).</li>
<li>Anker, J. N., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nmat2162">Biosensing with plasmonic nanosensors.</a> Nature Materials. 7 (6), 442-453 (2008).</li>
<li>Chen, Y., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.2956391">Excitation enhancement of CdSe quantum dots by single metal nanoparticles.</a> Applied Physics Letters. 93 (5), 053106(2008).</li>
<li>Birowosuto, M. D., Skipetrov, S. E., Vos, W. L., Mosk, A. P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Observation+of+Spatial+Fluctuations+of+the+Local+Density+of+States+in+Random+Photonic+Media%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Review+Letters%22%5BJournal%5D)">Observation of Spatial Fluctuations of the Local Density of States in Random Photonic Media.</a> Physical Review Letters. 105 (1), 013904(2010).</li>
<li>Cao, Z. L., Ong, H. C. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.4811749">Determination of coupling rate of light emitter to surface plasmon polaritons supported on nanohole array.</a> Applied Physics Letters. 102 (24), 241109(2013).</li>
<li>Lin, M., Cao, Z. L., Ong, H. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Determination+of+the+excitation+rate+of+quantum+dots+mediated+by+momentum-resolved+Bloch-like+surface+plasmon+polaritons%5BTitle%5D)+AND+%22Optics+Express%22%5BJournal%5D)">Determination of the excitation rate of quantum dots mediated by momentum-resolved Bloch-like surface plasmon polaritons.</a> Optics Express. 25 (6), 6029-6103 (2017).</li>
<li>Nikolaev, I. S., Lodahl, P., Driel, A. F. V., Koenderink, A. F., Vos, W. L. <a target="_blank" href="https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.75.115302">Strongly nonexponential time-resolved fluorescence of quantum-dot ensembles in three-dimensional photonic crystals.</a> Physical Review B. 75 (11), 115302(2007).</li>
<li>Cao, Z. L., Lo, H. Y., Ong, H. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Determination+of+absorption+and+radiative+decay+rates+of+surface+plasmon+polaritons+from+nanohole+array%5BTitle%5D)+AND+%22Optics+Letters%22%5BJournal%5D)">Determination of absorption and radiative decay rates of surface plasmon polaritons from nanohole array.</a> Optics Letters. 37 (24), 5166-5168 (2012).</li>
<li>Haus, H. A. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aHaus%2C+HA+%22Waves+and+Fields+in+Optoelectronics%22">Waves and Fields in Optoelectronics</a>. , Prentice-Hall. Englewood Cliffs, N.J. (1984).</li>
</ol>

作者声明不存在任何竞争性经济利益。

在本实验方案中，有几个关键步骤。首先，样品制备过程中的机械稳定性至关重要。Lloyd 干涉装置产生的驻波对两束照明光之间的相位差极为敏感，因此曝光期间的任何振动都会降低纳米孔的均匀性和边缘锐度。强烈建议在无振动环境中操作，例如，使用配备隔振支撑的光学平台。此外，采用高功率激光器也有助于减少振动，因为它可相应缩短曝光时间。其次，步骤 1.1 中的针孔必须合理选择。针孔尺寸应足够小以实现模式净化，同时又足够大，以在另一侧传输足够的曝光功率。我们推荐对 HeCd 多模激光器使用 50 μm 的针孔和 13X 物镜。第三，需注意正交反射率的洛伦兹线型仅在 rp≈ rs 时成立，其中 rp 和 rs 分别表示 p 偏振和 s 偏振照明的非共振反射率12。然而，对于掠入射角的纳米孔阵列或某些各向异性超材料，rp 与 rs 之间的差异不可忽略，此时反射率表达式为 <img alt="表面等离激元共振公式，光学激发研究，方程图示" src="/files/f...

表面等离激元介导的荧光（SPMF）近年来受到广泛关注1,2,3,4,5,6当发光体被置于等离激元体系附近时，能量可在发光体与表面等离激元极化激元（SPPs）之间发生转移。通常情况下，强烈的等离激元场可显著增强发光体的激发。2同时，由于表面等离激元（SPPs）产生较大的态密度，发射速率也随之提高，从而产生著名的珀塞尔效应。3这两个过程协同作用，共同制备出 SPMF。由于 SPMF 已在固态照明领域激发了大量应用1,4能量收集5和生物检测6目前正受到深入研究，特别是关于表面等离激元（SPPs）与发射体之间相互能量传递速率的了解 即， 激发和耦合速率具有重要意义。然而，激发与发射过程通常相互交织，针对这一方面的研究仍然不足。例如，大多数研究仅确定激发效率比，即简单比较存在表面等离激元（SPPs）与不存在时的发射情况7激发速率的精确测量仍然缺失。另一方面，传统的时间分辨技术（如荧光寿命光谱）虽常用于研究发射过程的动力学，但无法将耦合速率与总衰变速率区分开来。8此处，我们介绍如何通过结合速率方程模型与时间耦合模理论来确定它们9,10值得注意的是，我们发现激发和耦合速率可以用可测量的物理量来表示，这些物理量可通过角度分辨和偏振分辨的反射光谱与光致发光光谱实验获得。我们将首先概述该方法的理论框架，然后详细描述实验装置。该方法完全基于频域测量，无需任何时间分辨的辅助设备，例如超快激光器和时间相关单光子计数器，这类设备不仅昂贵，且在某些情况下难以实现。8,11我们预计该技术将成为确定发光体与谐振腔之间激发和耦合速率的一种关键使能技术。
周期性系统中的表面等离激元增强荧光（SPMF）在此简要介绍。对于可产生类布洛赫表面等离激元激元（SPP）的周期性等离激元系统，除了以激发效率 η 和自发辐射速率 Γr 为特征的直接激发与辐射外，发光体还可通过入射 SPP 激发，并通过出射 SPP 衰减。换句话说，在共振激发条件下，入射 SPP 被激发产生强等离激元场，从而为发光体提供能量。一旦发光体被激发，其能量可转移至出射 SPP，随后以辐射形式耗散至远场，从而产生增强的发射，这即定义了 SPMF。对于简单的二能级发光体，激发是指电子从基态向激发态的跃迁增加，而发射则指电子从激发态返回基态的衰减过程，并伴随发射由激发态与基态之间能量差决定波长的光子。SPMF 的激发与发射条件需满足著名的相位匹配方程，以激发入射和出射 SPP9
<img alt="光学衍射分析中的光栅方程；衍射效率研究的公式；方程。" src="/files/ftp_upload/56735/56735eq1.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 1"> (1)
其中，εa 和 εm 分别为电介质和金属的介电常数，θ 和 φ 分别为入射角和方位角，P 为阵列周期，λ 为激发或发射波长，m 和 n 为指定表面等离激元极化激元（SPP）阶数的整数。在激发过程中，激光束的面内波矢将通过布拉格散射实现与入射 SPP 的动量匹配，此时 θ 和 φ 共同定义了用于激发 SPP 的特定入射构型，从而增强在激发波长 λex 处的电子吸收。类似地，在发射过程中，出射的 SPP 将发生逆向布拉格散射，以与光锥线实现动量匹配，此时这些角度代表在发射波长 λem 处可能的发射通道。然而需要注意的是，由于发光体可将其能量耦合至具有相同波矢大小 <img alt="表面等离激元极化激元波矢公式，\(\vec{k}_{spp}\)，光子光学研究中的关键参数。" src="/files/ftp_upload/56735/56735eq2.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 2"> 和 <img alt="表面等离激元传播；公式：|k_spp|= (2π/λ_em)√(ε_aε_m/(ε_m+ε_a))；光学研究" src="/files/ftp_upload/56735/56735eq3.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 3"> 但不同传播方向的矢量传播型 SPP，因此 SPP 可通过多种 (m,n) 组合方式，依据公式 (1) 衰减至远场。
通过使用速率方程模型和时域耦合模理论（CMT），我们发现激发速率 Γex, 即， SPPs 向发射体的能量转移速率，可表示为9,12,13
<img alt="光激发公式 Γex 示意图，适用于光子学研究、吸收分析。" src="/files/ftp_upload/56735/56735eq4.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="Equation 4"> (2)
其中，η 是前述在无入射表面等离激元（SPPs）情况下的直接激发速率，Γ总 是入射表面等离激元的总衰减率 <img alt="光子学研究中的平衡方程 Γabs、Γrad、Γex，吸收与发射速率示意图" src="/files/ftp_upload/56735/56735eq5.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="公式 5"> 其中 Γabs 和 Γ弧度 是SPP的欧姆吸收和辐射衰变速率，以及 <img alt="流体动力学中的功率比方程，以 Pw/Po 作为数学表达式。" src="/files/ftp_upload/56735/56735eq6.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 6"> 是入射表面等离激元（SPPs）存在与不存在时的光致发光功率比值。另一方面，耦合速率 Γc, 即， 从发射体到表面等离子体激元（SPPs）的能量转移速率可表示为：
<img alt="等离子体耦合方程；光子学研究示意图；光激发分析公式。" src="/files/ftp_upload/56735/56735eq7.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="Equation 7"> (3)
其中 Γr 是直接排放率， <img alt="静力平衡方程，用于科学分析的 Pspp,k,a/Pd 比值。" src="/files/ftp_upload/56735/56735eq8.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 8"> 是α之间的光致发光功率比th SPP介导的衰减、直接端口及Γ弧度α 和 Γ总数 α 的辐射衰变速率th 端口和总衰变速率。我们将看到，虽然所有表面等离激元极化激元（SPP）的衰变速率均可通过反射光谱法测量，但发射功率比可通过光致发光光谱法确定。相关公式的详细推导可参见参考文献。9,10.

<table><tbody><tr><td>SU-8</td><td>MicroChem</td><td>SU-8 2000.5</td><td></td></tr><tr><td>黏附溶液</td><td>MicroChem</td><td>Omnicoat</td><td></td></tr><tr><td>SU-8 稀释剂（γ-丁内酯）</td><td>MicroChem</td><td>SU-8 2000 稀释剂</td><td></td></tr><tr><td>SU-8 显影液</td><td>MicroChem</td><td>SU-8 显影液</td><td></td></tr><tr><td>旋涂仪</td><td>Chemat 技术</td><td>KW-4A</td><td></td></tr><tr><td>HeCd 激光器</td><td>KIMMON KOHA CO., LTd</td><td>IK3552R-G</td><td></td></tr><tr><td>快门</td><td>Thorlabs</td><td>SH05</td><td></td></tr><tr><td>样品制备的目标</td><td>纽波特</td><td>U-13X</td><td></td></tr><tr><td>针孔</td><td>纽波特</td><td>PNH-50</td><td></td></tr><tr><td>虹膜</td><td>纽波特</td><td>M-DI47.50</td><td></td></tr><tr><td>Prism</td><td>Thorlabs</td><td>PS611</td><td></td></tr><tr><td>用于样品制备的旋转台</td><td>纽波特</td><td>481-A</td><td></td></tr><tr><td>溅射沉积系统</td><td>自制</td><td></td><td></td></tr><tr><td>旋转平台 1</td><td>纽波特</td><td>URM80ACC</td><td></td></tr><tr><td>旋转台 2</td><td>纽波特</td><td>RV120PP</td><td></td></tr><tr><td>旋转台 3</td><td>纽波特</td><td>SR50PP</td><td></td></tr><tr><td>检测臂</td><td>自制</td><td></td><td></td></tr><tr><td>石英灯</td><td>纽波特</td><td>66884</td><td></td></tr><tr><td>光纤束</td><td>纽波特</td><td>77578</td><td></td></tr><tr><td>测量目的</td><td>纽波特</td><td>M-5X &amp;amp; M-60X</td><td></td></tr><tr><td>偏振片 &amp;和分析仪</td><td>Thorlabs</td><td>GT15</td><td></td></tr><tr><td>多模光纤</td><td>Thorlabs</td><td>BFL105LS02</td><td></td></tr><tr><td>光谱仪</td><td>纽波特</td><td>MS260i</td><td></td></tr><tr><td>CCD</td><td>Andor</td><td>DV420-OE</td><td></td></tr><tr><td>514nm 氩离子激光器</td><td>Spectra-Physics</td><td>177-G01</td><td></td></tr><tr><td>633 nm HeNe 激光器</td><td>纽波特</td><td>R-32413</td><td></td></tr><tr><td>CdSeTe 量子点</td><td>赛默飞世尔科技</td><td>q21061mp</td><td></td></tr><tr><td>聚乙烯醇聚合物（PVA）</td><td>SIGMA-ALDRICH</td><td>363073</td><td></td></tr><tr><td>控制程序</td><td>国家仪器公司</td><td>LabVIEW</td><td></td></tr></tbody></table>

光发射体与表面等离激元极化激元之间激发和耦合速率的测定

Determination of the Excitation and Coupling Rates Between Light Emitters and Surface Plasmon Polaritons

我们开发了一种独特的方法，用于测量光发射体与金属周期性阵列激发的表面等离激元极化激元（SPPs）之间的激发和耦合速率，且无需使用时间分辨技术。我们已将这些速率表示为可通过简单光学测量获得的物理量。本文将详细描述基于角度和偏振分辨反射率以及光致发光光谱的实验装置。该方法因其简便性而具有吸引力，仅需常规光学元件和若干机械平台，因此绝大多数研究实验室均可负担。

Au 周期性阵列的一个示例见图4a8的插图。平面扫描电镜图像显示，该样品为二维正方晶格圆形孔阵列，周期为 510 nm，孔深为 280 nm，孔直径为 140 nm。沿 Γ-X 方向测得的 p 偏振反射率映射如图4a所示。虚线由相位匹配方程（1）计算得出，表明激发了 (m = -1, n = 0) 表面等离激元（SPPs）。
当起偏器和检偏器设置为正交位置时，相应的反射率成像如图4b所示。可以看出，该成像与线性偏振成像几乎相同，只是由于检偏器消除了非共振反射，背景信号现在变为零。此外，由于背景被消除后仅剩表面等离激元辐射阻尼，反射率曲线的特征由凹陷转变为峰形。
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本方案描述了用于测定光发射体与源于周期性阵列的类布洛赫表面等离激元激子之间激发和耦合速率的仪器方法。

我们开发了一种独特的方法，用于测量发光体与表面等离极化激元（SPPs）之间因……而产生的激发和耦合速率

该方法有助于解答荧光增强领域的关键问题，例如表面等离激元介导的荧光现象。该技术的主要优势在于，它完全在频域内区分表面等离激元介导荧光的激发过程与衰变过程。制备用于周期性阵列的基底。本实验使用一块一平方厘米的玻璃片。将其分别在甲醇和丙酮中超声清洗各10分钟。清洗完毕后，将玻璃片置于200摄氏度的加热板上加热一小时。进行旋涂步骤时，用稀释剂将原生光刻胶稀释，并准备好粘附溶液。将玻璃基底转移至旋涂仪，滴加三到五滴粘附溶液至基底表面。先以600 rpm转速旋转10秒，再以3,600 rpm转速旋转1分钟。接下来，在基底上滴加五到七滴稀释后的光刻胶。先以600 rpm转速旋涂基底10秒，然后以3,600 rpm转速继续旋涂1分钟。完成后，将旋涂好的样品转移至65°C的加热板上，放置1分钟。然后，将样品转移至95摄氏度的加热板上，再放置一分钟。从加热板上取下样品，安装到劳埃德干涉仪上。该装置包含一个用作样品支架的棱镜，其上垂直放置一面反射镜。在样品上滴加一滴折射率匹配油，将其固定在棱镜上。将样品尽可能靠近反射镜放置。在此初始取向下对样品进行照射。然后，将样品在棱镜上旋转90度，以形成二维正方晶格。使用相同的曝光时间进行第二次曝光。将样品放回65摄氏度的加热板上，持续两分钟。然后，将其置于95摄氏度的加热板上加热两分钟。接着，将样品放入显影液中浸泡两分钟，并持续搅动。取出样品后，再将其浸入异丙醇中一分钟，以冲洗残留物。使用射频溅射沉积系统在样品上沉积一层100纳米厚的金膜。样品制备完成后，将其与Styryl 8染料溶液一同置于旋涂仪上。向样品表面滴加0.2毫升（即三到五滴）溶液。旋涂以制备约80纳米厚的薄膜。进行反射率测量时，使用测角仪。该系统采用石英灯提供的宽带白光。多模光纤束将光传输至面对面的物镜以进行准直。偏振器和快门位于光路的下一位置。光照射到样品台上，样品台配有三个独立的旋转台。样品台后方设置有检测分析仪。另一根多模光纤收集样品的镜面反射光，并将其传输至光谱仪和CCD相机。在对装置进行对准和校准后，建立自动化系统以采集数据。使用自动化装置逐步改变入射角并采集反射光谱。在这些测量中，入射角的步长为 0.5 度。波长分辨率为 0.66 纳米。为了测量正交反射率，需调整实验装置。将入射光偏振片设置为相对于入射面呈45度角，将检偏器设置为相对于入射面呈负45度角。进行另一次自动测量。光致发光测量需要对装置进行进一步调整。将宽带光源更换为633纳米的氦氖激光器。在起偏器前放置一个激光线滤光片。同时，在快门后放置一个半波片。通过在光谱仪前用陷波滤光片替代检偏器来完成装置的搭建。通过固定检测角度并改变相对于样品法线的入射角度，进行自动化的入射角扫描。表面等离激元激子的激发具有入射角依赖性，因而可实现选择性激发。接下来，通过固定相对于样品法线的入射角度，并改变检测角度，进行检测角扫描。这是沿插图中金阵列的ΓX方向测得的P偏振反射率图谱。虚线是根据相位匹配方程计算得到的，表明激发的是M等于负一、N等于零的表面等离激元极化激元。该反射率图谱是在起偏器与检偏器处于正交位置时获得的。背景现在为零，由颜色图中的蓝色表示。反射率曲线呈现出绿色的峰，而不是凹陷，因为在去除背景后仅剩表面等离激元极化激元。这是沿镉、硒、碲化物量子点掺杂的PVA聚合物阵列表面的ΓX方向测得的P偏振反射率图谱及其正交反射率图谱，该聚合物通过旋涂法成膜。此外，以下是关于入射角和探测角的光致发光测量数据。这些数据可用于确定光发射体与局域腔之间的激发和耦合速率。尽管该方法可揭示周期性阵列中荧光增强的信息，但也可应用于其他系统，例如超材料和光子晶体。一旦掌握，该技术若操作得当，可在三小时内完成。在进行该实验时，重要的是要始终注意检查阵列装置的对准情况，以及反射光谱仪的偏振状态和角度。该技术问世后，为荧光光谱领域的研究人员探索树脂增强领域中的表面等离子体增强荧光现象开辟了道路。观看本视频后，您应能充分理解如何确定光发射体与周期性阵列产生的表面等离激元极化激元之间的激发及耦合速率。

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光发射器与表面等离子体极化激元的激发和耦合速率的测定

等离激元镊子和光子晶体纳米结构可有效提高光学捕获微纳米粒子的效率并实现取向控制。...

利用等离激元与光子晶体纳米结构增强微米和纳米粒子操控

本视频展示了利用局域表面等离子体共振成像技术检测单个细胞分泌的蛋白质。通过微流控装置和带有肽段的等离子体纳米结构芯片，在共振角度下反射光强度的变化可反映出与单个细胞分泌蛋白之间的相互作用。...

基于局域表面等离子体共振成像的单细胞蛋白分泌检测

我们介绍了等离激元光电导发射器的设计、制备及实验表征方法，其太赫兹输出功率比传统光电导发射器高出两个数量级。...

等离激元光电导太赫兹发射器的设计、制备与实验表征

银纳米线能够以表面等离激元的形式同时传输电子和光学信息。本文描述了一种实现此类共享电路的方法，并评估了两种信息载体在传播过程中的局限性。...

评估载流银纳米线中的等离激元传输

在分离的等离激元粒子中发现了可饱和和反可饱和散射，并将其作为一种新型的不漂白对比机制应用于超分辨率显微技术中。本文详细阐述了检测和提取非线性散射的实验步骤，以及如何借助饱和激发显微技术提高分辨率。...

单个等离激元纳米粒子散射非线性的测量

通过首先沉积硫化银壳层，并将银阳离子置换为锌或镉阳离子，实现对均匀金纳米颗粒进行硫化镉（CdS）或硫化锌（ZnS）半导体壳层的包覆合成。...

杂化金/硫化镉和金/硫化锌核/壳纳米粒子的合成、表征与功能化

本实验方案的目的是详细介绍一种经过验证的方法，用于制备等离激元纳米颗粒样品，并利用微分干涉差显微镜（DIC）对其进行单颗粒光谱分析。...

利用透射式诺马尔斯基型差分干涉对比显微镜对等离激元纳米粒子进行光谱学研究

光子能带结构能够帮助理解受限电磁模式在光子晶体中的传播方式。在包含磁性元素的光子晶体中，这些受限且共振的光学模式伴随着增强和改变的磁光效应。我们描述了一种通过傅里叶空间显微术提取磁光能带结构的测量方法。...

光子纳米结构的光谱与角度分辨磁光表征

本方案描述了一种将光镊技术与表面增强拉曼光谱（SERS）相结合的便捷方法，用于操控等离激元纳米粒子以实现对分子的高灵敏度检测。在无需聚集剂的情况下，利用捕获激光将等离激元纳米粒子组装起来，从而增强目标分析物的SERS信号 原位...

等离子体纳米粒子的光镊捕获 原位 表面增强拉曼光谱表征

本文介绍了如何应用偏振敏感双光子显微镜来表征无标记淀粉样超结构——球晶内部的局部有序性。同时描述了样品的制备与测量方法、所需装置的组装过程，以及数据分析流程，以获取关于淀粉样纤维局部排列结构的信息。...

偏振敏感双光子显微镜用于无标记淀粉样蛋白结构表征

学习利用角度分辨反射光谱和光致发光光谱技术，在频域内区分光发射器与表面等离子体极化激元的激发与耦合过程。该方法无需时间分辨设备，使用标准光学仪器即可完成，适用于金属周期阵列、超材料和光子晶体等系统的荧光增强研究。

光发射体与表面等离激元极化激元之间激发和耦合速率的测定

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