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Methodenartikel

Angle-Photoemissionsspektroskopie Bei extrem niedrigen Temperaturen

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DOI:

10.3791/50129

9. Oktober 2012

In diesem Artikel

Zusammenfassung

Das übergeordnete Ziel dieser Methode ist es, die Niedrig-Energie-elektronischen Struktur von Festkörpern bei extrem niedrigen Temperaturen mit Angle-Photoemissionsspektroskopie mit Synchrotronstrahlung zu bestimmen.

Zusammenfassung

Die physikalischen Eigenschaften eines Materials durch seine elektronische Struktur definiert. Elektronen in Feststoffe werden durch Energie (ω) und Impuls (k) und der Wahrscheinlichkeit, um sie in einem bestimmten Zustand zu finden mit gegebenen ω und k gekennzeichnet ist durch die spektrale beschriebene Funktion A (k, ω). Diese Funktion kann direkt in einem Experiment auf dem bekannten photoelektrischen Effekt gemessen werden, für die Erklärung von dem Albert Einstein erhielt den Nobelpreis zurück in 1921. In den photoelektrischen Effekt das Licht leuchtete auf einer Fläche stößt Elektronen aus dem Material. Nach Einstein ermöglicht Energieeinsparung ein, um die Energie eines Elektronenstrahls innerhalb der Probe zu bestimmen, sofern die Energie des Lichts Photon und kinetische Energie des ausgehenden Photoelektronen sind bekannt. Impulserhaltung macht es auch möglich, k es im Zusammenhang mit der momen abzuschätzentum der Photoelektronen durch Messen der Winkel, in dem die Photoelektronen verließ die Oberfläche. Die moderne Version dieser Technik genannt wird Angle-Photoemissionsspektroskopie (ARPES) und nutzt beide Erhaltungssätze, um die elektronische Struktur zu bestimmen, dh Energie und Impuls der Elektronen innerhalb des Festkörpers. Um die Details von entscheidender Bedeutung für das Verständnis der aktuellen Probleme der Physik der kondensierten Materie zu lösen, müssen drei Größen minimiert werden: Unsicherheit * in Photonenenergie, Unsicherheit in kinetische Energie der Photoelektronen und Temperatur der Probe.

In unserem Ansatz vereinen wir drei jüngsten Erfolge auf dem Gebiet der Synchrotronstrahlung, Oberflächenphysik und Kryotechnik. Wir verwenden Synchrotronstrahlung mit abstimmbaren Photonen-Energie beiträgt eine Unsicherheit in der Größenordnung von 1 MeV, einer Elektronenenergie-Analysator, der die kinetischen Energien detektiert, mit einer Genauigkeit in der Größenordnung von 1 MeV und eine He 3 Kryostaten whIch können wir die Temperatur der Probe unter 1 K. halten Wir diskutieren die exemplarische Ergebnisse an Einkristallen von Sr 2 RuO 4 und einigen anderen Materialien erhalten. Die elektronische Struktur dieses Materials kann mit einer beispiellosen Klarheit bestimmt werden.

Einleitung

Heutzutage ARPES wird häufig verwendet, um die elektronische Struktur von Festkörpern zu bestimmen. Üblicherweise werden verschiedene Varianten dieser Methode durch die Quelle der Strahlung benötigt wird, um die Elektronen anzuregen definiert. Wir verwenden Synchrotronstrahlung, da es eine einmalige Gelegenheit, die Polarisation und die Anregung Photonenenergie in einem breiten Energiebereich abzustimmen bietet und sich durch eine hohe Intensität, geringe Bandbreite (Unsicherheit in der Energie hn) gekennzeichnet, und es kann zu einem schmalen Strahl fokussiert werden, um zu sammeln Fotoelektronen von einer Stelle von einigen zehn Mikrometern. Synchrotron-Strahlung wird in Elektronenspeicherring Ringe zwingen Elektronen, die in der Ring mit einer Energie in der Größenordnung von 2 GeV ** durch periodische Anordnungen von starken Magneten (Undulatoren) übergeben generiert. Das Magnetfeld lenkt die Elektronen und wenn eine solche schnelle Elektronen ihre Richtung ändern sie strahlen. Genau diese Strahlung wird dann in die so genannte Beamline wo es weiter monochromatisiert gerichtet istdurch ein Beugungsgitter und sich auf der Oberfläche der Probe durch mehrere Spiegel. Es gibt viele solcher Einrichtungen auf der ganzen Welt. Unsere End-Station an einem der Strahlrohre des BESSY, die dem Helmholtz-Zentrum Berlin gehört entfernt.

Das Kernstück dieses ARPES Anlage ist die Elektronen-Energie-Analysator (Abbildung 1). Da wir sowohl die kinetische Energie und Winkel, in denen die Elektronen verlassen die Oberfläche interessiert sind, ist es sehr bequem, um sie in einer Messung zu erkennen. Ein sehr einfaches Prinzip ermöglicht dieser Ansatz eine Realität. Als in basischem Experiment mit einer optischen Linse, die eine ebene Welle konzentriert in den Punkt in der hinteren Brennebene somit Durchführen räumlichen Fourier-Transformation, die elektronenoptische Linse projiziert Elektronen, die die Oberfläche bei bestimmten Winkel zu einem Punkt in der Fokusebene übrig ( Abbildung 1). Auf eine solche Weise erhalten wir Zugang zu dem Kehrwert, dh Impulse, Raum. Die Distanzence von der Vorwärtsrichtung in der Fokalebene entspricht dem Winkel und damit der Impuls des Photoelektronen. Nun werden die Elektronen in energetisch analysiert werden. Hierzu ist der Eintrittsspalt des Halbkugelanalysator genau in der Brennebene der elektronenoptischen Linse platziert. Spannungen auf beiden Halbkugeln sind so gewählt, daß nur die Elektronen mit bestimmten kinetischen Energie (pass energy) genau in der Mitte der beiden Halbkugeln und landen auf der Mittellinie der zweidimensionalen Detektor geführt werden. Solche, die schneller sind den Detektor näher an der äußeren Halbkugel getroffen, diejenigen, die langsamer sind, wird in Richtung der inneren Halbkugel abgelenkt werden. Auf eine solche Weise können wir die Photoemission Intensitätsverteilung als Funktion des Winkels und der kinetischen Energie gleichzeitig erhalten.

Der Hauptvorteil des Ansatzes gegenüber bestehenden Verfahren ist die Verwendung der He 3 cryomanipulator. Es gibt mindestens zwei Gründe tragen out die Messungen bei niedrigen Temperaturen. Je höher die Temperatur des Materials, desto mehr verschmiert der elektronischen Zustände in Energie und Impuls werden. Um die elektronische Struktur mit hoher Präzision dieser Temperatur Verbreiterung muss vermieden werden bestimmen. Auch sind viele physikalische Eigenschaften temperaturabhängig, einige Ordnungsphänomene gesetzt in bei niedrigen Temperaturen und dem Wissen der elektronischen Struktur im Grundzustand des Systems, dh bei T = 0, ist von grundlegender Bedeutung. Einer der effektivsten Wege zur Abkühlung der Probe auf Zehntel Kelvin ist zu verflüssigen He 3 Gas. In vielen Experimenten erreichte sub-Kelvin Temperaturen ist nicht ein Problem, da Wärmestrahlung, der Hauptfeind der ultra-niedrigen Temperaturen effektiv abgeschirmt werden. Leider ist dies nicht der Fall in Photoemission Experimenten. Wir brauchen den freien Zugang für die einfallende Licht-und ausgehenden Elektronen liefern. Dies wird durch speziell Schlitze in drei ra realisiertstrahlung Schilde, mit unterschiedlichen Temperaturen. Um für die Wärmebelastung von der Photonenstrahl und Raumtemperatur Strahlung zu kompensieren, sollte die Kühlleistung des Kryostaten sehr hoch sein. Dies wird durch die sehr große Saugvermögen von zwei Pumpen, die den Dampfdruck über dem flüssigen He 3 zu verringern und so Kühlen der Kühlfinger und Probe erreicht. Die Design-Vorgaben unserer He 3-System machen es zum stärksten weltweit. Es ist vielleicht der einzige Ort auf der Welt, wo man einen 1 K kalten Oberfläche durch eine Raumtemperatur Fenster sehen können, die "kältesten sichtbar".

Die Skizze der modernen Photoemission Experiments ist in Abbildung 1 dargestellt. Die Synchrotron-Strahl (gestrichelte grüne Linie) beleuchtet die 1 K kalten Oberfläche der Probe und regt Photoelektronen. Elektronen werden auf dem Eintrittsspalt des halbkugelförmigen Analysator, in der Neigung (sortiert projiziert Gelb, Magenta und Cyan-Spuren entsprechen DIFFEREnt Neigungswinkel) und dann werden in Form von kinetischer Energie analysiert. Abbildung 2 zeigt den typischen Intensitätsverteilung als Funktion der Neigungswinkel und kinetische Energie. Eine solche Intensitätsverteilung tatsächlich erwartet, da der Vergleich mit Bandstrukturrechnungen dieses Materials zeigt (rechte Tafel). Dies ist unser Fenster in reziproken Raum.

Durch das Scannen Spannungen auf der Linse und Hemisphären und Drehen der Probe um die vertikale Achse (Polarwinkel) können wir die breite Bindungsenergie Bereich sowie weite Bereiche des reziproken Raum mit beispielloser Detail zu erforschen. Insbesondere Plotten Intensität im Fermi-Niveau als Funktion der beiden Komponenten des in der Ebene liegenden Impuls von Neigung und Polarwinkel berechnet haben wir direkten Zugriff auf das Fermi-Fläche (FS).

* Unter "Unsicherheit" Wir verstehen die Versuchsleiter die beste Schätzung, wie weit ein experimentelles Menge könnte aus dem "true seinWert. "

** Der Niedrig-Energie-Ring kann eine Energie von ~ 0,8 GeV, die hochenergetische ein - bis zu 8 GeV.

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Protokoll

Ein. Montage der Probe

  1. Dieses Experiment verwendet Synchrotronstrahlung vom BESSY des Helmholtz-Zentrum Berlin. Die Photonen reisen Beamline unsere Endstation, wo eine Probe montiert ist.
  2. Beginnen mit einem Einkristall aus dem zu untersuchenden Material, hier Strontiumruthenat. Verwenden Silber basierenden Epoxy zu kleben die Probe in den Probenhalter. Die auf Silber basierende Epoxy sorgt für eine gute thermische und elektrische Kontakt.
  3. Kleben Sie einen Aluminium-top-post an die Oberfläche des Einkristall-. Die Top-Nachricht wird zu spalten Probe im Ultrahochvakuum verwendet werden, um eine atomar saubere Oberfläche freizulegen.
  4. Montieren des Probenhalters in der Ladeschleuse.

2. Erreichen Ultra-Hochvakuum und thermische Isolation

  1. Beginnen Evakuieren der Ladeschleusenkammer zu einer Kontamination der Ultra-Hochvakuumkammer minimieren.
  2. Überwachen Sie den Druck. Sobald ein Druck von etwa 10 -8 mbar wurdeerreicht, übertragen die Montage der Vorbereitung Kammer, und anschließend auf die wichtigsten chamber.The kalte Finger und Probenhalter wurden speziell entwickelt, um die bestmögliche thermischen Kontakt mit dem Helium Topf garantieren.
  3. Diese Demoversionen zeigen, wie dies durch die Verwendung Kegelflächen um die Kontaktfläche zu erhöhen erreicht. Die Kegelflächen gegeneinander gedrückt und der Probenhalter und Kühlfinger sind fest an seinem Platz unter Verwendung eines Titan Mutter und Schraube fixiert.

3. Positionieren und Abkühlen der Probe

  1. Der nächste Schritt ist die Orientierung der Probe innerhalb des kalten Finger entlang der Azimuth mit dem Transferarm. Fixieren der Position der Probe, indem die Mutter, während eine Gegenkraft mit der Tragarm an der gegenüberliegenden Seite der Kammer.
  2. Spaltung der Probe durch Bewegen des Manipulators nach oben, so daß das oberste Beitrag durch Wechselwirkung mit dem Tragarm entfernt wird.
  3. Mit der Strahl Verschluss geschlossen, bewegen die Probe in Position in der Strahllinie Verwendung des Manipulators. Sobald die Probe an Ort und Stelle sicher, dass die cryoshields richtig geschlossen sind.
  4. Pumpen auf dem 1-K Topf zirkulieren und die Helium-3 Gas, um die Probe auf der Basis abkühlen. Die Temperatur wird nahe an der Probe gemessen und werden nicht während des Experiments zu ändern.
  5. Öffnen Sie die Strahlshutter der Beamline. Mithilfe der Mikrometerschrauben an der Vorrichtung, um die Position der Probe einzustellen, damit sie an dem Fokus des Analysators Linse ist. Diese Einstellung ist entscheidend.

4. Sammeln von Daten

  1. Sobald die Einrichtung ist bereit, um den Winkel-resolved Modus des Analysators umzuschalten und das Spektrum in gepfeilten Modus. Dies erzeugt Daten für zweidimensionale Energie-Winkel Plots.
  2. Konstruieren Sie eine Fermi-Fläche Karte mithilfe der Daten. Wählen Polarwinkel, die Fermi Bahnübergänge für das Studium der supe entsprechenrconducting Lücke Strontiumruthenat.
  3. Nimm hochaufgelöste Spektren bei den gewählten Polarwinkel oberhalb und unterhalb der Sprungtemperatur des Strontiumruthenat, um das Verhalten des supraleitenden Spalt untersuchen.

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Ergebnisse

Die ultra-niedrigen Temperaturen von unserem Setup zusammen mit der hohen Auflösung der Beamline und Analysator ermöglichen es uns, Spektren mit sehr hohen Gesamtwirkungsgrad Auflösung aufzeichnen. Dies ist in Abbildung 3 dargestellt. Die üblichen Test der Energieauflösung ist, um die Breite des Fermi Kante eines Metalls messen. In diesem Fall ist es eine frisch eingedampft Indium Film. Die volle Breite bei halbem Maximum (FWHM) der Gauß, die, wenn mit dem Schritt-Funktion gefaltet genau beschreibt die ...

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Diskussion

Wie oben gezeigt wird, ist das Verfahren sehr effizient implementiert bei der Untersuchung der Niedrigenergie-elektronische Struktur von Einkristallen. Aktuelle instrumental Verbesserungen ARPES von einem bloßen Charakterisierung und band-Mapping-Tool verwandelte sich in ein ausgeklügeltes Vielteilchen-Spektroskopie. Ein modernes Experiment liefert Informationen über die elektronische Struktur eines Festkörpers oder einer Nano-Objekt mit einem neuen Maß an Präzision. Der Zugang zum Fermifläche im Fall eines Metalls erla...

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Offenlegungen

Keine Interessenskonflikte erklärt.

Danksagungen

Wir danken für die Hilfe von Rolf Follath, Roland Hübel, K. Möhler, Dmytro Inosov, Jörg Fink, Andreas Koitzsch, Bernd Büchner, Andrei Varykhalov, Emile Rienks, Oliver Rader, Setti Thirupathaiah, Denis Vyalikh, Sergey Molodtsov, Clemens Laubschat, Ramona Weber, Hermann Dürr, Wolfgang Eberhardt, Christian Jung, Thomas Blume, Gerd Reichardt, David Batchelor, Kai Godehusen, Martin Knupfer, Stefan Leßny, Dirk Lindackers, Stefan Leger, Ralf Voigtländer, Ronny Schönfelder, der die "1-cubed" Projekt konzipiert , konstruiert, gebaut und in Betrieb genommen Beamline und End-Station sowie vorgesehenen organisatorischen und Anwender-Support.

Das Projekt "1-gewürfelt ARPES" ​​wurde durch das BMBF "Höchste Auflösung ARPES" ​​finanziert als auch direkt durch BESSYII und IFW-Dresden. Diese besondere Arbeit des DFG-Schwerpunktprogramms SPP1458 unterstützt wurde, gewährt ZA 654/1-1, BO1912/3-1 und BO1912/2-2. EG und BPD thank der Fakultät für Informatik an der University of Johannesburg für Reisen Finanzierung. AV, RF und MC danken für die Unterstützung aus dem EU -FP7/2007-2013 unter Finanzhilfevereinbarung N. 264098 - MAMA.

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Materialien

Liste der in diesem Artikel verwendeten Materialien
NameUnternehmenKatalognummerKommentare
Name des Reagenz / Material Firma Katalog-Nummer Kommentare
Einkristalle von ZrTe 3 und TiSe 2 gewachsen von Dr. Helmut Berger, EPFL, Lausanne
Einkristalle des Sr 2 RuO 4 gewachsen durch die Gruppe von Dr. Antonio Vecchione
SAMPLES
ZrTe 3, TiSe 2, Sr 2 RuO 4

Referenzen

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  2. Maeno, Y., Hashimoto, H., Yoshida, K., Nishizaki, S., Fujita, T., Bednorz, J. G., Lichtenberg, F. Superconductivity in a layered perovskite without copper. Nature (London). 372, 532(1994).
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  11. Hüfner, S. Photoelectron Spectroscopy, Principles and Applications. , 2nd Edition, Springer Verlag. Heidelberg. (1996).

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Nachdrucke und Genehmigungen

Schlagwörter

Elektronische StrukturSynchrotronstrahlungsupraleitende L ckeFermi Fl chen MappingEnergieaufl sungEinkristallspaltungHelium 3 Kryostat