Methodenartikel

Messung des Kohärenzzerfalls in GaMnAs mittels Femtosekunden-Vierwellenmischung

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DOI:

10.3791/51094

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3. Dezember 2013

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1Department of Physics and Atmospheric Science, Dalhousie University, 2Department of Physics, University of Notre Dame

In diesem Artikel

Zusammenfassung

Die Technik der Femtosekunden-Vierwellenmischung wird beschrieben, einschließlich spektral aufgelöster und zeitaufgelöster Konfigurationen. Wir veranschaulichen den Nutzen dieser Technik für die Untersuchung entscheidender physikalischer Eigenschaften in den III-V verdünnten magnetischen Halbleitern, die durch ihre Nichtlinearität und hohe zeitliche Auflösung ermöglicht werden.

Zusammenfassung

Die Anwendung der Femtosekunden-Vierwellenmischung zur Untersuchung grundlegender Eigenschaften verdünnter magnetischer Halbleiter ((s,p)-d-Hybridisierung, Spin-Flip-Streuung) wird unter Verwendung von Experimenten an GaMnAs als Prototyp eines III-MN-V-Systems beschrieben. Spektral aufgelöste und zeitaufgelöste experimentelle Konfigurationen werden beschrieben, einschließlich der Verwendung von Null-Hintergrund-Autokorrelationstechniken zur Pulsoptimierung. Der Ätzprozess zur Herstellung von GaMnAs-Proben Die hohe zeitliche Auflösung dieser Technik, die durch die Verwendung kurzer optischer Pulse (20 fsec) ermöglicht wird, ermöglicht es, den schnellen Spin-Flip-Streuprozess in diesem System direkt im Zeitbereich zu untersuchen, was neue Einblicke in die starke Austauschkopplung liefert, die für den trägervermittelten Ferromagnetismus verantwortlich ist. Wir zeigen auch, dass die spektrale Auflösung des vierwelligen Mischsignals es ermöglicht, klare Signaturen von (s, p)-d-Hybridisierung in diesem System, im Gegensatz zu linearen Spektroskopie-Techniken. Diese erhöhte Empfindlichkeit ist auf die Nichtlinearität der Technik zurückzuführen, die defektbedingte Beiträge zur optischen Reaktion unterdrückt. Diese Methode kann verwendet werden, um die Zeitskala für den Kohärenzzerfall (gebunden an die schnellsten Streuprozesse) in einer Vielzahl von Halbleitersystemen zu messen, die für die Elektronik und Optoelektronik der nächsten Generation von Interesse sind.

Einleitung

III-V verdünnte magnetische Halbleiter weisen eine ferromagnetische Kopplung auf, die durch Ladungsträger (Löcher) vermittelt wird, was eine externe Manipulation der magnetischen Eigenschaften durch elektrische und optische Kontrolle der Trägerpopulation ermöglicht. Diese Eigenschaft macht diese Materialien attraktiv für eine ganze Reihe von magnetoempfindlichen elektronischen und optoelektronischen Bauelementen1-15, einschließlich der möglichen Integration von Logik und Speicher. 11-15 Die Realisierung solcher Anwendungen erfordert ein gutes Verständnis der grundlegenden Eigenschaften dieser Materialien; Die große Dichte an Defekten, die mit ihrem Wachstum bei niedrigen Temperaturen verbunden ist (essentiell für den substitutionellen Einbau von magnetischen Dotierstoffen wie Mn), erschwert jedoch die theoretische Behandlung der Austauschkopplung und der ferromagnetischen Ordnung16-18 erheblich. Diese Defekte erschweren auch die Interpretation von Transport- und linearoptischen Experimenten an diesen Materialien19-24.

Der Nutzen der nichtlinearen optischen Technik der Vierwellen-Mischspektroskopie für neue Einblicke in diese Materialien wurde kürzlich in Experimenten mit GaMnAs25,26 gezeigt, das den Prototyp eines verdünnten magnetischen Halbleiters III-V darstellt. Es wurde gezeigt, dass die Nichtlinearität der Technik eine viel größere Empfindlichkeit gegenüber der Feinstruktur in der optischen Verbindungsdichte von Zuständen bietet, Dies deutet auf eine starke Verstärkung der optischen Interband-Reaktion mit dem Einbau von Mn25 hin. Diese Beobachtung ist eine Signatur der (s,p)-d-Hybridisierung, die kürzlich in engen Bindungsberechnungen vorhergesagt wurde18.Diese neue Erkenntnis wurde durch das niedrige optische Dipolmoment ermöglicht, das mit Übergängen verbunden ist, die die Defektzustände in der mittleren Lücke betreffen und die diese Effekte der Hybridisierung in linearen optischen Experimenten maskieren27. Die hohe Zeitauflösung der Vier-Wellen-Mischtechnik wurde auch genutzt, um die erste direkte Messung der Zeitskala der Loch-Mn-Spin-Flip-Streuung in diesem Systemzu erhalten 26,Diese Experimente zeigten auch, dass die optische Reaktion dieses Materials ein Photonenecho ist, was darauf hindeutet, dass die Dephasing-Zeit trotz defektinduzierter Lokalisierung unabhängig von der Trägerenergie ist.

Hier präsentieren wir eine detaillierte Beschreibung der Vier-Wellen-Mischtechnik, die in den Referenzen25,26 verwendet wird, und veranschaulichen, wie sie zur Messung der Dephasing-Zeit (T2), der nichtlinearen spektralen Reaktion (dritter Ordnung) und der Art der Verbreiterung (homogen oder inhomogen) in einem interessierenden Material verwendet werden kann. Spektral aufgelöste und zeitlich aufgelöste experimentelle Konfigurationen werden vorgestellt, zusammen mit einer Erklärung der Null-Hintergrund-Autokorrelation Technik, die in Verbindung mit einem Prismenkompressor verwendet wird, um die Pulsdauer an der Probenposition zu minimieren. Diese Pulsdauer bestimmt die Gesamtzeitauflösung der Technik und muss unter 30 fsec liegen, um die Spin-Flip-Streuung in GaMnAs aufzulösen. Der Ätzprozess, der zur Vorbereitung der GaMnAs-Proben für Experimente in der Transmissionsgeometrie verwendet wird, wird ebenfalls hervorgehoben. Diese Arbeit baut auf der etablierten Nützlichkeit von Vier-Wellen-Mischtechniken für die Untersuchung der Streuung auf Prozesse und Vielteilcheneffekte in traditionellen Halbleitern28-32 durch Erweiterung auf die Untersuchung fundamentaler Wechselwirkungen und elektronischer Strukturen in verdünnten magnetischen Halbleitern. Unsere Ergebnisse werden Auswirkungen auf das langfristige Engineering dieser neuartigen magnetischen Materialien haben.

Protokoll

1. Überblick über optische Geräte

  1. Richten Sie zwei Spiegel und zwei Blenden ein, die den Eingangspfad für den optischen Aufbau definieren, wie in Abbildung 1 dargestellt. Jeden Tag sollten diese Blenden und Spiegel verwendet werden, um die Ausrichtung des Aufbaus wiederherzustellen. Da der Laser von Tag zu Tag driftet, sind täglich mehrere Iterationen der Ausrichtung erforderlich, um eine optimale Ausrichtung zu gewährleisten.
  2. Konstruieren Sie einen Impulskompressor mit zwei Prismen, wie in Abbildung 1 gezeigt. Der Impulskompressor führt eine negative Gruppengeschwindigkeitsdispersion ein, um die positive Gruppengeschwindigkeitsdispersion zu kompensieren, die durch Linsen und optische Fenster auf dem Weg zur Probe verursacht wird. Die Höhe der Gruppengeschwindigkeitsdispersionskompensation wird durch den Abstand zwischen den Prismen (grob) und der Glasmenge, durch die sich der Strahl im zweiten Prisma (fein) ausbreitet, bestimmt. Diese werden iterativ angepasst, um die Pulsdauer zu optimieren und gleichzeitig die Pulsautokorrelation zu erkennen (siehe Abschnitt 2).
  3. Setzen Sie einen 50/50-Strahlteiler ein, um die vom Laser eingehenden Pulse in zwei Anregungsimpulse, E1 und E2, aufzuteilen.
  4. Richten Sie eine optische Verzögerungsleitung für den Impuls E1 ein, indem Sie ein Paar Spiegel verwenden, die auf einem manuellen Translationstisch montiert sind. Dieser Tisch wird verwendet, um die Verzögerung zwischen den Impulsen E1 und E2 grob einzustellen. Hinweis: Es ist darauf zu achten, dass der Strahlengang in das Spiegelpaar parallel zur Bewegungsachse des Translationstisches verläuft und dass die Spiegel in einem Winkel von 45° zueinander ausgerichtet sind und keine vertikale Abweichung verursachen.
  5. Richten Sie eine optische Verzögerungsleitung für den Impuls E2 ein, indem Sie einen Satz Spiegel und ein optisches Periskop verwenden, die den Strahl auf einen leichten Retroreflektor senden, der auf der Membran eines Lautsprechers montiert ist. Durch die vertikale Montage des Lautsprechers werden die anharmonischen Bewegungen des Lautsprechers minimiert, die durch das Gewicht des Retroreflektors sowie durch schädliche Bewegungen (Wackeln) des Retroreflektors verursacht werden, wenn sich der Lautsprecher bewegt.
    Hinweis: Es ist darauf zu achten, dass der Strahlengang in den Retroreflektor parallel zur Bewegungsachse des Lautsprechers (d.h. vertikal) verläuft. Zusammen mit einem Funktionsgenerator und einem Stromverstärker ermöglicht der Lautsprecher eine schnelle Abtastung der Interpulsverzögerung während des Experiments. Der Stromverstärker wird benötigt, um eine ausreichend große Bewegungsamplitude des Lautsprechers (>1 mm) zu gewährleisten. Der lineare Teil des Lautsprecherauswurfs bestimmt den gesamten zugänglichen Impulsverzögerungsbereich im Experiment.
  6. Stellen Sie sicher, dass die beiden optischen Strahlen parallel sind, und setzen Sie eine einzelne Linse (Durchmesser 5 cm, Brennweite 50 cm) in den Weg der beiden Strahlen ein, wie in Abbildung 1 gezeigt. Diese Linse wird verwendet, um die beiden Strahlen auf die in einem optischen Kryostaten enthaltene Probe zu fokussieren, so dass die Probe auf jeder gewünschten Temperatur zwischen 4 und 300 K gehalten werden kann.
  7. Die räumliche und zeitliche Überlappung an der Probenposition wird optimiert, indem eine Autokorrelation bei einem äquivalenten Fokus durchgeführt wird, um die Detektion des vierwelligen Mischsignals vorzubereiten. (Das Autokorrelationsalignment wird in Abschnitt 2 beschrieben.)
  8. Für spektral aufgelöste, zeitintegrierte Experimente (SR-FWM) senden Sie die vierwellige Mischemission in einen Monochromator und fügen Sie eine Linse zur Fokussierung in den Eingangsspalt hinzu.
  9. Platzieren Sie einen Hochgeschwindigkeits-Photomultiplier-Röhrendetektor (PMT) hinter dem Monochromator, um die spektral aufgelöste vierwellige Mischemission zu detektieren. Hinweis: Die an den PMT angelegte Hochspannung sollte nur eingeschaltet werden, wenn der PMT im Dunkeln ist.
  10. Verbinden Sie das PMT-Ausgangssignal mit einem Oszilloskop.
  11. Stellen Sie den Lautsprecher mit einem Funktionsgenerator und einem Stromverstärker so ein, dass er mit ca. 30 Hz oszilliert, um eine periodische Variation der Zeitverzögerung zwischen den Impulsen E1 und E2 einzuführen. Führen Sie mit dem Oszilloskop eine Messung des SR-FWM-Signals (PMT-Signal) im Vergleich zur Impulsverzögerung durch. Die Kalibrierung der Zeitachse des Oszilloskops wird mit Hilfe des Autokorrelationssignals bestimmt. wie in Abschnitt 2 beschrieben.
  12. Für die zeitaufgelöste Vier-Wellen-Mischung (TR-FWM) setzen Sie einen zweiten 50/50-Strahlteiler ein, um einen dritten Laserpuls (den sogenannten Gate-Puls) zu erzeugen, wie in Abbildung 1 gezeigt.
  13. Richten Sie eine separate optische Verzögerungsleitung für den Gate-Impuls ein. Diese Verzögerungsleitung enthält einen Satz Spiegel, die an einem manuellen Translationstisch montiert sind, um die Gate-Impulsverzögerung grob einzustellen, und einen zweiten Lautsprecher für die schnelle Abtastung der Gate-Impulsverzögerung.
  14. Entfernen Sie die Linse vor dem Monochromator und setzen Sie einen Spiegel ein, um den vierwelligen Mischstrahl abzufangen.
  15. Setzen Sie eine Linse ein, um die vierwellige Mischemission zusammen mit dem Gate-Impuls in einen nichtlinearen Beta-Bariumborat-Kristallschnitt (BBO) für die Typ-I-Phasenanpassung für 800 nm bei normalem Einfall zu fokussieren. Führen Sie eine Messung der Intensität der zweiten Harmonischen in Abhängigkeit von der Gate-Impulsverzögerung mit einem anderen Hochgeschwindigkeits-PMT durch.
  16. Richten Sie einen Weg für Autokorrelationsmessungen ein, indem Sie einen großen Planarspiegel vor dem Kryostaten einsetzen. Dieser Spiegel wird verwendet, um sowohl E1- als auch E2-Pulse auf einen zweiten Fokus umzuleiten. Platzieren Sie hier einen zweiten BBO-Kristall. Hinweis: Die Eingangsstrahlen müssen während der Bewegung dieses Planarspiegels blockiert werden, um gefährliche Reflexionen zu vermeiden.
  17. Durchführung einer Messung des zweiten harmonischen Signals, das sich aus der Überlappung der Impulse E1 und E2 in Abhängigkeit von der Interpulsverzögerung ergibt, die mit dem Lautsprecher im Impulsweg E2 abgetastet wird. Das zweite harmonische Signal wird mit einer schnellen Fotodiode und dem Oszilloskop erfasst. Während dieser Messung wird die Ausrichtung des Impulskompressors optimiert, um die geringstmögliche Impulsdauer zu erreichen. wie in Abschnitt 2 näher beschrieben.

2. Impulsmessung und -optimierung

  1. Setzen Sie einen großen Planarspiegel ein, um den Brennpunkt der beiden Anregungsstrahlen von der Probe zum Sekundärfokus umzuleiten, wie in Abbildung 1 gezeigt.
  2. Platzieren Sie den BBO-Kristall im Brennpunkt. Dieser wird verwendet, um aus der Kombination der beiden Eingangsimpulse E1 und E2 eine zweite Harmonische zu erzeugen. Der Kristallhalter muss Anpassungen entlang aller drei Raumachsen sowie eine Drehung ermöglichen.
  3. Platzieren Sie einen optischen Kurzpassfilter hinter dem Kristall, der 800 nm Licht abstößt und 400 nm Licht durchlässt.
  4. Auf einer weißen Karte, die hinter dem Filter platziert wird, sollten zwei violette Strahlen sichtbar sein, die nur der zweiten Harmonischen jedes Impulses E1 und E2 entsprechen. Stellen Sie den Drehwinkel des Kristalls so ein, dass er ungefähr auf halbem Weg zwischen den Winkeln liegt, die die maximale Helligkeit jedes der beiden äußeren Punkte ergeben. Dies ist der ungefähre Winkel, der den Null-Hintergrund-Autokorrelationsstrahl von der zweiten Harmonischen aus der Kombination der beiden Eingangsimpulse E1 und E2 optimiert.
  5. Passen Sie die Weglänge des E1-Impulses an, bis ein zentraler Punkt der zweiten Harmonischen erscheint. Dieser Punkt ist die Null-Hintergrund-Autokorrelation, die sich aus der Kombination von E1 und E2 ergibt.
  6. Setzen Sie eine schnelle Silizium-Fotodiode in den Weg des zentralen Flecks der zweiten Harmonischen ein.
  7. Variieren Sie die Weglänge des Impulses E2 periodisch, indem Sie einen Funktionsgenerator und einen Verstärker verwenden, um die Bewegung des Lautsprechers im E2-Pfad zu steuern, wie in Abschnitt 1 beschrieben.
  8. Schließen Sie die Fotodiode an ein Oszilloskop an und zeichnen Sie die beobachtete Autokorrelation auf. Um die Autokorrelation richtig anzuzeigen, lösen Sie das Oszilloskop mit einem TTL-Impuls vom Funktionsgenerator aus. Der TTL-Triggerimpuls muss möglicherweise mit einem digitalen Verzögerungsgenerator verzögert werden, damit die Autokorrelation auf einer geeigneten Zeitachseneinstellung am Oszilloskop beobachtet werden kann.
  9. Passen Sie die Weglänge des Impulses E1 mit dem manuellen Übersetzungstisch an und beachten Sie, wie diese Einstellung die zeitliche Position des Peaks des zweiten harmonischen Signals auf dem Oszilloskop verschiebt. Die aufgezeichneten Mikrometerpositionen für zwei aufeinanderfolgende Peakpositionen können verwendet werden, um die Zeitachse des Oszilloskops in eine Impulsverzögerung (in Femtosekunden) umzuwandeln.
  10. Passen Sie die Positionen der beiden Prismen im Impulskompressor an, während Sie das Autokorrelationssignal auf dem Oszilloskop betrachten, um sicherzustellen, dass die Autokorrelationsspitze so gering wie möglich ist. Die minimale Impulsdauer, die in diesen Experimenten erreicht wurde, betrug etwa 20 fsec.

3. Probenvorbereitung

  1. Für unsere Vier-Wellen-Mischexperimente bestand die Probe aus einem 500 μm GaAs-Substrat, einer 175 nm AlGaAs-Stoppätzschicht und einer 750 nm dünnen Schicht aus GaMnAs. Diese Probe wurde durch Molekularstrahlepitaxie an der University of Notre Dame gezüchtet.
  2. Diese Vier-Wellen-Mischversuche werden in der Transmissionsgeometrie durchgeführt, und als Folge davon muss das Substrat entfernt werden. Eine kleine Perle optischer Klebstoff wird auf ein Saphirfenster gelegt. Saphir bietet aufgrund seiner guten Transparenz und großen Wärmeleitfähigkeit ein hervorragendes Substrat für Experimente bei niedrigen Temperaturen. Legen Sie die Probe mit der dünnen GaMnAs-Schicht nach unten auf den optischen Klebstoff und drücken Sie sie gleichmäßig nach unten, um überschüssigen Klebstoff von der Probenoberfläche zu entfernen.
  3. Der optische Klebstoff härtet aus, indem die Probe ca. 6 Stunden lang einer UV-Lampe ausgesetzt wird. Die Lampenstrahlung muss die Probe von der Saphirseite freilegen, um den Klebstoff auszuhärten.
  4. Mit Hilfe einer mechanischen Polier-/Schleifanlage (z. Buehler Beta Grinder-Polisher) 300-400 μm vom Substrat entfernen. Dieser Schritt reduziert den Zeitaufwand für das chemische Ätzen erheblich.
  5. Entfernen Sie das restliche Substrat, indem Sie die Probe in eine Lösung aus Zitronensäure (5 Teile, 6,28 M) und Wasserstoffperoxid (1 Teil, 30%ige Lösung) tauchen. Wenn die Stoppätzschicht erreicht ist, geht die Probe von einem matten Grau in eine spiegelnde Oberfläche über, was darauf hinweist, dass sie aus der Lösung entfernt werden kann. Die durchschnittliche Ätzrate für GaAs beträgt 20 μm/h und für AlGaAs 160 nm/h für diese Lösung.
  6. Nehmen Sie die Probe aus der sauren Lösung und spülen Sie sie in entionisiertem Wasser, gefolgt von spektroskopischem Aceton und dann Methanol.
  7. Montieren Sie die Probe im optischen Kryostaten im Brennpunkt der E1- und E2-Strahlen. Evakuieren Sie den Kryostaten und kühlen Sie ihn auf die gewünschte Temperatur.

4. Messung des vierwelligen Mischsignals

  1. Sobald das Autokorrelationssignal optimiert ist, die Probe in den Kryostaten montiert und der Kryostat abgekühlt wurde, entfernen Sie den großen flachen Spiegel, der zur Umlenkung des Laserfokus verwendet wird.
  2. Um SR-FWM-Experimente durchzuführen, fokussieren Sie den vierwelligen Mischsignalstrahl in einen Monochromator. Um den vierwelligen Mischsignalstrahl zu lokalisieren, lokalisieren Sie zunächst die übertragenen E1- und E2-Spots auf einem Ausrichtungswerkzeug (mit den Wellenvektoren k1 und k2) und bestimmen anhand ihrer Positionen die erwartete Position des vierwelligen Mischsignalstrahls (2k2 - k1).
  3. Platzieren Sie ein Hochgeschwindigkeits-PMT am Ausgang des Monochromators und schließen Sie es an das Oszilloskop an. Hinweis: Die Hochspannungsvorspannung an der Photomultiplier-Röhre darf nur mit dem Detektor im Dunkeln eingeschaltet werden.
  4. Wenn der Funktionsgenerator und der Verstärker eingeschaltet sind, was zu einer periodischen Bewegung des Lautsprechers im Weg des Impulses E2 führt, verwenden Sie eine Datenerfassungssoftware, um die Oszilloskopspur für jede gewünschte Wellenlängeneinstellung des Monochromators aufzuzeichnen. Diese Spur besteht aus dem vierwelligen Mischsignal im Vergleich zur Verzögerung zwischen den Impulsen E1 und E2. Die Spur wird über mehrere Scans gemittelt. Die Anzahl dieser Nummern wird mit dem digitalen Oszilloskop ausgewählt.
    Hinweis: Der Dynamikbereich wird in diesem Fall durch den Analog-Digital-Wandler im Oszilloskop begrenzt. Ist eine detaillierte Struktur im Ende des Signals gewünscht, kann man entweder die Empfindlichkeit der Spannungsskala erhöhen oder das vierwellige Mischsignal mit einer schnellen Datenerfassungskarte anstelle eines Oszilloskops erfassen
  5. Um TR-FWM-Messungen durchzuführen, entfernen Sie die Linse, die den Strahl in den Monochromator fokussiert, und setzen Sie einen Spiegel ein, um den vierwelligen Mischsignalstrahl abzufangen.
  6. Fokussieren Sie den vierwelligen Mischstrahl und den Gate-Puls auf einen BBO-Kristall, gefolgt von einem optischen Filter, der nur den Summenfrequenzstrahl durchlässt.
  7. Führen Sie eine Messung der Kreuzkorrelation von Signal und Gate-Impuls mit einem PMT durch. Variieren Sie die Gate-Impulsverzögerung, indem Sie den Funktionsgenerator und den Verstärker mit dem Lautsprecher im Gate-Impulsweg verbinden.
  8. Zeichnen Sie das TR-FWM-Signal auf, indem Sie die Datenerfassungssoftware verwenden, um die Oszilloskopspur auf feste Werte der Verzögerung zwischen den Impulsen E1 und E2 aufzuzeichnen, die mit dem manuellen Translationstisch im Strahlengang für den Impuls E1 eingestellt werden können.

Ergebnisse

In Abbildung 2(b) sind typische Ergebnisse eines SR-FWM-Experiments an GaxMn1-xAs (x = 0,005 %) dargestellt, zusammen mit Ergebnissen an einer Referenzprobe aus GaAs, die unter denselben Niedertemperaturbedingungen hergestellt wurde (Abbildung 2(a)). Der Erfolg der Experimente zeigt sich anhand des hohen Signal-Rausch-Verhältnisses, das eine klare Beurteilung der Variationen der Signalamplitude (angegeben durch die Farbskala) in Abhängigkeit von der Zeitverzögerung und der Photonenenergie ermöglicht. Ein hohes Signal-Rausch-Verhältnis wird erreicht, indem die Probendicke sorgfältig optimiert wird, um eine klare Stelle an der Probe zu finden, an der die Streulichtintensität der Anregungspulse minimal ist. Ein erfolgreiches Experiment setzt außerdem voraus, dass die Probendicke in der Größenordnung der Absorptionstiefe für die Photonenenergie der Anregungspulse liegt. Dies maximiert das optische Signal der Probe, ohne Ausbreitungseffekte einzuführen, die die Analyse erschweren würden. Für die Ergebnisse in Abbildung 2 betrug die optische Dichte 0,2. Die Verbreiterung des SR-FWM-Signals zu höheren Energien hin in GaMnAs im Vergleich zu GaAs wird auf den Einfluss der (s,p)-d-Hybridisierung des substituierten Mn innerhalb des GaAs-Wirtskristalls auf die Dichte der Zustände im Valenzband zurückgeführt25.

Eine Aufschnittsdarstellung der zweidimensionalen SR-FWM-Daten in Abbildung 2(b) ist in Abbildung 3(a) für eine feste Photonenenergie von 1,533 eV dargestellt und veranschaulicht die Abhängigkeit des Signals von der Verzögerung zwischen den Anregungspulsen. Dieses verzögerungsabhängige Signal kann mithilfe eines analytischen Modells33 angepasst werden, das mit dem endlichen Laserpulsprofil gefaltet ist (gemessen mittels nullhintergrundfreier Autokorrelationstechniken), wodurch die Dephasierungszeit für Elektron-Loch-Paare extrahiert werden kann (T2 = 65 fsec für die gezeigten Daten). Diese Anpassungen sind durch die durchgezogenen Kurven in Abbildung 3 gekennzeichnet. Falls Vielteilcheneffekte in der untersuchten Probe eine bedeutende Rolle spielen, kann eine komplexere Analyse erforderlich sein34,35. Dies gilt für die SR-FWM-Daten in bei niedriger Temperatur gewachsenem GaAs in Abbildung 2(a) bei dem Exziton (1,515 eV), wo das Signal durch Exzitonsstreuung mit Übergängen freier Ladungsträger vermittelt wird34. Für GaMnAs bei Energien oberhalb der Bandlücke von GaAs liefert das einfachere Zwei-Niveau-Modell eine gute Übereinstimmung, was auf keine Hinweise auf Vielteilcheneffekte hindeutet. Solche Effekte wirken sich bei traditionell bei erhöhten Temperaturen gewachsenem GaAs deutlich stärker aus25,26,35.

Die Ergebnisse von TR-FWM-Experimenten an der gleichen GaMnAs-Probe sind in Abbildung 3(b) dargestellt. Bei diesen Daten beträgt die Verzögerung zwischen den beiden Anregungspulsen 54 fsec, und die horizontale Achse zeigt die Signaleinhüllende in Abhängigkeit von der Ankunftszeit des Gatterpulses relativ zum Vier-Wellen-Mischungs-Signalpuls am BBO-Kristall. Die Position des Signalspektrums in TR-FWM-Experimenten bietet eine Möglichkeit, zwischen homogen verbreiterten und inhomogen verbreiterten optischen Übergängen zu unterscheiden, schematisch dargestellt in Abbildung 4. Im letzteren Fall führt die gleichzeitige Anregung optischer Übergänge mit einer Bandbreite von Resonanzenergien zu einer Rephasierung der Polarisationen bei allen Energien zu einem Zeitpunkt t ≈ 2tD, wobei t die Ankunftszeit des Gatterpulses relativ zum Vier-Wellen-Mischungspuls ist und tD die Verzögerung zwischen den Pulsen E1 und E2 angibt. Hier entspricht t = 0 der Ankunftszeit des Pulses E1. In Abbildung 3(b) beträgt tD = 54 fsec, und das TR-FWM-Signal erreicht sein Maximum bei t ≈ 100 fsec, was auf eine Photonenecho-Antwort für die interbandoptischen Übergänge in diesem System hinweist. Das TR-FWM-Signal für eine Reihe von Werten der Pulspaarverzögerung tD ist in Abbildung 5 dargestellt und zeigt eine Verschiebung des Signals zu größeren t-Werten mit zunehmendem tD. Die hervorragende Übereinstimmung zwischen dem analytischen Modell und sowohl den SR-FWM- (Abbildung 3(a)) als auch den TR-FWM-Ergebnissen (Abbildung 3(b)) zeigt, dass Vielteilcheneffekte nur geringfügig beitragen und dass die Dephasierungsrate unabhängig von der Übergangsenergie der Elektron-Loch-Paare ist, trotz der durch Defekte verursachten Lokalisierung in diesem System. Durch Vergleich mit Daten an niedrigtemperatur-gewachsenem GaAs sowie an hochtemperatur-gewachsenem GaAs lässt sich der dominante Dephasierungsprozess als Loch-Mn-Spin-Flip-Streuung identifizieren26, was neue Einblicke in die Austauschwechselwirkung liefert, die für die ferromagnetische Ordnung in diesem System verantwortlich ist.

Schema des ultraschnellen Spektroskopieaufbaus mit Laserstrahlweg, Kryostat, Pulskompressor und PMT.
Abbildung 1. Schematisches Diagramm der Vier-Wellen-Mischungsapparatur.

Transient absorption spectra, time-energy plot; diagram showing spectral changes over time delay.
Abbildung 2. SR-FWM-Ergebnisse von Messungen an niedrigtemperatur-gewachsenem GaAs (links) und Ga1-xMnxAs für x = 0,005 % (rechts). Die vertikale Achse zeigt die Photonenergie, bei der das Signal detektiert wird und die mithilfe des Monochromators ausgewählt wird, die horizontale Achse die Verzögerung zwischen den Pulsen E1 und E2. Alle dargestellten Daten wurden an Proben bei 10 K aufgenommen. Übernommen mit Genehmigung aus Referenz25.

Transient absorption spectroscopy graphs; delay vs. time; photon energy 1.533 eV; signal fitting.
Abbildung 3. (a) SR-FWM-Ergebnisse in Abhängigkeit von der Zwischenpulsverzögerung in Ga1-xMnxAs für x = 0,005 % bei einer Photonenergie von 1,533 eV; (bTR-FWM-Ergebnisse derselben Probe in Abhängigkeit von der Ankunftszeit des Gate-Pulses relativ zum Vier-Wellen-Mischungs-Puls am BBO-Kristall, der für die Summenfrequenzerzeugung verwendet wird, wodurch die zeitliche Hüllkurve des Vier-Wellen-Mischungs-Pulses angezeigt wird. Bei diesen Daten ist die Verzögerung zwischen den Pulsen E1 und E2 auf 54 fs festgelegt. Die durchgezogenen Linien zeigen Anpassungen mithilfe des analytischen Modells aus der Referenz an.33. Alle gezeigten Daten wurden mit der Probe bei 10 K aufgenommen. Teil (b) mit Genehmigung aus Referenz adaptiert26.

Homogene und inhomogene Verbreiterung; optisches Anregungsdiagramm; Konzept der spektralen Analyse.
Abbildung 4. Eine schematische Darstellung eines homogen verbreiterten (links) und inhomogen verbreiterten (rechts) Zweiniveausystems.

Transient absorption spectroscopy graph showing delay-time data for optical excitation analysis.
Abbildung 5. TR-FWM-Ergebnisse für Ga1-xMnxAs mit x = 0,005 % in Abhängigkeit von der Ankunftszeit des Gatterpulses relativ zum Vier-Wellen-Mischungs-Puls am BB0-Kristall, der zur Summenfrequenzerzeugung verwendet wird.  Das Signal ist für verschiedene Werte der Verzögerung zwischen den Impulsen E1 und E2 dargestellt, die auf der vertikalen Achse angegeben sind.

Diskussion

Die Vier-Wellen-Mischtechnik kann verwendet werden, um die Zeitskala für den Kohärenzzerfall an optischen Übergängen in einer Vielzahl von Materialsystemen zu messen. Für eine Vielzahl von Anwendungen in der fortgeschrittenen Elektronik und Optoelektronik ist diese Dephasing-Zeit von entscheidender Bedeutung. Zum Beispiel in Quantencomputeranwendungen (für die Exzitonenübergänge in Halbleitern das fundamentale Quantenbit in mehreren Vorschlägendarstellen 36-38) bestimmt die Dephasing-Zeit das Zeitfenster, in dem Quantenoperationen und Fehlerkorrekturen durchgeführt werden müssen. Die Zeitskala für den Kohärenzzerfall wird durch die schnellsten Streuprozesse von Elektronen und Löchern im Material bestimmt, so dass Messungen der Dephasing-Zeit auch Aufschluss über die Art und Stärke der damit verbundenen Wechselwirkungen geben, die für diese schnellen Streuprozesse verantwortlich sind. Die Art der Wechselwirkungen hängt stark davon ab, Halbleitersystem, das derzeit untersucht wird, und wird sowohl den Transport als auch den Kohärenzzerfall in jeder Bauelementanwendung bestimmen, die dieses Material verwendet. Das Vier-Wellen-Mischverfahren bietet daher ein wichtiges Werkzeug zur Charakterisierung von Materialien, die für elektronische und optoelektronische Bauelemente der nächsten Generation von Interesse sind. In solchen Studien ist die Zeitauflösung die wichtigste Einschränkung. Diese Auflösung wird durch die Dauer des optischen Pulses bestimmt. die kürzer sein muss als die Dephasing-Zeit im untersuchten Material. Die hier beschriebene spezifische experimentelle Konfiguration eignet sich ideal für die Untersuchung schneller Zerfallsprozesse (< wenigen Pikosekunden Dauer). Zur Messung einer langsameren zeitlichen Dynamik werden üblicherweise Lock-in-Detektionsmethoden und ein langsam scannender Verzögerungstisch mit einem größeren Bewegungsbereich eingesetzt.

Hier erläutern wir den Nutzen dieser Technik für die Untersuchung von III-V verdünnten magnetischen Halbleitern, bei denen eine starke Loch-Mn-Austauschkopplung zu trägervermitteltem Ferromagnetismus führt. Die Spin-Flip-Streuung zwischen Löchern und Mn-Ionen wird ebenfalls durch die Loch-Mn-Austauschwechselwirkung verursacht. Wir haben gezeigt, dass Vier-Wellen-Mischtechniken verwendet werden können, um eine direkte Messung der Zeitskala dieses Prozesses zu erhalten, was einen Einblick in die Austauschkopplung in dieser wichtigen Materialklasse gibt. Wir haben auch gezeigt, dass die Nichtlinearität der Vier-Wellen-Mischtechnik eine hochempfindliche Sonde für die Bandkantenzustände in diesen Materialien liefert, die klare Signaturen des (s,p)-d-Hybridisierungsprozesses liefert, der der Ursprung der starken Austauschkopplung in diesem System ist. Die erhöhte Empfindlichkeit der Vier-Wellen-Mischung im Vergleich zu linearen optischen Techniken (z. Absorption, Ellipsometrie, magnetischer Zirkulardichroismus) zu diesen Bandrandzuständen ergibt sich aus der Nichtlinearität dieser Technik, die defektbedingte Beiträge zur optischen Reaktion unterdrückt.

Diese Arbeit legt den Grundstein für Anwendungen dieser Technik zur Untersuchung wichtiger physikalischer Eigenschaften von Interesse, wie z. B. der elektronischen Struktur und der Austauschkopplung, in einem breiten Spektrum von III-V-verdünnten magnetischen Halbleitern. Dies wird es ermöglichen, diese Materialien für Anwendungen in der Halbleiterspintronik zu entwickeln, einschließlich einer ganzen Reihe von magnetoempfindlichen elektronischen und optoelektronischen Bauelementen.      

Offenlegungen

Die Autoren haben nichts offenzulegen.

Danksagungen

Diese Forschung wird vom Natural Sciences and Engineering Research Council of Canada, der Lockheed Martin Corporation und der National Science Foundation (Grant DMR10-05851) unterstützt.

Materialien

Liste der in diesem Artikel verwendeten Materialien
NameUnternehmenKatalognummerKommentare
Ti: Saphir-OszillatorKohärenterMira-SeedTeil des vollständigen Lasersystems
Manuelle ÜbersetzungsstufeNewport462Menge: 2
Optische/optomechanische KomponentenThorlabs, andereVerschiedene
DC-geregelte StromversorgungTenma72-6628
FunktionsgeneratorGW InstekGFG-8216A
Digitaler VerzögerungsgeneratorStanford Research SystemsDG645
LautsprecherverstärkerSonyXM-222W
Silizium-PhotodetektorThorlabsPDA36A
Photomultiplier-RöhreHamamatsu
Digitales OszilloskopTektronixTDS2024B
Optischer KryostatJanisST-300
Cornerstone 260 MonochromatorNewportNewport 74110
Saphir FensterGeneral Rubin und Saphir
ZitronensäureSigma-AldrichC1909
Optischer KlebstoffNorlandThorlabs NOA61
Wasserstoffperoxid LösungSigma-AldrichH3410
Deionisiertes WasserWasser aus einem Wassersystem vom Typ I

Referenzen

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