Article de méthode

Mesure de la cohérence Decay en GaMnAs Utilisation femtoseconde mélange à quatre ondes

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DOI :

10.3791/51094

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3 décembre 2013

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1Department of Physics and Atmospheric Science, Dalhousie University, 2Department of Physics, University of Notre Dame

Dans cet article

Résumé

La technique de mélange femtoseconde à quatre ondes est décrite, y compris les configurations résolues spectralement et temporellement. Nous illustrons l’utilité de cette technique pour l’étude des propriétés physiques cruciales des semi-conducteurs magnétiques dilués III-V, grâce à sa non-linéarité et à sa haute résolution temporelle.

Résumé

L’application du mélange femtoseconde à quatre ondes à l’étude des propriétés fondamentales des semi-conducteurs magnétiques dilués (hybridation ((s,p)-d, diffusion spin-flip) est décrite, à l’aide d’expériences sur GaMnAs en tant que prototype de système III-Mn-V. Des configurations expérimentales résolues spectralement et temporellement résolues sont décrites, y compris l’utilisation de techniques d’autocorrélation sans bruit de fond pour l’optimisation des impulsions. Le processus de gravure utilisé pour préparer des échantillons de GaMnAs La haute résolution temporelle de cette technique, offerte par l’utilisation d’impulsions optiques courtes (20 fsec), permet d’étudier directement dans le domaine temporel le processus de diffusion rapide de spin-flip dans ce système, fournissant ainsi de nouvelles informations sur le fort couplage d’échange responsable du ferromagnétisme médié par porteuse. Nous montrons également que la résolution spectrale du signal de mélange à quatre ondes permet d’extraire des signatures claires de (s, L’hybridation p)-d dans ce système, contrairement aux techniques de spectroscopie linéaire. Cette sensibilité accrue est due à la non-linéarité de la technique, qui supprime les contributions liées aux défauts à la réponse optique. Cette méthode peut être utilisée pour mesurer l’échelle de temps de la décroissance de la cohérence (liée aux processus de diffusion les plus rapides) dans une grande variété de systèmes semi-conducteurs d’intérêt pour l’électronique et l’optoélectronique de prochaine génération.

Introduction

III-V Les semi-conducteurs magnétiques dilués présentent un couplage ferromagnétique médié par des porteurs (trous), permettant une manipulation externe des caractéristiques magnétiques à l’aide du contrôle électrique et optique de la population de porteuses. Cette caractéristique rend ces matériaux attrayants pour toute une série de dispositifs électroniques et optoélectroniques magnétosensibles1-15, y compris l’intégration possible de la logique et de la mémoire. 11-15 La réalisation de telles applications nécessite une bonne compréhension des propriétés fondamentales de ces matériaux ; cependant, la grande densité de défauts associés à leur croissance à basse température (essentielle pour l’incorporation substitutive de dopants magnétiques tels que le Mn) complique fortement le traitement théorique du couplage d’échange et de l’ordre ferromagnétique16-18. Ces défauts entravent également l’interprétation du transport et les expériences optiques linéaires sur ces matériaux19-24.

L’utilité de la technique optique non linéaire de la spectroscopie de mélange à quatre ondes pour acquérir de nouvelles connaissances sur ces matériaux a récemment été révélée dans des expériences sur GaMnAs25,26, représentant le prototype de semi-conducteur magnétique dilué III-V. Il a été démontré que la non-linéarité de la technique offre une sensibilité beaucoup plus grande à la structure fine dans la densité de joint optique des états, indiquant une forte amélioration de la réponse optique interbande avec l’incorporation de Mn25. Cette observation est une signature de l’hybridation (s,p)-d qui avait été récemment prédite dans des calculs de liaison serrée18.Cette nouvelle perspective a été rendue possible par le faible moment dipolaire optique associé aux transitions impliquant les états de défaut à mi-écart, qui masquent ces effets de l’hybridation dans les expériences optiques linéaires27. La haute résolution temporelle de la technique de mélange à quatre ondes a également été utilisée pour obtenir la première mesure directe de l’échelle de temps de la diffusion du spin flip trou-Mn dans ce système26,Ces expériences ont également montré que la réponse optique de ce matériau est un écho de photons, indiquant que le temps de déphasage est indépendant de l’énergie porteuse malgré la localisation induite par le défaut.

Nous présentons ici une description détaillée de la technique de mélange à quatre ondes utilisée dans les références25,26, illustrant comment elle peut être utilisée pour mesurer le temps de déphasage (T2), la réponse spectrale non linéaire (de troisième ordre) et la nature de l’élargissement (homogène ou inhomogène) dans un matériau d’intérêt. Des configurations expérimentales résolues spectralement et temporellement résolues sont présentées, ainsi qu’une explication de l’autocorrélation de fond zéro technique utilisée en conjonction avec un compresseur de prisme pour minimiser la durée de l’impulsion à la position de l’échantillon. Cette durée d’impulsion détermine la résolution temporelle globale de la technique et doit être inférieure à 30 fsec pour résoudre la diffusion par retournement de spin dans GaMnAs. Le processus de gravure utilisé pour préparer les échantillons de GaMnAs pour les expériences dans la géométrie de transmission est également mis en évidence. Ce travail s’appuie sur l’utilité établie des techniques de mélange à quatre ondes pour l’étude de la diffusion processus et effets à N corps dans les semi-conducteurs traditionnels28-32 en l’étendant à l’étude des interactions fondamentales et de la structure électronique dans les semi-conducteurs magnétiques dilués. Nos résultats auront des implications pour l’ingénierie à long terme de ces nouveaux matériaux magnétiques.

Protocole

1. Vue d’ensemble de l’appareil optique

  1. Configurez deux miroirs et deux iris définissant le chemin d’entrée de la configuration optique, comme le montre la figure 1. Chaque jour, ces iris et miroirs doivent être utilisés pour récupérer l’alignement de la configuration. Étant donné que le laser dérive au jour le jour, plusieurs itérations d’alignement sont nécessaires quotidiennement pour maintenir un alignement optimal.
  2. Construisez un compresseur d’impulsions contenant deux prismes, comme illustré à la figure 1. Le compresseur d’impulsions introduit une dispersion de vitesse de groupe négative pour compenser la dispersion positive de vitesse de groupe causée par les lentilles et les fenêtres optiques sur le chemin de l’échantillon. La quantité de compensation de dispersion de vitesse de groupe est déterminée par la séparation entre les prismes (grossier) et la quantité de verre à travers laquelle le faisceau se propage dans le deuxième prisme (fin). Ceux-ci sont ajustés de manière itérative pour optimiser la durée de l’impulsion tout en détectant l’autocorrélation des impulsions (voir section 2).
  3. Insérez un séparateur de faisceau 50/50 pour diviser les impulsions entrantes du laser en deux impulsions d’excitation, E1 et E2.
  4. Configurez une ligne à retard optique pour l’impulsion E1 à l’aide d’une paire de miroirs montés sur une platine de translation manuelle. Cette platine est utilisée pour effectuer des ajustements grossiers du retard entre les impulsions E1 et E2. Remarque : il faut s’assurer que le chemin optique dans la paire de miroirs est parallèle à l’axe de mouvement de l’étage de translation et que les miroirs sont alignés à 45° l’un par rapport à l’autre et n’introduisent pas de déviation verticale.
  5. Installez une ligne à retard optique pour l’impulsion E2 à l’aide d’un ensemble de miroirs et d’un périscope optique qui envoient le faisceau vers le bas sur un rétroréflecteur léger monté sur le cône d’un haut-parleur. Le montage vertical du haut-parleur minimise le mouvement anharmonique du haut-parleur causé par le poids du rétroréflecteur ainsi que le mouvement délétère (secousse) du rétroréflecteur lorsque le haut-parleur se déplace.
    Remarque : il faut s’assurer que le trajet du faisceau dans le rétroréflecteur est parallèle à l’axe de mouvement du haut-parleur (c’est-à-dire vertical). Associé à un générateur de fonctions et à un amplificateur de courant, le haut-parleur permet de balayer rapidement le retard inter-impulsions pendant l’expérience. L’amplificateur de courant est nécessaire pour assurer une amplitude de mouvement suffisamment grande du haut-parleur (>1 mm). La partie linéaire de la course du haut-parleur détermine la plage totale de retard d’impulsion accessible dans l’expérience.
  6. Assurez-vous que les deux faisceaux optiques sont parallèles et insérez une seule lentille (diamètre 5 cm, distance focale 50 cm) dans la trajectoire des deux faisceaux, comme le montre la figure 1. Cette lentille est utilisée pour focaliser les deux faisceaux sur l’échantillon contenu dans un cryostat optique, ce qui permet de maintenir l’échantillon à n’importe quelle température souhaitée entre 4 et 300 K.
  7. Le chevauchement spatial et temporel à la position de l’échantillon est optimisé en effectuant une autocorrélation à un foyer équivalent en préparation de la détection du signal de mélange à quatre ondes. (L’alignement d’autocorrélation est décrit dans la section 2.).
  8. Pour les expériences spectralement résolues et intégrées dans le temps (SR-FWM), envoyez l’émission de mélange à quatre ondes dans un monochromateur, en ajoutant une lentille pour faire la mise au point dans la fente d’entrée.
  9. Placez un détecteur à tube photomultiplicateur (PMT) à grande vitesse après le monochromateur pour détecter l’émission de mélange à quatre ondes résolue spectralement. Remarque : la haute tension appliquée au PMT ne doit être activée qu’avec le PMT dans l’obscurité.
  10. Connectez le signal de sortie PMT à un oscilloscope.
  11. À l’aide d’un générateur de fonctions et d’un amplificateur de courant, réglez le haut-parleur pour qu’il oscille à environ 30 Hz afin d’introduire une variation périodique du retard entre les impulsions E1 et E2. Effectuez une mesure du signal SR-FWM (signal PMT) en fonction du retard d’impulsion à l’aide de l’oscilloscope. L’étalonnage de l’axe temporel de l’oscilloscope est déterminé à l’aide du signal d’autocorrélation, comme décrit à la section 2.
  12. Pour le mélange à quatre ondes résolue en temps (TR-FWM), insérez un deuxième séparateur de faisceau 50/50 pour créer une troisième impulsion laser (appelée impulsion de porte), comme illustré à la figure 1.
  13. Cette ligne à retard contient un ensemble de miroirs montés sur une platine de translation manuelle pour un réglage grossier du retard d’impulsion de grille, et un second haut-parleur pour un balayage rapide du retard d’impulsion de grille.
  14. Retirez la lentille devant le monochromateur et insérez un miroir pour capter le faisceau de mélange à quatre ondes.
  15. Insérez une lentille pour focaliser l’émission de mélange à quatre ondes, avec l’impulsion de grille, dans un cristal non linéaire de borate de baryum bêta (BBO) taillé pour l’adaptation de phase de type I pour 800 nm à incidence normale. Effectuez une mesure de l’intensité de la deuxième harmonique en fonction du retard d’impulsion de grille à l’aide d’un autre PMT à grande vitesse.
  16. Mettez en place un chemin pour les mesures d’autocorrélation en insérant un grand miroir planaire devant le cryostat. Ce miroir est utilisé pour rediriger les impulsions E1 et E2 vers un second foyer. Ici, placez un deuxième cristal BBO. Remarque : les faisceaux d’entrée doivent être bloqués lors du mouvement de ce miroir planaire pour éviter les réflexions dangereuses.
  17. Effectuer une mesure du signal de la seconde harmonique résultant du chevauchement des impulsions E1 et E2 en fonction du retard entre les impulsions, qui est balayé à l’aide du haut-parleur sur le trajet de l’impulsion E2. Le signal de la seconde harmonique est détecté à l’aide d’une photodiode rapide et de l’oscilloscope. Au cours de cette mesure, l’alignement du compresseur d’impulsions est optimisé pour fournir la durée d’impulsion la plus courte possible, comme décrit plus en détail à la section 2.

2. Mesure et optimisation du pouls

  1. Insérez un grand miroir plan pour rediriger le point focal des deux faisceaux d’excitation de l’échantillon vers le foyer secondaire, comme le montre la figure 1.
  2. Placez le cristal BBO au point focal. Celui-ci est utilisé pour générer la deuxième harmonique à partir de la combinaison des deux impulsions d’entrée E1 et E2. Le support de cristal doit permettre des ajustements le long des trois axes spatiaux ainsi que la rotation.
  3. Placez un filtre optique passe-court après le cristal qui rejette la lumière de 800 nm et transmet la lumière de 400 nm.
  4. Deux faisceaux violets doivent être visibles sur une carte blanche placée après le filtre. Ces faisceaux correspondent à la deuxième harmonique de chaque impulsion E1 et E2 seule. Réglez l’angle de rotation du cristal de manière à ce qu’il soit à peu près à mi-chemin entre les angles donnant la luminosité maximale de chacun des deux points extérieurs. Ce sera l’angle approximatif qui optimise le faisceau d’autocorrélation sans bruit de fond de la deuxième harmonique à partir de la combinaison des deux impulsions d’entrée E1 et E2.
  5. Ajustez la longueur du trajet de l’impulsion E1 jusqu’à ce qu’un point harmonique central de seconde apparaisse. Ce point est l’autocorrélation de fond zéro résultant de la combinaison de E1 et E2.
  6. Insérez une photodiode rapide en silicium dans le chemin du second point harmonique central.
  7. Variez périodiquement la longueur du trajet de l’impulsion E2 à l’aide d’un générateur de fonctions et d’un amplificateur pour contrôler le mouvement du haut-parleur dans le chemin E2, comme décrit dans la section 1.
  8. Connectez la photodiode à un oscilloscope et enregistrez l’autocorrélation observée. Pour visualiser correctement l’autocorrélation, déclenchez l’oscilloscope sur une impulsion TTL à partir du générateur de fonctions. Il peut être nécessaire de retarder l’impulsion de déclenchement TTL à l’aide d’un générateur de retard numérique pour permettre d’observer l’autocorrélation sur un réglage pratique de l’axe temporel sur l’oscilloscope.
  9. Ajustez la longueur du trajet de l’impulsion E1 à l’aide de l’étage de translation manuelle et notez comment ce réglage décale la position temporelle du pic du deuxième signal harmonique sur l’oscilloscope. Les positions micrométriques enregistrées pour deux positions de crête successives peuvent être utilisées pour convertir l’axe temporel de l’oscilloscope en retard d’impulsion (en femtosecondes).
  10. Ajustez les positions des deux prismes dans le compresseur d’impulsions tout en visualisant le signal d’autocorrélation sur l’oscilloscope afin de vous assurer que le pic d’autocorrélation est aussi étroit que possible. La durée minimale d’impulsion obtenue dans ces expériences était d’environ 20 fsec.

3. Préparation des échantillons

  1. Pour nos expériences de mélange à quatre ondes, l’échantillon était constitué d’un substrat GaAs de 500 μm, d’une couche de gravure d’arrêt AlGaAs de 175 nm et d’un film mince de GaMnAs de 750 nm. Cet échantillon a été cultivé par épitaxie par faisceau moléculaire à l’Université de Notre Dame.
  2. Ces expériences de mélange à quatre ondes sont réalisées dans la géométrie de transmission, et par conséquent, le substrat doit être retiré. Placez une petite perle d’adhésif optique sur une fenêtre en saphir. Le saphir constitue un excellent substrat pour les expériences à basse température en raison de sa bonne transparence et de sa grande conductivité thermique. Placez l’échantillon avec la couche mince GaMnAs face vers le bas sur l’adhésif optique et appuyez uniformément pour éliminer l’excès de colle sous la surface de l’échantillon.
  3. Durcissez l’adhésif optique en exposant l’échantillon à une lampe ultraviolette pendant environ 6 heures. Le rayonnement de la lampe doit exposer l’échantillon du côté saphir pour durcir l’adhésif.
  4. À l’aide d’un système mécanique de polissage/meulage (p. ex. Buehler Beta Grinder-Polisher), retirez 300-400 μm du substrat. Cette étape réduit considérablement le temps nécessaire à la gravure chimique.
  5. Retirez le substrat restant en immergeant l’échantillon dans une solution d’acide citrique (5 parties 6,28 M) et de peroxyde d’hydrogène (1 partie, solution à 30 %). Lorsque la couche de gravure stop est atteinte, l’échantillon passe d’un gris terne à une finition miroir, ce qui indique qu’il peut être retiré de la solution. Le taux de gravure moyen pour le GaAs est de 20 μm/h et pour l’AlGaAs de 160 nm/h pour cette solution.
  6. Retirer l’échantillon de la solution acide et le rincer dans de l’eau déminéralisée, puis de l’acétone de qualité spectroscopique, puis du méthanol.
  7. Montez l’échantillon dans le cryostat optique au point focal des faisceaux E1 et E2. Évacuez et refroidissez le cryostat à la température souhaitée.

4. Mesure du signal de mixage à quatre ondes

  1. Une fois que le signal d’autocorrélation est optimisé, que l’échantillon a été monté dans le cryostat et que le cryostat a été refroidi, retirez le grand miroir plat utilisé pour rediriger la mise au point laser.
  2. Pour réaliser des expériences SR-FWM, focalisez le faisceau de signal de mixage à quatre ondes dans un monochromateur. Pour localiser le faisceau de signal de mixage à quatre ondes, localisez d’abord les points E1 et E2 transmis sur un outil d’alignement (avec les vecteurs d’onde k1 et k2) et utilisez leurs positions pour déterminer la position attendue du faisceau de signal de mixage à quatre ondes (2k2 - k1).
  3. Placez un PMT haute vitesse à la sortie du monochromateur et connectez-le à l’oscilloscope. Attention : la polarisation haute tension sur le tube photomultiplicateur ne doit être activée qu’avec le détecteur dans l’obscurité.
  4. Avec le générateur de fonctions et l’amplificateur sous tension, entraînant un mouvement périodique du haut-parleur sur le chemin de l’impulsion E2, utilisez un logiciel d’acquisition de données pour enregistrer la trace de l’oscilloscope pour chaque réglage de longueur d’onde souhaité du monochromateur. Cette trace se compose du signal de mixage à quatre ondes en fonction du retard entre les impulsions E1 et E2. La moyenne de la trace est calculée sur plusieurs balayages, dont le nombre est choisi à l’aide de l’oscilloscope numérique.
    Remarque : Dans ce cas, la plage dynamique est limitée par le convertisseur analogique-numérique de l’oscilloscope. Si l’on souhaite une structure détaillée dans la queue du signal, on peut soit augmenter la sensibilité de l’échelle de tension, soit acquérir le signal de mixage à quatre ondes à l’aide d’une carte d’acquisition de données rapide au lieu d’un oscilloscope
  5. Pour effectuer des mesures TR-FWM, retirez la lentille focalisant le faisceau dans le monochromateur et insérez un miroir pour capter le faisceau de signal de mixage à quatre ondes.
  6. Focalisez le faisceau de mélange à quatre ondes et l’impulsion de grille dans un cristal BBO, suivi d’un filtre optique qui ne fait passer que la somme des faisceaux de fréquence.
  7. Effectuez une mesure de la corrélation croisée entre le signal et l’impulsion de gate à l’aide d’un PMT. Variez le retard d’impulsion de gate en connectant le générateur de fonctions et l’amplificateur au haut-parleur dans le chemin d’impulsion de gate.
  8. Enregistrez le signal TR-FWM à l’aide d’un logiciel d’acquisition de données pour enregistrer le tracé de l’oscilloscope pour les valeurs fixes du retard entre les impulsions E1 et E2, qui peuvent être réglées à l’aide de l’étage de translation manuelle dans le trajet du faisceau pour l’impulsion E1.

Résultats

Des résultats typiques d'une expérience SR-FWM sur du GaxMn1-xAs (x = 0,005 %) sont présentés dans Figure 2(b), ainsi que les résultats obtenus sur un échantillon de référence de GaAs cultivé dans les mêmes conditions de basse température (Figure 2(a)). La réussite des expériences est indiquée par un rapport signal sur bruit élevé, permettant d'évaluer clairement les variations de l'amplitude du signal (indiquées par l'échelle de couleurs) en fonction du délai temporel et de l'énergie des photons. Un rapport signal sur bruit élevé est obtenu en optimisant soigneusement la position de l'échantillon afin de localiser une zone nette sur l'échantillon avec une diffusion minimale de la lumière provenant des impulsions d'excitation. Une expérience réussie exige également que l'épaisseur de l'échantillon soit comparable à la profondeur d'absorption pour l'énergie des photons des impulsions d'excitation. Ceci maximise le signal optique provenant de l'échantillon sans introduire d'effets de propagation qui compliqueraient l'analyse. Pour les résultats dans Figure 2, la densité optique était de 0,2. L'élargissement du signal SR-FWM vers les hautes énergies dans le GaMnAs par rapport au GaAs est attribué à l'influence de l'hybridation (s,p)-d du Mn substitutif dans le cristal hôte GaAs sur la densité d'états de la bande de valence25.

Une coupe des données bidimensionnelles de SR-FWM dans la Figure 2(b) est présentée dans la Figure 3(a) pour une énergie de photon fixe de 1,533 eV, illustrant la dépendance du signal par rapport au délai entre les impulsions d'excitation. Ce signal dépendant du délai peut être ajusté à l'aide d'un modèle analytique33 convolué avec le profil fini de l'impulsion laser (mesuré à l'aide de techniques d'autocorrélation sans fond), permettant d'extraire le temps de déphasage des paires électron-trou (T2 = 65 fsec pour les données présentées). Ces ajustements sont indiqués par les courbes continues dans la Figure 3. Si les effets à plusieurs corps jouent un rôle important dans l'échantillon étudié, une analyse plus complexe peut être nécessaire34,35. C'est le cas des données de SR-FWM dans l'arséniure de gallium (GaAs) à croissance à basse température de la Figure 2(a) au niveau de l'exciton (1,515 eV), où le signal est médié par la diffusion de l'exciton avec des transitions de porteurs libres34. Dans le GaMnAs pour des énergies supérieures à la bande interdite du GaAs, le modèle plus simple à deux niveaux fournit un bon accord, indiquant l'absence d'effets à plusieurs corps. De tels effets contribuent beaucoup plus fortement dans le GaAs traditionnel, cultivé à des températures élevées25,26,35.

Les résultats d'expériences de TR-FWM sur le même échantillon de GaMnAs sont présentés dans la figure 3(b). Pour ces données, le délai entre les deux impulsions d'excitation est de 54 fsec, et l'axe horizontal montre l'enveloppe du signal en fonction du temps d'arrivée de l'impulsion de déclenchement par rapport à l'impulsion de signal de mélange à quatre ondes au niveau du cristal BBO. La position du signal maximal dans les expériences de TR-FWM fournit un moyen de distinguer les transitions optiques homogènement élargies des transitions optiques inhomogènement élargies, illustrées schématiquement dans la figure 4. Dans ce dernier cas, l'excitation simultanée de transitions optiques ayant une gamme d'énergies de résonance conduit à une rephasage des polarisations à toutes les énergies à un temps t ≈ 2tD, où t est le temps d'arrivée de l'impulsion de déclenchement par rapport à l'impulsion de mélange à quatre ondes et tD est le délai entre les impulsions E1 et E2. Ici, t = 0 correspond au temps d'arrivée de l'impulsion E1. Dans la figure 3(b), tD = 54 fsec, et le signal de TR-FWM atteint un maximum à t ≈ 100 fsec, indiquant une réponse en écho de photon pour les transitions optiques interbandes dans ce système. Le signal de TR-FWM pour une gamme de valeurs du délai inter-impulsions tD est montré dans la figure 5, indiquant un décalage du signal vers des valeurs plus élevées de t avec l'augmentation de tD. L'excellente concordance simultanée entre le modèle analytique et les résultats de SR-FWM (figure 3(a)) et de TR-FWM (figure 3(b)) indique que les effets à plusieurs corps ne contribuent pas de manière significative et que le taux de déphasage est indépendant de l'énergie de transition des paires électron-trou, malgré la localisation induite par les défauts dans ce système. À partir de la comparaison avec des données obtenues sur des échantillons de GaAs fabriqués à basse température ainsi que sur du GaAs fabriqué à haute température, le processus dominant de déphasage est identifié comme étant la diffusion de retournement de spin trou-Mn26, fournissant ainsi un nouvel éclairage sur l'interaction d'échange responsable de l'ordre ferromagnétique dans ce système.

Schéma du dispositif de spectroscopie ultrarapide avec trajet du laser, cryostat, compresseur d'impulsions, PMT.
Figure 1. Schéma du dispositif de mélange à quatre ondes.

Transient absorption spectra, time-energy plot; diagram showing spectral changes over time delay.
Figure 2. Les résultats de SR-FWM issus de mesures effectuées sur du GaAs à croissance à basse température (à gauche) et sur du Ga1-xMnxAs avec x = 0,005 % (à droite). L'axe vertical représente l'énergie des photons à laquelle le signal est détecté, sélectionnée à l'aide du monochromateur, et l'axe horizontal représente le délai entre les impulsions E1 et E2. Toutes les données présentées ont été obtenues avec les échantillons à 10 K. Adapté avec autorisation de la référence25.

Transient absorption spectroscopy graphs; delay vs. time; photon energy 1.533 eV; signal fitting.
Figure 3. (a) Résultats de la SR-FWM en fonction du délai interpulsationnel dans le Ga1-xMnxAs pour x = 0,005 % à une énergie de photon de 1,533 eV ; (bLes résultats de TR-FWM dans le même échantillon en fonction du temps d'arrivée de l'impulsion porte par rapport à l'impulsion de mélange à quatre ondes au niveau du cristal BBO utilisé pour la génération de fréquence somme, indiquent l'enveloppe temporelle de l'impulsion de mélange à quatre ondes. Pour ces données, le délai entre les impulsions E1 et E2 est fixé à 54 femtosecondes. Les lignes continues représentent des ajustements effectués à l'aide du modèle analytique décrit dans la référence33. Toutes les données présentées ont été obtenues avec l'échantillon à 10 K. La partie (b) est adaptée avec autorisation de la référence26.

Élargissement homogène et élargissement inhomogène ; schéma d'excitation optique ; concept d'analyse spectrale.
Figure 4. Représentation schématique d'un système à deux niveaux élargi homogènement (à gauche) et élargi inhomogènement (à droite).

Transient absorption spectroscopy graph showing delay-time data for optical excitation analysis.
Figure 5. Résultats de TR-FWM pour le Ga1-xMnxAs avec x = 0,005 % en fonction du temps d'arrivée de l'impulsion de commande par rapport à l'impulsion de mélange à quatre ondes au niveau du cristal BB0 utilisé pour la génération de fréquence somme.  Le signal est représenté pour différentes valeurs du délai entre les impulsions E1 et E2, indiquées sur l'axe vertical.

Discussion

La technique de mélange à quatre ondes peut être utilisée pour mesurer l’échelle de temps de décroissance de la cohérence sur les transitions optiques dans une large gamme de systèmes de matériaux. Pour une variété d’applications en électronique avancée et en optoélectronique, ce temps de déphasage est d’une importance cruciale. Par exemple, dans les applications d’informatique quantique (pour lesquelles les transitions d’excitons dans les semi-conducteurs représentent le bit quantique fondamental dans plusieurs propositions36-38), le temps de déphasage détermine la fenêtre temporelle pendant laquelle les opérations quantiques et la correction d’erreurs doivent être effectuées. L’échelle de temps de la décroissance de la cohérence est dictée par les processus de diffusion les plus rapides des électrons et des trous dans le matériau, de sorte que les mesures du temps de déphasage donnent également un aperçu de la nature et de l’intensité des interactions associées responsables de ces processus de diffusion rapide. Le type d’interactions impliquées dépendra fortement de la système semi-conducteur à l’étude, et régira à la fois le transport et la décomposition de cohérence dans toute application de dispositif utilisant ce matériau. La méthode de mélange à quatre ondes fournit donc un outil important pour caractériser les matériaux d’intérêt pour les dispositifs électroniques et optoélectroniques de prochaine génération. Dans de telles études, la résolution temporelle est la limitation la plus importante. Cette résolution est dictée par la durée de l’impulsion optique, qui doit être plus court que le temps de déphasage dans le matériau étudié. La configuration expérimentale spécifique décrite ici est idéalement appliquée à l’étude des processus de décroissance rapide (< quelques picosecondes). Pour la mesure de la dynamique temporelle plus lente, des méthodes de détection de verrouillage et un étage de retard à balayage lent avec une plus grande amplitude de mouvement sont couramment utilisés.

Nous expliquons ici l’utilité de cette technique pour l’étude des semi-conducteurs magnétiques dilués III-V, dans lesquels un fort couplage d’échange trou-Mn conduit au ferromagnétisme médié par porteur. La diffusion en spin-flip entre les trous et les ions Mn est également causée par l’interaction d’échange trou-Mn. Nous avons montré que des techniques de mélange à quatre ondes peuvent être utilisées pour obtenir une mesure directe de l’échelle de temps de ce processus, ce qui donne un aperçu du couplage d’échange dans cette importante classe de matériaux. Nous avons également montré que la non-linéarité de la technique de mélange à quatre ondes fournit une sonde très sensible des états de bord de bande dans ces matériaux, fournissant des signatures claires du processus d’hybridation (s,p)-d qui est à l’origine du couplage d’échange fort dans ce système. La sensibilité accrue du mélange à quatre ondes par rapport aux techniques optiques linéaires (e.g. l’absorption, l’ellipsométrie, le dichroïsme circulaire magnétique) à ces états de bord de bande découle de la non-linéarité de cette technique, qui supprime les contributions liées aux défauts à la réponse optique.

Ce travail jette les bases des applications de cette technique pour étudier les principales propriétés physiques d’intérêt, telles que la structure électronique et le couplage d’échange, dans une large gamme de semi-conducteurs magnétiques dilués III-V. Cela permettra à ces matériaux d’être conçus pour des applications dans la spintronique des semi-conducteurs, y compris toute une série de dispositifs électroniques et optoélectroniques magnétosensibles.      

Déclarations de divulgation

Les auteurs n’ont rien à divulguer.

Remerciements

Cette recherche est financée par le Conseil de recherches en sciences naturelles et en génie du Canada, Lockheed Martin Corporation et la National Science Foundation (subvention DMR10-05851).

Matériaux

Liste des matériaux utilisés dans cet article
NomEntrepriseNuméro de catalogueCommentaires
Ti :Sapphire OscillatorCoherentMira-SeedPartie du système laser complet
Étape de traduction manuelleNewport462Quantité : 2
Composants optiques/optomécaniquesThorlabs, autresDivers
Alimentation régulée en courant continuTenma72-6628
Générateur de fonctionGW InstekGFG-8216A
Générateur de retard numériqueStanford Research SystemsDG645
Amplificateur de haut-parleurSonyXM-222W
Photodétecteur au siliciumThorlabsPDA36A
Tube photomultiplicateurHamamatsu
Oscilloscope numériqueTektronixTDS2024B
Cryostat optiqueJanisST-300
Cornerstone 260 MonochromateurNewportNewport 74110
Fenêtre saphirGénéral Rubis et saphir
Acide citriqueSigma-AldrichC1909
Adhésif optiqueNorlandThorlabs NOA61
Solution de peroxyde d’hydrogèneSigma-AldrichH3410
déminéraliséeEau d’un système d’eau de type I
Eau

Références

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