Yöntem makalesi

Femtosaniye Dört Dalga Karıştırma Kullanılarak GaMnas'ta Tutarlılık Bozulmasının Ölçülmesi

8.7K görüntülenme

⸱

DOI:

10.3791/51094

⸱

3 Aralık 2013

Bu makalede

Özet

Spektral olarak çözülmüş ve zaman çözümlü konfigürasyonlar dahil olmak üzere femtosaniye dört dalga karıştırma tekniği açıklanmıştır. Bu tekniğin, doğrusal olmaması ve yüksek zamansal çözünürlüğü ile sağlanan III-V seyreltilmiş manyetik yarı iletkenlerdeki önemli fiziksel özelliklerin araştırılması için faydasını gösteriyoruz.

Özet

Seyreltilmiş manyetik yarı iletkenlerin ((s,p)-d hibridizasyonu, spin-flip saçılması) temel özelliklerinin incelenmesine femtosaniye dört dalga karıştırmanın uygulanması, bir prototip III-Mn-V sistemi olarak GaMnaA'lar üzerinde deneyler kullanılarak açıklanmaktadır. Darbe optimizasyonu için sıfır arka plan otokorelasyon tekniklerinin kullanımı da dahil olmak üzere spektral olarak çözülmüş ve zaman çözümlü deneysel konfigürasyonlar açıklanmaktadır. GaMnAs örneklerini hazırlamak için kullanılan aşındırma işlemi Dört dalga karıştırma deneyleri için de vurgulanmaktadır. Kısa (20 fsn) optik darbelerin kullanılmasıyla sağlanan bu tekniğin yüksek zamansal çözünürlüğü, bu sistemdeki hızlı spin-flip saçılma sürecinin doğrudan zaman alanında incelenmesine izin vererek, taşıyıcı aracılı ferromanyetizmadan sorumlu güçlü değişim eşleşmesi hakkında yeni bilgiler sağlar. Ayrıca, dört dalgalı karıştırma sinyalinin spektral çözünürlüğünün, birinin (s, Bu sistemde p)-D hibridizasyonu, doğrusal spektroskopi tekniklerinden farklı olarak. Bu artan hassasiyet, tekniğin doğrusal olmamasından kaynaklanır, bu da optik yanıta kusurla ilgili katkıları bastırır. Bu yöntem, yeni nesil elektronik ve optoelektronik için ilgi çekici çok çeşitli yarı iletken sistemlerde tutarlılık bozulması (en hızlı saçılma süreçlerine bağlı) için zaman ölçeğini ölçmek için kullanılabilir.

Giriş

III-V seyreltilmiş manyetik yarı iletkenler, taşıyıcıların (deliklerin) aracılık ettiği ferromanyetik kuplaj sergiler ve taşıyıcı popülasyonun elektriksel ve optik kontrolünü kullanarak manyetik özelliklerin harici manipülasyonuna izin verir. Bu özellik, bu malzemeleri, mantık ve belleğin olası entegrasyonu da dahil olmak üzere, bir dizi manyetoya duyarlı elektronik ve optoelektronik cihaz1-15 için çekici kılar. 11-15 Bu tür uygulamaların gerçekleştirilmesi, bu malzemelerin temel özelliklerinin iyi anlaşılmasını gerektirir; bununla birlikte, düşük sıcaklıklarda büyümeleriyle ilişkili büyük kusur yoğunluğu (Mn gibi manyetik katkı maddelerinin ikame edilerek dahil edilmesi için gereklidir), değişim kuplajı ve ferromanyetik düzen16-18'in teorik tedavisini ciddi şekilde karmaşıklaştırır. Bu kusurlar aynı zamanda bu malzemeler üzerinde taşıma ve doğrusal optik deneylerin yorumlanmasını da engellemektedir19-24.

Bu malzemeler hakkında yeni bilgiler edinmek için dört dalgalı karıştırma spektroskopisinin doğrusal olmayan optik tekniğinin faydası, yakın zamanda prototip III-V seyreltilmiş manyetik yarı iletkeni temsil eden GaMnAs25,26 üzerinde yapılan deneylerde ortaya çıktı. Tekniğin doğrusal olmamasının, durumların optik eklem yoğunluğundaki ince yapıya çok daha büyük bir hassasiyet sağladığı gösterilmiştir, Mn25'in dahil edilmesiyle bantlar arası optik yanıtın güçlü bir şekilde geliştirildiğini gösterir. Bu gözlem, sıkı bağlama hesaplamalarında yakın zamanda tahmin edilen (s,p)-d hibridizasyonunun bir imzasıdır18.Bu yeni içgörü, doğrusal optik deneylerde hibridizasyonun bu etkilerini maskeleyen orta boşluk kusur durumlarını içeren geçişlerle ilişkili düşük optik dipol momenti tarafından sağlandı27. Dört dalgalı karıştırma tekniğinin yüksek zaman çözünürlüğü, bu sistemde delik-Mn spin flip saçılmasının zaman ölçeğinin ilk doğrudan ölçümünü elde etmek için de kullanılmıştır26,değişim bağlantısına yeni bir bakış açısı sağlıyor. Bu deneyler ayrıca, bu malzemenin optik tepkisinin bir foton yankısı olduğunu gösterdi, bu da faz azaltma süresinin kusur kaynaklı lokalizasyona rağmen taşıyıcı enerjiden bağımsız olduğunu gösteriyor.

Burada, referans25,26'da kullanılan dört dalga karıştırma tekniğinin ayrıntılı bir tanımını sunuyoruz ve bunun faz azaltma süresini (T2), doğrusal olmayan (üçüncü dereceden) spektral yanıtı ve ilgilenilen bir malzemedeki genişlemenin doğasını (homojen veya homojen olmayan) ölçmek için nasıl kullanılabileceğini gösteriyoruz. Spektral olarak çözülmüş ve zamansal olarak çözülmüş deneysel konfigürasyonlar, sıfır arka plan otokorelasyonunun bir açıklaması ile birlikte yer almaktadır Numune konumundaki darbe süresini en aza indirmek için bir prizma kompresörü ile birlikte kullanılan teknik. Bu darbe süresi, tekniğin genel zaman çözünürlüğünü belirler ve GaMnasA'larda spin-flip saçılımını çözmek için 30 fsn'nin altında olmalıdır. İletim geometrisindeki deneyler için GaMnAs örneklerini hazırlamak için kullanılan aşındırma işlemi de vurgulanmıştır. Bu çalışma, saçılmayı incelemek için dört dalgalı karıştırma tekniklerinin yerleşik faydası üzerine kuruludur Geleneksel yarı iletkenlerde süreçler ve çok cisim etkileri28-32, seyreltilmiş manyetik yarı iletkenlerdeki temel etkileşimlerin ve elektronik yapının araştırılmasına genişletilerek. Sonuçlarımız, bu yeni manyetik malzemelerin uzun vadeli mühendisliği için çıkarımlara sahip olacaktır.

Protokol

1. Optik Aparatlara Genel Bakış

  1. Şekil 1'de gösterildiği gibi, optik kurulum için giriş yolunu tanımlayan iki ayna ve iki iris ayarlayın. Her gün, bu irisler ve aynalar kurulum hizalamasını kurtarmak için kullanılmalıdır. Lazer günden güne sürüklendiğinden, optimum hizalamayı korumak için günlük olarak birkaç hizalama yinelemesi gerekir.
  2. Şekil 1'de gösterildiği gibi iki prizma içeren bir darbe kompresörü oluşturun. Darbe kompresörü, numuneye giderken lenslerin ve optik pencerelerin neden olduğu pozitif grup hızı dağılımını telafi etmek için negatif grup hızı dağılımı sağlar. Grup hızı dağılım telafisi miktarı, prizmalar (kaba) ile ışının ikinci prizmada yayıldığı cam miktarı (ince) arasındaki ayrım ile belirlenir. Bunlar, nabız otokorelasyonunu tespit ederken nabız süresini optimize etmek için yinelemeli olarak ayarlanır (Bkz. bölüm 2.)
  3. Lazerden gelen darbeleri E1 ve E2 olmak üzere iki uyarma darbesine bölmek için bir 50/50 ışın ayırıcı yerleştirin.
  4. Manuel çeviri aşamasına monte edilmiş bir çift ayna kullanarak darbe E1 için bir optik gecikme hattı ayarlayın. Bu aşama, E1 ve E2 darbeleri arasındaki gecikmenin kaba ayarlamalarını yapmak için kullanılır. Not: Ayna çiftine giden optik yolun, öteleme aşamasının hareket eksenine paralel olduğundan ve aynaların birbirine 45° hizalandığından ve dikey sapma oluşturmadığından emin olunmalıdır.
  5. Işını
  6. bir hoparlörün konisine monte edilmiş hafif bir retroreflektöre gönderen bir dizi ayna ve bir optik periskop kullanarak E2 darbesi için bir optik gecikme hattı ayarlayın. Hoparlörü dikey olarak monte etmek, retroreflektörün ağırlığının neden olduğu hoparlörün harmonik hareketini ve hoparlör hareket ettikçe retroreflektörün zararlı hareketini (sallanma) en aza indirir.
    Not: Retroreflektöre giden ışın yolunun hoparlörün hareket eksenine paralel (yani dikey) olduğundan emin olunmalıdır. Bir fonksiyon üreteci ve akım amplifikatörü ile birlikte hoparlör, deney sırasında darbeler arası gecikmenin hızlı bir şekilde taranmasını sağlar. Akım amplifikatörü, hoparlörün yeterince büyük bir hareket genliğini (>1 mm) sağlamak için gereklidir. Hoparlör atışının doğrusal kısmı, deneydeki toplam erişilebilir darbe gecikme aralığını belirler.
  7. İki optik ışının paralel olduğundan emin olun ve Şekil 50'de gösterildiği gibi iki ışının yoluna tek bir mercek (çap 1 cm, odak uzaklığı 1 cm) yerleştirin. Bu lens, iki ışını bir optik kriyostatta bulunan numuneye odaklamak için kullanılır ve numunenin 4-300 K arasında istenen herhangi bir sıcaklıkta tutulmasını sağlar.
  8. Numune konumundaki uzamsal ve zamansal örtüşme, dört dalgalı karıştırma sinyalinin algılanmasına hazırlık olarak eşdeğer bir odakta bir otokorelasyon gerçekleştirilerek optimize edilir. (Otokorelasyon hizalaması bölüm 2'de açıklanmıştır.).
  9. Spektral olarak çözülmüş, zamana entegre deneyler (SR-FWM) için, dört dalgalı karıştırma emisyonunu bir monokromatöre gönderin ve giriş yarığına odaklanmak için bir lens ekleyin.
  10. Spektral olarak çözülmüş dört dalgalı karıştırma emisyonunu tespit etmek için monokromatörün arkasına yüksek hızlı bir fotoçoğaltıcı tüp dedektörü (PMT) yerleştirin. Not: PMT'ye uygulanan yüksek voltaj yalnızca karanlıkta PMT ile açılmalıdır.
  11. PMT çıkış sinyalini bir osiloskopa bağlayın.
  12. Bir fonksiyon üreteci ve akım amplifikatörü kullanarak, E30 ve E1 darbeleri arasındaki zaman gecikmesinin periyodik bir değişimini sağlamak için hoparlörü yaklaşık 2 Hz'de salınacak şekilde ayarlayın. Osiloskopu kullanarak SR-FWM sinyalinin (PMT sinyali) darbe gecikmesine karşı bir ölçümünü gerçekleştirin. Osiloskopun zaman ekseninin kalibrasyonu, otokorelasyon sinyali kullanılarak belirlenir, Bölüm 2'de açıklandığı gibi.
  13. Zamanla çözülen dört dalgalı karıştırma (TR-FWM) için, Şekil 50'de gösterildiği gibi üçüncü bir lazer darbesi (kapı darbesi olarak adlandırılır) oluşturmak için ikinci bir 50/1 ışın ayırıcı yerleştirin.
  14. Kapı darbesi için ayrı bir optik gecikme hattı ayarlayın. Bu gecikme hattı, kapı darbe gecikmesinin kaba bir şekilde ayarlanması için manuel çeviri aşamasına monte edilmiş bir dizi ayna ve kapı darbe gecikmesinin hızlı bir şekilde taranması için ikinci bir hoparlör içerir.
  15. Monokromatörün önündeki lensi çıkarın ve dört dalgalı karıştırma ışınını almak için bir ayna yerleştirin.
  16. Dört dalgalı karıştırma emisyonunu, kapı darbesi ile birlikte, normal insidansta 800 nm için tip I faz eşleştirmesi için bir Beta Baryum Borat (BBO) doğrusal olmayan kristal kesime odaklamak için bir lens yerleştirin. Başka bir yüksek hızlı PMT kullanarak kapı darbe gecikmesinin bir fonksiyonu olarak ikinci harmonik yoğunluğun bir ölçümünü gerçekleştirin.
  17. Kriyostatın önüne büyük bir düzlemsel ayna yerleştirerek otokorelasyon ölçümleri için bir yol ayarlayın. Bu ayna, hem E1 hem de E2 darbelerini ikinci bir odağa yönlendirmek için kullanılır. Buraya ikinci bir BBO kristali yerleştirin. Not: Tehlikeli yansımaları önlemek için bu düzlemsel aynanın hareketi sırasında giriş ışınları engellenmelidir.
  18. E1 ve E2 darbelerinin üst üste binmesinden kaynaklanan ikinci harmonik sinyalin, darbe E2 yolundaki hoparlör kullanılarak taranan darbeler arası gecikmenin bir fonksiyonu olarak bir ölçümünü gerçekleştirin. İkinci harmonik sinyal, hızlı bir fotodiyot ve osiloskop kullanılarak tespit edilir. Bu ölçüm sırasında, darbe kompresörü hizalaması, mümkün olan minimum darbe süresini sağlamak için optimize edilir, Bölüm 2'de daha ayrıntılı olarak açıklandığı gibi.

2. Nabız Ölçümü ve Optimizasyonu

  1. Şekil 1'de gösterildiği gibi, iki uyarma ışınının odak noktasını s'den ikincil odağa yönlendirmek için büyük bir düzlemsel ayna yerleştirin.ample
  2. .
  3. BBO kristalini odak noktasına yerleştirin. Bu, iki giriş darbesi E1 ve E2'nin kombinasyonundan ikinci harmonik oluşturmak için kullanılır. Kristal tutucu, dönüşün yanı sıra üç uzamsal eksenin tümü boyunca ayarlamalara izin vermelidir.
  4. 800 nm ışığı reddeden ve 400 nm ışığı ileten kristalin arkasına kısa geçişli bir optik filtre yerleştirin.
  5. Filtreden sonra yerleştirilen beyaz bir kart üzerinde iki mor ışın görünmelidir. Bu ışınlar, yalnızca her darbe E1 ve E2'den ikinci harmoniğe karşılık gelir. Kristalin dönme açısını, iki dış noktanın her birinin maksimum parlaklığını veren açılar arasında yaklaşık yarı yolda olacak şekilde ayarlayın. Bu, iki giriş darbesi E1 ve E2'nin kombinasyonundan ikinci harmonikten gelen sıfır arka plan otokorelasyon ışınını optimize eden yaklaşık açı olacaktır.
  6. E1 darbesinin yol uzunluğunu, merkezi bir saniye harmonik noktası görünene kadar ayarlayın. Bu nokta, E1 ve E2'nin kombinasyonundan kaynaklanan sıfır arka plan otokorelasyonudur.
  7. Merkezi ikinci harmonik noktanın yoluna hızlı bir silikon fotodiyot yerleştirin.
  8. Bölüm 2'de açıklandığı gibi, hoparlörün E2 yolundaki hareketini kontrol etmek için bir fonksiyon üreteci ve amplifikatör kullanarak E1 darbesinin yol uzunluğunu periyodik olarak değiştirin.
  9. Fotodiyotu bir osiloskopa bağlayın ve gözlemlenen otokorelasyonu kaydedin. Otokorelasyonu düzgün bir şekilde görüntülemek için, osiloskopu fonksiyon üretecinden gelen bir TTL darbesinde tetikleyin. Otokorelasyonun osiloskop üzerinde uygun bir zaman ekseni ayarında gözlemlenmesine izin vermek için TTL tetikleme darbesinin bir dijital gecikme üreteci kullanılarak geciktirilmesi gerekebilir.
  10. Manuel çeviri aşamasını kullanarak E1 darbesinin yol uzunluğunu ayarlayın ve bu ayarın osiloskop üzerindeki ikinci harmonik sinyalin tepe noktasının zamansal konumunu nasıl kaydırdığına dikkat edin. İki ardışık tepe konumu için kaydedilen mikrometre konumları, osiloskop zaman eksenini darbe gecikmesine (femtosaniye cinsinden) dönüştürmek için kullanılabilir.
  11. Otokorelasyon tepe noktasının mümkün olduğunca dar olduğundan emin olmak için osiloskopta otokorelasyon sinyalini görüntülerken darbe kompresöründeki iki prizmanın konumlarını ayarlayın. Bu deneylerde elde edilen minimum darbe süresi yaklaşık 20 fsn idi.

3. Numune Hazırlama

  1. Dört dalgalı karıştırma deneylerimiz için numune, 500 μm'lik bir GaAs substratı, 175 nm'lik bir AlGaAs durdurma aşındırma tabakası ve 750 nm'lik ince bir GaMnAs filminden oluşuyordu. Bu örnek, Notre Dame Üniversitesi'nde moleküler ışın epitaksisi ile büyütüldü.
  2. Bu dört dalgalı karıştırma deneyleri, iletim geometrisinde gerçekleştirilir ve sonuç olarak alt tabakanın çıkarılması gerekir. Safir bir pencereye küçük bir optik yapıştırıcı boncuk yerleştirin. Safir, iyi şeffaflığı ve yüksek termal iletkenliği nedeniyle düşük sıcaklıktaki deneyler için mükemmel bir alt tabaka sağlar. Numuneyi, GaMnAs ince filmi aşağı bakacak şekilde optik yapıştırıcının üzerine yerleştirin ve numune yüzeyinin altındaki fazla yapıştırıcıyı çıkarmak için eşit şekilde aşağı doğru bastırın.
  3. Numuneyi yaklaşık 6 saat boyunca bir ultraviyole lambaya maruz bırakarak optik yapıştırıcıyı sertleştirin. Lamba radyasyonu, yapıştırıcıyı sertleştirmek için numuneyi safir tarafından maruz bırakmalıdır.
  4. Mekanik bir parlatma/taşlama sistemi kullanarak (örn. Buehler Beta Öğütücü-Parlatıcı), alt tabakadan 300-400 μm çıkarın. Bu adım, kimyasal aşındırma için gereken süreyi önemli ölçüde azaltır.
  5. Numuneyi bir sitrik asit (5 kısım 6.28 M) ve hidrojen peroksit (1 kısım, %30 çözelti) çözeltisine batırarak kalan substratı çıkarın. Aşındırma durdurma katmanına ulaşıldığında, numune donuk griden ayna benzeri bir yüzeye geçecektir, bu da çözeltiden çıkarılabileceğini gösterir. Bu çözelti için GaAs için ortalama aşındırma hızı 20 μm/saat ve AlGaAs için 160 nm/saat'tir.
  6. Numuneyi asit çözeltisinden çıkarın ve deiyonize suda, ardından spektroskopik dereceli aseton ve ardından metanol ile durulayın.
  7. Numuneyi E1 ve E2 ışınlarının odak noktasındaki optik kriyostata monte edin. Kriyostatı boşaltın ve istenen sıcaklığa soğutun.

4. Dört Dalga Karıştırma Sinyalinin Ölçümü

  1. Otokorelasyon sinyali optimize edildikten sonra, numune kriyostata monte edildi ve kriyostat soğutuldu, lazer odağını yeniden yönlendirmek için kullanılan büyük düz aynayı çıkarın.
  2. SR-FWM deneylerini gerçekleştirmek için, dört dalga karıştırma sinyal demetini bir monokromatöre odaklayın. Dört dalgalı karıştırma sinyali demetini bulmak için, önce bir hizalama aracında (k1 ve k2 dalga vektörleri ile) iletilen E1 ve E2 noktalarını bulun ve dört dalga karıştırma sinyal demetinin (2k2 - k1) beklenen konumunu belirlemek için konumlarını kullanın.
  3. Monokromatörün çıkışına yüksek hızlı bir PMT yerleştirin ve osiloskopa bağlayın. Not: Fotoçoğaltıcı tüpteki yüksek voltaj önyargısı yalnızca dedektör karanlıkta açılmalıdır.
  4. Fonksiyon üreteci ve amplifikatör açıkken, hoparlörün E2 darbesi yolunda periyodik bir hareketine yol açar, monokromatörün istenen her dalga boyu ayarı için osiloskop izini kaydetmek için veri toplama yazılımı kullanın. Bu iz, E1 ve E2 darbeleri arasındaki gecikmeye karşı dört dalgalı karıştırma sinyalinden oluşur. İzlemenin birkaç taramada ortalaması alınır, sayısı dijital osiloskop kullanılarak seçilmektedir.
    Not: Bu durumda dinamik aralık, osiloskoptaki analogdan dijitale dönüştürücü ile sınırlıdır. Sinyalin kuyruğunda ayrıntılı bir yapı isteniyorsa, voltaj ölçeğinin hassasiyeti artırılabilir veya bir osiloskop yerine hızlı bir veri toplama kartı kullanılarak dört dalgalı karıştırma sinyali elde edilebilir
  5. TR-FWM ölçümlerini gerçekleştirmek için, ışını monokromatörün içine odaklayan lensi çıkarın ve dört dalga karıştırma sinyali ışınını almak için bir ayna yerleştirin.
  6. Dört dalgalı karıştırma ışınını ve kapı darbesini bir BBO kristaline odaklayın, ardından yalnızca toplam frekans ışınını geçiren bir optik filtreye odaklanın.
  7. Bir PMT kullanarak sinyalin ve kapı darbesinin çapraz korelasyonunun bir ölçümünü gerçekleştirin. Fonksiyon üretecini ve amplifikatörü kapı darbe yolundaki hoparlöre bağlayarak kapı darbe gecikmesini değiştirin.
  8. E1 ve E2 darbeleri arasındaki gecikmenin sabit değerleri için osiloskop izini kaydetmek için veri toplama yazılımını kullanarak TR-FWM sinyalini kaydedin, bu da E1 darbesi için ışın yolundaki manuel çeviri aşaması kullanılarak ayarlanabilir.

Sonuçlar

GaxMn1-xAs (x = 0.005 %) üzerindeki bir SR-FWM deneyinin tipik sonuçları, aynı düşük sıcaklık koşulları altında büyütülmüş bir GaAs referans numunesine ait sonuçlarla birlikte Şekil 2(b) ve Şekil 2(a)'da gösterilmiştir. Deneylerin başarısı, hem zaman gecikmesi hem de foton enerjisine bağlı olarak sinyal genliğindeki (renk ölçeği ile belirtilen) değişimlerin net bir şekilde değerlendirilmesine olanak tanıyan yüksek sinyal-gürültü oranı ile belirlenmiştir. Yüksek sinyal-gürültü oranına, uyarma darbelerinden gelen saçılan ışığın minimum olduğu net bir nokta belirlemek amacıyla numune konumu dikkatle optimize edilerek ulaşılmıştır. Başarılı bir deney için ayrıca numune kalınlığının, uyarma darbelerinin foton enerjisi için absorpsiyon derinliği ile karşılaştırılabilir olması gerekir. Bu durum, analizi karmaşıklaştıracak yayılım etkilerine yol açmadan numuneden gelen optik sinyali maksimize eder. Şekil 2'deki sonuçlar için optik yoğunluk 0.2 idi. GaMnAs'ta SR-FWM sinyalinin GaAs'a kıyasla yüksek enerjilere doğru genişlemesi, GaAs ana kristali içindeki yer değiştirmiş Mn'nin (s,p)-d hibritleşmesinin valans bandı durum yoğunluğu üzerindeki etkisine dayandırılmaktadır25.

Şekil 2(b)'deki iki boyutlu SR-FWM verilerinin bir kesiti, 1.533 eV sabit foton enerjisi için Şekil 3(a)'da gösterilmekte olup, sinyalin uyarım darbeleri arasındaki gecikmeye olan bağımlılığını örneklemektedir. Gecikmeye bağlı bu sinyal, sonlu lazer darbe profili (sıfır tabanlı otokorelasyon teknikleri kullanılarak ölçülmüştür) ile konvolüsyonu yapılmış analitik bir model33 kullanılarak fit edilebilir ve bu sayede elektron-delik çiftleri için defazleme süresi (gösterilen veriler için T2 = 65 fsec) elde edilebilir. Bu fitler, Şekil 3'teki düz çizgilerle belirtilmiştir. İncelenen örnekte çok gövdeli etkiler güçlü bir rol oynuyorsa, daha karmaşık bir analiz gerekebilir34,35. Bu durum, Şekil 2(a)'da düşük sıcaklıkta büyütülmüş GaAs'ın eksiton (1.515 eV) noktasındaki SR-FWM verileri için geçerlidir; burada sinyal, eksitonların serbest taşıyıcı geçişleri ile saçılması aracılığıyla iletilir34. GaAs bant aralığının üzerindeki enerjiler için GaMnAs'ta, daha basit olan iki seviyeli model iyi bir uyum sağlamakta ve çok gövdeli etkilerin olduğuna dair bir kanıt sunmamaktadır. Bu tür etkiler, yüksek sıcaklıklarda büyütülmüş geleneksel GaAs'ta çok daha güçlü bir katkı sağlar25,26,35.

Aynı GaMnAs örneği üzerinde gerçekleştirilen TR-FWM deneylerinin sonuçları Şekil 3(b)'de gösterilmiştir. Bu veriler için iki uyarma darbesi arasındaki gecikme 54 fsec'dir ve yatay eksen, kapı darbesinin BBO kristalindeki dört dalga karıştırma sinyal darbesine göre varış zamanına karşı sinyal zarfını göstermektedir. TR-FWM deneylerinde tepe sinyalinin konumu, Şekil 4'te şematik olarak gösterilen, homojen olarak genişlemiş ve inhomojen olarak genişlemiş optik geçişlerin ayırt edilmesine olanak sağlar. İkinci durumda, bir dizi rezonans enerjisine sahip optik geçişlerin eş zamanlı uyarılması, t ≈ 2tD süresinde tüm enerjilerdeki polarizasyonların yeniden fazlanmasına yol açar; burada t, kapı darbesinin dört dalga karıştırma darbesine göre varış zamanı, tD ise E1 ve E2 darbeleri arasındaki gecikmedir. Burada t = 0, E1 darbesinin varış zamanıdır. Şekil 3(b)'de tD = 54 fsec'dir ve TR-FWM sinyali t ≈ 100 fsec'de tepe yapar; bu durum, bu sistemdeki bantlar arası optik geçişler için bir foton eko tepkisine işaret eder. Bir dizi darbeler arası gecikme tD değeri için TR-FWM sinyali Şekil 5'te gösterilmiş olup, tD artışıyla sinyalin daha büyük t değerlerine kaydığını göstermektedir. Analitik model ile hem SR-FWM (Şekil 3(a)) hem de TR-FWM (Şekil 3(b)) sonuçları arasındaki mükemmel eş zamanlı uyum, bu sistemdeki defekt kaynaklı lokalizasyona rağmen, çok cisimli etkilerin önemli bir katkı sağlamadığını ve faz kaybı oranının elektron-delik çiftlerinin geçiş enerjisinden bağımsız olduğunu göstermektedir. Düşük sıcaklıkta büyütülmüş GaAs ve yüksek sıcaklıkta büyütülmüş GaAs verileriyle karşılaştırma sonucunda, baskın faz kaybı sürecinin delik-Mn spin-flip saçılması26 olduğu belirlenmiş ve bu durum, sistemdeki ferromanyetik düzenden sorumlu olan değişim etkileşimine dair yeni bir bakış açısı sağlamıştır.

Lazer yolu, kriyostat, pals sıkıştırıcı ve PMT içeren ultra hızlı spektroskopi düzeneği diyagramı.
Şekil 1. Dört Dalga Karıştırma Düzeneğinin şematik diyagramı.

Geçici absorbsiyon spektrumları, zaman-enerji grafiği; zaman gecikmesi boyunca spektral değişimleri gösteren diyagram.
Şekil 2. Düşük sıcaklıkta büyütülmüş GaAs (sol) ve x = 0,005 % için Ga1-xMnxAs (sağ) üzerindeki ölçümlerden elde edilen SR-FWM sonuçları. Dikey eksen, monokromatör kullanılarak seçilen ve sinyalin saptandığı foton enerjisini, yatay eksen ise E1 ve E2 darbeleri arasındaki gecikmeyi göstermektedir. Gösterilen tüm veriler, numuneler 10 K sıcaklıktayken alınmıştır. Referans25'ten izin alınarak uyarlanmıştır.

Geçici absorbsiyon spektroskopisi grafikleri; gecikme ile zaman; foton enerjisi 1.533 eV; sinyal uydurması.
Şekil 3. (a) x = 0.005% olan Ga1-xMnxAs için 1.533 eV foton enerjisindeki darbeler arası gecikmeye göre SR-FWM sonuçları; (b) aynı numunede, toplam frekans üretimi için kullanılan BBO kristalindeki dört dalga karıştırma darbesine göre kapı darbesinin varış zamanına karşılık TR-FWM sonuçları; bu sonuçlar dört dalga karıştırma darbesinin zaman zarfını göstermektedir. Bu veriler için E1 ve E2 darbeleri arasındaki gecikme 54 fsec olarak sabitlenmiştir. Düz çizgiler, referans33'deki analitik model kullanılarak yapılan uydurmaları göstermektedir. Gösterilen tüm veriler, numune 10 K sıcaklıktayken alınmıştır. (b) kısmı referans26'dan izin alınarak uyarlanmıştır.

Homojen vs. Homojen Olmayan Genişleme; optik uyarma diyagramı; spektral analiz kavramı.
Şekil 4. Homojen olarak genişlemiş (solda) ve homojen olmayan şekilde genişlemiş (sağda) iki seviyeli bir sistemin şematik gösterimi.

Optik uyarılma analizi için gecikme süresi verilerini gösteren geçici absorbsiyon spektroskopisi grafiği.
Şekil 5. Toplam frekans üretimi için kullanılan BB0 kristalinde, kapı darbesinin dört dalga karıştırma darbesine göre varış süresinin bir fonksiyonu olarak x = 0.005% için Ga1-xMnxAs TR-FWM sonuçları. Sinyal, dikey eksende belirtilen E1 ve E2 darbeleri arasındaki çeşitli gecikme değerleri için gösterilmiştir.

Tartışma

Dört dalga karıştırma tekniği, geniş bir malzeme sistemi yelpazesinde optik geçişlerde tutarlılık bozulması için zaman ölçeğini ölçmek için kullanılabilir. Gelişmiş elektronik ve optoelektronikteki çeşitli uygulamalar için bu faz giderme süresi çok önemlidir. Örneğin, kuantum hesaplama uygulamalarında (yarı iletkenlerdeki eksiton geçişlerinin birkaç öneride temel kuantum bitini temsil ettiği36-38), faz giderme süresi, kuantum işlemlerinin ve hata düzeltmenin gerçekleştirilmesi gereken zamansal pencereyi belirler. Tutarlılık bozulması için zaman ölçeği, malzemedeki elektronların ve deliklerin en hızlı saçılma süreçleri tarafından belirlenir ve bu nedenle, faz giderme süresinin ölçümleri, bu hızlı saçılma süreçlerinden sorumlu olan ilişkili etkileşimlerin doğası ve gücü hakkında da fikir verir. İlgili etkileşimlerin türü, büyük ölçüde aşağıdakilere bağlı olacaktır: yarı iletken sistem inceleniyor ve bu malzemeyi kullanan herhangi bir cihaz uygulamasında hem taşıma hem de tutarlılık bozulmasını yönetecek. Bu nedenle dört dalga karıştırma yöntemi, gelecek nesil elektronik ve optoelektronik cihazlar için ilgi çekici malzemeleri karakterize etmek için önemli bir araç sağlar. Bu tür çalışmalarda, zaman çözünürlüğü en önemli sınırlamadır. Bu çözünürlük, optik darbe süresi tarafından belirlenir, incelenen materyaldeki faz giderme süresinden daha kısa olmalıdır. Burada açıklanan spesifik deneysel konfigürasyon, ideal olarak hızlı bozunma süreçlerinin (süre olarak birkaç pikosaniye <) incelenmesine uygulanır. Daha yavaş zamansal dinamiklerin ölçümü için, kilitlenme algılama yöntemleri ve daha geniş bir hareket aralığına sahip yavaş tarama gecikme aşaması yaygın olarak kullanılır.

Burada, güçlü delik-Mn değişim bağlantısının taşıyıcı aracılı ferromanyetizmaya yol açtığı III-V seyreltilmiş manyetik yarı iletkenlerin araştırılması için bu tekniğin faydasını açıklıyoruz. Delikler ve Mn iyonları arasındaki spin-flip saçılması da delik-Mn değişim etkileşiminden kaynaklanır. Bu işlemin zaman ölçeğinin doğrudan bir ölçümünü elde etmek için dört dalgalı karıştırma tekniklerinin kullanılabileceğini gösterdik ve bu önemli malzeme sınıfında değişim eşleşmesi hakkında fikir verdik. Ayrıca, dört dalgalı karıştırma tekniğinin doğrusal olmamasının, bu malzemelerdeki bant kenarı durumlarının oldukça hassas bir sondasını sağladığını ve bu sistemdeki güçlü değişim bağlantısının kaynağı olan (s,p)-d hibridizasyon sürecinin açık imzalarını sağladığını gösterdik. Doğrusal optik tekniklere göre dört dalgalı karıştırmanın artan hassasiyeti (örn. absorpsiyon, elipsometri, manyetik dairesel dikroizm) bu bant kenarı durumlarına geçiş, optik tepkiye kusurla ilgili katkıları bastıran bu tekniğin doğrusal olmamasından kaynaklanmaktadır.

Bu çalışma, çok çeşitli III-V seyreltilmiş manyetik yarı iletkenlerde elektronik yapı ve değişim kuplajı gibi ilgilenilen temel fiziksel özellikleri incelemek için bu tekniğin uygulamalarının temelini oluşturmaktadır. Bu, bu malzemelerin, bir dizi manyetoya duyarlı elektronik ve optoelektronik cihaz dahil olmak üzere yarı iletken spintronikteki uygulamalar için tasarlanmasına izin verecektir.      

Açıklamalar

Yazarların açıklayacak hiçbir şeyi yoktur.

Teşekkürler

Bu araştırma, Kanada Doğa Bilimleri ve Mühendislik Araştırma Konseyi, Lockheed Martin Corporation ve Ulusal Bilim Vakfı (Grant DMR10-05851) tarafından desteklenmektedir.

Malzemeler

Bu makalede kullanılan malzemelerin listesi
AdŞirketKatalog numarasıYorumlar
Ti: Safir OsilatörTutarlıMira-TohumTam lazer sisteminin bir parçası
Manuel Çeviri AşamasıNewport462Miktar: 2
Optik/Optomekanik BileşenlerThorlabs, DiğerleriÇeşitli
DC Ayarlı Güç KaynağıTenma72-6628
Fonksiyon JeneratörüGW InstekGFG-8216A
Dijital Gecikme JeneratörüStanford Araştırma SistemleriDG645
Hoparlör AmplifikatörüSonyXM-222W
Silikon FotodedektörThorlabsPDA36A
Fotoçoğaltıcı TüpHamamatsu
Dijital OsiloskopTektronixTDS2024B
Optik KriyostatJanisST-300
Köşe Taşı 260 MonokromatörNewportNewport 74110
Safir PencereGenel Yakut ve Safir Sitrik
AsitSigma-AldrichC1909
Optik YapıştırıcıNorlandThorlabs NOA61
Hidrojen Peroksit ÇözeltisiSigma-AldrichH3410
Deiyonize SuTip I su sisteminden gelen su

Kaynaklar

  1. Onodera, K., Masumoto, T., Kimura, M. 980 nm compact optical isolators using Cd1-x-yMnxHgyTe single crystals for high power pumping laser diodes. Electron. Lett. 30, 1954-1955 (1994).
  2. Shen, A., Ohno, Y., Segawa, Y., Ohno, H. Faraday rotation of ferromagnetic (Ga,Mn)As. Electron. Lett. 34, 190-192 (1998).
  3. Ohya, S., Shimizu, H., Higo, Y., Sun, J., Tanaka, M. Growth and Properties of Quaternary Alloy Magnetic Seminconductor (InGaMn)As. Jpn. J. Appl. Phys. Part. 2, L24-L27 (2002).
  4. Wang, J., Sun, C., Kono, J., Oiwa, A., Munekata, H., Cywiński, L., Sham, L. J. Ultrafast Quenching of Ferromagnetism in InMnAs Induced by Intense Laser Irradiation. Phys. Rev. Lett. 95, 167401-167405 (2005).
  5. Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Liu, X., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Ultrafast studies of carrier and magnetization dynamics in GaMnAs. J. Appl. Phys. 107, 033908-033917 (2010).
  6. Rozkotova, E., Nemec, P., Tesarova, N., Maly, P., Novak, V., Olejnik, K., Cukr, M., Jungwirth, T. Coherent control of magnetization precession in ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. Appl. Phys. Lett. 93, 232505-232508 (2008).
  7. Th, Magnetization manipulation in (Ga,Mn)As by subpicosecond optical excitation. Appl. Phys. Lett. 86, 152506-152509 (2005).
  8. Hall, K. C., Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Robb, J. L., Liu, X., Furdyna, J. K. Ultrafast optical control of coercivity in GaMnAs. Appl. Phys. Lett. 93, 032504-032507 (2008).
  9. Reid, A. H. M., Astakhov, G. V., Kimel, A. V., Schott, G. M., Ossau, W., Brunner, K., Kirilyuk, A., Molenkamp, L. W., Th Rasing, Single picojoule pulse switching of magnetization in ferromagnetic (Ga,Mn)As. Appl. Phys. Lett. 97, 232503-232506 (2010).
  10. Rudolph, J., Hägele, D., Gibbs, H. M., Khitrova, G., Oestreich, M. Laser threshold reduction in a spintronic device. Appl. Phys. Lett. 82, 4516-4519 (2003).
  11. Roukes, M. L., Chtchelkanova, A. Y., Treger, D. M. Spintronics: A spin-based electronics vision for the future. Science. 294, 1488-1495 (2001).
  12. Awschalom, D. D., Loss, D., Samarth, N. Semiconductor Spintronics and Quantum Computation. , Springer-Verlag. Berlin. (2002).
  13. Datta, S., Das, B. Electronic analog of the electro-optic modulator. Appl. Phys. Lett. 56, 665-667 (1990).
  14. Hall, K. C., Lau, W. H., Gündoğdu, K., Flatté, M. E., Boggess, T. F. Nonmagnetic semiconductor spin transistor. Appl. Phys. Lett. 83, 2937-2939 (2003).
  15. Hall, K. C., Flatté, M. E. Performance of a spin-based insulated gate field effect transistor. Appl. Phys. Lett. 88, 162503-162505 (2006).
  16. Masek, J., Máca, D., Kudrnovsky, J., Makarovsky, O., Eaves, L., Campion, R. P., Edmonds, K. W., Rushforth, A. W., Foxon, C. T., Gallagher, B. L., Novák, V., Sinova, J., Jungwirth, T. Microscopic analysis of the valence band and impurity band theories of (Ga,Mn)As. Phys. Rev. Lett. 105, 227202-227205 (2010).
  17. Sheu, B. L., Myers, R. C., Tang, J. -M., Samarth, N., Awschalom, D. D., Schiffer, P., Flatté, M. E. Onset of ferromagnetism in low-doped Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. Lett. 99, 227205-227208 (2007).
  18. Tang, J. -M., Flatté, M. E. Multiband tight-binding model of local magnetism in Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. Lett. 92, 047201-047204 (2004).
  19. Jungwirth, T., Horodyská, P., Tasarová, N., Nĕmec, P., Subrt, J., Malý, P., Kuzel, P., Kadlec, C., Masek, J., Nemec, I., Orlita, M., Novák, M., Olejník, V., K, Z., Sobáň, Z., Vasek, P., Svoboda, P., Sinova, J. Systematic study of Mn-doping trends in optical properties of (Ga,Mn)As. Phys. Rev. Lett. 105, 227201(2010).
  20. Ohya, S., Takata, K., Tanaka, M. Nearly non-magnetic valence band of the ferromagnetic seminconductor GaMnAs. Nature Phys. 7, 342-347 (2011).
  21. Burch, K. S., Shrekenhamer, D. B., Singley, E. J., Stephens, J., Sheu, B. L., Kawakami, R. K., Schiffer, P., Samarth, N., Awschalom, D. D., Basov, D. N. Impurity band conduction in a high temperature ferromagnetic semiconductor. Phys. Rev. Lett. 97, 087208-087211 (2006).
  22. Acbas, G., Kim, M. -H., Cukr, M., Novák, V., Scarpulla, M. A., Dubon, O. D., Jungwirth, T., Sinova, J., Cerne, J. Electronic structure of ferromagnetic semiconductor Ga1-xMnxAs probed by subgap magnetooptical spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 103, 137201-137204 (2009).
  23. Berciu, M., Chakarvorty, R., Zhou, Y. Y., Alam, M. T., Traudt, K., Jakiela, R., Barcz, A., Wojtowicz, T., Liu, X., Furdyna, J. K., Dobrowolska, M. Origin of magnetic circular dichroism in GaMnAs: Giant Zeeman splitting versus spin dependent density of states. Phys. Rev. Lett. 102, 247202-247205 (2009).
  24. de Boer, T., Gamouras, A., March, S., Novák, V., Hall, K. C. Observation of a blue shift in the optical response at the fundamental band gap in Ga1-xMnxAs. Phys. Rev. B. 85, 033202-033206 (2012).
  25. Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Electronic structure of Ga1-xMnxAs probed by four-wave mixing spectroscopy. Phys. Rev. B. 84, 121202(R)-121206(R) (2011).
  26. Yildirim, M., March, S., Mathew, R., Gamouras, A., Liu, X., Dobrowolska, M., Furdyna, J. K., Hall, K. C. Interband dephasing and photon echo response in GaMnAs. Appl. Phys. Lett. 101, 062403-062406 (2012).
  27. Burch, K. S., Stephens, J., Kawakami, R. K., Awschalom, D. D., Basov, D. N. Ellipsometric study of the electronic structure of Ga1-xMnxAs and low temperature GaAs. Phys. Rev. B. 70, 205208-205217 (2004).
  28. Kim, D. -S., Shah, J., Cunningham, J. E., Damen, T. C., Schäfer, W., Hartmann, M., Schmitt-Rink, S. Giant excitonic resonance in time-resoled four-wave mixing in quantum wells. Phys. Rev. Lett. 68, 1006-1009 (1992).
  29. Rappen, T., Peter, U., Wegener, M., Schäfer, W. Coherent dynamics of continuum and exciton states studied by spectrally resolved fs four-wave mixing. Phys. Rev. B. 48, 4879-4882 (1993).
  30. Cundiff, S. T., Koch, M., Knox, W. H., Shah, J., Stolz, W. Optical coherence in semiconductors: Strong emission mediated by nondegenerate interactions. Phys. Rev. Lett. 77, 1107-1110 (1996).
  31. Hall, K. C., Allan, G. R., van Driel, H. M., Krivosheeva, T., Pötz, W. Coherent response of spin-orbit split-off excitons in InP: Isolation of many-body effects through interference. Phys. Rev. B. 65, 201201(R)-201204(R) (2002).
  32. Shah, J. Ultrafast Spectroscopy of Semiconductors and Semiconductor Nanostructures. Cardona, M. , Springer. Berlin. (1996).
  33. Yajima, T., Taira, Y. Spatial optical parametric coupling of picoseconds light pulses and transverse relaxation effect in resonant media. J. Phys. Soc. Jpn. 47, 1620-1626 (1979).
  34. El Sayed, K., Birkedal, D., Lyssenko, V. G., Hvam, J. M. Continuum contribution to excitonic four-wave mixing due to interaction-induced nonlinearities: A numerical study. Phys. Rev. B. 55, 2456-2465 (1997).
  35. Hügel, W. A., Heinrich, M. F., Wegener, M., Vu, Q. T., Bányai, L., Haug, H. Photon echoes from semiconductor band-to-band continuum transitions in the regime of coulomb quantum kinetics. Phys. Rev. Lett. 83, 3313-3316 (1999).
  36. Reina, J. H., Quiroga, L., Johnson, N. F. Quantum entanglement and information processing via excitons in optically driven quantum dots. Phys. Rev. A. 62, 012305-012312 (2000).
  37. Troiani, F., Hohenester, U., Molinari, E. Exploiting exciton-exciton interactions in semiconductor quantum dots for quantum-information processing. Phys. Rev. B. 62, R2263-R2266 (2000).
  38. Biolatti, E., Lotti, R. C., Zanardi, P., Rossi, F. Quantum information processing with semiconductors macroatoms. Phys. Rev. Lett. 85, 5647-5650 (2000).

Yeniden basım ve izinler

Etiketler

Koherens Bozulması ÖlçümüGaMnAs Yarı İletkenSpin-flip Saçılması(sp)-d HibritleşmesiZaman Çözünürlüklü SpektroskopiDarbe Sıkıştırma TekniğiOptik OtokorelasyonYarı İletken SpintroniğiSeyreltilmiş Manyetik Yarı İletkenler