Name: Ultrafast Time-resolved Near-IR Stimulated Raman Measurements of Functional - conjugate Systems (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2020-02-10T13:00:00.000+00:00
Duration: 9 min 57 s
Description: Aprende espectroscopía Raman estimulada en infrarrojo cercano con resolución temporal femtosegundo para estudiar dinámica de moléculas pi-conjugadas como β-caroteno. Este método ofrece mayor sensibilidad y tiempos de medición más cortos que las técnicas convencionales.

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Este trabajo fue apoyado por JSPS KAKENHI Grant Numbers JP24750023, JP24350012, MEXT KAKENHI Grant Numbers JP26104534, JP16H00850, JP26102541, JP16H00782, y MEXT-Supported Program for the Strategic Research Foundation at Private Universities, 2015–2019.

<ol><li>Polívka, T., Herek, J. L., Zigmantas, D., Åkerlund, H. -E., Sundström, V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Direct+Observation+of+the+%28Forbidden%29+S1+State+in+Carotenoids%5BTitle%5D)+AND+%22Proceedings+of+the+National+Academy+of+Sciences+of+the+United+States+of+America%22%5BJournal%5D)">Direct Observation of the (Forbidden) S1 State in Carotenoids.</a> Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America. 96 (9), 4914-4917 (1999).</li>
<li>Takaya, T., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Relaxation+Mechanism+of+%CE%B2-Carotene+from+S2+%281Bu%2B%29+State+to+S1+%282Ag-%29+State%3A+Femtosecond+Time-Resolved+Near-IR+Absorption+and+Stimulated+Resonance+Raman+Studies+in+900-1550+nm+Region%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry+A%22%5BJournal%5D)">Relaxation Mechanism of β-Carotene from S2 (1Bu+) State to S1 (2Ag-) State: Femtosecond Time-Resolved Near-IR Absorption and Stimulated Resonance Raman Studies in 900-1550 nm Region.</a> Journal of Physical Chemistry A. 118 (23), 4071-4078 (2014).</li>
<li>Takaya, T., Anan, M., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Vibrational+Relaxation+Dynamics+of+%CE%B2-Carotene+and+Its+Derivatives+with+Substituents+on+Terminal+Rings+in+Electronically+Excited+States+as+Studied+by+Femtosecond+Time-Resolved+Stimulated+Raman+Spectroscopy+in+the+Near-IR+Region%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Vibrational Relaxation Dynamics of β-Carotene and Its Derivatives with Substituents on Terminal Rings in Electronically Excited States as Studied by Femtosecond Time-Resolved Stimulated Raman Spectroscopy in the Near-IR Region.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 20 (5), 3320-3327 (2017).</li>
<li>Guo, J., Ohkita, H., Benten, H., Ito, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Near-IR+Femtosecond+Transient+Absorption+Spectroscopy+of+Ultrafast+Polaron+and+Triplet+Exciton+Formation+in+Polythiophene+Films+with+Different+Regioregularities%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+the+American+Chemical+Society%22%5BJournal%5D)">Near-IR Femtosecond Transient Absorption Spectroscopy of Ultrafast Polaron and Triplet Exciton Formation in Polythiophene Films with Different Regioregularities.</a> Journal of the American Chemical Society. 131 (46), (2009).</li>
<li>Hwang, I. -W., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Carrier+Generation+and+Transport+in+Bulk+Heterojunction+Films+Processed+with+1%2C8-Octanedithiol+as+a+Processing+Additive%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Applied+Physics%22%5BJournal%5D)">Carrier Generation and Transport in Bulk Heterojunction Films Processed with 1,8-Octanedithiol as a Processing Additive.</a> Journal of Applied Physics. 104 (3), 033706(2008).</li>
<li>Yonezawa, K., Kamioka, H., Yasuda, T., Han, L., Moritomo, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Fast+Carrier+Formation+from+Acceptor+Exciton+in+Low-Gap+Organic+Photovoltaic%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Physics+Express%22%5BJournal%5D)">Fast Carrier Formation from Acceptor Exciton in Low-Gap Organic Photovoltaic.</a> Applied Physics Express. 5 (4), 042302(2012).</li>
<li>Takaya, T., Enokida, I., Furukawa, Y., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Direct+Observation+of+Structure+and+Dynamics+of+Photogenerated+Charge+Carriers+in+Poly%283-hexylthiophene%29+Films+by+Femtosecond+Time-Resolved+Near-IR+Inverse+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Molecules%22%5BJournal%5D)">Direct Observation of Structure and Dynamics of Photogenerated Charge Carriers in Poly(3-hexylthiophene) Films by Femtosecond Time-Resolved Near-IR Inverse Raman Spectroscopy.</a> Molecules. 24 (3), 431(2019).</li>
<li>Clafton, S. N., Huang, D. M., Massey, W. R., Kee, T. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Dynamics+of+Excitons+and+Hole-Polarons+in+Composite+P3HT%2FPCBM+Nanoparticles%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry+B%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Dynamics of Excitons and Hole-Polarons in Composite P3HT/PCBM Nanoparticles.</a> Journal of Physical Chemistry B. 117 (16), 4626-4633 (2013).</li>
<li>Cook, S., Furube, A., Katoh, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Analysis+of+the+Excited+States+of+Regioregular+Polythiophene+P3HT%5BTitle%5D)+AND+%22Energy+%26+Environmental+Science%22%5BJournal%5D)">Analysis of the Excited States of Regioregular Polythiophene P3HT.</a> Energy & Environmental Science. 1 (2), 294-299 (2008).</li>
<li>Okino, S., Takaya, T., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Time-Resolved+Near-Infrared+Spectroscopy+of+Oligothiophenes+and+Polythiophene%3A+Energy+Location+and+Effective+Conjugation+Length+of+Their+Low-Lying+Excited+States%5BTitle%5D)+AND+%22Chemistry+Letters%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Time-Resolved Near-Infrared Spectroscopy of Oligothiophenes and Polythiophene: Energy Location and Effective Conjugation Length of Their Low-Lying Excited States.</a> Chemistry Letters. 44 (8), 1059-1061 (2015).</li>
<li>Takaya, T., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Development+of+a+Femtosecond+Time-Resolved+Near-IR+Multiplex+Stimulated+Raman+Spectrometer+in+Resonance+with+Transitions+in+the+900-1550+nm+Region%5BTitle%5D)+AND+%22Analyst%22%5BJournal%5D)">Development of a Femtosecond Time-Resolved Near-IR Multiplex Stimulated Raman Spectrometer in Resonance with Transitions in the 900-1550 nm Region.</a> Analyst. 141 (14), 4283-4292 (2016).</li>
<li>Jas, G. S., Wan, C., Johnson, C. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Picosecond+Time-Resolved+Fourier+Transform+Raman+Spectroscopy+of+9%2C10-Diphenylanthracene+in+the+Excited+Singlet+State%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Picosecond Time-Resolved Fourier Transform Raman Spectroscopy of 9,10-Diphenylanthracene in the Excited Singlet State.</a> Applied Spectroscopy. 49 (5), 645-649 (1995).</li>
<li>Jas, G. S., Wan, C., Kuczera, K., Johnson, C. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Picosecond+Time-Resolved+Fourier-Transform+Raman+Spectroscopy+and+Normal-Mode+Analysis+of+the+Ground+State+and+Singlet+Excited+State+of+Anthracene%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry%22%5BJournal%5D)">Picosecond Time-Resolved Fourier-Transform Raman Spectroscopy and Normal-Mode Analysis of the Ground State and Singlet Excited State of Anthracene.</a> Journal of Physical Chemistry. 100 (29), 11857-11862 (1996).</li>
<li>Sakamoto, A., Okamoto, H., Tasumi, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Observation+of+Picosecond+Transient+Raman+Spectra+by+Asynchronous+Fourier+Transform+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Observation of Picosecond Transient Raman Spectra by Asynchronous Fourier Transform Raman Spectroscopy.</a> Applied Spectroscopy. 52 (1), 76-81 (1998).</li>
<li>Sakamoto, A., Matsuno, S., Tasumi, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Construction+of+Picosecond+Time-Resolved+Raman+Spectrometers+with+Near-Infrared+Excitation%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Raman+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Construction of Picosecond Time-Resolved Raman Spectrometers with Near-Infrared Excitation.</a> Journal of Raman Spectroscopy. 37 (1-3), 429-435 (2006).</li>
<li>Sakamoto, A., Matsuno, S., Tasumi, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Picosecond+Near-Infrared+Excited+Transient+Raman+Spectra+of+%CE%B2-Carotene+in+the+Excited+S2+State%3A+Solvent+Effects+on+the+in-Phase+C%3DC+Stretching+Band+and+Vibronic+Coupling%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Molecular+Structure%22%5BJournal%5D)">Picosecond Near-Infrared Excited Transient Raman Spectra of β-Carotene in the Excited S2 State: Solvent Effects on the in-Phase C=C Stretching Band and Vibronic Coupling.</a> Journal of Molecular Structure. 976 (1-3), 310-313 (2010).</li>
<li>Yoshizawa, M., Kurosawa, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Time-Resolved+Raman+Spectroscopy+Using+Stimulated+Raman+Scattering%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Review+A%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Time-Resolved Raman Spectroscopy Using Stimulated Raman Scattering.</a> Physical Review A. 61 (1), 013808(2000).</li>
<li>Yoshizawa, M., Kubo, M., Kurosawa, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Photoisomerization+in+DCM+Dye+Observed+by+New+Femtosecond+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Luminescence%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Photoisomerization in DCM Dye Observed by New Femtosecond Raman Spectroscopy.</a> Journal of Luminescence. 87-89, 739-741 (2000).</li>
<li>Yoshizawa, M., Aoki, H., Hashimoto, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Vibrational+Relaxation+of+the+2Ag%E2%80%93+Excited+State+in+All-Trans-%CE%B2-Carotene+Obtained+by+Femtosecond+Time-Resolved+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Review+B%22%5BJournal%5D)">Vibrational Relaxation of the 2Ag– Excited State in All-Trans-β-Carotene Obtained by Femtosecond Time-Resolved Raman Spectroscopy.</a> Physical Review B. 63 (18), 180301(2001).</li>
<li>McCamant, D. W., Kukura, P., Mathies, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Broadband+Stimulated+Raman%3A+A+New+Approach+for+High-Performance+Vibrational+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Broadband Stimulated Raman: A New Approach for High-Performance Vibrational Spectroscopy.</a> Applied Spectroscopy. 57 (11), 1317-1323 (2003).</li>
<li>McCamant, D. W., Kukura, P., Yoon, S., Mathies, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Broadband+Stimulated+Raman+Spectroscopy%3A+Apparatus+and+Methods%5BTitle%5D)+AND+%22Review+of+Scientific+Instruments%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Broadband Stimulated Raman Spectroscopy: Apparatus and Methods.</a> Review of Scientific Instruments. 75 (11), 4971-4980 (2004).</li>
<li>Kukura, P., McCamant, D. W., Mathies, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Annual+Review+of+Physical+Chemistry%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy.</a> Annual Review of Physical Chemistry. 58, 461-488 (2007).</li>
<li>Laimgruber, S., Schachenmayr, H., Schmidt, B., Zinth, W., Gilch, P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((A+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectrograph+for+the+Near+Ultraviolet%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Physics+B%22%5BJournal%5D)">A Femtosecond Stimulated Raman Spectrograph for the Near Ultraviolet.</a> Applied Physics B. 85 (4), 557-564 (2006).</li>
<li>Umapathy, S., Lakshmanna, A., Mallick, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Raman+Loss+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Raman+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Raman Loss Spectroscopy.</a> Journal of Raman Spectroscopy. 40 (3), 235-237 (2009).</li>
<li>Mallick, B., Lakshmanna, A., Umapathy, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Raman+Loss+Spectroscopy+%28URLS%29%3A+Instrumentation+and+Principle%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Raman+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Raman Loss Spectroscopy (URLS): Instrumentation and Principle.</a> Journal of Raman Spectroscopy. 42 (10), 1883-1890 (2011).</li>
<li>Kloz, M., van Grondelle, R., Kennis, J. T. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Wavelength-Modulated+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy-Approach+towards+Automatic+Data+Processing%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Wavelength-Modulated Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy-Approach towards Automatic Data Processing.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 13 (40), 18123-18133 (2011).</li>
<li>Kloz, M., Weißenborn, J., Polívka, T., Frank, H. A., Kennis, J. T. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spectral+Watermarking+in+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy%3A+Resolving+the+Nature+of+the+Carotenoid+S%2A+State%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Spectral Watermarking in Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy: Resolving the Nature of the Carotenoid S* State.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 18 (21), 14619-14628 (2016).</li>
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<li>Wang, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Dynamic+High+Pressure+Induced+Strong+and+Weak+Hydrogen+Bonds+Enhanced+by+Pre-Resonance+Stimulated+Raman+Scattering+in+Liquid+Water%5BTitle%5D)+AND+%22Optics+Express%22%5BJournal%5D)">Dynamic High Pressure Induced Strong and Weak Hydrogen Bonds Enhanced by Pre-Resonance Stimulated Raman Scattering in Liquid Water.</a> Optics Express. 25 (25), 31670-31677 (2017).</li>
<li>Ashner, M. N., Tisdale, W. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((High+Repetition-Rate+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy+with+Fast+Acquisition%5BTitle%5D)+AND+%22Optics+Express%22%5BJournal%5D)">High Repetition-Rate Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy with Fast Acquisition.</a> Optics Express. 26 (14), 18331-18340 (2018).</li>
<li>Quincy, T. J., Barclay, M. S., Caricato, M., Elles, C. G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Probing+Dynamics+in+Higher-Lying+Electronic+States+with+Resonance-Enhanced+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry+A%22%5BJournal%5D)">Probing Dynamics in Higher-Lying Electronic States with Resonance-Enhanced Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy.</a> Journal of Physical Chemistry A. 122 (42), 8308-8319 (2018).</li>
<li>Taylor, M. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Delayed+Vibrational+Modulation+of+the+Solvated+GFP+Chromophore+into+a+Conical+Intersection%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Delayed Vibrational Modulation of the Solvated GFP Chromophore into a Conical Intersection.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 21 (19), 9728-9739 (2019).</li>
<li>Cassabaum, A. A., Silva, W. R., Rich, C. C., Frontiera, R. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Orientation+and+Polarization+Dependence+of+Ground-+and+Excited-State+FSRS+in+Crystalline+Betaine-30%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry+C%22%5BJournal%5D)">Orientation and Polarization Dependence of Ground- and Excited-State FSRS in Crystalline Betaine-30.</a> Journal of Physical Chemistry C. 123 (20), 12563-12572 (2019).</li>
<li><a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=%22Raman+Spectroscopy+%28The+Spectroscopical+Society+of+Japan%2C+Spectroscopy+Series+1%29%22">Raman Spectroscopy (The Spectroscopical Society of Japan, Spectroscopy Series 1)</a>. Hamaguchi, H., Iwata, K. , Kodansha. Tokyo, Japan. (2015).</li>
<li>Hashimoto, H., Koyama, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((The+C%3DC+Stretching+Raman+Lines+of+%CE%B2-Carotene+Isomers+in+the+S1+State+as+Detected+by+Pump-Probe+Resonance+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Chemical+Physics+Letters%22%5BJournal%5D)">The C=C Stretching Raman Lines of β-Carotene Isomers in the S1 State as Detected by Pump-Probe Resonance Raman Spectroscopy.</a> Chemical Physics Letters. 154 (4), 321-325 (1989).</li>
<li>Noguchi, T., Hayashi, H., Tasumi, M., Atkinson, G. H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Solvent+Effects+on+the+ag+C%3DC+Stretching+Mode+in+the+21Ag-+Excited+State+of+%CE%B2-Carotene+and+Two+Derivatives%3A+Picosecond+Time-Resolved+Resonance+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry%22%5BJournal%5D)">Solvent Effects on the ag C=C Stretching Mode in the 21Ag- Excited State of β-Carotene and Two Derivatives: Picosecond Time-Resolved Resonance Raman Spectroscopy.</a> Journal of Physical Chemistry. 95 (8), 3167-3172 (1991).</li>
</ol>

Los autores no tienen nada que revelar.

Factores cruciales en femtosegundo resuelto en el tiempo casi IR multiplex estimulado la medición de Raman Para obtener espectros Raman de Raman cercanos al IR resueltos en el tiempo con una alta relación señal-ruido, el espectro de la sonda debería tener idealmente una intensidad uniforme en todo el rango de longitud de onda. La generación continua de luz blanca (sección 2.5) es, por lo tanto, una de las partes más cruciales de los experimentos Raman cercanos al IR resueltos en el tiempo. En general,...

La espectroscopia Raman es una herramienta poderosa y versátil para investigar las estructuras de moléculas en una amplia variedad de muestras, desde gases simples, líquidos y sólidos hasta materiales funcionales y sistemas biológicos. La dispersión de Raman se mejora significativamente cuando la energía fotónica de la luz de excitación coincide con la energía de transición electrónica de una molécula. La resonancia efecto Raman nos permite observar selectivamente el espectro Raman de una especie en una muestra compuesta de muchos tipos de moléculas. Las transiciones electrónicas cercanas al IR están llamando mucho la atención como una sonda para investigar la dinámica de estado excitado de moléculas con grandes estructuras conjugadas. La energía y la vida útil del estado de singlete más bajo excitado se han determinado para varios carotenoides, que tienen una larga cadena de polietileno unidimensional1,2,3. La dinámica de las excitaciones neutrales y cargadas ha sido ampliamente investigada para diversos polímeros fotoconductores en películas4,5,6,7, nanopartículas8,y soluciones9,10,11. Se podrá obtener información detallada sobre las estructuras de los transitorios si se aplica espectroscopia Raman cercana al IR resuelta en el tiempo a estos sistemas. Sólo unos pocos estudios, sin embargo, se han divulgado sobre espectroscopia Raman casi IR resuelta en el tiempo12,13,14,15,16, porque la sensibilidad de los espectrómetros Raman cercanos al IR es extremadamente baja. La baja sensibilidad se origina principalmente en la baja probabilidad de dispersión de Raman cercano al IR. La probabilidad de dispersión espontánea de Ramanes proporcional a la de la luz de dispersión de Raman espontánea, dondelas frecuencias de la luz de excitación y la luz de dispersión de Raman, respectivamente. Además, los detectores near-IR disponibles comercialmente tienen una sensibilidad mucho menor que los detectores CCD que funcionan en las regiones UV y visibles.
Femtosegundo tiempo resuelto espectroscopia Raman estimulado ha surgido como un nuevo método de observación de los cambios dependientes del tiempo de las bandas vibratorias activas de Raman más allá del límite aparente de transformación De cuatro años de un pulso láser17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28 ,29,30,31,32,33. La dispersión de Raman estimulada se genera por irradiación de dos pulsos láser: la bomba Raman y los pulsos de sonda. Aquí se supone que el pulso de la bomba Raman tiene una frecuencia mayor que el pulso de la sonda. Cuando la diferencia entre las frecuencias de la bomba Raman y los pulsos de la sonda coincide con la frecuencia de una vibración molecular activa de Raman, la vibración se excita constantemente para un gran número de moléculas en el volumen irradiado. La polarización no lineal inducida por la vibración molecular coherente mejora el campo eléctrico del pulso de la sonda. Esta técnica es particularmente poderosa para la espectroscopia Raman cercana al IR, ya que la dispersión de Raman estimulada puede resolver el problema de la sensibilidad de los espectrómetros Raman espontáneos cercanos al IR resueltos en el tiempo. La dispersión de Raman estimulada se detecta como cambios de intensidad del pulso de la sonda. Incluso si un detector de infrarrojos cercano tiene una sensibilidad baja, se detectará dispersión de Raman estimulada cuando la intensidad de la sonda se incremente lo suficiente. La probabilidad de dispersión de Ramanestimulada es proporcional a la dispersión de Raman esproporcionada,donde elRP y elSRS son las frecuencias del pulso de la bomba de Raman y estimulan la dispersión de Raman, respectivamente20. Las frecuencias para la dispersión de Raman estimulada,RP ySRS, son equivalentes ai ys para la dispersión espontánea de Raman, respectivamente. Recientemente hemos desarrollado un espectrómetro Raman cercano a ir resuelto por femtosegundo utilizando dispersión de Raman estimulada para investigar las estructuras y dinámicas de transitorios de corta duración fotogenerados en sistemas conjugados2,3,7,10. En este artículo, presentamos los detalles técnicos de nuestro espectrómetro Raman estimulado por multiplexor de múltiplex casi IR por femtosegundo. Se describen la alineación óptica, la adquisición de espectros Raman estimulados resueltos en el tiempo y la calibración y corrección de los espectros registrados. La dinámica de estado excitado de la solución de caroteno en tolueno se estudia como una aplicación representativa del espectrómetro.

<table><tbody><tr><td>Etapa de traslación de 1 eje</td><td>OptSigma</td><td>TSD-401S</td><td>También se utilizan productos equivalentes a este; para M22, L9 y CM en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Línea de retardo óptico de 20 cm</td><td>OptSigma</td><td>SGSP26-200</td><td>ODL1 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Etapa de traslación de 3 ejes</td><td>OptSigma</td><td>TSD-405SL</td><td>para L8 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Etapa de traslación de 3 ejes</td><td>Suruga Seiki B72-40C</td><td></td><td>para FC en Figura 1A</td></tr><tr><td>Línea de retardo óptico de 5 cm</td><td>PMT</td><td>HRS-0050</td><td>ODL2 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Espejo cóncavo</td><td>Thorlabs</td><td>CM254-050-G01</td><td>Distancia focal: 50 mm; CM en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Placa base</td><td>Suruga Seiki</td><td>A21-6</td> También <td>se utilizan productos equivalentes a este; para M1-M32, BS1-BS3, L1-L10, I1-I17, P1-P2, HWP1-3, F1-F3, VND1-VND2, OC, BPF, HS, BBO, SP, CM y FC en la Figura 1A</td></tr><tr><td>BBO Crystal</td><td>EKSMA Optics-Tipo</td><td></td> <td>1, &theta; = 23,2 grados; BBO en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Lente plano-cóncava BK7</td><td>OptSigma</td><td>SLB-25.4-50NIR2</td><td>Distancia focal: 50 mm; Recubrimiento antirreflectante IR; L6 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>BK7 Lente plano-convexa</td><td>OptSigma</td><td>SLB-25.4-150PIR2</td><td>Distancia focal: 150 mm; Recubrimiento antirreflectante IR; L2, L3, L5 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Lente plano-convexa BK7</td><td>OptSigma</td><td>SLB-25.4-100PIR2</td><td>Distancia focal: 100 mm; Recubrimiento antirreflectante IR; L4 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>BK7 Lente plano-convexa</td><td>OptSigma</td><td>SLB-25.4-200PIR2</td><td>Distancia focal: 200 mm; Recubrimiento antirreflectante IR; L7 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Espejo dieléctrico de banda ancha</td><td>OptSigma</td><td>TFMS-25.4C05-2/7</td><td>M22-M25, M28, M29 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Espejo dieléctrico de banda ancha</td><td>Fotónica de precisión (películas delgadas avanzadas)</td><td>-</td><td>M26, M27, M30-M32 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Placa de media onda de banda ancha</td> CryLight-HWP3 <td></td><td></td><td>en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Filtro de vidrio de color</td><td>HOYA</td><td>IR85</td><td>F1 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Filtro de vidrio</td><td>de color HOYA</td><td>RM100</td><td>F2 en la figura 1A</td></tr><tr><td>Filtro de vidrio de color</td><td>Schott</td><td>BG39</td><td>F3 en la figura 1A</td></tr><tr><td>Computadora</td><td>Dell</td><td>Vostro 200 Mini Tower</td><td>Sistema operativo: Windows XP</td></tr><tr><td>Ciclohexano</td><td>Kanto Kagaku</td><td>07547-1B</td><td>Grado de HPLC</td></tr><tr><td>Software de análisis de datos</td><td>Wavemetrics</td><td>Divisor de</td> haz dieléctrico Igor Pro 8 <td></td></tr><tr><td></td><td>LAYERTEC-Reflection</td><td></td> <td>: Transmisión = 2 : 1; BS1 en la figura 1A</td></tr><tr><td>divisor de haz dieléctrico</td><td>LAYERTEC-Reflection</td><td></td> <td>: transmisión = 1 : 1; BS2, BS3 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Espejo dieléctrico</td><td>Fotónica de precisión (Películas delgadas avanzadas)</td><td>-</td><td>M1-M8 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Osciloscopio</td><td>digital Tektronix</td><td></td><td>TDS3054B 500 MHz, 5 GS/s</td></tr><tr><td>Tubo de elastómero</td><td>-</td><td>-</td><td>Figura 1E</td></tr><tr><td>Femtosegundo Ti:zafiro Oscilador</td><td>coherente</td><td>Vitesse 800-2</td><td>Longitud de onda: 800 nm, duración del pulso: 100 fs, potencia media: 280 mW, tasa de repetición: 80 MHz; incluido en Ti:S en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Femtosegundo Ti:zafiro Amplificador regenerativo</td><td></td><td>Coherente Legend-Elite-F-HE Longitud de</td><td>onda: 800 nm, duración del pulso: 100 fs, energía del pulso: 3,5 mJ, tasa de repetición: 1 kHz; incluido en Ti:S en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Polarizador de película</td><td>OptSigma</td><td>SPFN-30C-26</td><td>P1 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Prisma Glan-Taylor</td><td>OptSigma</td><td>GYPB-10-10SN-3/7</td><td>P2 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Espejo de oro</td><td>OptSigma</td><td>TFG-25C05-10</td><td>M9-M21 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Placa de media onda</td><td>OptSigma</td><td>WPQ-7800-2M</td><td>HWP1 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Separador de armónicos</td><td></td><td>coherente TOPAS-C HRs 410-540 nm</td><td>HS en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Detector de matriz de InGaAs</td><td>Horiba</td><td>Symphony-IGA-512X1-50-1700-1LS</td><td>512 ch,</td></tr><tr><td>Fotodiodo PIN de InGaAs refrigerado</td> por nitrógeno líquido <td>Hamamatsu Photonics</td><td>G10899-01K</td><td></td></tr><tr><td>IR Placa de media onda</td><td>OptiSource-HWP2</td><td></td> <td>en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Iris</td><td>Suruga Seiki</td><td>F74-3N</td><td>También se utilizan productos equivalentes a esto; I1-I17 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Soporte de lente</td><td>OptSigma</td><td>LHF-25.4S</td> También <td>se utilizan productos equivalentes a este; para L1-L10 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Bomba de engranajes magnéticos</td><td>Microbomba</td><td>184-415</td><td></td></tr><tr><td>Montaje de espejo</td><td>Siskiyou</td><td>IM100. C2M6R</td><td>También se utilizan productos equivalentes a este; para M1-M32, BS1-BS3, BBO, CM en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Tarjeta de fósforo de infrarrojo cercano</td><td>Tuerca Thorlabs</td><td>VRC2</td><td></td></tr> <tr><td></td><td>-</td><td></td> <td>Figura 1E, M4; comprado en una tienda de bricolaje</td></tr><tr><td>Chopper óptico</td><td>New Focus</td><td>3501</td><td>OC en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Amplificador paramétrico óptico</td><td>coherente</td><td>OPerA-F</td><td>OPA1 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Amplificador Óptico Paramétrico</td><td>Coherente</td><td>TOPAS-C</td><td>OPA2 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Soporte del polarizador</td><td>OptSigma</td><td>PH-30-ARS</td><td>También se utilizan productos equivalentes a este; para P1-P2 y HWP1-3 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Tubo de polifluoroacetato</td><td>-</td><td>-</td><td>Figura 1E</td></tr><tr><td>Soporte de poste</td><td>OptSigma</td><td>BRS-12-80</td><td>También se utilizan productos equivalentes a este; para M1-M32, BS1-BS3, L1-L10, I1-I17, P1-P2, HWP1-3, F1-F3, VND1-VND2, OC, BPF, HS, BBO, SP, CM y FC en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Celda de flujo de cuarzo</td><td>Tosoh Quartz</td><td>T-70-UV-2</td><td>FC en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Lente plano-cóncava de cuarzo</td><td>OptSigma</td><td>SLSQ-25-50N</td><td>Distancia focal: 50 mm; L8 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Lente plano-convexa de cuarzo</td><td>OptSigma</td><td>SLSQ-25-100P</td><td>Distancia focal: 100 mm; L1, L9 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Lente plano-convexa de cuarzo</td><td>OptSigma</td><td>SLSQ-25-220P</td><td>Distancia focal: 220 mm; L10 en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Placa de zafiro</td><td>Óptica</td> <td>de muelle-3</td> <td>mm de espesor; SP en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Fotodiodo PIN Si</td><td>Hamamatsu Photonics</td><td>S3883</td><td></td></tr><tr><td>Espectrógrafo único</td><td>Horiba Jobin Yvon</td><td>iHR320</td><td>Distancia focal: 32 cm</td></tr><tr><td>Varilla de acero inoxidable</td><td>Suruga Seiki</td><td>A41-100</td><td>También se utilizan productos equivalentes a este; para M1-M32, BS1-BS3, L1-L10, I1-I17, P1-P2, HWP1-3, F1-F3, VND1-VND2, OC, BPF, HS, BBO, SP, CM y FC en la Figura 1A</td></tr><tr><td>Varilla</td> <td>de acero inoxidableNewport</td><td>J-SP-2</td><td>Figura 1E</td></tr><tr><td>Toluene</td><td>Kanto Kagaku</td><td>40180-1B</td><td></td></tr><tr><td>Placa de acero en forma de U</td> de grado HPLC<td>-</td><td>-</td><td>Figura 1E; comprado en una tienda de bricolaje</td></tr><tr><td>Filtro de densidad neutra variable (con un soporte)</td><td>OptSigma</td><td>NDHN-100</td><td>VND1 en la figura 1A</td></tr><tr><td>Filtro de densidad neutra variable (con un soporte)</td><td>OptSigma</td><td>NDHN-U100</td><td>VND2 en la figura 1A</td></tr><tr><td>Lenguaje de programación visual</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW 2009</td><td>El software de control en este estudio está programado en LabVIEW 2009</td></tr><tr><td>Filtro de paso de banda de rejilla por volumen</td><td>OptiGrate</td><td>BPF-1190</td><td>BPF en la Figura 1A</td></tr><tr><td>&beta;-Caroteno</td><td>Wako Pure Chemical Industries</td><td>035-05531</td><td></td></tr></tbody></table>

ultrafast time-resolved near-ir stimulated raman measurements of functional - conjugate systems

Ultrafast Time-resolved Near-IR Stimulated Raman Measurements of Functional &#960;-conjugate Systems

La espectroscopia raman estimulada por femtosegundo es un método prometedor para observar la dinámica estructural de los transitorios de corta duración con transiciones infrarrojas cercanas (cerca de IR), ya que puede superar la baja sensibilidad de los espectrómetros Raman espontáneos en la región cercana al irR. Aquí, describimos los detalles técnicos de un espectrómetro Raman estimulado casi IR con femtosegundo sin ir que hemos desarrollado recientemente. También se proporciona una descripción de la generación y optimización de señales, la medición, la adquisición de datos y la calibración y corrección de los datos registrados. Presentamos una aplicación de nuestro espectrómetro para analizar la dinámica de estado excitado de la solución de caroteno en tolueno. Una banda elástica de caroteno en el segundo estado de singlete excitado más bajo (S2)y el estado de singlete excitado más bajo (S1) se observa claramente en los espectros de Raman estimulados con tiempo resuelto. El espectrómetro Raman, que se resuelta en el tiempo de femtosegundo, es aplicable a la dinámica estructural de los sistemas conjugados, desde moléculas simples hasta materiales complejos.

La espectroscopia Raman estimulada por femtosecond en el tiempo se aplicó a la espectroscopia de Raman, que se aplicó al caroteno en la solución de tolueno. La concentración de la muestra fue de 1 x 10-4 mol dm-3. La muestra fue fotoexcitada por el pulso de la bomba actínica a 480 nm con una energía de pulso de 1 J. En la Figura 2Ase muestran los espectros de Raman estimulados por tiempo de caroteno en tolueno. Los espectros crudos contenían bandas Rama...

Se describen los detalles de la generación y optimización de señales, la medición, la adquisición de datos y el manejo de datos para un espectrómetro Raman de ir cercano a un intervalo de femtosegundos, que se resuelve en el tiempo. Un estudio Raman estimulado por infrarrojos cercanos sobre la dinámica de estado excitado del caroteno en el tolueno se muestra como una aplicación representativa.

Ultrafast Time-resolved Near-IR Stimulated Raman Measurements of Functional - conjugate Systems

Femtosecond time-resolved stimulated Raman spectroscopy is a promising method of observing the structural dynamics of short-lived transients with near ...

Nuestro protocolo es particularmente potente para examinar la estructura y la dinámica de las moléculas conjugadas con pi en la etapa inicial de las reacciones químicas y bioquímicas. Esta técnica tiene un poco más de sensibilidad y hace que el tiempo de medición sea más corto que la espectroscopia espontánea Raman convencional resuelta en el tiempo en el infrarrojo cercano con detectores disponibles hoy en día. Para comenzar, complete la configuración óptica como se muestra aquí.Primero, alinee el rayo láser. Con el láser de zafiro de titanio encendido y calentado, coloque una tarjeta de visita detrás del iris dos para actuar como una pantalla. Ajuste el espejo uno hasta que la viga pase a través del centro del iris.A continuación, ajuste el espejo dos hasta que el rayo láser pase a través del centro del iris dos. Una vez alineado, confirme que la viga pasa a través de los centros de ambos iris uno e iris dos simultáneamente. Con el láser correctamente alineado, comience a alinear la línea de retardo óptico.En primer lugar, mueva el escenario hacia el espejo dos hasta donde pueda ir usando el botón de dirección del controlador de escenario. A continuación, ajuste el espejo uno has

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Investigación

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Chemistry

Química

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