Bu içeriği görüntülemek için JoVE aboneliğiniz gereklidir. Giriş yapın veya ücretsiz denemenizi bugün başlatın.

Yöntem makalesi

Ti3C2Tx MXene Destekli CuZn ve NiCo Katalizörleri KullanılarakCO2 ve Sudan Güneş Enerjili Elektrokimyasal Yeşil Yakıt Üretimi

2.1K görüntülenme

⸱

DOI:

10.3791/68870

⸱

7 Kasım 2025

Bu makalede

Özet

Bu protokol, güneş enerjisi kullanılarak karbondioksit ve sudan yeşil yakıt üretimi için MXene destekli CuZn ve NiCo bi-metalik elektrokatalizörlerin üretimine ve elektrokimyasal analizine rehberlik eder.

Özet

Bu protokol, karbondioksit indirgeme için bi-metalik, MXen destekli katotların sentezini ve aktivite haritalamasını açıklar (CO2R) ve alkali ortamda güneş enerjisi kullanılarak su ayırma için anotlar. Üretilen elektrotların nanoyapısını, tane inceltmesini ve alaşım bileşimini kontrol etmek için bir ters akım darbeli elektrodepozisyon tekniği kullanıldı. Hem anotlar hem de katotlar asil metal içermez ve temas direncini azaltan ve katalizörler aracılığıyla substrattan reaktanlara yük transferini kolaylaştıran iki boyutlu (2D) titanyum karbür (Ti3C2Tx) MXene üzerinde desteklenir. Ti3C2Tx MXene üzerinde desteklenen bakır çinko (CuZn), termokatalitik CO2 dönüşümünde metanol üretimi için katot olarak kullanılır ve burada elektrokimyasal CO2 indirgemedeki performanslarını gösterdik (CO2R) ilk kez. Ti3C2Tx MXene üzerinde desteklenen nikel kobalt (NiCo), benzer şekilde darbeli elektrodepozisyon yoluyla üretilir ve basitleştirilmiş laboratuvar koşulları altında bir güneş pili tarafından tahrik edilen su elektrolizi için anotlar olarak test edilir. Aktivite ayrıca metalik ince filmlerin yapısal karakterizasyonunu da açıklar. Son teknoloji ürünü perovskit silikon tandem güneş pilinin, hat içi gaz kromatografisini besleyen elektrokimyasal hücre ile entegrasyonu için ayrıntılı kurulum, hem CO2R hem de su elektrolizi (WE) için gösterilmiştir. Yüksek derecede kostik alkali çözeltilerin (%30 KOH), yüksek sıcaklıklarda (60 °C) ticari koşullarda ve sıfır boşluklu bir hücrede su elektrolizini detaylandıran bir kurulum, Pt/C sprey kaplı bir katot ile eşleştirilmiş fabrikasyon anot üzerinde gösterilmiştir.

Giriş

Fosil yakıtların sıfır emisyonlu alternatiflerle değiştirilmesi, enerji sektörünün karbondan arındırılması ve yenilenebilir enerji kullanımının artırılması açısından kritik öneme sahiptir 1,2,3. Karbondioksitin (CO2 ) karbon monoksit (CO), metan (CH4 ) ve diğer karbonlu yakıtlara dönüştürülmesi, daha fazlaCO2 emisyonunu önlemek ve döngüsel bir karbon ekonomisi yaratmak için önemli bir yol haline geliyor4. Benzer şekilde, fosil yakıtların yüksek enerji yoğunluğuna sahip hidrojenle değiştirilmesinin, fosil bazlı yakıtlardan sıfır emisyonlu yakıtlara enerji geçişini hızlandıracağı öngörülmektedir 5,6,7,8. Enerji üretim sistemi, doğrudan güneş ışığı 9,10,11,12 kullanılarak daha uygun maliyetli ve çevre dostu hale getirilebilir. Yeşil enerjiye geçiş, özellikle sosyal etkileri artırarak ve böylece sıfır emisyonlu yakıt üretimiyle ilişkili sosyal sermayeyi artırarak olumlu sosyo-ekonomik sonuçlar doğurabilir13.

CO2'nin güneş enerjisiyle çalışan elektrokimyasal indirgenmesine ve hidrojen üretimine14,15 kapsamlı bir araştırma grubu ayrılmıştır. Bakır bazlı malzemeler, CO2 azaltımına karşı mükemmel aktivite (C2 ürününe >% 70 faradaik verimlilik) göstermiştir 16,17,18,19. Bakırdan oluşan bimetalik sistemler, Faradaik Verimliliklerde (FE) ve genel karbondioksit dönüşüm oranında artışa yol açar. Ana zorluklar, yüksek aşırı potansiyeller, düşük faradaik verimlilikler ve tek bir ürünün seçiciliğidir20. Fotovoltaik (PV) sistemleri elektrokimyasal reaksiyonlarla entegre etmek, sürdürülebilir yakıt üretim oranlarına21,22 ulaşmak için elektrokatalizörün faradaik aktivitesi ile güneş pilinin maksimum güç noktası arasında bir örtüşme gerektirir. Ni ve Co bimetalik sistemler, >100 mA/cm2 23,24 akımlarında <600 mV aşırı potansiyelleri nedeniyle alkali su elektrolizi için yüksek fonksiyonel anotlar olarak kapsamlı bir şekilde rapor edilmiştir. Katalizörün endüstriyel olarak ilgili akımlarda hızlı bozunması, ticari anotlar olarak canlılıklarını sınırlar. Metal tabaka ve substrat arasındaki arayüzün korozyonu ile elektrolit kaynaklı kısa devre, su elektrolizini daha da yavaşlatır25,26.

Büyüyen bir iki boyutlu (2D) geçiş metali karbürleri, nitrürler ve karbonitrürler ailesi olan MXenes, benzersiz yapısal ve elektronik özellikleri nedeniyle elektrokimyasal CO2R reaksiyonu için umut verici malzemeler olarak ortaya çıkmıştır27,28. İlk olarak 2011'de keşfedilen MXene'ler çoğunlukla toplu katmanlı Mn+1AXn fazlarından türetilir (burada n = 1-4) bir veya daha fazla geçiş metalinin n+1 katmanından oluşur (M, tipik olarak 4-6 gruplarından), X katmanları, karbon (C), nitrojen (N) veya her ikisi (CN) ve bir A grubu elementi (genellikle 13-16 gruplarından) ile serpiştirilmiştir. Bileşimleri, 4 ila 6 gruplarının farklı geçiş metalleri kullanılarak ayarlanabilir, X alt kafesi (C / N) ve Tx yüzey sonlandırmalarını temsil eder (örneğin, -O, -OH, -F, -Cl) 27,29,30. CO2R'de MXenes, ayarlanabilir yüzey kimyası, katalitik olarak aktif bölgeleri, yüksek spesifik yüzey alanı ve metal benzeri elektrik iletkenliği nedeniyle yardımcı katalizörler veya destekler olarak aktif olarak araştırılmaktadır.

Son teorik çalışmalar, MXenes'in bimetalik veya tek atomlarla süslenmesinin CO'yu önemli ölçüde artırabileceğini tahminediyor.2Elektronik yapılarını modüle ederek R performansı. Bu tasarım stratejileri, d-bant merkezini kaydırır, ara adsorpsiyon enerjilerini modüle eder ve hız belirleyici adımlar 31,32,33'ün Gibbs serbest enerji engellerini düşürür. Örneğin, Mo2ZC2 MXenes (Z = Ti, V, vb.) elektrokimyasal CO2RR'de -HOCH2O adsorpsiyonunu güçlendirdiği ve -OCH2O bağlanmasını zayıflattığı gösterilmiştir, böylece Mo atomlarının d-bant merkezindeki bir yukarı vites yükseltme nedeniyle CH4 üretimi için sınırlayıcı potansiyeli azaltır. Başka bir çalışmada, Cu katkılı Ti3C2Tx MXene, ara adsorpsiyonu ve elektron transferini kolaylaştıran polarize bölgeler ekleyerek HCOO üretimine yönelik %58,1'lik bir Faradaik verimlilik elde etti. Bu birkaç teorik çalışma, CO2RR yollarının uyarlanmasında MXene bazlı bimetalik katalizörlerin keşfedilme potansiyeline rehberlik etmektedir.

Burada, CO 2 R ve su elektrolizi için CuZn@Ti3C2Tx MXene katot ve NiCo@Ti3C2Tx MXene anotunu sentezledik 2 R ve basit tek kap elektrodepozisyon ile. Optimize edilmiş prosedür, her biri pH kontrollü 5 ila 100 mM konsantrasyon aralıklarında bir dizi bi-metalik veya polimetalik sistemi biriktirmek için kullanılabilir. İstenen sistemlerin her bir seti, pH ve akım yoğunluğunun elektrokimyasal potansiyellerine, biriktirme potansiyeline, reaksiyon koşullarına vb. göre ayarlanmasını gerektirecektir. Biriktirme işlemi iki elektrotlu bir kurulumda gerçekleştirilebilse de, referans elektrotlar aracılığıyla biriktirme voltajı üzerinde daha iyi kontrol edilmesi tavsiye edilir. Yöntem, akım yoğunluğu, AÇIK-KAPALI zaman oranı ve pH gibi reaksiyon parametrelerini kontrol ederek ince parçacıkların yanı sıra büyük yapıları da biriktirebilir. Ters akım darbeleriyle ayarlanan rafine ve optimize edilmiş tane yapısı, çok düşük katalizör bozunması ile CO2R için yüksek Faradaik verimlilik (hidrokarbonlar için %56) gösterir. Su elektrolizi, %98FE içeren laboratuvar koşulları için bir H hücresinde ve endüstriyel koşullar için sıfır boşluklu bir hücrede NiCo@Ti 3 C2Tx MXene üzerinde gösterilmiştir. Gaz kromatografisi ile hat içi ürün tayininin bir gösterimi de yer almaktadır. Genel sistem entegrasyonu ve çalışması, laboratuvarımızda34 oluşturulan tasarım gereği güvenli protokoller kullanılarak yakından izlenmiştir.

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Protokol

Bu çalışmada kullanılan reaktifler ve ekipman Malzeme Tablosunda listelenmiştir.

1. Ti3C2Tx MXene Sentezi

  1. Metaller arası safsızlıkları gidermek için 1 g optimize edilmiş Ti3AlC2 MAX fazını 9 M hidroklorik asit (HCl) kullanarak 18 saat yıkayın.
  2. 12 M HCl, deiyonize (DI) su ve ağırlıkça %50 hidroflorik asidi (HF) 6:3:1 hacim oranında karıştırarak aşındırıcı çözeltiyi hazırlayın.
    NOT: Hidroflorik asit (HF) oldukça toksik ve aşındırıcıdır. HF ile ilgili tüm adımları, eldiven, laboratuvar önlüğü ve yüz siperi dahil olmak üzere uygun kişisel koruyucu ekipman (KKD) giyerek sertifikalı bir çeker ocakta gerçekleştirin.
  3. HCl ile yıkanmış MAX tozunu aşındırıcı çözeltiye ekleyin ve 400 rpm'de 24 saat boyunca 35 °C'de karıştırın.
  4. Kazınmış Ti3C2Tx MXene'yi, süpernatan yaklaşık 6'lık bir nötr pH'a ulaşana kadar her biri 10 dakikalık 4-5 döngü (her biri ~ 200 mL) boyunca 3234 x g'da tekrarlanan santrifüjleme ile DI su ile yıkayın.
  5. Yıkanmış tortuyu bir lityum klorür (LiCl) çözeltisine (gram kazınmış toz başına 50 mL) ekleyerek MXene'yi katmanlara ayırın ve argon gazı akışı altında 65 °C'de 1 saat boyunca 400 rpm'de karıştırın.
  6. Karışımı 3234 x g'da santrifüjleme ile oda sıcaklığında sırayla 5 dakika, 10 dakika, 15 dakika ve 20 dakika yıkayın.
  7. Vorteks, son süspansiyonu oda sıcaklığında 30 dakika karıştırın, ardından tek ila birkaç katmanlı Ti3C2Tx MXene pulları elde etmek için 30 dakika boyunca 2380 x g'da santrifüjleyin.

2. Öncüllerin hazırlanması

  1. 300 mg Ti3C2Tx MXene'yi 100 mL DI su içinde dağıtın. Kararlı dağılım sağlamak için 5 dakika sonikasyon yapın.
  2. DI suyunda 30 mM bakır sitrat çözeltisi ve 10 mM çinko oksalat çözeltisi hazırlayın. Tüm solüsyonları uygun KKD ile bir başlıkta yaptığınızdan emin olun, dökülmeden veya ciltle doğrudan temastan kaçının.
  3. DI suyunda 50 mM nikel nitrat ve kobalt nitrat çözeltileri hazırlayın.
  4. 50 mL DI su içinde 5 mg Pt / C'lik bir dispersiyon hazırlayın ve oda sıcaklığında 10 dakika sonikasyon yapın.

3. Elektrotların imalatı

  1. Nikel köpüğü aseton kullanarak temizleyin ve ardından 5 dakika boyunca DI suyunda sonikasyon yapın.
  2. Karbon fiber kağıdı (CFP) 1 M nitrik asit (HNO3) içinde 20 dakika bekleterek etkinleştirin. CFP'yi bir başlıkta etkinleştirin ve eldiven ve uygun KKD kullanın.
  3. Temizlenmiş nikel köpüğü (5 cm × 5 cm) MXene solüsyonuna 5 dakika daldırın. Vakum altında oda sıcaklığında kurutun. Bu numuneyi MXene-Ni-Foam olarak etiketleyin.
  4. MXene solüsyonunu aktifleştirilmiş CFP'nin üzerine sprey boyayla uygulayın. Numuneyi MXene-CFP olarak etiketleyin. Bir püskürtme tabancasına 50 mL Mxene çözeltisi yükleyin. 5 cm mesafede, mürekkebi 2 cm x 2 cm CFP'nin tüm yüzeyini kaplayacak şekilde etkinleştirilmiş CFP'nin üzerine püskürtün.
  5. Bir cam elektrokimyasal hücreye Cu ve Zn öncü çözeltilerini ekleyin. Çalışma elektrodu olarak bir Ag/AgCl referans elektrodu, bir platin karşı elektrot ve MXene-CFP kullanın ve elektrotları potansiyostat üzerindeki ilgili bağlantılarına bağlayın.
    NOT: Örneğin, MXene-CFP elektrodu, çalışan elektrot bağlantısına bağlanacaktır ve aynı şekilde. Elektrolit banyosu, DI suyunda 50 mL 30 mM Cu sitrat çözeltisi ve 10 mM Zn oksalattan oluşuyordu.
  6. Aşağıdaki darbeli akım biriktirme sırasını uygulayın: 1 sn için -10 mA/cm2, 0,5 sn için 0 mA/cm2 (boş darbe), 0,5 sn için +10 mA/cm².
  7. CuZn'yi yatırmak için 1000 döngü boyunca tekrarlayın. Elde edilen elektrodu CuZn@Ti3C2T x-MXene-CFP olarak etiketleyin.
  8. Başka bir hücreye Ni ve Co öncü çözümlerini ekleyin. Aynı elektrot konfigürasyonunu kullanın ancak çalışma elektrodunu MXene-Ni-Foam ile değiştirin. Elektrokimyasal hücredeki elektrotların potansiyostat üzerindeki ilgili bağlantılara düzgün şekilde bağlandığından emin olun. Elektrolitik banyo, DI suyunda 50 mL 50 mM Ni nitrat ve Co nitrattan oluşur.
  9. 3 C 2 T x-MXene-Ni-Foam elde etmek için 1000 set için aynı darbeli biriktirme döngüsünü (adım 3.6'NiCo@Tidaki gibi) uygulayın.
  10. Püskürtme tabancasına 50 mL Pt/C doldurun. 5 cm mesafeden Pt/C'yi Ni ağ üzerine sprey kaplayın ve referans katodu su elektrolizi için hazırlamak üzere 60 °C'de vakumlu fırında kurutun.

4. Yapısal karakterizasyon

  1. Her elektrodu 0,5 cm × 1 cm'lik parçalar halinde kesin.
  2. Faz ve morfoloji analizi için X-ışını kırınımı (XRD) ve taramalı elektron mikroskobu (SEM) gerçekleştirin.
    NOT: Elektrot parçalarının boyutu, XRD ve SEM cihazı numune hazırlama yönergelerine uyana benzer olmalıdır.

5. Elektrokimyasal CO2 indirgemesi

  1. İki odayı ayıran bir alkalin değişim membranı ile bir H hücresi birleştirin.
  2. Anot olarak Ni-Foam ve katot olarakCuZn@Ti 3C2T x-MXene-CFP (2 cm × 2 cm) kullanın. Her iki haznede de elektrolit olarak 1 M KOH kullanın. Membran bağlantı noktasında herhangi bir elektrolit sızıntısı olup olmadığını iyice kontrol edin. Herhangi bir sızıntı için bağlantıyı sıkın.
    NOT: KOH oldukça aşındırıcıdır; uygun KKD giyin, tüm solüsyonları çeker ocak içine koyun ve ciltle temasından kaçının. Tüm solüsyonları düz yüzeylerde kişisel izinsiz girişlerden ve elektrik fişlerinden uzak tutun.
  3. Katot bölmesine bir Hg/HgO referans elektrodu yerleştirin. Sistemi gaz sızdırmaz olacak şekilde kapatın. CO2 girişi için bir boru ve katodik odadaki gaz çıkışı için bir boru ekleyin.
  4. Elektroliti doyurmak için CO2'yi 15 dakika boyunca 30 mL/dk'da katodik odaya boşaltın.
  5. Fotovoltaik (PV) hücreyi 1 güneş yoğunluğunda aydınlatın ve hücreye bağlayın (pozitiften anoda, negatiften katoda).
  6. 0 mV/s'de 2.5 V ila -50 V arasında döngüsel voltametriyi (CV) ve açık devre potansiyelinde EIS'yi (100 kHz ila 0.1 Hz) kaydedin.
  7. Bir multimetre kullanarak akımı periyodik olarak kaydederek 2 saat boyunca 0 A krono potansiyometrik ölçüm gerçekleştirin. Kaydedilen akım, ürünlerin faradaik verimliliğini hesaplamak için kullanılabilir.
  8. Her 10 dakikada bir in-line örnekleme için katodik oda çıkışını bir gaz kromatografına (GC) bağlayın. GC'yi kalıcı gazların tespiti ve miktarının belirlenmesi için programlayın. Gazları tanımlamak için Moleküler elek gibi paketlenmiş bir sütun kullanın.
    NOT: Fırının sıcaklığı, gazların karışımdan uygun şekilde ayrılmasını ve elüsyonunu sağlamak için 150 dakikalık bir bekletme süresi ile 2 °C'lik bir başlangıç sıcaklığı ile rampaya ayarlanır ve ayrıca 1 dakikalık bir bekletme süresi ile 200 °C'ye yükseltilir.

6. Elektrokimyasal su elektrolizi (OER)

  1. Anot olarak NiCo@Ti3C2T x-MXene-Ni-Foam ve katot olarak Pt/C@Ni ağ ile H hücresi kurulumunu tekrarlayın. Çalışma elektroduyla birlikte anodik odaya referans elektrot olarak bir Hg/HgO elektrodu yerleştirin.
  2. Her iki hazneyi de 1 M KOH elektrolit ile doldurun.
  3. 50 mV/s'de 0 V ila 1,2 V arasında CV ve açık devre potansiyelinde EIS (10 kHz ila 0,1 Hz, 10 mV genlik) kaydedin. Autolab potansiyostatında, OCP'yi kaydetmek için OCP (açık devre potansiyeli) belirleme işlevini kullanın.
  4. PV hücresini 6 cm uzağa yerleştirilmiş bir güneş simülatörü kullanarak 1 güneş ışığıyla veya hücre üzerinde 1 güneş parlaklığıyla aydınlatın.
  5. PV terminallerini elektrotlara bağlayın ve 0 A krono potansiyometrik eğri kaydedin. Verimlilik hesaplamaları için akımı izleyin ve kaydedin.
  6. Katot çıkışını GC'ye bağlayın ve taşıyıcı gaz olarak nitrojen içeren bir termal iletkenlik dedektörü (TCD) kullanarak her 10 dakikada bir hidrojen üretimini analiz edin.

7. Sıfır boşluklu elektrolizör tertibatı

  1. Suyla yıkayın ve sıfır boşluklu bir hücre hazırlayın. Alkali su elektroliz tertibatının çeşitli parçaları arasında bağlantılar oluşturmak için temiz polivinil propilen boru ve boruya uyan itme ve çekme değerleri gibi diğer aksesuarları hazırlayın.
  2. Aşağıdakileri sırayla istifleyin: Hücre anot plakası, NiCo@Ti3C2T x-MXene-Ni-Foam anot, conta (anot kalınlığıyla aynı veya biraz daha kalın (0,1 mm)), alkalin değişim membranı, conta, Pt/C katot ve son olarak katot hücre plakası. Varsa hizalama için konumlandırma çubukları kullanın veya katmanları bir masa üzerinde sağlam ve sabit tuttuğunuzdan emin olun.
  3. Elektrolizörü tüm katmanların ve uç plakaların uygun şekilde hizalanmasıyla monte edin. Vidaları kullanarak sıkıca sabitleyin.
  4. Hücreyi 30 mL/dk'da %30 KOH sirküle eden peristaltik pompalara bağlayın. Elektrolitlerin akış hızı ayarlanabilir ve gaz oluşumuna ve sıcaklığa bağlı olarak, daha iyi gaz giderimi ve aktivitesi için elektrolitler artırılabilir.
  5. Elektrolit deposunu bir yağ banyosu kullanarak 60 °C'de tutun ve bir sıcaklık probu ile izleyin. Termal eldiven olmadan hücreye veya rezervuara dokunmadığınızdan emin olun.
    NOT: %30 KOH oldukça yakıcıdır ve yanıklara neden olabilir. Tüm deneyleri uygun kişisel koruyucu ekipman kullanarak gerçekleştirin. Ekstra elektrolitleri çeker ocakta saklayın ve dökülmeleri önlemek için elektrolit haznesini iyi desteklenmiş ve dengelenmiş düz bir yüzeyde tutun.

8. Faradaik verimliliğin hesaplanması

  1. Aşağıdaki denklemi kullanın:
    figure-protocol-1
    Burada Qprod , ürünü oluşturmak için kullanılan yüktür (örneğin, hidrojen veya CO2R ürünü) ve Qtoplamı , geçirilen toplam yüktür.
    NOT: HF ve HCl içeren tüm atıkları kurumsal tehlikeli atık protokollerine göre bertaraf edin. Bertaraf kılavuzu için Malzeme Güvenlik Veri Sayfalarına (MSDS) ve çevre sağlığı ve güvenliği (EHS) personeline danışın.

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Sonuçlar

X-ışını kırınım tekniği, metal filmlerin katı kristal yapısını analiz etmek için kullanılır. Uygun boyutta (XRD makinesinin numune saplamasına uyan) film numunelerini kesin. Numuneleri makineye yükleyin ve 10° ila 80° arasında 2Θ aralığında tarayın. Elde edilen XRD grafiği, malzemede bulunan kristal düzlemler için tepe sinyallerini gösterir. Ana tepe noktaları, d aralığı ve alaşım oluşumundan kaynaklanan tepe kaymaları gibi kristal yapıyı tanımlamak ve da...

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Tartışma

Bu çalışma, yakıt üretimi için güneş enerjisiyle çalışan redoks reaksiyonları için bi-metalik elektrotların sentezine yönelik protokolü sunmaktadır. Enerji sektörünün karbondan arındırılması büyük ölçüdeCO2 dönüşümüne0 35,36,37 ve sudan üretilen hidrojen gibi sıfır emisyonlu yakıtların kullanımına bağlıdır 38,39. Karbondioksit...

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Açıklamalar

Yazarların açıklayacak hiçbir şeyi yoktur.

Teşekkürler

Yazarlar, Henry Royce İleri Malzemeler Enstitüsü'nün, Mühendislik ve Fizik Bilimleri Araştırma Konseyi EP/X527257/1 tarafından sağlanan bir hibeden finanse edilen Endüstriyel İşbirliği Programı (RICP-R4-100061) ve MATcelerateZero (MATZ0) aracılığıyla verdiği desteği kabul etmek isterler. Yazarlar, Enerji Güvenliği ve Net Sıfır Departmanına (Proje Kimliği: NEXTCCUS), University College London'ın Araştırma, İnovasyon ve Küresel Katılım, Sidney Üniversitesi - University College London Ortaklık İşbirliği Ödülleri, UCL-Pekin Üniversitesi Stratejik Ortak Fonları, Cornell-UCL Küresel Stratejik İşbirliği Ödülleri ve IISc-UCL Ortak tohum fonuna mali destekleri için teşekkür eder. Yazarlar, NEXTCCUS projesinin (proje kimliği: 327327) mali desteği için ACT programını (CCS Teknolojilerini Hızlandırmak, Horizon 2020 Proje No. 691712) kabul eder. Bu çalışma, Henry Royce Gelişmiş Malzemeler Enstitüsü tarafından Ekipman Erişim Programı aracılığıyla desteklendi ve Cambridge'deki Royce SEM-FIB Suite'e erişim sağlandı; Cambridge Royce tesisleri EP/P024947/1 hibesi ve Sir Henry Royce Enstitüsü - tekrarlayan hibe EP/R00661X/1.

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Malzemeler

Bu makalede kullanılan malzemelerin listesi
AdŞirketKatalog numarasıYorumlar
Autolab 302Metrohm UKPGSTAT302NSistemin elektrokimyasal aktivitesini (CO2R ve WE) değerlendirir
Kobalt nitrat heksahidratSigma aldrich 98 10026-22-9Su elektrolizi anodu için öncül
Bakır nitrat trihidratSigma aldrich10031-43-3.CO2R katodunun öncüsü
Işık kaynağıSOION teknolojisiXenon lambaGüneş hücresini aydınlatmak için ışık kaynağı
Nikel nitrat heksahidratSigma aldrich13478-00-7Su elektrolizi anodu için öncül
Çevrimiçi gaz kromatografisiÇevik8890elektrokimyasal hücreye bağlanır ve her 10 dakikada bir veya komutta tanımlanan sürede bir örnek (~10 mikrolitre) döngü yapar.
Peristaltik pompalar SOION teknolojisiBT100-3Jsıfır boşluklu hücrede elektrolit akışını sağlamak için kullanılır.
Potasyum hidroksitSigma aldrich1310-58-3CO2R ve su elektrolizi için elektrolit.
Güneş hücresi (fotovoltaik hücre)Yakıt hücresi deposuSilikon tandem hücresi, 4 volta kadar potansiyel ve ~300mA akım sağlayabilen
Sustainion zarıDioksit malzemeleriX37-50 Grade RTkatottan anoda iyon taşınımı ve gaz ile ürün geçişlerini durdurmak için kullanılan anion değişim zarı.
Ti3C2Tx MXeneAnasori Laboratuvarı, Purdue Üniversitesi
VionicMetrohm UK3500001080Sistemin elektrokimyasal aktivitesini (CO2R ve WE) daha yüksek akımlarda değerlendirir. Daha yüksek akım ve potansiyel pencereleri var.
Çinko sitratSigma aldrich480762CO2R katodunun öncüsü

Kaynaklar

  1. Brauns, J., Turek, T. Alkaline water electrolysis powered by renewable energy: A review. Processes. 8 (2), 248(2020).
  2. Dinh, C. T., Li, Y. C., Sargent, E. H. Boosting the single-pass conversion for renewable chemical electrosynthesis. Joule. 3 (1), 13-15 (2019).
  3. Züttel, A., et al. Storage of renewable energy by reduction of CO2 hydrogen. Chimia (Aarau). 69 (5), 264-268 (2015).
  4. Liu, S., et al. To convert or not to convert: a comparative techno-economic analysis on CO2-to-methanol and CO2-EOR. Appl Energy. 388, 125698(2025).
  5. Lemmon, J. P. Energy: Reimagine fuel cells. Nature. 525 (7570), 447-449 (2015).
  6. Klemeš, J. J., et al. Sustainable energy integration within the circular economy. Renew Sustain Energy Rev. 177, 113143(2023).
  7. Hydrogen Storage. , US Department of Energy. https://www.energy.gov/eere/fuelcells/hydrogen-storage (2025).
  8. Mao, S. S., Shen, S. Hydrogen production: Catalysing artificial photosynthesis. Nat Photonics. 7 (12), 944-946 (2013).
  9. Lin, H., Luo, S., Zhang, H., Ye, J. Toward solar-driven carbon recycling. Joule. 6 (2), 294-314 (2022).
  10. Sacco, A., et al. An integrated device for the solar-driven electrochemical conversion of CO2 to CO. ACS Sustain Chem Eng. 8 (20), 7563-7568 (2020).
  11. Rahaman, M., et al. Solar-driven liquid multi-carbon fuel production using a standalone perovskite-BiVO4 leaf. Nat Energy. 8 (6), 629-638 (2023).
  12. Chen, X., et al. Promoting water dissociation for efficient solar driven CO2 via improving hydroxyl adsorption. Nat Commun. 14 (1), 1-12 (2023).
  13. Rashid, N., Yang, S., Abdi Jalebi, M. Socio-economic impact and regulatory measurements for next-generation electrochemical CO2 system. Nanoscale Adv. 2 (1), 1-9 (2025).
  14. Lamb, W. F., Rao, N. D. Human development in a climate-constrained world: what the past says about the future. Global Environ Change. 33, 14-22 (2015).
  15. Staffell, I., et al. The role of hydrogen and fuel cells in the global energy system. Energy Environ Sci. 12 (2), 463-491 (2019).
  16. Rashid, N., Bhat, M. A., Ingole, P. P. Unravelling the chemistry of catalyst surfaces and solvents towards C-C bond formation through activation and electrochemical conversion of CO2 hydrocarbons over micro-structured dendritic copper. Sustain Energy Fuels. 6 (1), 128-142 (2021).
  17. Rashid, N., Dar, F., Bhat, M., Ingole, P. Tailoring motif and channel terminating groups of conventional copper MOFs for their enhanced activity, selectivity, and stability toward the electroreduction of CO2 to hydrocarbons. ACS Appl Energy Mater. 6 (2), 1378-1388 (2023).
  18. Yang, F., et al. Highly efficient electroconversion of carbon dioxide into hydrocarbons by cathodized copper-organic frameworks. Chem Sci. 10 (35), 7975-7981 (2019).
  19. Weng, Z., et al. Active sites of copper-complex catalytic materials for electrochemical carbon dioxide reduction. Nat Commun. 9 (1), 1-9 (2018).
  20. Abdi-Jalebi, M. The Future of Halide Perovskite Solar Cells. Nanoscale and Advanced Materials. 2, 87-94 (2024).
  21. Karaiskakis, A. N., Golru, S. S., Biddinger, E. J. Effect of electrode geometry on selectivity and activity in CO2 electroreduction. Ind Eng Chem Res. 58 (47), 22506-22515 (2019).
  22. Astakhov, O., Cibaka, T., Wieprecht, L., Rau, U., Merdzhanova, T. Unfolding electrolyzer characteristics to reveal solar-to-chemical efficiency potential: Rapid analysis method bridging electrochemistry and photovoltaics. ChemSusChem. 18 (11), e202402027(2024).
  23. Angeles-Olvera, Z., et al. Nickel-based electrocatalysts for water electrolysis. Energies. 15 (5), 1609(2022).
  24. Irshad, A., Munichandraiah, N. Electrodeposited nickel-cobalt-sulfide catalyst for the hydrogen evolution reaction. ACS Appl Mater Interfaces. 9 (23), 19746-19755 (2017).
  25. Pašti, I. A., et al. Atomically thin metal films on foreign substrates: From lattice mismatch to electrocatalytic activity. ACS Catal. 9 (4), 3467-3481 (2019).
  26. Heikkinen, M., Ghiyasi, R., Karppinen, M. Layer-engineered functional multilayer thin-film structures and interfaces through atomic and molecular layer deposition. Adv Mater Interfaces. 12 (10), 2400262(2025).
  27. Lim, C., Handoko, A. D., Seh, Z. W. A realistic take on MXenes for electrochemical reduction of carbon dioxide. Diam Relat Mater. 130, 109461(2022).
  28. Meng, L., Tayyebi, E., Exner, K. S., Viñes, F., Illas, F. MXenes as electrocatalysts for the CO2 reaction: recent advances and future challenges. ChemElectroChem. 11 (8), e202300598(2024).
  29. Handoko, A. D., et al. Two-dimensional titanium and molybdenum carbide MXenes as electrocatalysts for CO2 reduction. iScience. 23 (9), 101181(2020).
  30. Li, N., et al. Understanding of electrochemical mechanisms for CO2 and conversion into hydrocarbon fuels in transition-metal carbides (MXenes). ACS Nano. 11 (11), 10825-10833 (2017).
  31. Govindan, B., et al. Synergistic bimetallic sites in 2D-on-2D heterostructures for enhanced C-N coupling in sustainable urea synthesis. ACS Sustain Chem Eng. 12 (12), 8174-8187 (2024).
  32. Wang, R., et al. Element-doped MXenes: Mechanism, synthesis, and applications. Small. 18 (25), 2201740(2022).
  33. Cao, S., et al. MXene-based single atom catalysts for efficient CO2RR towards CO: A novel strategy for high-throughput catalyst design and screening. Chem Eng J. 461, 141936(2023).
  34. Kumar Sharma, P., Rashid, N., Abdi Jalebi, M. Safe-by-design approach for next-generation electrochemical CO2 prototype with risk assessment and safety considerations. Nanoscale Adv. 2 (1), 74-83 (2025).
  35. Fang, B., et al. Large-scale synthesis of TiO2 with hierarchical nanostructure for highly efficient photodriven reduction of CO2 to CH4. ACS Appl Mater Interfaces. 6 (17), 15488-15498 (2014).
  36. Somoza-Tornos, A., Guerra, O. J., Crow, A. M., Smith, W. A., Hodge, B. M. Process modeling, techno-economic assessment, and life cycle assessment of the electrochemical reduction of CO2: A review. iScience. 24 (7), 102813(2021).
  37. Wyndorps, J., Ostovari, H., von der Assen, N. Is electrochemical CO2 the future technology for power-to-chemicals? An environmental comparison with H2-based pathways. Sustain Energy Fuels. 5 (22), 5748-5761 (2021).
  38. Zlatar, M., et al. Standardizing OER electrocatalyst benchmarking in aqueous electrolytes: comprehensive guidelines for accelerated stress tests and backing electrodes. ACS Catal. 13 (23), 15375-15392 (2023).
  39. Marini, S., et al. Advanced alkaline water electrolysis. Electrochim Acta. 82, 384-391 (2012).
  40. Miao, M., Duan, H., Luo, J., Wang, X. Recent progress and prospect of electrodeposition-type catalysts in carbon dioxide reduction utilization. Mater Adv. 3 (18), 6968-6987 (2022).
  41. Zangari, G. Fundamentals of electrodeposition. Encyclopedia of Interfacial Chemistry: Surface Science and Electrochemistry. , 141-160 (2018).
  42. Guruprasad, N., van der Schaaf, J., de Groot, M. T. Unraveling the impact of reverse currents on electrode stability in anion exchange membrane water electrolysis. J Power Sources. 613, 234877(2024).
  43. Rashid, N., Ingole, P., Delhi, N. Electrochemical reduction of CO2 ionic liquid stabilized reverse pulse electrodeposited copper oxides. Bose, M., Modi, A. Proceedings of the 7th International Conference on Advances in Energy Research, , Springer Proceedings in Energy. 1551-1558 (2020).
  44. Rashid, N., Ingole, P. P. Pulse electrodeposition of copper octahedrons: Investigations into the CO2RR on these surfaces. Meet. Abstr. MA202802, 816(2018).
  45. Voncken, J. H. L., Verkroost, T. W. Powder diffraction of cubic α-brass. Powder Diffr. 12 (4), 228-229 (1997).
  46. Salehi, M., Saidi, A., Ahmadian, M., Raeissi, K. Characterization of nanocrystalline nickel-cobalt alloys synthesized by direct and pulse electrodeposition. Int J Mod Phys. 28 (6), 1450043(2014).
  47. Walsh, F. C., Herron, M. E. Electrocrystallization and electrochemical control of crystal growth: fundamental considerations and electrodeposition of metals. J Phys D Appl Phys. 24 (2), 217(1991).
  48. Shi, Y., et al. Atomic-level metal electrodeposition: synthetic strategies, applications, and catalytic mechanism in electrochemical energy conversion. Small Struct. 3 (3), 2100185(2022).
  49. Kaneco, S., et al. Electrochemical reduction of carbon dioxide to ethylene with high Faradaic efficiency at a Cu electrode in CsOH/methanol. Electrochim Acta. 44 (26), 4701-4706 (1999).
  50. Lv, W., Zhang, R., Gao, P., Lei, L. Studies on the Faradaic efficiency for electrochemical reduction of carbon dioxide to formate on tin electrode. J Power Sources. 253, 276-281 (2014).

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Yeniden basım ve izinler

Etiketler

Güneş Yakıtı ÜretimiElektrokimyasal CO2 İndirgemeSu ElektroliziMXene Destekli KatalizörlerBakır Çinko KatotNikel Kobalt AnotDarbeli ElektrodepozisyonAlkalin ElektrolizGaz KromatografisiSiklik Voltametri