用于接头评估的裂纹扩展机械发光可视化

摘要

本研究介绍了一种利用力致发光（ML）可视化技术监测胶接接头评价测试过程中裂纹扩展和力学行为的方案。

摘要

本研究演示并解释了利用力致发光（ML）技术对裂纹扩展和力学行为进行可视化以评估胶接接头的方法。第一步为样品制备，采用空气喷涂法将力致发光涂料涂覆于胶接接头试样表面。随后描述了力致发光传感器的性能，以考察测量条件。本文展示了在双悬臂梁（DCB）试验和搭接剪切（LS）试验中力致发光传感的结果，这两种方法是评估胶粘剂最常用且应用最广泛的方法。传统上，由于裂纹尖端尺寸过小，且应变效应难以被直接观测，因此直接量化裂纹尖端以及应变/应力的分布与集中情况十分困难。而通过力致发光技术，可在力学测试过程中实现对裂纹扩展及力学行为的可视化 通过 粘附性评估过程中ML模式的变化。这有助于识别裂纹尖端的精确位置以及与结构失效相关的其他力学行为。

引言

力致发光（ML）传感材料是一类功能性陶瓷粉末，可在机械刺激下反复发出强光。即使在弹性变形区域，也能观察到这种现象^1,2,3,4。当分散于结构表面时，单个ML颗粒可作为灵敏的机械传感器，而二维（2D）ML图案则反映动态应变分布情况。ML发光图案可实现对应变分布的力学模拟^{2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12}（图1A）。

如图1B所示，已应用ML传感器对采用新型先进轻质结构材料（例如高抗拉强度钢^5,6、铝、碳纤维增强塑料[CFRP]⁷）制成的标准试样，在弹性、塑性和破坏过程中的二维（2D）和三维（3D）动态力学行为进行可视化研究；同时也用于损伤容限设计中的胶接接头^8,9,10,11，以及产品部件（例如可折叠手机中的齿轮和柔性电子元件¹²）和用于在实验室级别验证计算机辅助工程[CAE]结果的复杂胶接和/或焊接接头^2,8,9,10,11）。此外，ML传感器已在实际应用中成功使用，例如建筑物和桥梁的结构健康监测（SHM），以检测裂纹扩展或应变集中导致结构退化的可能性^2,6,13，监测层间内部裂纹扩展^7,9，预测高压氢气容器的使用寿命⁹，通过可视化冲击波传播或振动模式下的激励来进行移动性冲击测试¹⁴，以及对运动器材进行视觉传感，以确定合适的物理设置从而提高获胜几率。在本实验方案中，选择ML可视化技术用于监测胶接接头评估测试过程中裂纹的扩展及其引发的后续力学行为变化。

选择这一主题有多个原因。第一个原因是近年来胶接接头的重要性显著增加。近年来，由于对大幅减少二氧化碳排放的需求，以及对提高燃油效率和实现轻量化的追求，工业界越来越多地采用轻质材料，如铝合金、复合材料和高强度钢。这些材料通常难以通过传统焊接方法连接，因此胶接技术成为一种关键的替代方案。此外，胶接接头能够均匀分布应力、减少应力集中，并可在不同材料之间实现有效连接，从而提高了结构的整体耐久性和可靠性。第二个原因是，尽管胶接技术应用日益广泛，但其长期性能预测和失效机制仍存在挑战，特别是在复杂载荷和恶劣环境条件下。因此，深入研究胶接接头的力学行为、界面特性及其耐久性具有重要的科学意义和工程价值。第三个原因是，当前先进的表征技术和数值模拟方法为深入理解胶接界面的微观机制提供了新的手段，使得从多尺度角度优化胶接结构成为可能。综上所述，该主题不仅具有前沿性，而且对航空航天、汽车制造、轨道交通和可再生能源等关键领域具有广泛的应用前景。 关键词：胶接接头，轻质材料，界面特性，力学行为，耐久性，失效机制，多尺度模拟，环境老化₂ 减重与节能，各类轻质材料已被开发并应用于交通与运输行业，如汽车、飞机和列车。在此趋势下，胶接技术作为多材料策略中实现不同轻质材料（异种材料连接）自由连接的关键技术，日益受到重视¹⁵此外，针对异种材料粘接强度测定的机器学习可视化方法已由多项国际标准提出建议^{16,17,18,19,20}粘附强度的评估本质上属于破坏性测试，所获得的粘附强度主要可分为两类：（1）断裂韧性能量（Gc），通过加载过程中裂纹扩展的位置来确定；（2）粘附强度，通过粘接接头断裂时的载荷来确定。尽管双悬臂梁（DCB）测试和单搭接剪切（LS）测试分别为断裂韧性和粘附强度的代表性评估方法，并且是目前全球最常用的粘接性能测试方法^{15,16,17,18,19,20}，裂纹尖端过小，难以分辨应力/应变分布，因此断裂韧性能量（Gc）值离散度较高。根据从事胶粘剂研究及行业内其他研究人员的建议，已开展对力致发光（ML）可视化技术的研究，用于监测胶接接头评估测试中裂纹扩展及其引发的力学行为变化^8,9,10,11,21选择本方案中这一主题的第二个原因是，裂纹尖端处的应力/应变高度集中，可在裂纹扩展过程中于机械发光点产生强烈的机械发光现象，该方法在多种技术中可能是最便于使用者操作的。 机器学习测试应用。此外，该方法可在无需样品制备和高效机器学习材料方面高级经验的情况下使用。

因此，在本研究中，如图2所示，将通过机器学习（ML）可视化方法来监测胶接接头评价测试过程中裂纹的扩展及其引起的力学行为变化。

方案

本研究采用DCB试样进行。DCB是一种标准试样，常用于研究裂纹扩展和断裂力学^16,17,18。

1. 测试样本的制备

1. 在涂覆力致发光（ML）涂料之前进行表面预处理（参见材料表）。使用异丙醇（IPA）或乙醇等溶剂擦拭待喷涂ML涂料的试样表面，以实现表面脱脂。
2. 按照以下步骤准备并涂覆ML涂料。
   1. 称取20 g ML涂料的主环氧试剂（参见材料表），其中包含SrAl₂O₄:Eu²⁺ ML材料，以及3.1 g固化剂，将其与甲苯或乙酸乙酯等有机溶剂在量杯中混合，调节至粘度为100 mPa·s。
   2. 使用空气喷枪或喷罐将ML涂料喷涂于DCB试样表面（图3）。
   3. 在室温下逐渐干燥试样过夜。
      注：ML涂料通过混合ML材料与聚合物树脂制备而成。可使用ML材料^1,2,3,4与聚合物材料替代市售ML涂料。然而，本研究中所述方案采用市售ML涂料或喷罐（如图3所示），以确保良好性能。尽管ML材料的含量取决于其效率，但本研究中ML涂料的ML材料含量选择为25 wt%或50 wt%以上²²。步骤1.2.1中所述粘度使用粘度计^8,9进行测定（参见材料表）。
3. 后处理：将喷涂有ML涂料的试样在80 °C下加热1小时以完成固化。
   注：后处理条件必须在适合ML涂料树脂固化的范围内，且不得影响试样及其粘接性能。
4. 进行质量确认。
   1. 确认喷涂的ML涂料在表面大致均匀分布。
   2. 使用显微镜或涂层测厚仪⁸确保涂层厚度约为50–100 µm（图4）。
      注：较低的厚度有助于防止ML环氧树脂中的载荷分布。由于裂纹尖端存在高应力集中，可观察到强烈的力致发光现象，因此在利用ML可视化进行胶粘剂测试时，必须保证喷涂ML涂料的均匀性。因此，步骤1.4.1中将喷涂的ML涂料描述为“大致均匀”。

2. DCB 测试的 ML 测量

1. 进行ML测量的实验装置设置时，请执行以下步骤。
   1. 将经ML喷漆处理的试样使用专用夹具安装到力学试验机上（参见 材料表用于DCB测试的）^16,17,18，如图所示 图 5A.
      注意：DCB 测试试样必须符合国际标准中关于 DCB 测试的要求^16,17,18.
   2. 放置相机（CCD，即电荷耦合器件，或CMOS，即互补金属氧化物半导体；参见 材料表) 位于试样每个表面前方，使其正对需监测的裂纹尖端位置^8,9,10,11,12 (图5B）。检查相机设置，确保其能够在机械测试的预计测量时间内记录余辉（AG）。
      注意：尽管四向摄像系统并非适用于所有方向的样本观察，但摄像机的数量取决于用户希望聚焦并记录的样本表面。
2. 在DCB试验中进行ML观察。
   1. 设置周围环境以确保黑暗条件。
   2. 设置相机录制条件：录制速率 = 1 或 2 帧每秒（fps）；曝光时间 = 0.5 秒或 1 秒；增益 = 最大值。
   3. 用蓝色LED（参见）以470 nm蓝光照射喷涂了ML涂料的DCB试样进行激发 材料表从每个摄像机方向拍摄1分钟。
   4. 在结束蓝光照射前5秒开始相机录像。
   5. 在黑暗条件下等待1分钟，以确保余晖完全消退。
      注意：沉降时间可根据ML传感材料和相机的类型进行调整，特别是根据所记录视频中机械发光与余辉强度的平衡情况进行调整。
   6. 施加机械载荷^16,17,18 使用机械测试机以1 mm/min的加载速率获取ML图像（图5C 和 视频 1).
   7. 根据ML喷漆试样在裂纹扩展过程中由ML点确定的裂纹尖端位置信息，计算裂纹长度（a）。视频 1），以获得断裂韧性 G1c（kJ/m²），使用公式1计算数值^8,9,16,17,18.
      注意： （公式 1）
      其中 2H 表示DCB试样（mm）的厚度， B 表示试样的宽度，λ 表示裂纹张开位移（COD）柔度（mm/N） Pc 表示载荷（N），以及 α₁ 表示（的斜率a/2H）和（B/λ)^1/3.

3. 拉剪（LS）试验的 ML 测量

1. 用于ML测量的实验装置设置，将喷涂了ML涂料的LS试样安装在力学试验机上^19,20，如图所示 图6A.
2. 将相机（CCD 或 CMOS 相机）放置在试样各个表面的前方，使其正对需要监测的裂纹尖端位置（图6A).
   注意：LS 测试试样必须符合 LS 测试的国际标准^19,20对于异种材料接头，LS试样四个表面将出现不同的应变分布。因此，建议在每个表面使用四向摄像系统，或至少使用双向摄像系统，如图所示。 图6A，用每台相机以与每个表面成45°角的方式捕捉两个表面。
3. 在搭接剪切（LS）试验中进行ML观察。
   1. 保持黑暗条件。
   2. 设置相机录制条件：录制速率 = 10-50 fps；曝光时间 = 0.02 s 或 0.1 s；增益 = 最大
   3. 使用蓝光LED从每个相机方向对喷涂了ML涂料的DCB试样进行470 nm蓝光照射激发，持续1分钟。
   4. 在结束蓝光照射前5秒启动摄像机 recording。
   5. 在黑暗条件下等待30秒，使余晖降至稳定。
      注意：沉降时间可根据所使用的ML传感材料和相机进行调整，特别是根据所记录视频中机械发光与余辉强度的平衡情况进行调整。
   6. 施加机械载荷^19,20 使用机械测试机以1-5 mm/min的加载速率获取ML图像（图6B 和 视频 2).

4. ML 测量与数据分析信息

1. 在进行ML测试前执行激发操作。
   1. 尽管机械发光强度与应变能成正比，但随着加载循环次数的增加，机械发光强度逐渐降低^2,3,6,12，如图所示 图7A因此，如步骤2.2.3和步骤3.2.3所述，在进行ML测试前需先进行激发，以获得可重复的ML结果。
2. 选择高ML/AG比值的等待时间。
   注意：ML传感器在激发后会表现出长余辉（AG）现象，作为长余辉磷光体，同时在施加负载的瞬间表现出力致发光，如图所示 图7B.
   1. 选择激发后的等待时间以及相机参数，以确保ML/AG的比值（即所谓的ML指数）足够高（如步骤2.2.4和步骤3.2.4所述），因为余辉会作为背景噪声叠加在ML信号模式（即测量信号）上。^2,3,4.
3. 确定最高的ML点。
   1. 通过识别机器学习点值最高的位置来确定裂纹尖端的位置^8,9.
      注意：最高 ML 点可被确定 通过 目视检查、图像处理软件、自动监测系统和机器学习视频，如图所示 补充图1.
4. 创建一个机器学习轮廓图像。
   1. 如果难以区分ML点和ML模式，则可通过图像处理软件（如ImageJ）将ML原始图像转换为ML轮廓图像，并利用该轮廓图像中的ML模式（参见 材料表)，如图所示 图8.

结果

在DCB和LS测试期间，分别使用双向和四向摄像头采集了ML图像和视频。

图5C 显示了侧视图中的力致发光（ML）图像和视频，可用于识别裂纹尖端。此外，顶视图展示了DCB测试中裂纹扩展时刻的失效前沿。本例中，被粘物为喷砂处理的铝（A5052，见材料表），胶粘剂由双组分环氧树脂组成，几何尺寸符合国际标准。从侧视图中的ML行为来看，由于初始裂纹位置存在应变集中，该处观察到强烈的力致发光现象。随后，在裂纹扩展时刻，可观察到代表裂纹尖端的ML发光点在胶层上的移动。通过DCB测试中的ML图像，可确定裂纹扩展过程中裂纹尖端的位置，并据此计算裂纹扩展长度（a）以及相应的断裂韧性G1c值，具体方法见步骤2.2.7。

图6B展示了搭接剪切（LS）试验过程中记录的力致发光（ML）轮廓图像和视频。这些图像和视频是使用四向摄像系统采集的。本例中，被粘物为喷砂处理的铝合金（A5052），胶粘剂为双组分环氧树脂胶粘剂。 图6B清晰地提供了单搭接胶接接头在破坏过程中力学行为的信息。简而言之，首先在胶接区域的边缘处观察到强烈的力致发光现象；其次，力致发光点从胶层边缘沿胶层向中心移动，并在ML图像的左右视图中同时出现；最后，当两侧的力致发光点在胶层中心汇合后，在中心位置观察到强烈的力致发光。LS试验中的力致发光图像可用于理解胶接接头在破坏过程中的力学行为，而这一过程难以通过模拟实现。

图1：ML传感器的特性。（A）带孔不锈钢板在拉伸载荷下的力致发光现象，以及Mises应变分布的数值分析（模拟）。（B）ML视觉传感的应用示例，用于可视化产品、结构材料和3D打印材料在机械载荷、振动和冲击作用下的动态二维/三维力学行为。标有“F”的箭头表示机械载荷下作用力的方向。请点击此处查看此图的放大版本。

图2：基于机器学习的视觉传感在多种国际标准化胶粘剂评估测试中的应用。 这些标准描述了获取多种胶粘强度指标的方法，例如断裂韧性能量（Gc）、拉伸剪切强度（TSS）、剥离强度和交叉拉伸强度（CTS）。箭头表示机械载荷下受力的方向。请点击此处查看该图的放大版本。

图3：应用ML传感器涂料。（A）ML涂料及喷罐示例，（B）喷涂过程照片。请点击此处查看此图的放大版本。

图4：ML喷漆试样的示意图。（A）DCB试样和（B）LS试样。请点击此处查看此图的放大版本。

图5：DCB试验期间的ML测量。（A）实验装置的照片，以及（B）相机位置的示意图。（C）DCB试验期间的ML测量。CAM 1和CAM 2表示步骤2.1.2中描述的CCD相机。箭头表示机械载荷下受力的方向。请点击此处查看该图的放大版本。

图6：搭接剪切测试过程中的机械发光测量。（A）实验装置示意图；（B）使用四向相机系统在搭接剪切测试过程中进行的机械发光测量。箭头表示机械载荷下受力方向。请点击此处查看该图的放大版本。

图7：所用力致发光传感器的基本特性。（A）在载荷循环过程中力致发光强度的变化，以及（B）使用蓝光LED激发后，力致发光与余辉强度随等待时间的变化关系。插图展示了在时间-发光强度曲线中力致发光和余辉强度的定义。请点击此处查看该图的放大版本。

图8：ML图像中ML表达的比较。 （A）12位灰度原始图像，以及（B）等高线图像。标有“F”的箭头表示机械载荷下受力的方向。请点击此处查看该图的放大版本。

视频 1：DCB 试验期间的 ML 视频。录制速率：1 fps。请点击此处下载该视频。

视频 2：LS 测试期间的 ML 视频。录制速率：25 fps。请点击此处下载该视频。

补充图1：区分最高ML强度位置的方法。（A）目视检查，（B）图像处理软件，以及（C）自动监测系统。请点击此处下载该文件。

讨论

从侧视角度观察到的力致发光行为来看，在初始裂纹尖端因应变集中而产生了强烈的力致发光信号（图5C随后，在裂纹扩展时刻，观察到ML点沿粘合层移动，该位置反映了裂纹尖端。以往的显微观察研究表明，ML点最高强度位置位于裂纹尖端前方仅0-20 μm处，因此可作为裂纹尖端位置的参考。⁸在传统方法中，裂纹尖端被识别 通过 目视检查，但由于裂纹尖端尺寸微小，即使使用放大镜也会导致显著的人为误差。特别是在DCB测试过程中，标记裂纹尖端位置需要极大的耐心，且耗时数分钟，对于结构胶粘接接头尤为如此。^16,17,18因此，在DCB试验中，通过ML可视化自动且更精确地识别裂纹尖端位置具有重要意义。此前研究表明，俯视图中ML线的位置和形状与黏合层中的裂纹破坏前沿线同步。⁹因此，采用被粘物顶视图中的机械发光传感作为指示被粘物外表面内部裂纹的指标。

然而，该方法的局限性包括暗环境测试条件，以及在数分钟的双悬臂梁（DCB）测试过程中，力致发光（ML）和声致发光（AG）强度的逐渐减弱，如图7B所示。这会导致ML发光点和AG发光图案变得不清晰，而它们分别反映了裂纹尖端位置和试样几何形貌。为克服这一局限，可在DCB测试过程中使用红外光（例如波长为850 nm的光）照射DCB试样，该波长不会影响SrAl₂O₄:Eu²⁺力致发光材料，从而有助于明确试样的状态⁹。另一种方法是，在DCB测试过程中，每隔5分钟或10分钟，用470 nm的蓝光照射试样1秒，以恢复ML和AG的发光强度^2,9，如图7A所述。

在LS测试期间，使用四向摄像系统记录了ML轮廓图像和视频（图6C）。本实验中，被粘物为喷砂处理的铝合金（A5052），胶粘剂为双组分环氧胶粘剂。拉伸剪切强度（TSS）值为23 MPa，该值是通过拉伸载荷下破坏时的载荷值（N）与胶接面积（mm²）计算得出的。此外，TSS值可作为结构胶接接头强度的一个指标¹⁸。尽管TSS值通常被用作胶粘剂强度的指标，但对改进接头设计至关重要的背景物理性能（如力学行为）尚未得到研究。

机械发光（ML）图像清晰地提供了单搭接胶粘接头在破坏过程中的力学行为信息（图6C）。简而言之，首先在胶粘结合并搭接区域的边缘观察到强烈的机械发光现象，表明在搭接剪切（LS）测试初期存在应变集中。其次，ML发光点从胶层两侧边缘沿胶层向中心移动，并在ML图像的左右视图中同时出现。这表明剪切应变及裂纹沿胶层扩展，说明本案例中发生了内聚破坏（CF）。

此外，前后视图中的力致发光（ML）线条表明出现了裂纹扩展，这一现象与DCB试验中的现象相同。最终，当两个ML点在中心处汇合时，在粘合层的中心点观察到强烈的力致发光。这表明粘合层中存在应变集中，并继而在粘合层内产生横向裂纹，与之前的研究¹¹中的结果相似。该信息有助于确定应力/应变集中的位置。因此，这表明需要改进应力分散，以实现牢固且可靠的接头设计。

与DCB测试不同，LS测试会导致胶粘接头发生高速断裂。LS测试在胶层中产生高应变率，随之产生强烈的力致发光现象，导致记录的力致发光图像饱和，单幅图像中累积大量事件，从而产生不清晰的力致发光图像。在这种情况下，可通过合理选择记录速率来排除故障（例如，选择较高的记录速率，如25帧/秒，以匹配LS测试中事件的发生速度）¹¹。

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
铝板	Engineering Test Service Co.,Ltd.	A5052	A5052 是标准中定义的铝合金质量牌号。
蓝光LED	MORITEX 公司	MBRL-CB13015
相机	鲍默	TXG04 或 VLU-12	CCD 或 CMOS
涂层测厚仪	KETT	LZ-373
环氧胶粘剂	Nagase ChemteX 公司	Denatite2202	结构胶黏剂
ImageJ	美国国立卫生研究院	Image J 1.53K	图像处理软件
力学测试机	SHIMADZU 公司	EZ Test EZ-LX
力致发光涂料	Sakai Chemical Industry Co. Ltd.	ML-F2ET3	1.1 中的 ML 涂料  由环氧主剂和固化剂两组分组成，具体如1.2.1所述。  SrAl2O4:Eu2+ 主环氧试剂中包含ML陶瓷颗粒。
显微镜	keyence	VHX-6000
不锈钢  培养皿	Engineering Test Service Co.,Ltd.	SUS631	A631 是标准中定义的不锈钢质量等级名称。
粘度计	Sekonic. Co.	Viscomate VM-10A