A protocol for the synthesis and processing of polycrystalline SrTiO3 ceramics doped non-uniformly with Pr is presented along with the investigation of their thermoelectric properties.
We demonstrate a novel synthesis strategy for the preparation of Pr-doped SrTiO3 ceramics via a combination of solid state reaction and spark plasma sintering techniques. Polycrystalline ceramics possessing a unique morphology can be achieved by optimizing the process parameters, particularly spark plasma sintering heating rate. The phase and morphology of the synthesized ceramics were investigated in detail using X-ray diffraction, scanning electron microcopy and energy-dispersive X-ray spectroscopy. It was observed that the grains of these bulk Pr-doped SrTiO3 ceramics were enhanced with Pr-rich grain boundaries. Electronic and thermal transport properties were also investigated as a function of temperature and doping concentration. Such a microstructure was found to give rise to improved thermoelectric properties. Specifically, it resulted in a significant improvement in carrier mobility and the thermoelectric power factor. Simultaneously, it also led to a marked reduction in the thermal conductivity. As a result, a significant improvement (> 30%) in the thermoelectric figure of merit was achieved for the whole temperature range over all previously reported maximum values for SrTiO3-based ceramics. This synthesis demonstrates the steps for the preparation of bulk polycrystalline ceramics of non-uniformly Pr-doped SrTiO3.
Oxide thermo visade sig vara lovande kandidater för hög temperatur termo applikationer, från stabilitet och kostnadsperspektiv till elektroniska transportegenskaper. Bland n-typ oxid thermo har högdopat strontiumtitanat (STO) väckte stor uppmärksamhet på grund av dess spännande elektroniska egenskaper. Men en stor total värmeledningsförmåga (κ ~ 12 W m -1 K -1 vid 300 K för enkristaller) 1 och en låg bärarrörlighet (μ ~ 6 cm 2 V -1 s -1 vid 300 K för enkristaller) 1 skadligt påverka termo prestanda som utvärderas av en dimensionsgodhetstal, ZT = α 2 σT / κ, där α är Seebeck koefficient, σ den elektriska ledningsförmågan, T är den absoluta temperaturen i Kelvin, och κ den totala värmeledningsförmåga. Vi definierar häri täljaren som effektfaktorn, PF = α 263, T. För att detta oxidtermoelektriskt material för att konkurrera med andra thermo hög temperatur (t.ex. SiGe legeringar), är en mer uttalad ökning av effektfaktor och / eller minskning av gitter värmeledningsförmåga krävs.
De flesta av de experimentella studier i syfte att förbättra termoelektriska egenskaperna hos STO har främst fokuserat på att minska värmeledningsförmågan genom drag fältet och mass fluktuationer spridning av fononer. Dessa försök inkluderar: (i) En- eller dubbel dopning av Sr 2+ och / eller Ti 4+ platser, som de viktigaste insatserna med avseende på denna riktning, 2,3 (ii) Syntes av naturliga supergitter Ruddlesden-Popper strukturer för att ytterligare minska värmeledningsförmågan genom isolerande sro skikt, 4 och (iii) komposit teknik genom tillsats av en nanostorlek andra fas. 5 Emellertid, fram till nyligen, ingen förstärkning strategi har rapporterats substantially öka den termoelektriska effektfaktorn i dessa oxider. De rapporterade maximala effektfaktor (PF) värden i bulk enkel- och poly-kristallina STO har begränsats till en övre gräns på PF <1,0 W m -1 K -1.
En mängd olika syntesmetoder och bearbetningstekniker har använts för att genomföra idéerna försökt ovan. Pulver syntetiseringsmetoder inkluderar konventionell solid-state reaktion 6 sol-gel, 7 hydrotermisk, 8 och förbränningssyntes, 9 medan konventionell sintring, 6 varmpressning 10 och nyligen gnista plasma sintring 12 är bland de vanligaste tekniker som används för att förtäta pulvren i bulk keramik. Men för en liknande dopnings (t.ex. La) och dopningskoncentration, de resulterande bulk keramik uppvisar en rad elektroniska och termiska transportegenskaper. Detta är i stort på grund av den starkt processberoende fel kemi SrTiOa <sub> 3, vilket resulterar i syntes beroende egenskaper. Det finns bara en handfull rapporter optimera syntes och processparametrar för att gynna termotransporter. Det är värt att nämna att på grund av den mycket lilla phonon innebära fri väg i SrTiOa 3 (l ph ~ 2 nm vid 300 K), är 11 nanostrukturering inte ett hållbart alternativ för förbättring av TE prestanda bulk STO keramik främst genom att minska av gittervärmeledningsförmåga.
Nyligen rapporterade vi mer än 30% förbättring av termogodhetstalet i ojämnt Pr-dopade SrTiOa 3 keramik som härrör från en samtidigt förbättrad termoeffektfaktor och minskad värmeledningsförmåga. 12,13 I denna detaljerade video protokoll, presenterar vi och diskutera stegen i vår syntes strategi för framställning av dessa Pr-dopade STO keramik som uppvisar förbättrade elektroniska och termoelektriska egenskaper.
I detta protokoll, har vi presenterat stegen i syntesstrategi för att framgångsrikt förbereda mass polykristallina Pr-dopade SrTiOa 3 keramik som uppvisar förbättrade elektroniska och termoelektriska egenskaper. De viktigaste stegen i protokollet inkluderar (i) solid-state syntes av den dopade SrTiOa 3 pulver i luft under atmosfärstryck och (ii) att dra nytta av kapaciteten hos gnista plasma sintring teknik för att förtäta som förberedda pulver i hög densitet bulk keramik och samtidigt a…
The authors have nothing to disclose.
The authors wish to acknowledge the competitive faculty-initiated collaboration (FIC) grant from KAUST.
SrCO3 Powder, 99.9% | Sigma Aldrich | 472018 | |
TiO2 Nanopowder, 99.5% | Sigma Aldrich | 718467 | |
Pr2O3 Sintered Lumps, 99.9% | Alfa Aesar | 35663 | |
Name of Equipment | |||
Spark Plasma Sintering | Dr. Sinter Lab | SPS-515S | |
Resistivity/Seebeck Coefficient Measurement System | Ulvac-Riko | ZEM-2 | |
Laser Flash Thermal Diffusivity Measurement System | Netzsch | LFA-457 Microflash | |
Differential Scanning Calorimetry (DSC) System | Netzsch | 404C Pegasus | |
Physical Property Measurement system (PPMS) | Quantum Design | ||
Field Emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM) | Hitachi | SU-6600 | |
Energyy-dispersive X-ray Spectroscopy (EDS) | Oxford Instruments | ||
X-ray Diffractometer | Rigaku | Ultima IV | |
Bench-top Sputter Coater | Denton Vacuum | Desk II | |
Diamond Wheel Saw | South Bay Technology |