Die Messung der Streunichtlinearitäten von einem Einzel Plasmonische Nanopartikel

Das übergeordnete Ziel dieses Experiments ist es, die Auflösungssteigerung durch nichtlineare Streuung von plasmonischen Nanostrukturen zu demonstrieren. Im Bereich der optischen Mikroskopie sind der Kontrast und die Auflösung die wichtigsten Faktoren. Unsere Technik erweitert sich um das hochauflösende Feld mit der neuen Streuung, die auf Kontrast basiert.

Der Hauptvorteil dieser Technik besteht darin, dass die Streuung von Nanopartikeln stark, hochgradig nichtlinear und nicht bleichend ist. Das Verfahren wird von Hsuan Lee vorgeführt. Ein großartiger Schüler aus meinem Labor.

Das Experiment wird auf einer optischen Bank durchgeführt. Wo es ein Mikroskop und zwei Laserquellen gibt. Die erste Laserquelle ist ein 532-Nanometer-Dauerstrichlaser, der für die Bildgebung verwendet wird.

Der zweite ist ein Superkontinuumslaser, der für Spektroskopiemessungen verwendet wird. Dies ist ein Schema des grundlegenden Aufbaus sowohl für die Bildgebung als auch für die Spektroskopie. Die Proben werden auf einem piezoelektrischen Positioniertisch im konfokalen Mikroskop montiert.

Das Licht des 532-Nanometer-Lasers durchläuft einen Neutraldichtefilter. Der Strahl wird von einem Strahlteiler auf Galvanospiegel gelenkt, die eine Rasterabtastung in der Fokusebene des konfokalen Mikroskopobjektivs ermöglichen. Das rückwärts gestreute Licht wird vom Objektiv gesammelt und auf den Detektor fokussiert.

Beginnen Sie damit, den Weißlichtbeleuchtungspfad des Mikroskops auszurichten. Verwenden Sie die Halogenlichtquelle unter Lockenstabbeleuchtung. Um die Ausrichtung der internen Iris zu überprüfen, achten Sie darauf, scharfe Kanten am Achteck mit dem Okular oder CCD zu beobachten.

Verwenden Sie als Nächstes ein Blatt Papier, um den externen Lichtweg zu überprüfen. Vergewissern Sie sich, dass die Strahlen teilweise vom Strahlteiler reflektiert werden und sich in Richtung Laser ausbreiten, indem Sie das Papier entlang des Strahlengangs bewegen. Halten Sie jetzt Papierziele bereit, die bei der weiteren Ausrichtung helfen.

Die Ziele sollten auf dünnem Papier mit konzentrischen Ringen sein. Platzieren Sie diese Targets entlang des Strahlengangs so, dass sie mit dem Halogenstrahl ausgerichtet sind. Hier befindet sich ein Target in Position auf der hinteren Blende der Objektivlinse.

Dies ist ein weiteres Ziel in Position entlang des Strahlengangs. Schalten Sie als Nächstes den 532-Nanometer-Laser ein, der für die Bildgebung verwendet wird, um ihn auszurichten. Verwenden Sie die Papiertargets, um das einfallende Laserlicht gegenüber dem Halogenstrahl zu kollimieren.

Fahren Sie mit einer feineren Ausrichtung des Laserstrahls fort, bevor Sie die Ziele entfernen und fortfahren. Nachdem Sie den Laser ausgerichtet haben, erhalten Sie eine vorbereitete Gold-Nanokugel-Probe für das Experiment. Diese Probe enthält 80 Nanometer große Gold-Nanokügelchen in Öl.

Das Gemisch wird zwischen zwei Glasplatten versiegelt. Fahren Sie fort, indem Sie die Probe auf dem Mikroskoptisch montieren und Objektivöl hinzufügen. Bereiten Sie an dieser Stelle das Detektionssystem für die Bildgebung vor.

Sammeln Sie das Streulicht mit der Photomultiplier-Röhre am Ende des Strahlengangs. Entlang des Strahlengangs befindet sich eine Lochblende mit einem Durchmesser von 20 Mikrometern, um unscharfes Streulicht von der Photomultiplier-Röhre zu blockieren. Fahren Sie mit der Bildgebung fort, indem Sie die Galvanospiegel und den Fotomultiplikator einschalten.

Beobachten Sie den Computermonitor, um den Rückenscanner als Signal der Goldnanopartikel zu sehen. Maximieren Sie das Signal des Rückscanners, indem Sie die Position der Lochblende und die Höhe des Probentisches anpassen. Nach dem Ausrichten des konfokalen Mikroskops ist die Streunichtlinearität der Probe zu charakterisieren.

Verwenden Sie dazu zunächst ein Leistungsmessgerät, um die Laserleistung nach der Objektivlinse zu messen. Der Messwert sollte weniger als 10 Mikrowatt betragen, was einer Anregungsintensität von weniger als 10 Watt pro Quadratzentimeter entspricht. Nehmen Sie dann ein Bild der Goldnanopartikel mit der Photovervielfachungsröhre auf.

Öffnen Sie das aufgenommene Bild in einer Bildanalysesoftware, um das Streuintensitätsprofil zu charakterisieren. Wählen Sie eine goldene Nanokugel unter den Nanokugeln im Bild aus und ziehen Sie eine Linie darüber. Befolgen Sie dann die in der Software erforderlichen Schritte, um das Streuprofil abzurufen.

Passen Sie das Profil an einen Gauß an, der eine weitere Überprüfung der Ausrichtung des Bildgebungssystems ermöglicht. Beginnen Sie nun, die Anregungsintensitäten systematisch zu durchsuchen. Wechseln Sie zuerst den Grauschutzfilter, um die Anregungsintensität zu erhöhen.

Bestimmen Sie die neue Anregungsintensität und zeichnen Sie das Rückstreubild mit der neuen Intensitätsstufe auf. Verwenden Sie das Bild, um wie bisher ein Streuprofil einer Nanokugel zu extrahieren. Zeichnen Sie das Streuprofil, und identifizieren Sie seinen Wert in der Mitte der Kugel als Streusignal.

Wiederholen Sie diese Schritte mehrmals, um ein Diagramm des Streusignals in Abhängigkeit von der Anregungsintensität zu erstellen. In dieser Abbildung stellen die blauen Punkte Daten dar. Die rote Linie ist eine polynomiale Anpassung.

Es besteht ein linearer Zusammenhang zwischen dem Streusignal und niedrigen Werten der Anregungsenergie. Der Abfall unter diese lineare Beziehung zeigt an, dass eine Sättigung stattgefunden hat. Der nächste Schritt besteht darin, die Spektroskopie an einer einzelnen Goldnanokugel durchzuführen.

Dieser Schaltplan gibt einen Überblick über den Aufbau. Verwenden Sie eine Superkontinuums-Laserquelle mit einem Wellenlängenbereich von 450-1750 Nanometern. Verwenden Sie außerdem einen breitbandigen 50/50-Strahlteiler, um eine spektrale Abdeckung über das sichtbare Spektrum zu gewährleisten.

Platzieren Sie einen Flipperspiegel vor dem Photomultiplier-Rohr, um das Licht auf das Spektrometer zu lenken. Das mit einem ladungsgekoppelten Gerät ausgestattet ist. Der Superkontinuumslaser sollte nach dem gleichen Verfahren wie der 532-Nanometer-Laser ausgerichtet werden.

Treffen Sie am Ausgang des Superkontinuumslasers einige Vorsichtsmaßnahmen, um überschüssige Infrarotleistung aus dem System zu entfernen. Platzieren Sie reflektierende Spiegel für sichtbares Licht direkt nach dem Laserausgang im Strahlengang, bevor Sie den Strahl an das Mikroskop senden. Verwenden Sie in Verbindung mit den Spiegeln Strahlabwürfe, um die Infrarotstrahlung zu sammeln, die das System beschädigen könnte.

Wenn der Laser ausgerichtet ist, erfassen Sie ein Bild der Goldnanokügelchen. Betrachten Sie das Bild und identifizieren Sie eine einzelne Nanokugel für die Untersuchung. Fixieren Sie den Fokus des einfallenden Breitbandlichts auf die gewählte Nanosphäre.

Stellen Sie als Nächstes sicher, dass sich das Spektrometer im Strahlengang befindet. In dieser Position lenkt der Klappspiegel das einfallende Licht auf den Photomultiplier-Tubus. Richten Sie den Spiegel neu aus, um das einfallende Licht auf das Spektrometer zu lenken.

Fahren Sie fort, um Daten über das Streuspektrum des einzelnen Goldnanopartikels zu sammeln. Wie in diesem Beispiel wird das gemessene Spektrum eine Mischung aus Nanosphärenstreuung und Hintergrund aufgrund von Reflexionen sein. Nachdem Sie das Spektrum aufgenommen haben, bringen Sie den Klappspiegel zurück.

Drehen Sie es so, dass das Licht auf die Fotovervielfachungsröhre gelenkt wird. Machen Sie ein weiteres Bild, um zu bestätigen, dass das Goldnanopartikel seine Position nicht verändert hat. Verschieben Sie als Nächstes den Fokus des Breitbandlichts auf einen Punkt, an dem kein Teilchen vorhanden ist.

Wechseln Sie den Spiegel erneut, um das Licht auf das Spektrometer zu richten, und fahren Sie mit einer weiteren Spektralmessung fort. Das neue Spektrum tritt in den Hintergrund. Es wird vom Spektrum der Gold-Nanosphäre abgezogen.

Hier ist das klare Rückstreuspektrum, das durch Subtraktion des Hintergrundspektrums vom Spektrum mit den Goldnanokügelchen erzeugt wird. Die Sättigungsanregungsmikroskopie der Probe erfordert einen anderen Aufbau. Dies ist das Schema des Sättigungsanregungsmikroskops.

Bei der Laserquelle handelt es sich um einen 532-Nanometer-Laser. Verwenden Sie einen 50/50-Strahlteiler, um zwei Strahlen aus der Laserquelle zu erzeugen. Lassen Sie jeden Strahl durch einen separaten akustalen optischen Modulator leiten.

Die verschiedenen Modulatorfrequenzen erzeugen eine Schwebungsfrequenz, die als Modulationsfrequenz der gesättigten Anregungssignale dient. Kombinieren Sie die gebeugten Strahlen erster Ordnung von den akustalen optischen Modulatoren mit einem weiteren 50/50-Strahlteiler. Um die zeitliche Modulation zu überwachen, verwenden Sie einen Objektträger, um einen kleinen Teil des Laserlichts auf einen Fotodetektor abzuteilen.

Um das System zu überprüfen, schließen Sie den Fotodetektor an ein Oszilloskop an. Stellen Sie sicher, dass sich keine Probe befindet. Beurteilen Sie das Photodetektorsignal am Oszilloskop.

Das Signal sollte bei der Schwebungsfrequenz sinusförmig sein, wenn die Modulation und die Strahlüberlappung korrekt sind. Für dieses Experiment beträgt die erwartete Schwebungsfrequenz 10 Kilohertz. Bemühen Sie sich, eine möglichst perfekte Sinuskurve mit minimaler Nichtlinearität zu erreichen.

Der nächste Schritt besteht darin, einen Lock-in-Verstärker in das System zu integrieren. Für die Sättigungsanregungsmikroskopie verfügt der Lock-in-Verstärker über einen Eingang vom Photodetektor und der Photovervielfachungsröhre. Trennen Sie den Ausgang des Fotodetektors vom Oszilloskop und verbinden Sie ihn mit dem Referenzeingang des Verstärkers.

Verbinden Sie den Ausgang der Photomultiplier-Röhre mit dem Lock-in-Verstärker als Signaleingang. Senden Sie den Ausgang des Verstärkers an eine Datenerfassungskarte. Montieren Sie die Probe zu diesem Zeitpunkt auf dem Mikroskoptisch.

Verwenden Sie die gleiche Probe mit 80 Nanometer großen Gold-Nanokügelchen in Öl, das zwischen zwei Glasplatten versiegelt ist. Kehren Sie während der Messungen zum Lock-in-Verstärker zurück. Stellen Sie den Verstärker so ein, dass die absolute Größe des Spannungssignals exportiert wird.

In diesem Fall wählen Sie R" im Anzeigefeld von Kanal 1 aus. Ändern Sie die Einstellung der harmonischen Komponente am Referenzkanal, um die Einzelamplituden der gesättigten Anregung zu erhalten. Diese Farbbilder werden mit Hilfe einer speziellen Software erstellt, um die Signale des Lock-in-Verstärkers und die Antriebsspannungen der Galvanomotoren zu synchronisieren und zu kombinieren.

Das Rasterelektronenmikroskop-Bild dient zum Vergleich. Die Bilder zeigen eine Auflösungsverbesserung mit verschiedenen harmonischen Komponenten. Das gemessene Spektrum einer 80 Nanometer großen Goldnanokugel ist rot dargestellt.

Die mit der Mie-Theorie berechnete feste Kurve zeigt eine ausgezeichnete Übereinstimmung. Die lokalisierte Oberflächenplasmonenresonanz liegt bei 580 Nanometern. Streubilder (oben) und Linienprofile (unten) weisen je nach Anregungsintensität unterschiedliche Merkmale auf.

Bei niedriger Intensität handelt es sich bei der Punktspreizungsfunktion um ein Standard-Gauß-Profil. Höhere Intensitäten führen dazu, dass die Funktion abflacht und verbreitert wird, was die Sättigung anzeigt. Bei höheren Werten ist die zentrale Intensität nicht das Maximum, was zu einer Donut-förmigen Punktspreizfunktion führt.

Schließlich wird die zentrale Intensität bei der Umkehrsättigung wieder zum Peak. Die blauen Datenpunkte in diesem Diagramm der zentralen Intensität bei unterschiedlichen Anregungsintensitäten zeigen sowohl das Sättigungs- als auch das umgekehrte Sättigungsverhalten. Die Datenpunkte werden an ein Polynom 5. Ordnung angepasst, das in Rot dargestellt ist.

Diese Daten können verwendet werden, um die harmonischen Frequenzkomponenten zu extrahieren. Die Oberschwingungsanteile lassen sich auch direkt über den Lock-in-Verstärker finden. Dieses linke Diagramm besteht aus experimentellen Daten.

Der rechte Plot ist das Ergebnis der Berechnung mit der polynomialen Anpassung 5. Ordnung. Beide Diagramme weisen Einbrüche bei bestimmten Intensitäten entlang der Kurven auf. Zum Beispiel drei Einbrüche in der zweiten Harmonischen.

Auch in jedem Diagramm, für jede harmonische Ordnung, nimmt die Steigung nach dem ersten Einbruch zu. Einmal gemeistert, kann diese Technik in weniger als drei Stunden durchgeführt werden, wenn Sie sie richtig ausführen. Bei diesem Verfahren ist es wichtig, die Qualität der sinusförmigen Modulation, die Linearität des Detektionssystems und die mechanische Stabilität der Probe zu überprüfen.

Nachdem Sie sich dieses Video angesehen haben, sollten Sie ein gutes Verständnis dafür haben, wie Sie eine Auflösungsverbesserung basierend auf nichtlinearer Streuung von plasmonischen Nanostrukturen erzielen können. Diese Technik bietet Forschern auf dem Gebiet der hochauflösenden Mikroskopie eine aufstrebende Probe, um neuartige Kontraste in anderen fundamentalen Licht-Materie-Wechselwirkungen zu erforschen.