Einzelmolekül-oberflächenverstärkte Raman-Streuungsmessungen durch plasmonische DNA-Origami-Nanoantennen ermöglicht

Unsere Forschung zielt darauf ab, neue Werkzeuge zu entwickeln, um einzelne Moleküle durch oberflächenverstärkte Raman-Streuung oder -Quelle zu detektieren. Dies ist die einzige Technik, die einen chemischen Fingerabdruck eines Moleküls liefert und empfindlich genug ist, um einzelne Moleküle zu erkennen. Auf diese Weise können detaillierte mechanistische Informationen über chemische Reaktionen gewonnen werden.

DNA-Origami-Nanostrukturen wurden verwendet, um sowohl plasmonische Nanopartikel als auch Zielmoleküle präzise zu positionieren. Und das ist notwendig, weil die verstärkte Raman-Streuung von einem kleinen nanometrischen Volumen zwischen den Nanopartikeln ausgeht, die wir Hotspots nennen. Und genau für diesen Zweck haben wir jetzt eine neue plasmonische DNA-Origami-Nanoantenne entwickelt.

Die größte Herausforderung besteht darin, Zielmoleküle in solchen Hotspots zwischen zwei Nanopartikeln zu platzieren und Raman-Daten von genau einer Nanoantennenstruktur zu sammeln. Um große Datenmengen zu sammeln und eine effiziente Korrelation zwischen der Rasterkraftmikroskopie durchzuführen, muss eine Raman-Spektroskopie durchgeführt werden. Die plasmonischen DNA-Origami-Nanoantennen ermöglichen eine reproduzierbare Herstellung einer großen Anzahl plasmonischer Dimere, bei denen das Zielmolekül präzise zwischen den Nanopartikeln im Hotspot positioniert ist.

Und durch eine Korrelation der AFM- und Raman-Daten können wir jetzt sicherstellen, dass nur ein einziges Molekül nachgewiesen wird. Jetzt können wir einzelne Moleküle wie Farbstoffmoleküle oder Proteine in Echtzeit verfolgen, wie sie sich in den Hotspots verhalten und wie sie auf chemische Veränderungen in der Umgebung reagieren. So wurde kürzlich beispielsweise die Veränderung des Spin-Zustands einzelner menschlicher Moleküle beobachtet.

In Zukunft wollen wir chemische Reaktionen auf der Ebene einzelner Moleküle beobachten und ihre Reaktionsmechanismen untersuchen. Darüber hinaus können wir mit dieser Technologie medizinisch relevante Biomoleküle mit sehr hoher Sensitivität nachweisen.