בדו"ח זה, אנו מתארים נהלים מפורטים לביצוע ניסויים עקיפים יחידים קריסטל רנטגן עם סדן תא יהלום על beamline 13-BM-C GSECARS על מקור הפוטון המתקדם. תוכניות ATREX ו RSV משמשות כדי לנתח את הנתונים.
בדו"ח זה אנו מתארים נהלים מפורטים לביצוע ניסויים עקיפים יחידים קריסטל רנטגן עם סדן תא יהלום (DAC) בבית beamline 13-BM-C GSECARS על מקור הפוטון המתקדם. התוכנית DAC ב 13-BM-C הוא חלק השותפות אקסטרים Xtallography (PX ^ 2) פרויקט. DACs סוג BX-90 עם סדני יהלום חרוטים מסוג וצלחות גיבוי מומלץ עבור ניסויים אלו. תא המדגם צריך להיות טעון עם גז אציל לשמור על סביבת לחץ ההידרוסטטי. המדגם מיושר למרכז הסיבוב של goniometer העקיפה. הגלאי באזור MARCCD הוא מכויל עם תבנית עקיפה אבקה מהמעבדה 6. הפסגות העקיפות מדגם מנותחות עם תוכנת ATREX, והם באינדקס אז עם תוכנת RSV. RSV משמש כדי לחדד את מטריקס UB של הגביש היחיד, ועם המידע הזה ופונקצית חיזוי השיא, פסגות עקיפות יותר יכולות להיות ממוקמות. נציגנתונים עקיפים גביש יחיד מתוך אומפקיט (Ca 0.51 Na 0.48) (Mg 0.44 אל 0.44 Fe 2+ 0.14 Fe 0.02 3+) Si 2 O 6 מדגם נאסף. ניתוח הנתונים נתן סריג monoclinic עם קבוצת מרחב P2 / n ב 0.35 GPA, ואת הפרמטרים סריג נמצאו: a = 9.496 ± 0.006 a, b = 8.761 ± 0.004 A, C = 5.248 ± 0.001 A, β = 105.06 ± 0.03º, α = γ = 90º.
קרן ה- X עקיף גביש היחיד היא אחת הדרכים היעילות ביותר ומבוססות על מנת לקבוע את ההרכב הכימי ואת המבנה של חומר גבישים ב תנאי ניסויים שונים. לאחרונה חל מספר 1-5 התפתחויות עקיפות גביש יחיד בלחץ גבוה. לחץ הוא אחד הגורמים העיקריים המשפיעים על ההתנהגות ותכונות של כדור הארץ וחומרים פלנטרית. ניסויים בלחץ גבוה לחשוף הפולימורפים חדש שגרתי של חומרים נפוצים ויכולים לחשוף דרכים לסנתז כימיקלים אשר אי אפשר לעשות בכל תנאי הסביבה. לאחרונה, מספר הפולימורפים סיליקט חדשים זוהו עם עקיפת גביש יחיד בלחץ גבוה, אשר מספקת תובנה חדשה המאפיינים של המעטפת של כדור הארץ 6-8.
שונה עקיף גביש יחיד בלחץ אטמוספרי, עקיפת גביש יחיד בלחץ גבוה דורשת כלי לחץ כדי ליצורלשמור על לחץ במהלך איסוף הנתונים. כלי הלחץ הנפוצים בשוק עקיף גביש יחיד בלחץ גבוה הוא סדן תא יהלום (DAC), אשר מורכב של זוג סדני יהלום מוחזק ביחד על ידי אטם מתכת מסגרת / מתכת, וכן לחץ שמשדר בינוני לספק ההידרוסטטי סביבה בתא מדגם 4,9-11. עקיפת גביש יחידה באמצעות סדן תא יהלום נבדלה עקיף בכל תנאי סביבה במספר הדרכים חשובות. ראשית, סיקור שטח גומלין מצטמצם משמעותי בשל גישה זוויתי רנטגן מוגבל דרך הגוף של ה- DAC ואת לוחות הגיבוי. שנית, הקליטה תלויה בזווית של צילומי רנטגן על ידי היהלומים וצלחות גיבוי צריכה להיקבע ומשתמשת לתקן את האות העקיפה כך גורמי מבנה מדויקים יכולים מחושבים. חפיפה שלישית, כל האות העקיפה של המדגם עם פיזור או עקיפה מן הרכיבים DAC, כגון יהלומים, אטם ולחץ transmittinבינוני g, חייב להתבטל. רביעית, יישור מדגם DAC למרכז של goniometer קשה. הכיוון ניצבת לצייר העומס של DAC חסום תמיד על ידי האטם, אינו נגיש או מיקרוסקופ האופטי או קרן הרנטגן. בכיוון הצירי, מיקרוסקופ האופטי יכול רק לדמיין תמונה עקורה המדגם בגלל מקדם שבירה הגבוהה של היהלום. הבדלים אלה מחייבים המצאת שיטות מדידה עקיפה גביש יחיד בלחץ גבוה חדשות.
השותפות עבור Extreme Xtallography (PX ^ 2) הפרויקט הינו יוזמה מחקר חדש המוקדש עקיפה גביש יחיד בלחץ גבוה עם DACs. הפרויקט מתארח בבית GeoSoilEnviroCARS בתחנת ניסיונות 13-BM-C על APS, מספק ביותר של התשתיות כולל גלאי, התמקד צילומי רנטגן ו diffractometer הכבדה 6-המעגל 12,13 אופטימיזציה עבור מגוון רחב של experime קריסטלוגרפיה מתקדםnts. Diffractometer יש שש דרגות זוויתי של חופש, ארבעה מדגם מכוון (μ, η, χ ו φ) והשנייה המכוונת גלאי (δ ו υ). המוסכמות זוויתי ממך 13 משמשות כדי לתאר את ההצעה של מדגם הגלאי, למרות η, χ ומסמן φ הם פסאודו זוויות נגזרות מנועים האמיתיים הגיאומטריה קאפה של המכשיר. הפרוצדורות ממוטבים עבור עקיפת גביש יחיד בלחץ גבוה עם DACs, וסוויטה של עיבוד נתונים וניתוח תוכנת חבילות פותחתה. בכתב היד הזה, אנו מציגים פרוטוקול מפורט עבור ניסוי עקיף גביש יחיד בלחץ גבוה אופייני משתמש בסוג BX-90 DAC 9, כמדריך לאסוף ולנתח נתונים על PX ^ 2.
בדוח זה אנו מציגים את הנוהל המפורט לביצוע ניסויים עקיפים גביש יחידים עם DACs על beamline 13-BM-C GSECARS. DACs סוג BX-90 עם סדני יהלום BA-סוג וצלחות גיבוי מומלץ ניסויים עקיפים גביש יחיד 2,9,15. היתרון של ה- DAC סוג BX-90 הוא הגישה זוויתי הרחבה שלה לעומת DACs הסימטרי המסורתי, אשר מספק עבור דגימה אפקטיבית של פסגות עקיפות רבות 9,15. הגישה זוויתי הרחבה הופכת להיות קריטית עבור דגימות עם סימטריה נמוכה יותר ועם תאי יחידה קטנים: לשעבר דורשות יותר פסגות עקיפות כדי להגביל את פרמטרי הסריג במדויק, ואת האחרונים לתת פסגות עקיפות פחות בתוך גישת זוויתי הנתונה 2. האחד הגישה זוויתי יותר מגיע בניסוי, הפרמטרים מיקומית האטומיים המדויקים יותר אחד מודד 2,4. גישה זוויתי מוגבלת עלולה לגרום שני נתוני וקטור גומלין ממדיים, Making נתונים לפרשנות אמינה מתמטי בלתי אפשרית 2.
אחד חשוב, אך לעתים קרובות התעלם צעד הוא לבחור בינוני שידור לחץ מתאים. למרות תקשורת לחץ, כמו ארגון, שמן סיליקון או פתרון-אתנול-מים מתנול שמשו בניסויים עקיפים גביש יחידים קודמים כי לא יעלה על 10-GPA 21-23, תקשורת לחץ אלה הופכות באופן משמעותי nonhydrostatic בין 5-10-GPA 22, לצמצם במידה ניכרת איכות הקריסטל במהלך הדחיסה 2,22. החוויה הכללית שלנו כבר שרק הוא Ne תוצאה בניסויים באיכות גבוהה עד 50-GPA (למשל, הפניות 6,7). עם APS, גזים אלו ניתן לטעון בצורה נוחה DACs עם השימוש במנגנון GSECARS / compres גז טעינת 14. כאשר הוא או Ne נבחר כמדיום לחץ, תא המדגם מתכווץ במהלך טעינת הגז (איור 2). לאחר המדגם ישירות נוגע אטם,זה נשבר בקלות במהלך הדחיסה. לכן חשוב לקדוח בתא מדגם מספיק גדול, שקוטרו הוא לפחות 2/3 של הקוטר culet, כדי למנוע את המגע בין המדגם לבין אטם לאחר טעינת הגז.
ההתקנה העקיפה הגביש יחיד מונוכרומטי מבוסס synchrotron ב PX ^ 2 היא ייחודית. בהשוואת diffractometers המעבדה, רנטגן מקור סינכרוטרון מספק שטף הרבה יותר גבוה (> 10 4) 4,27,28, אשר משפר באופן משמעותי את יחס אות לרעש ומקטין את זמן איסוף נתונים 4,27,28. דיפרקציה אבקה מבוססת Synchrotron גם משמשת בדרך כלל כדי לקבוע את המבנה של חומרים בלחץ גבוה דרך הגישה ריטוולד 4. יש עקיפת גביש יחידה יתרונות על פני גישת ריטפלד, משום שהיא מפרידה את ההולם של פרמטרי סריג פרמטרים מבניים 2,4. דיפרקציה אבקה עם ריטוולד הולם בדרך כלל דורשת הולם הן lat פרמטרים טייס ופרמטרים מבניים בעת ובעונה אחת, ואילו מספר תצפיות עצמאית הוא בדרך כלל נמוך בהרבה מאשר עקיפה גביש יחיד 4. שיטת קביעת משותף מבנה נוספת היא עקיפה לאואה, אשר משתמשת קרינה צבעונית עם שטח גלאים 4. לעומת איסוף נתוני מונוכרומטי ב PX ^ 2, הפחתת הנתונים שיטת לאואה דורשת תנאים נוספים כולל deconvolution ההרמוני ונורמליזציה אינטנסיבית, אשר מוסיף קשיים נוספים בניתוח הנתונים 4,24. עקיפת גביש יחידה מונוכרומטי היא דרך פשוטה לפתור מבנים, ובכל זאת יש מגבלות משלו. מערכת נתונים אידיאליים של דיפרקציה קריסטל מונוכרומטי בודדת דורשים גביש פחות-פגם עם גודל של עשרות מיקרומטר, ואת איכות קריסטל צריכה לשמר בלחצים גבוהים. דרישות אלו עלולות להיות קשות כדי לענות על כמה מינרלים שאינם quenchable, כגון 25 bridgmanite.
תוכן "> עקיף גביש יחיד זמן נפתר מסוגלת לכידת מדינות metastable חולפת קינטיקה טרנספורמציה במהלך מעברים מבניים מושרה לחצו, הוא אחד כיווני מחקר העתידיים עבור PX ^ 2 26. אפיון כמותי של פגמים ודינמיקת סריג, המבוסס על ניתוח של רנטגן פיזור דיפוזי בלחצים גבוהים הוא גם בפיתוח על PX ^ 2 26. פלטפורמה אופטית קומפקטית עקיף גביש ליזר מחומם בלחץ גבוה יחיד נבנית, ותאפשר לקהילה-מדעי כדור הארץ כדי לחקור את ההתנהגות של חומרים בתנאים עמוק באדמה 26.The authors have nothing to disclose.
עבודה זו בוצעה על GeoSoilEnviroCARS (משק 13), שותפות לתוכנית קריסטלוגרפיה אקסטרים (PX ^ 2), פוטון מתקדם מקור (APS), ו Argonne National Laboratory. GeoSoilEnviroCARS נתמך על ידי קרן המדע הלאומית למדעים-Earth (EAR-1,128,799) והמחלקה אנרגיה Geosciences (DE-FG02-94ER14466). שקם ^ 2 תכנית נתמכת על ידי compres תחת ההסכם השיתופי NSF EAR 11-57,758. שימוש מתקדם פוטון המקור נתמכה על ידי משרד האנרגיה האמריקני, משרד המדע, משרד האנרגיה של יסוד מדעי, תחת חוזה מס 'DE-C02-6CH11357. השימוש במערכת טעינת גז compres-GSECARS נתמכה על ידי compres תחת NSF שיתופית הסכם EAR 11-57758 ועל ידי GSECARS דרך EAR-1128799 מענק NSF ו DOE להעניק DE-FG02-94ER14466. כמו כן, אנו רוצים להודות דאונס פרופ RT באוניברסיטת אריזונה למתן דגימות חביב מאוספים RRUFF.
Diamond | Almax | P01037 | Boehler-Almax type diamond |
Backing plate | Almax | P01289 | Backing plate's design should match the diamond's design |
Re gasket | Alfa Aesar | 10309 | |
Epoxy | Henkel Loctite | Stycast 2651 | |
Polymer micromesh | MiTeGen | M3-L18SP-25 | |
Goniometer head | Hampton Research | HR4-647 | |
Software: ATREX | Open source software | Website: https://github.com/pdera/GSE_ADA | |
Software: RSV | Open source software | Website: https://github.com/pdera/RSV | |
Software: cell_now | Bruker Corporation | ||
Software: CCD_DC | Free software |