Espectros vibratorios de una interfaz N719-Chromophore/Titania de la simulación molecular-dinámica empírica-potencial, Solvada por un líquido iónico de temperatura ambiente

Este protocolo aborda qué tan bien se pueden adaptar los enfoques potenciales empíricos para abordar la predicción razonable y razonable de las propiedades estructurales y vibratorias de los sistemas de células solares sensibilizados con tintes prototípicos. Esto es importante debido a los enfoques de costos computacionales asombrosamente reducidos con la posibilidad de varios enfoques de muestreo. Para realizar una simulación dinámica molecular, abra el archivo de software de simulación DL_POLY y utilice el campo de fuerza bien validado de López, etc.

para relajar la configuración de líquido iónico a temperatura ambiente a través de potenciales empíricos. A continuación, utilice el campo de fuerza Matsui-Akaogi, incluida la movilidad de la Titania en el proceso de relajación para modelar la anatase. Para realizar una optimización de geometría con un gradiente de terminación relativa de minimización de degradado conjugado de 0.0001, especifique la optimización en el archivo de campo para 15 picosegundos con una parada de tiempo de femtosegundo a 300 Kelvin en un conjunto NVT.

Para ejecutar DL_POLY en el terminal, introduzca DL_POLY. X.In el archivo de control, especifique Nose-Hoover para NVT y opte por la impresión de trayectoria de velocidad de posición cada femtosegundo. Para la superficie de la anatasa, asegúrese de que sea periódica a lo largo de los ejes de laboratorio x e y proyectando a los líquidos iónicos a temperatura ambiente un par de superficies paralelas con un eje X de 21 angstroms y un eje Y de 21 angstroms.

Asegúrese de que el sistema de células solares sensibilizados con tinte con un disolvente explícito esté compuesto por 827 átomos. Para la caja en vacuola, debe haber 347 átomos en el sistema. En el archivo de campo para los parámetros de Lennard-Jones, aplique Lorentz-Berthelot combinando reglas e introduzca la media aritmética de los radios Lennard-Jones y la media geométrica de las profundidades de pozo Lennard-Jones para los campos de fuerza empírica en la sección inferior del archivo de campo en la pestaña de interacciones no enlazadas.

Para manejar electrostáticas de largo alcance, aplique el método Ewald utilizando una longitud de corte no unida de 10 angstroms y establezca el parámetro de decaimiento del espacio real para el método Ewald en el archivo de control para que sea aproximadamente 3.14 por longitud de corte no unida. A continuación, seleccione el número de vectores de onda de Ewald para garantizar una tolerancia relativa en la evaluación de Ewald de una por 10 a la quinta negativa dentro del archivo de control. Realice una serie de evaluaciones de energía potenciales con un archivo REVCON renombrado como config hasta que la presión del sistema en la salida converja en un pocos porcentajes para seleccionar la longitud de corte no unida.

En el archivo de historial, utilice Python diatomeas por separado. py en el terminal para extraer las velocidades individuales x, y y z en cada paso. Para calcular la función de correlación automática de velocidad, utilice vacf151005.

py y entrar en classical_dye_autocore. sh en el terminal. La función de correlación automática de velocidad se calculará para todas las diatomeas.

Para calcular los espectros de la dinámica molecular, utilice una transformación de Fourier ponderada en masa de la función de correlación automática de velocidad atómica del tinte, utilice Python MWPS. py y entrar en run_all_4. sh en el terminal.

Se calcularán los espectros de potencia ponderada en masa. Para evaluar los conjuntos de cambios parciales en los líquidos iónicos de temperatura ambiente para la simulación dinámica molecular de base potencial imperial para la comparación lista entre sí, prepare una tabla de los cargos de la literatura e introduzca esta tabla en el formato de archivo de campo para DL-POLY. Para calcular las cargas de líquido iónico a temperatura ambiente Mulliken, promediar más de cuatro puntos de la trayectoria de la dinámica molecular ab-initio, re-normalizar y preparar una tabla de los cargos de literatura e introducir la tabla en formato de archivo de campo para DL-POLY.

Para realizar el análisis EHT, promediar más de cuatro puntos de la trayectoria de la dinámica molecular ab-initio tal como se implementa en el paquete de software de entorno operativo molecular. Vuelva a normalizar y prepare una tabla de los cargos de documentación e introduzca el campo en el formato de archivo de campo para DL-POLY. Aquí, se muestran motivos de unión representativos de los cuatro conjuntos de carga parcial diferentes después de 15 picosegundos de dinámica molecular.

Para la literatura deriva cargas como se ha demostrado, se puede observar una interacción prominente de unión de hidrógeno con un protón de superficie. Sin embargo, los tres conjuntos de carga derivados de la dinámica molecular ab-initio no cuentan con una interacción coulombic tan fuerte con un protón superficial. De hecho, la menor magnitud de las cargas parciales en la literatura deriva el caso en comparación con los muestreados de varias maneras de la dinámica molecular ab-initio conduce en menor medida al blindaje de carga en relación con las cargas líquidas iónicas de mayor magnitud de temperatura ambiente parcial.

Curiosamente, el conjunto de carga derivado De Mulliken muestra una cierta torcedura sostenida del tinte para tener un enlace de hidrógeno prominente con un átomo de oxígeno puenteado en la superficie de la anatasa. La mejor carga de calidad se ajusta a la dinámica molecular ab-initio conduce a motivos de unión N719 más realistas que están de acuerdo con la dinámica molecular Born-Oppenheimer basada en PEV con dispersión Grimme-D3. Los resultados espectrales de la función de correlación automática de velocidad de dinámica molecular ab-initio ponderada en masa muestran un conjunto de picos espectroscópicos en una región de 300 a 400 centímetros.

Los picos principales presentes en los espectros clásicos están a 600 y 800 centímetros para las cargas derivadas de la literatura, 525 y 800 centímetros para las cargas Mulliken, 675, 810 y 900 centímetros para las cargas EHT, y 650, 800 y 900 centímetros para el conjunto de carga de Hirshfeld. Asegúrese de comprobar la estructura inicial de la geometría de la Titania en todas las direcciones. Para optimizar, el campo de fuerza se puede utilizar para evaluar el potencial empírico en espectros vibratorios como se predijo para la dinámica molecular.

la dinámica molecular ab-initio es una estrategia eficaz y prometedora. También es probable que el uso de la dinámica molecular sea importante en la simulación que permita el prototipo de células solares sensibilizadas