Summary
금 나노 입자 움직일 셀 루 로스 아세테이트 멤브레인 필터를 사용 하 여 여러 수성 솔루션에 방사성 요오드의 신속 하 고 이온 선택적 담 수에 대 한 효율적인 방법 설명 합니다.
Abstract
여기, 나노 임베디드 복합 막과 방사성 iodines의 효율적이 고 이온 선택적 제거에 응용 프로그램의 준비에 대 한 세부 프로토콜을 설명합니다. 시트르산 안정 금 나노 입자를 사용 하 여 (평균 직경: 13 nm) 및 셀 루 로스 아세테이트 막, 금 나노 입자 포함 셀 루 로스 아세테이트 막 (Au-캠) 조작 쉽게 있다. Au 캠에 나노 adsorbents 매우 안정적인 무기 염, 유기 분자의 높은 농도 존재 했다. 수성 해결책에서 요오드 화 이온이 조작된 막 빠르게 캡처할 수 수 있습니다. Au 캠 포함 필터 유닛, 우수한 제거 효율을 사용 하 여 여과 과정을 통해 (> 99%) 뿐으로 이온-선택적 담 결과 짧은 시간에 달성 했다. 또한, 누구나 캠 그 공연의 상당한 감소 없이 좋은 재사용 제공. 이러한 결과 현재 기술 설계 하이브리드 멤브레인을 사용 하 여 액체 폐기물에서 방사성 요오드의 대규모 오염에 대 한 유망 과정일 것 이다 제안 했다.
Introduction
몇 십년 동안 엄청난 양의 방사성 액체 폐기물 의료 기관, 연구 시설과 원자로 의해 생성 된. 이러한 오염 물질 종종 환경 및 인간의 건강1,2,3를 만져 서 위협이 되었습니다. 특히, 방사성 요오드는 원자력 발전소 사고에서 가장 위험한 요소 중 하나로 인식 된다. 예를 들어 환경에 대 한 보고서 후쿠시마와 체르노빌 핵 원자로의 금액 131등 방사성 iodines 발표 시연 나 (t1/2 = 8.02 일) 및 129나 (t1/2 = 15.7 백만 년) 환경에 다른 방사성4,5보다 큽니다. 특히, 이러한 radioisotopes 노출 귀착되는 높은 통풍 관 및 인간의 갑 상선6농축. 또한, 풀어 놓인된 방사성 iodines 물에 심각한 오염 토양, 해 수 및 지 하 수 때문에 그들의 높은 용 해도 발생할 수 있습니다. 따라서, 다양 한 무기 및 유기 adsorbents를 사용 하 여 업데이트 관리 프로세스의 많은 수성 폐기물7,8,,910 방사성 iodines 잡으려고 조사 되었습니다. , 11 , 12 , 13 , 14 , 15 , 16 , 17 , 18 , 19 , 20. 광범위 한 노력 고급 adsorbent 시스템의 개발에 대 한 헌신을, 비록 연속 흐름에 조건 만족 스러운 성과 보여주는 정화 방법의 설립은 매우 제한 되었다. 최근, 우리 금 나노 (AuNPs)21,22 의 하이브리드 나노 복합 재료를 사용 하 여 좋은 제거 효율, 이온 선택도, 지속 가능성, 및 재사용성을 보여주는 소설 담 과정 보고 , 23. 그들 가운데, 금 나노 입자 포함 셀 루 로스 아세테이트 막 (Au-캠) 기존 adsorbent 물자의 그들과 비교 된 연속 흐름 시스템에서 요오드 화 이온의 고효율 담 수를 촉진. 또한, 인 후 사용 의료 및 산업용 응용 프로그램에서 생성 하는 핵 폐기물의 처리에 대 한 또 다른 장점은 짧은 시간에 모든 절차를 완료 수 있습니다. 이 원고의 전반적인 목표는 Au 캠24의 준비를 위한 단계별 프로토콜을 제공. 우리는 또한 방사성 요오드를 사용 하 여 설계한 복합 막의 이온 선택적 캡처에 대 한 신속 하 고 편리한 여과 과정을 보여 줍니다. 이 보고서에는 자세한 프로토콜 환경 과학의 연구 분야에서 나노 재료의 유용한 응용 프로그램을 제공할 것입니다.
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Protocol
1. 시트르산 안정 금 나노 입자의 합성
- 워시 두 목 둥근 바닥 플라스 크 (250 mL)와 아쿠아 레 지아, 집중된 한 염 산 및 집중된 한 질소 산의 혼합물 자기 저 어 바 3:1 볼륨 비율에.
주의: 아쿠아 레 지아 솔루션은 매우 부식성 및 폭발에 발생할 수 있습니다 또는 피부 화상 극단주의 함께 처리 되지 않으면. - 잔여 수성 산을 제거 하는 이온된 수로 철저 하 게 유리를 헹 굴.
- Chloroauric 산 성 솔루션 (HAuCl4, 1 m m)의 120 mL 두 목 둥근 바닥 플라스 크 (250 mL)을 추가 하 고 지속적인 교에서 역류 성 식도 염을 열.
- 2 목 둥근 바닥 플라스 크에 나트륨 시트르산 tribasic (35mm) 솔루션의 12 mL를 신속 하 게 추가 하 고 금 소금의 완전 한 감소에 대 한 또 다른 20 분에 대 한 결과 혼합물 역류 성 식도 염.
- 실 온까지 나노 (딥 레드) 냉각의 콜 로이드 현 탁 액을 허용 합니다.
- 520의 파장에 대 한 UV 분광학 (AuNPs) 금 나노 입자의 농도 측정 nm (2.8 x 10의 소멸 계수8) 석 영 cuvette (1 cm 경로 길이)를 사용 하 여.
- AuNPs 탄소 코팅 구리 그리드 (400 메쉬)에 현 탁 액의 한 방울을 추가 하 고 실 온에서 건조. 전송 전자 현미경 (TEM)와 AuNPs의 크기를 측정 합니다.
- 4 ° c.에 콜 로이드 골드 나노 입자 현 탁 액을 유지
2. 하이브리드 막 (Au-캠)의 준비
- 금 나노 입자 포함 멤브레인 필터 주사기 단위를 사용 하 여의 준비
- 셀 룰 로스 아세테이트 멤브레인을 씻어 (기 공 크기: 0.45 μ m, 직경: 25mm) 필터 단위 이온된 수 (10 mL)를 3 번에 대 한 지원.
- 시트르산 안정제 AuNPs의 10 mL를 철회 (10 nM) 무 균 주사기 (20 mL) 미리 씻어 셀 루 로스 아세테이트 멤브레인 필터 (그림 1)에 천천히 추가.
- 비 움직일 AuNPs 제거 하 이온된 수 10 mL와 필터 단위 세 번을 씻어.
참고: 셀 룰 로스 아세테이트 멤브레인에 움직일 AuNPs는 매우 안정적인, 그리고 따라서 Au-캠 그들의 화학 재산 또는 안정성의 손실 없이 몇 주 동안 주위 조건 하에서 저장 될 수 있다.
- 진공 펌프에 의해 금 나노 멤브레인 필터의 준비
- 셀 루 로스 아세테이트 막 장소 (기 공 크기: 0.45 μ m, 직경: 47 m m) 필터 홀더 fritted 유리 지원 사이 (직경: 40 mm) 및 졸업된 깔때기 (300 mL).
- 유리 fritted 지원의 결합된 단위를 연결 하 고 복구 플라스 크 (500 mL) 및 진공 펌프에 퍼 널을 졸업 했다.
- 시트르산 안정제 AuNPs의 10 mL을 추가 (10 nM)는 졸업으로 퍼 널 및 모든 AuNPs 셀 루 로스 아세테이트 멤브레인을 통해 전달 될 때까지 다음 진공을 적용 (약 20 s).
- AuNPs 막의 양쪽에 고정 하는 막의 반대편에 같은 절차 (2.2.3 단계)를 반복 합니다.
- Au-캠 15 최대 가속 전압으로 높은 성능 조건 스캐닝 전자 현미경 (SEM)을 사용 하 여 표면 분석 kV (그림 2d).
참고: 높은 염 상태에서 누구나 캠에 나노 입자의 안정성을 확인, 복합 막 었습니다 2 h 1.0 M NaCl 솔루션에 하 고 검사 Au-캠의 안정성을 확인 하 수행 했다.
3. 일괄 처리 시스템에 누구나 카메라를 사용 하 여 방사성 요오드의 흡착
- 방사성 요오드를 희석 ([125나] NaI, 2.2 MBq) 3 ml의 순수한 물, 1.0 M NaCl, 또는 10 nM NaI 페 트리 접시 (50 m m 직경 × 15 mm 높이)으로 각 솔루션을 추가 하 고.
주의: 산화 방사성 요오드 휘발성 수 적절 한 리드 방패로 처리 되어야 합니다 고 튜브를 리드. 환기가 숯 필터 후드에서 모든 방사선 화학 단계를 수행 해야 합니다 그리고 실험적인 절차 방사능 감지기에 의해 감시 될 필요가 있다. - Au-캠 방사성 요오드 솔루션으로 진공 필터를 사용 하 여 준비를 놓고 실 온에서 부드럽게 그들을 흔들어.
- 페 트리 접시에서 방사성 요오드 솔루션의 10 μ를 철회에서 주어진 시간 점 (0, 5, 10, 30, 60, 120 분) 자동 γ-카운터를 사용 하 여 약 수의 방사능을 측정 하 고.
- 120 분 후 Au-캠 순화 된 물으로 린스 하 고 자동 γ-카운터 (그림 3)를 사용 하 여 막에서 캡처한 방사능의 양을 측정.
4. 연속 흐름에 조건 하에서 방사성 요오드의 담
- 방사성 요오드 음이온의 제거 (125나-)는 누구나 캠 필터를 사용 하 여
- 순수한 물, PBS 1 x, 1.0 M NaCl, 0.1 M NaOH, 0.1 M HCl, 10 m m CsCl, 10 m m SrCl2, 합성 소변, 또는 바다 물 50 mL에 방사성 요오드 (3.7 MBq)을 용 해.
- 무 균 주사기 (50 mL) 각 솔루션의 50 mL를 철회 하 고 주사기 펌프 (그림 1)를 사용 하 여 약 1.5 mL/s의 전체 유량에서 Au 캠 필터 장치를 통해 전달 합니다.
- 솔루션에서 방사능 측정을 위한 플라스틱 유리병에는 여과 액의 5 mL을 전송 합니다.
- 자동 γ-카운터 (그림 4)를 사용 하 여 여과 액 솔루션에서 잔여 방사능의 양을 측정 합니다.
- Au 캠 필터의 재사용성 테스트
- 방사성 요오드는 합성 소변 또는 바닷물 (3.7 MBq/50 mL)에 녹.
- 무 균 주사기 (50 mL) 솔루션 50 mL를 철회 하 고 주사기 펌프를 사용 하 여 약 1.5 mL/s의 전체 유량에서 Au 캠 필터에 추가 합니다.
- 7 번 단일 Au 캠 필터 단위를 사용 하 여 같은 여과 절차 (4.2.2 단계)를 반복 합니다.
- 솔루션에서 방사능 측정을 위한 플라스틱 유리병에는 여과 액의 5 mL을 전송 합니다.
- 자동 γ-카운터를 사용 하 여 7 filtrate 솔루션에 방사능의 양을 측정 합니다.
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Representative Results
우리 누구나 캠 시트르산 안정제 AuNPs 및 셀 루 로스 아세테이트 막 (그림 1a)를 사용 하 여 제작에 대 한 간단한 방법을 설명 했다. Au 캠 표면은 나노 셀 룰 로스 nanofibers (그림 2)에 안정적으로 통합 했다 보여준 SEM으로 관찰 되었다. 나노 멤브레인에 투 옥 되었다 안정적으로 하지 1.0 M NaCl 등 수성 솔루션으로 지속적인 세척 하 여 막에서 발표 했다. Au 캠의 흡착 용량 AuNPs24의 1 g 당 요오드 화물 음이온의 약 12.2 μmol 했다. 담 수 성과 평가 하려면 Au-캠 진공 기반 방법에 의해 준비의 2.2 MBq을 포함 하는 수성 솔루션에 몰입 했다 [125나] NaI (그림 1b). 후 30 분 부 화, 방사성 요오드의 대부분 (> 99%)에 순수한 물과 1.0 M NaCl Au-캠 (그림 3)에 의해 체포 됐다. 다른 한편으로, 방사능의 흡착은 억제 완전히 비 방사성 NaI, 존재 AuNPs의 표면 액세스 양의 요오드 화물 음이온에 의해 점유 되었다 때문에 (127나-).
현재 방법의 더 유용한 응용 프로그램, Au-캠 필터 연속 담 프로세스에 적용 되었습니다. 방사성 요오드 솔루션 (3.7 MBq/50 mL) 1.5 mL/s그림 1(c)의 전체 유량에서 누구나 카메라를 포함 하는 필터 장치를 통해 전달 했다. filtrate에 잔여 방사능의 양은 γ 카운터를 사용 하 여 측정 했다. 제거 효율 (%)은 다음 식 (1)에 의해 정의 되었다.
제거 효율 (%) = (C0 - Ce) /C0 x 100 (1)
여과 단계와 Ce 전에 방사성 요오드의 농도 C0 가 여과 단계 후 방사성 요오드의 농도 이다.
그림 4에서 같이, 방사성 요오드의 농도가 크게 감소 했다 그리고 우수한 효율 여과 단계를 통해 얻은. 특히, 누구나 카메라의 담 수 성능 나트륨, 세 슘, 스트론튬 및 여러 가지 유기 물질 같은 무기 염의 높은 농도 의해 억압 하지 했다. 모든 경우에, Au-캠의 제거 효율 99.5% 보다 높았다. 그러나 Au-캠 (pH 13)까지 중립 및 기본 조건에서 높은 제거 효율을 보여주었다,, 그것은 산 성 조건 (pH 1) ca. 90% 떨어졌다. 또한, 누구나 캠 합성 소변과 바닷물에서 방사성 요오드의 반복적인 담 수에 대 한 재사용 될 수 있습니다. 연속 여과 하는 동안 수성 매체에서 방사능의 99% 이상 효율적으로 사용 하 여 단일 Au 캠 필터 단위24체포 됐다.
그림 1 . 누구나 카메라를 사용 하 여이 프로토콜에 담 수 절차의 개요 그림. (a) Au-캠 주사기 필터 단위를 사용 하 여 제작. (b) 일괄 처리 시스템에 방사성 요오드의 흡착. (c) 연속 흐름에 조건 하에서 방사성 요오드의 여과. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 2. Au 캠의 특성. (a) 셀 루 로스 아세테이트 멤브레인의 사진 이미지 (직경 47 mm). (b) 누구나 카메라의 사진 이미지 (직경 47 mm). (셀 루 로스 아세테이트 막 (40, 000 X)의 c) SEM 이미지. (Au-캠 (40, 000 X)의 d) SEM 이미지. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 3. Au-캠 순수한 물, 1.0 M NaCl, 10mm NaI에를 사용 하 여 방사성 요오드의 시간에 따른 제거 효율. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 4 . 누구나 카메라를 사용 하 여 여러 수성 해결책에서 방사성 요오드 음이온의 여과. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
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Discussion
최근 년에서 다양 한 나노 소재 설계 및 막 개발 된 흡착 기술25,26, 에 그들의 특정 기능에 따라 물에서 유해 방사성 금속 및 중 금속을 제거 하 27 , 28 , 29 , 30 , 31 , 32 , 33 , 34 , 35 , 36 , 37.이 연구에서 우리가 보여주는 방사성 할로겐 종의 신속 하 고 효율적인 분리에 대 한 매우 유용한 방법. AuNPs 시트르산 안정제 및 상업적으로 사용 가능한 셀 룰 로스 아세테이트 멤브레인을 사용 하 여 누구나 캠 쉽게 준비 될 수 있다 고 제작 단계는 높은 재현. 요오드 화물 음이온은 저절로 AuNPs의 표면에 chemisorbed로 Au-캠 다양 한 수성 매체에서 방사성 iodines의 치료에 적용할 수 있습니다. 요오드의 다양 한 radioisotopes 중 우리가 선택한 125나- 이 연구 대상 요소로 다른 방사성 iodines와 감퇴 반감기 (59.5 일)에 비해 낮은 방사선 에너지를 방출 하기 때문에 충분히 개발 하는 프로세스를 최적화합니다. 하지만 125의 반응성 나- 다른 요오드 화물 동위 원소와 동일 하 고이 메서드 제거 131같은 더 위험한 radioelements 나- 129을 활용 하는 것입니다 따라서 나-.
인산 염, 염화 물, 수산화 등 경쟁 음이온의 높은 농도의 나노 하이브리드 막 (Au-캠) 우수한 담 효율성과 좋은 재사용 보였다. 또 다른 중요 한 장점은 움직일 수 있는 나노 셀 룰 로스 아세테이트 멤브레인에 높은 소금 조건과 다양 한 pH에서 안정적입니다. 그것은 탄수화물의 막에는 AuNPs 산소 원자 수 산 기 및 생성 그룹38,39를 포함 하는 기능적인 그룹을 포함 하 여 안정 된 것 처럼 나타납니다. 따라서, 하이브리드 막의 성능 및 화학 안정성의 손실 없이 몇 주 동안 저장할 수 있습니다. 그림 4에서 같이, Au-캠 다양 한 수성 매체에서 우수한 제거 효율을 보였다. 현재 방법의 한계는 누구나 캠은 셀 루 로스 아세테이트 이러한 미디어에 부분적으로 용 해 하 고 따라서 AuNPs 막에서 나올 수 있기 때문에 알콜 및 디 메 틸 sulfoxide를 포함 하 여 유기 용 매 시스템에서 유용 하지 않을 것 이다.
Radioisotopes 조작된 막40,,4142를 포함 하 여 다양 한 adsorbents를 사용 하 여 오염 된 물에서의 담 수를 설명 하는 몇 가지 보고서 되었습니다. 현재 연구에서 지속적인 과정이 우수한 제거 효율, 이온-선택성 및 재사용 측면에서 전통적으로 사용 되는 방법. 사용 하 여 단일 Au 캠 (직경: 25 m m), ca. 수성 폐기물의 90 mL 수 정화 1 분에서. Au 캠 필터의 많은 것입니다 짧은 시간에 쉽게 생산 될 대규모 합성 및 시트르산 안정제 AuNPs의 기초가 있기 때문에 예상 된다. 함께 찍은, Au-캠 산업의 실질적인 치료에 대 한 조사를 약속 adsorbent 시스템 가치 되며 의료 방사성 요오드 낭비.
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Disclosures
저자는 공개 없다.
Acknowledgments
이 작품은 한국 국립 연구 재단에서에서 연구 그랜트에 의해 지원 되었다 (허가 번호: 2017M2A2A6A01070858).
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Hydrochloric acid | DUKSAN | 1129 | |
| Nitric acid | JUNSEI | 37335-1250 | |
| Chloroautic chloride trihydrate (HAuCl4·3H2O) | Sigma Aldrich | 254169 | |
| Sodium citrate tribasic dihydrate | Sigma Aldrich | 71402 | |
| [125I]NaI | Perkin-Elmer | NEZ033A010MC | |
| Sodium chloride | Sigma Aldrich | S9888 | |
| Sodium iodide | Sigma Aldrich | 383112 | |
| Sodium hydroxide | Sigma Aldrich | S5881 | |
| Lithium L-lactate | Sigma Aldrich | L2250 | Synthetic urine |
| Citric acid | Sigma Aldrich | C1909 | Synthetic urine |
| Sodium hydrogen carbonate | JUNSEI | 43305-1250 | Synthetic urine |
| Urea | Sigma Aldrich | U1250 | Synthetic urine |
| Calcium chloride | JUNSEI | 18230-0301 | Synthetic urine |
| Magnesium sulfate | SAMCHUN | M0146 | Synthetic urine |
| Potassium dihydrogen phosphate | JUNSEI | 84185A1250 | Synthetic urine |
| Dipotassium hydrogen phosphate | JUNSEI | 84120-1250 | Synthetic urine |
| Sodium sulfate | JUNSEI | 83260-1250 | Synthetic urine |
| Ammonium chloride | Sigma Aldrich | A9434 | Synthetic urine |
| Sea water | Sigma Aldrich | S9148 | |
| 1x PBS | Thermo | SH30256.01 | |
| Cellulose acetate membranes (pore size: 0.20 μm, diameter: 25 mm) | Advantec MFS | 25CS045AS | |
| Cellulose acetate membranes (pore size: 0.20 μm, diameter: 47 mm) | Advantec MFS | C045A047A | |
| 47 mm Glass Microanalysis Holders | Advantec MFS | KG47(311400) | |
| Petri dish (50 mm diameter ´ 15 mm height) | SPL | 10050 | |
| Gamma counter | Perkin-Elmer | 2480 WIZARD2 | Model number |
| UV-vis spectrophotometer | Thermo | GENESYS 10 | Model number |
| Transmission electron microscopy | Hitachi | H-7650 | Model number |
| Field Emission Scanning electron microscope | FEI | Verios 460L | Model number |
References
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