Saturable and reverse saturable scattering were discovered in isolated plasmonic particles and adopted as a novel non-bleaching contrast method in super-resolution microscopy. Here the experimental procedures of detecting and extracting nonlinear scattering are explained in detail, as well as how to enhance resolution with the aid of saturated excitation microscopy.
Plasmonics, which are based on the collective oscillation of electrons due to light excitation, involve strongly enhanced local electric fields and thus have potential applications in nonlinear optics, which requires extraordinary optical intensity. One of the most studied nonlinearities in plasmonics is nonlinear absorption, including saturation and reverse saturation behaviors. Although scattering and absorption in nanoparticles are closely correlated by the Mie theory, there has been no report of nonlinearities in plasmonic scattering until very recently.
Last year, not only saturation, but also reverse saturation of scattering in an isolated plasmonic particle was demonstrated for the first time. The results showed that saturable scattering exhibits clear wavelength dependence, which seems to be directly linked to the localized surface plasmon resonance (LSPR). Combined with the intensity-dependent measurements, the results suggest the possibility of a common mechanism underlying the nonlinear behaviors of scattering and absorption. These nonlinearities of scattering from a single gold nanosphere (GNS) are widely applicable, including in super-resolution microscopy and optical switches.
In this paper, it is described in detail how to measure nonlinearity of scattering in a single GNP and how to employ the super-resolution technique to enhance the optical imaging resolution based on saturable scattering. This discovery features the first super-resolution microscopy based on nonlinear scattering, which is a novel non-bleaching contrast method that can achieve a resolution as low as l/8 and will potentially be useful in biomedicine and material studies.
plasmonics के अध्ययन की वजह से कई अलग अलग क्षेत्रों 1-4 में उसके आवेदन के लिए महान ब्याज को आकर्षित किया है। Plasmonics में सबसे जांच क्षेत्रों में से एक सतह plasmonics है, जिसमें एक धातु और अचालक के बीच एक अंतरफलक में एक बाहरी विद्युत चुम्बकीय तरंग के साथ चालन इलेक्ट्रॉनों जोड़ों के सामूहिक दोलन। भूतल plasmonics subwavelength प्रकाशिकी, Biophotonics, और माइक्रोस्कोपी 5,6 में अपने संभावित अनुप्रयोगों के लिए पता लगाया गया है। स्थानीय सतह plasmon अनुनाद (LSPR) की वजह से धातु नैनोकणों की अल्ट्रा-छोटी मात्रा में मजबूत क्षेत्र वृद्धि न केवल क्योंकि कण आकार, कण आकार, और आसपास के माध्यम 7 के ढांकता हुआ गुण के लिए अपनी असाधारण संवेदनशीलता की, व्यापक ध्यान आकर्षित किया है -10, बल्कि इसलिए भी स्वाभाविक रूप से कमजोर nonlinear ऑप्टिकल प्रभाव 11 को बढ़ावा देने के लिए अपनी क्षमता का। LSPR की असाधारण संवेदनशीलता जैव संवेदन और पास-धिक के लिए मूल्यवान हैएलडी इमेजिंग तकनीक 12,13। दूसरी ओर, plasmonic संरचनाओं का बढ़ाया nonlinearity जैसे ऑप्टिकल स्विचिंग और सभी ऑप्टिकल सिग्नल प्रोसेसिंग 14,15 के रूप में आवेदन में फोटोनिक एकीकृत सर्किट में उपयोग किया जा सकता है। यह अच्छी तरह से plasmonic अवशोषण कम तीव्रता के स्तर पर उत्तेजना तीव्रता को रेखीय समानुपाती है कि जाना जाता है। उत्तेजना काफी मजबूत हो गया है, अवशोषण संतृप्ति तक पहुँचता है। दिलचस्प, उच्च तीव्रता पर, अवशोषण फिर से बढ़ जाती है। ये nonlinear प्रभाव saturable अवशोषण (एसए) 15-17 कहा जाता है और क्रमश: saturable अवशोषण (आरएसए) 18 रिवर्स कर रहे हैं।
यह LSPR के कारण, बिखरने plasmonic संरचनाओं में विशेष रूप से मजबूत है कि जाना जाता है। मौलिक electromagnetics के आधार पर, इस घटना की तीव्रता बनाम बिखरने की प्रतिक्रिया रैखिक होना चाहिए। हालांकि, नैनोकणों में, बिखरने और अवशोषण बारीकी से Mie सिद्धांत के माध्यम से जुड़े हुए हैं, और दोनों ई किया जा सकता हैढांकता हुआ निरंतर की वास्तविक और काल्पनिक भागों के मामले में xpressed। एक भी GNS प्रकाश रोशनी के तहत एक द्विध्रुवीय के रूप में बर्ताव करता है कि इस धारणा के तहत, Mie सिद्धांत के अनुसार एक भी plasmonic nanoparticle से बिखरने गुणांक (क्यू एससीए) और अवशोषण गुणांक (क्यू एबीएस) 19 के रूप में व्यक्त किया जा सकता
एक्स 2 πa है जहां / λ, एक गोले की त्रिज्या है, और एम 2 ε एम / ε घ है। इधर, ε मी और ε डी क्रमशः, आसपास के dielectrics धातु की अचालक स्थिरांक के लिए और के अनुरूप हैं। बिखरने गुणांक के रूप चूंकि वीं के समान हैई अवशोषण गुणांक, इसलिए यह एक एकल plasmonic nanoparticle 20 में saturable बिखरने का पालन करने की उम्मीद है।
हाल ही में, एक अलग plasmonic कण में nonlinear saturable बिखरने पहली बार 21 के लिए प्रदर्शन किया गया। यह उत्तेजना तीव्रता में वृद्धि हुई जब गहरी संतृप्ति में, वास्तव में बिखरने तीव्रता थोड़ा कम है कि उल्लेखनीय है। उत्तेजना तीव्रता बिखरने संतृप्त हो गया बाद में वृद्धि जारी रखा जब इससे भी अधिक उल्लेखनीय, बिखरने तीव्रता saturable रिवर्स 20 बिखरने का असर दिखा, फिर गुलाब। Wavelength- और आकार पर निर्भर अध्ययनों 21 बिखरने LSPR और nonlinear के बीच एक मजबूत रिश्ता दिखाया गया है। plasmonic बिखरने की तीव्रता और तरंग दैर्ध्य dependences इन अरेखीय व्यवहार अंतर्निहित एक साझा तंत्र का सुझाव अवशोषण के उन लोगों के लिए बहुत समान हैं।
आवेदन पत्र के संदर्भ में, यह अच्छी तरह से kno हैWN कि nonlinearity ऑप्टिकल माइक्रोस्कोपी संकल्प में सुधार करने में मदद करता है। 2007 में, संतृप्त उत्तेजना (सक्सेना) माइक्रोस्कोपी उत्तेजना बीम 22 की एक अस्थायी sinusoidal मॉडुलन के माध्यम से संतृप्त संकेत निकालने के द्वारा संकल्प में वृद्धि कर सकते हैं, जो प्रस्तावित किया गया था। सक्सेना माइक्रोस्कोपी, एक लेजर फोकल स्थान के लिए, तीव्रता परिधि में से केंद्र में मजबूत है कि अवधारणा पर आधारित है। संकेत (प्रतिदीप्ति या बिखरने या तो) संतृप्ति व्यवहार दर्शाती हैं रेखीय प्रतिक्रिया परिधि में रहता है, जबकि, संतृप्ति, केंद्र से शुरू करनी चाहिए। केवल संतृप्त हिस्सा निकालने के लिए एक विधि है, अगर वहाँ परिधीय हिस्सा खारिज करते हुए, इसलिए, यह इस प्रकार प्रभावी स्थानिक संकल्प बढ़ाने, केवल मध्य भाग छोड़ देंगे। सिद्धांत रूप में, के रूप में लंबे समय के रूप में गहरी संतृप्ति तक पहुँच जाता है सक्सेना माइक्रोस्कोपी में कोई कम संकल्प सीमा नहीं है और तीव्र रोशनी के कारण कोई नमूना क्षति है।
यह resolutio दिखाया गया है किप्रतिदीप्ति इमेजिंग के एन काफी सक्सेना तकनीक का उपयोग करके बढ़ाया जा सकता है। हालांकि, प्रतिदीप्ति photobleaching के प्रभाव से ग्रस्त है। बिखरने nonlinearity की खोज और सक्सेना की अवधारणा का मेल है, बिखरने के आधार पर सुपर संकल्प माइक्रोस्कोपी 21 से महसूस किया जा सकता है। पारंपरिक सुपर संकल्प microscopies की तुलना में, बिखरने आधारित तकनीक एक उपन्यास गैर विरंजन विपरीत तरीका प्रदान करता है। इस पत्र में, एक कदम-दर-कदम विवरण प्राप्त करने और plasmonic बिखरने की nonlinearity को निकालने के लिए आवश्यक प्रक्रियाओं की रूपरेखा तैयार करने के लिए दिया जाता है। घटना तीव्रता बदलकर पेश किया बिखरने nonlinearities की पहचान करने के तरीके में वर्णित हैं। अधिक जानकारी के लिए इन nonlinearities एकल नैनोकणों की छवियों को प्रभावित करते हैं और कैसे स्थानिक संकल्प सक्सेना तकनीक द्वारा तदनुसार बढ़ाया जा सकता है कि कैसे जानने के लिए प्रदान किया जाएगा।
प्रोटोकॉल में, कई महत्वपूर्ण कदम उठाए हैं। नमूने की तैयारी पहले, जब, नैनोकणों के घनत्व के कणों के बीच plasmonic युग्मन से बचने के लिए, बहुत अधिक नहीं होना चाहिए। दो या दो से अधिक कणों को एक दूसरे के बहुत करीब है?…
The authors have nothing to disclose.
This work is supported by Ministry of Science and Technology under NSC-101-2923-M-002-001-MY3 and NSC-102-2112-M-002-018-MY3. This research is also supported by the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) through the “Funding Program for Next Generation World-Leading Researchers (NEXT Program),” initiated by the Council for Science and Technology Policy (CSTP) and JSPS Asian CORE Program.
microscope body | Olympus, Japan | BX-51 | |
objective lens | Olympus, Japan | UPlanSapo, 100X, NA 1.4 | |
80-nm gold colloid | BBI Solutions, UK | EM.GC80 | |
supercontinuum laser | Fianium, United Kingdom | SC400-2-PP | |
broadband dielectric mirrors | Thorlabs, USA | BB1-E02 | |
field emission SEM | JEOL, Japan | JSM-6330F | optional |
spectrometer | Andor Technology, UK | Shamrock 163 | |
charge-coupled device | Andor Technology, UK | iDus DV420A-OE | |
acousto-optic modulators | IntraAction Corp., USA | AOM-402AF1 | |
lock-in amplifier | Stanford Research Systems, USA | SR-830 | |
MAS-coated slide glass | Matsunami Glass, Japan, | S9215 |