Sintesi e microdiffrazione a pressioni e temperature estreme

L'obiettivo generale di questa procedura è quello di eseguire la sintesi ad alta pressione e temperatura e di eseguire la caratterizzazione in microdiffrazione di sincrotrone delle fasi ad alta pressione. Ciò si ottiene caricando prima un campione alla pressione target in una cella a incudine di diamante ad ampia apertura. Il secondo passo consiste nel riscaldare il campione utilizzando un sistema di riscaldamento laser a doppia faccia.

Nel frattempo, la temperatura viene monitorata sfruttando la radiazione di corpo nero emessa. Il passaggio finale consiste nella raccolta dei dati di diffrazione, adattando la strategia di raccolta dei dati alla granulometria del campione, al singolo cristallo, ai cristalli multipli e alla polvere. In definitiva, ciò consente una solida analisi strutturale delle fasi ad alta pressione e una descrizione completa di campioni eterogenei complessi.

Il vantaggio principale di questa tecnica rispetto ai metodi esistenti come il riscaldamento resistivo, è che può raggiungere temperature molto più elevate in condizioni di alta pressione in una cella di ferro diamantato. Questo metodo può aiutare a rispondere a domande chiave nei campi dell'elettrogeofisica e della geochimica, come la comprensione delle fasi, la composizione degli interni planetari, le proprietà e la dinamica planetaria. Questi esperimenti di sintesi ad alta pressione e temperatura vengono eseguiti presso la sorgente di fotoni avanzati dell'Argonne National Laboratory, sia presso il geosuolo e il Viro Center for Advanced Radiation sources, 13 IDD beam line, sia qui presso il team di accesso collaborativo ad alta pressione, 16 IDB beam line.

L'energia tipica dei raggi X a queste linee di fascio è di 30 kilo elettronvolt e la dimensione del fascio al punto focale è di circa cinque micrometri per cinque micrometri. Larghezza totale a metà massimo. Iniziare con un campione caricato alla pressione target in una montatura a incudine di diamante.

Il dispositivo ad alta pressione nel supporto in rame raffreddato ad acqua. Quindi montarlo nella fase di campionamento. Il raggio laser utilizzato per il riscaldamento e il raggio di raggi X utilizzato per la diffrazione sono predisposti alla posizione del campione sull'asse di rotazione dello stadio del campione.

Ora, esci e chiudi la stazione sperimentale. Seguire sempre le procedure di sicurezza del laboratorio. I sistemi di riscaldamento e diffrazione sono gestiti da remoto.

Utilizzare innanzitutto i profili di assorbimento dei raggi X del campione misurati con un fotodiodo per posizionare con precisione il campione sull'asse di rotazione del tavolino del campione. Quindi, spostare i componenti ottici di riscaldamento laser a monte e a valle nel percorso del raggio di raggi X. Focalizzare l'ottica per una chiara visualizzazione del campione.

Quindi regolare gli specchi riscaldanti per compensare l'inclinazione delle incudini diamantate. Accendi i laser a infrarossi a 1063 nanometri e aumenta lentamente la potenza del laser erogata al campione quando il campione inizia a brillare. Raccogli lo spettro della radiazione termica utilizzando uno spettrografo di imaging.

Assumere il comportamento del corpo nero e adattare lo spettro osservato alla funzione di radiazione della plancia. Per determinare la temperatura del campione, regolare la potenza dei laser superiore e inferiore per raggiungere la temperatura target misurata su entrambi i lati del campione mentre si riscalda il campione. Raccogli un modello di frazione per monitorare la scomparsa dei picchi caratteristici iniziali del materiale e la comparsa dei nuovi picchi di fase all'aumentare della temperatura del campione.

Successivamente, riscaldare il campione nel modo più uniforme possibile spostandolo nella perpendicolare piana al fascio di raggi X con incrementi di alcuni micrometri. Fatto ciò, spegnere i laser e spostare i componenti ottici fuori dal percorso dei raggi X. Una volta completata la sintesi, avviare la raccolta dei dati di diffrazione dei raggi X.

Acquisisci una serie di immagini di diffrazione fisse in una distribuzione a griglia 2D che copre l'area del campione con una dimensione del passo di circa cinque micrometri. La dimensione approssimativa del fascio di raggi X. Utilizzare le immagini di diffrazione per selezionare una serie di posizioni più adatte per l'analisi della diffrazione di cristalli singoli e polveri Le immagini che mostrano pochi punti sono probabilmente generate da uno o pochi cristalli e potrebbero fornire buoni modelli di diffrazione a cristallo singolo.

I modelli che mostrano anelli di acquisto lisci o irregolari sono adatti per l'analisi della diffrazione delle polveri. Traslare lo stadio del campione per posizionare la prima posizione del singolo cristallo nel percorso dei raggi X e raccogliere un'immagine di diffrazione grandangolare. Inoltre, raccogli un set di modelli di diffrazione della rotazione con una dimensione del passo angolare di un grado o inferiore.

Ripeti l'operazione per ogni singola posizione del cristallo. Quindi, sposta il campione. Quindi un sito identificato per la diffrazione delle polveri è nel fascio di raggi X.

Raccogli immagini di diffrazione rotazionale con un passo angolare di grandi dimensioni, ad esempio, per un'apertura totale di 70 gradi. Sette immagini con una dimensione del passo di 10 gradi si ripetono per ogni posizione di diffrazione della polvere. Questi modelli di diffrazione delle polveri sono ottenuti dopo che una miscela di ematite e ferro è stata riscaldata a 15 giga pascal e 1700 kelvin.

Il mezzo di trasmissione della pressione è il neon. Si prevede che si formi la fase di alta pressione di FE 4 0 5, ma i risultati variano a seconda della posizione. Questi dati si riferiscono a una porzione marginale del campione in cui la sintesi di FE 4 0 5 non è avvenuta.

Invece, è stato formato il Wite FEO. Il rapporto ferro/ossigeno localmente elevato è probabilmente causato da un rapporto ferro / ematite locale leggermente più alto o da un gradiente chimico indotto termicamente. In questa posizione è stata costituita la FE 4 0 5.

Le sue cime sono in rosso. Inoltre, si osservano anelli di Dubai di ematite a grana fine non cristallizzata. Ciò suggerisce che la reazione è incompleta, molto probabilmente a causa del riscaldamento non omogeneo.

Il sito finale è rappresentativo di un luogo in cui la reazione è stata completa e si è formato FE 4 0 5 quasi puro. Ecco il modello di diffrazione a cristallo singolo che ha portato alla scoperta di EPI 4 0 5. Viene indicizzato utilizzando il software G-S-E-A-D-A e RSV.

Una vista tridimensionale delle posizioni dei picchi nello spazio reciproco, insieme alla cella FE 4 0 5 unità, viene mostrata utilizzando il software RSV. Come i dati di diffrazione delle polveri, i dati di diffrazione a cristallo singolo soffrono di limitazioni di affidabilità a bassa risoluzione e intensità quando vengono misurati in una cella ad anile di diamante. Tuttavia, la natura tridimensionale dei dati consente un'interpretazione più robusta.

Una volta padroneggiata, questa tecnica può essere eseguita in meno di un'ora Seguendo questa procedura. Possono essere eseguiti altri metodi, come la microanalisi dei campioni recuperati e i calcoli di primo principio. Ciò supporterà l'interpretazione dei dati strutturali e comprenderà la stabilità e le proprietà delle fasi ad alta pressione.