Sintesi e prestazioni catalitica dell'oro intercalata nelle Mura di mesoporosi silice

L'obiettivo generale di questa procedura è quello di sintetizzare nuovi materiali catalitici con nano oro interizzato nelle pareti di silice meso porosa. Ciò si ottiene formando prima le mie cellule con l'aggiunta di tensioattivo, che funge da modello per la formazione di silice meso porosa. Una fonte di silicio e un agente di modifica della superficie vengono quindi aggiunti alla soluzione prima di aggiungere un precursore dell'oro goccia a goccia per ottenere nano particelle d'oro.

Dopo aver agitato per 24 ore, la soluzione viene trasferita in un forno per il trattamento idrotermale. Durante il trattamento di lavorazione idrotermale, la silice viene polimerizzata per formare la sua struttura meso porosa e il precursore dell'oro inizia a crescere su scala nanometrica. Il passaggio finale consiste nel calcinare il materiale per rimuovere eventuali residui di tensioattivo e ottenere una struttura meso porosa ben definita.

In definitiva, l'assorbimento di fiz, la diffrazione a raggi X e la microscopia elettronica a trasmissione sono utilizzati per dimostrare che le nanoparticelle d'oro sono interrotte nelle pareti ben definite della silice meso porosa. Il vantaggio principale di questo metodo rispetto ad altri, come la precipitazione diretta, è che i materiali qui sintetizzati sono molto robusti dal punto di vista termico. In generale, gli individui che non conoscono questo metodo avranno difficoltà perché una sintesi di successo richiede il controllo del processo sulla temperatura e sulle condizioni della soluzione.

La nanotecnologia è definita come un regime dimensionale, il regime su scala nanometrica in cui le proprietà di un materiale cambiano in funzione del cambiamento delle dimensioni delle particelle. In questo caso, stiamo parlando di nanoparticelle d'oro, e l'oro soffre anche di essere un metallo morbido che si scioglie facilmente. Quindi la prova di principio che possiamo dimostrare per aggiungere stabilità termica all'oro dovrebbe essere applicabile a tutti i sistemi metallici.

Per iniziare la preparazione dell'oro intercalato nella parete di silice meso porosa o GMS, aggiungere 2,0 grammi di P 1 23 a 75 millilitri di soluzione di acido cloridrico a due molari. A temperatura ambiente, applicare l'agitazione magnetica sulla soluzione. A una velocità di 350 rotazioni al minuto fino a quando P 1 23 non è completamente sciolto, la soluzione sarà limpida.

Aggiungere quattro grammi di TEOS in una piccola fiala, seguiti da 180 microlitri di T-E-S-P-T-S. Agitare lentamente la fiala per mescolare le due sostanze chimiche in un'altra fiala Sciogliere 38 milligrammi di acido cloro-orico in un millilitro di acqua deionizzata. Aumentare la temperatura della soluzione P 1 23 a 35 gradi Celsius in un bagno d'olio con temperatura controllata da termocoppia.

Quindi aggiungere tutta la miscela TEOS e T-E-S-P-T-S alla soluzione di P 1 23 e mantenere la soluzione a vigorosa agitazione magnetica di 700 rotazioni al minuto. Dopo che la soluzione si è agitata per due minuti, aggiungere tutta la soluzione di acido cloro-ORICO preparata goccia a goccia entro 30 secondi. Mescolare la soluzione a 700 rotazioni al minuto per 24 ore a 35 gradi Celsius.

Trascorse le 24 ore, trasferire la soluzione in un flacone sigillato e conservare in forno a 100 gradi Celsius per 72 ore. Questo è chiamato trattamento idrotermale. Dopo il trattamento idrotermale, filtrare la soluzione con una carta da filtrazione numero uno e una pressione negativa sotto un imbuto.

Quindi lavare il campione due volte con acqua e tre volte con etanolo per rimuovere l'acido cloridrico rimanente. Durante ogni processo di lavaggio, aggiungere acqua o etanolo un centimetro sopra il solido e attendere che il materiale si asciughi. Trasferire la precipitazione dalla filtrazione in un crogiolo ceramico alla calcina in un forno.

Impostare il programma di rampa in modo che aumenti da 25 a 550 gradi Celsius per due ore e che mantenga i 550 gradi Celsius per quattro ore. Quindi lasciare che il campione rimanga nel forno con la porta chiusa fino a quando la temperatura non scende sotto i 40 gradi Celsius. Dopo la calcinazione trasferire il prodotto in una fiala di vetro con una spatola di plastica, il materiale sintetizzato ha un colore rosso attraverso l'ossidazione dell'alcol benzo.

Come reazione di riferimento, i materiali GMS vengono testati e mostrano un'elevata selettività e riciclabilità. Poiché l'ossidazione dell'alcol benzo è una reazione in fase liquida senza un solvente separato, trasferire cinque millilitri di alcol benzo in un pallone da 25 millilitri a tre colli. Quindi aggiungere 10 milligrammi di catalizzatore GMS all'alcol benzo.

Impostare un bagno d'olio a temperatura controllata con agitazione magnetica a 100 gradi Celsius. Per garantire un controllo accurato e uniforme della temperatura di reazione. Mettere il matraccio con alcool benzoilico e catalizzatore nel bagno d'olio e mescolare a 150 giri al minuto.

Fluire l'ossigeno gassoso con purezza del 99,9% nel pallone a due millilitri al minuto, controllato da un regolatore di flusso di massa. Quando la temperatura del bagno d'olio raggiunge i 100 gradi Celsius e si stabilizza, introdurre l'ossigeno gassoso nel pallone a tre colli. Mantenere costanti la portata e la temperatura dell'ossigeno e lasciare che la reazione proceda per sei ore.

Dopo la reazione, filtrare il prodotto con una carta filtrante numero uno. Raccogliere la fase liquida e trasferirla in una fiala per gascromatografia nella miscela di quattro parti di acido acetico HPLC. Per ogni parte del campione, mettere la fiala su un campionatore automatico per gascromatografo per l'analisi.

Lavare via il precipitato solido sulla carta da filtro con acqua deionizzata e poi etanolo prima di lasciare asciugare il precipitato all'aria con una spatola. Raccogli il solido essiccato, che è il catalizzatore riciclato. Ripetere questa procedura con il catalizzatore riciclato tre volte in ogni ripetizione, regolare la quantità di alcol benzo per la quantità di catalizzatore riciclato in modo che rimanga lo stesso rapporto.

Pesare tre porzioni separate da 300 milligrammi di scorta GMS sintetizzata. Le porzioni di GMS sintetizzato in fiale di vetro contrassegnate come lotto uno, lotto due e lotto tre. Il primo lotto fungerà da gruppo di controllo, mentre il secondo e il terzo saranno sottoposti a trattamento termico.

Programmare il forno in modo che passi da 25 gradi Celsius a 400 gradi Celsius in 0,5 ore, quindi mantenere i 400 gradi Celsius per quattro ore. Mettere il lotto due in un crogiolo e avviare il programma lasciando che il campione rimanga nel forno con la porta chiusa fino a quando la temperatura non scende sotto i 40 gradi Celsius. Per il lotto tre, programmare il forno in modo che passi da 25 gradi Celsius a 650 gradi Celsius in 0,75 ore e mantenga i suoi 650 gradi Celsius per quattro ore.

Metti il lotto tre in un crogiolo e avvia il programma come prima. Lasciare che il campione rimanga nel forno con la porta chiusa fino a quando la temperatura non scende al di sotto di 40 gradi Celsius sullo strumento di assorbimento fiz. DGA utilizza i materiali GMS a 90 gradi Celsius per 60 minuti e poi a 350 gradi Celsius per 480 minuti.

Eseguire l'analisi isotermica completa sui materiali DGA per ottenere dati sull'assorbimento delle effervescenze. Disperdere il campione GMS su un microscopio elettronico a trasmissione di carbonio da 200 mesh o griglia TEM e osservare il campione sotto un microscopio elettronico a trasmissione. Esegui anche la diffrazione dei raggi X con la radiazione K alfa del rame come descritto nel protocollo di testo.

Un'immagine TEM del GMS rivela che la matrice di silice ha formato lunghi canali ben definiti con una parete stabile. Il diametro dei pori è stato identificato intorno ai cinque nanometri e la forma esagonale, come è tipico per la silice meso porosa. Il confronto tra l'assorbimento BET fiz, l'isoterma per la matrice di silice senza l'interazione dell'oro con l'isoterma per GMS con l'oro e l'interizzazione nelle pareti rivela che non vi è alcuna differenza significativa tra i due materiali.

Entrambi mostrano la forma tipica per i materiali meso porosi con un anello di isteresi che indica che l'interazione aurea non ha imposto alcuna alterazione sulla struttura dei pori. Vengono mostrati anche la struttura dei pori BET e la scarsa distribuzione BJH per la calcina del materiale GMS a diverse temperature. La calcinazione ad alta temperatura non ha alterato la matrice di silicio meso poroso.

Inoltre, sia la struttura dei pori che la distribuzione dei pori sono rimaste le stesse dopo il trattamento a temperatura fino a 650 gradi Celsius, indicando che l'oro non si è aggregato e non ha ostruito i pori. La stabilità termica dell'oro in GMS è ulteriormente verificata mediante diffrazione a raggi X attraverso il modello di diffrazione del materiale GMS, la calcina a diverse temperature. La posizione del picco, l'intensità del picco e l'ampiezza del picco non mostrano alcun cambiamento dovuto al processo di calcinazione, indicando che le particelle d'oro non sono cambiate in dimensioni o morfologia.

Un maestro, questa tecnica può essere eseguita in 120 ore se eseguita correttamente. Quando si tenta questa sintesi, è importante controllare le condizioni di reazione con precisione, poiché l'agente modellante è sensibile a piccole variazioni di pH, temperatura e concentrazione. La realizzazione di questa tecnologia ha fornito ai ricercatori un paradigma con cui possiamo conferire stabilità termica ai sistemi catalizzatori. Questo è attualmente in fase di implementazione nei sistemi per la valorizzazione della biomassa e nelle antiche tecnologie per un ampio portafoglio di tecnologie per le energie rinnovabili.