En generel strategi for udvikling af charge-adskillelse halvleder nanocrystal kompositter deployerbare for solenergi produktion er præsenteret. Vi viser, at samling af donor-acceptor nanocrystal domæner i et enkelt nanopartikel geometri giver anledning til en fotokatalytisk funktion, mens løs-heterojunctions af donor-acceptor nanocrystal film kan anvendes til fotovoltaisk energiomdannelse.
Konjunktion forskellige halvledermaterialer i en enkelt nano-komposit giver syntetiske midler til udvikling af nye optoelektroniske materialer, der tilbyder en overlegen kontrol over den geografiske fordeling af ladningsbærere tværs materielle grænseflader. Da denne undersøgelse viser, kan en kombination af donor-acceptor nanocrystal (NC) domæner i en enkelt nanopartikel føre til realisering af effektive fotokatalytiske 1-5 materialer, medens en lagdelt samling af donor-og acceptor-lignende nanokrystaller film giver anledning til solceller materialer.
Oprindeligt dokument fokuserer på syntesen af sammensatte uorganiske nanokrystaller, der omfatter lineært stablet ZnSe, cd'er og Pt-domæner, der tilsammen fremmer fotoinducerede ladningsadskillelse. Disse strukturer anvendes i vandige opløsninger til fotokatalyse af vand under solstråling, hvilket resulterer i produktionen af H2-gas. At øge fotoinduceret adskillelse afafgifter, er en nanorod morfologi med en lineær gradient hidrører fra en indre elektrisk felt anvendes 5. De inter-domæne energetik derefter optimeret til at drive photogenerated elektroner mod Pt katalytiske sted samtidig udstødning hullerne til overfladen af ZnSe domæner for offer regeneration (via methanol). Her viser vi, at den eneste effektive måde at producere brint er at anvende elektrondonerende ligander til at passivere de overfladetilstande ved tuning energiniveau tilpasning ved halvleder-ligand interface. Stabil og effektiv reduktion af vand er tilladt af disse ligander på grund af den kendsgerning, at de udfylder stillinger i valensbåndet af halvleder-domænet, hvilket forhindrer energetiske huller fra nedbrydning den. Specifikt viser vi, at energien af hullet overføres til ligandenhed, forlader halvleder domæne funktionelle. Dette gør det muligt for os at vende tilbage hele nanocrystal-ligand systemet til en fungerende stat, når liganderne nedbrydes, Ved blot at tilføje nye ligander til systemet 4.
For at fremme en fotovoltaisk ladningsadskillelse, bruger vi et sammensat to-lags solid PBS og TiO 2 film. I denne konfiguration er fotoinducerede elektroner injiceres i TiO 2 og efterfølgende opsamles af en FTO elektrode, medens hullerne kanaliseres til en Au-elektrode via PBS lag 6.. At udvikle den sidstnævnte indfører vi en halvleder Matrix Indkapslede nanocrystal Arrays (SMENA) strategi, som gør det muligt limning PbS NCs ind i det omkringliggende matrix af CdS halvleder. Som følge heraf udviser fabrikerede faststoffer fremragende termisk stabilitet, tilskrives heteroepitaxial struktur nanocrystal-matrix interfaces, og viser overbevisende lys-høstpræstation i prototype solceller 7.
Denne undersøgelse viser, hvordan sammensatte arkitekturer af uorganiske nanokrystaller kan anvendes til at opnå en rumlig adskillelse af fotoinducerede gebyrer. Især tillader disse kompositter finjustering af fordelingen af gebyrer på tværs af de to domæner, som derefter rådighed til at udføre enten fotokatalytiske eller solceller funktion. For eksempel kan effektive photocatalysts foretages, hvis donor-og acceptor nanocrystal domæner er indbygget i en enkelt nanopartikel. De energetik af et sådant syst…
The authors have nothing to disclose.
Vi vil gerne anerkende Dr. Felix Castellano (BGSU) og NR Neal for rådgivning og værdifulde diskussioner. Vi takker obor "Material Networks" program og Bowling Green State University for finansiel støtte. Dette arbejde blev delvist støttet af NSF under Award CHE – 1.112.227.
Name of the reagent | Company | Catalogue number | Comments (optional) |
octadecylamine (ODA), 90% | Fisher | AC12932-0050 | |
selenium (Se), 200 mesh | Acros | AC19807-2500 | |
tri-n-octylphosphine (TOP), 97% | Strem | 15-6655 | Air Sensitive |
diethyl zinc (Et2Zn), 10% by wt. | Aldrich | 22080 | Air Sensitive, Light Sensitive |
methanol, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 179337 | |
toluene, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 244511 | |
tri-n-octylphosphine oxide (TOPO), 99% | Aldrich | 223301 | |
n-octadecylphosphonic acid (ODPA), 98% | PCI Synthesis | 104224 | |
hexylphosphonic acid (HPA), 98% | PCI Synthesis | 4721-24-8 | |
cadmium oxide (CdO), 99.99% | Aldrich | 202894 | |
sulfur (S), 99.999% | Acros | AC19993-0500 | Strong odor |
11-mercaptoundecanoic acid (MUA), 95% | Aldrich | 450561 | |
potassium hydroxide (KOH) | Acros | AC13406-0010 | |
chloroform | VWR | EM-CX1059-1 | |
lead oxide (PbO), 99.999% | Aldrich | 32306-1KG | |
1-octadecene (ODE), 90% | Aldrich | O806-25ML | |
oleic acid (OA), 90% | Aldrich | O1008-1G | |
bis(trimethylsilyl) sulfide (TMS), synthetic grade | Aldrich | 283134-25G | Air sensitive, strong odor, highly reactive |
acetone | EMD Chemicals | AX0118-2 | |
cadmium acetate | Acros | AC31713-5000 | |
sodium sulfide nonahydrate (Na2S•9H2O), 98% | Alfa Aesar | CB1100945 | Light sensitive |
hexadecyltrimethyl ammonium bromide (CTAB), 99% | Sigma | H6269-100G | |
oleylamine, 70% | Aldrich | O7805-5G | |
diphenyl ether | Alpha Aesar | 101-84-8 | |
1,2-hexadecanediol | TCI | 6920-24-7 | |
Pt (II) acetylacetonate, 97% | Aldrich | 282782-5G | |
isopropanol, 99.8%, anhydrous | Acros | AC32696-0025 | |
titanium tetrachloride (TiCl4), 99.9% | Aldrich | 697079-25G | Extremely air sensitive |
titanium dioxide, DSL 90T | DyeSol | DSL 90T | |
terpineol | MP Biomedical | 98-55-5 | |
3-mercaptopropionic acid (MPA), 99% | Alfa Aesar | A10435 | Strong odor |
octane, anhydrous, 99% | Aldrich | 412236 |