En allmän strategi för utveckling av laddning separera halvledarnanokristall kompositer sättas för solenergi produktion presenteras. Vi visar att montering av donator-acceptor nanocrystal domänerna i en enda nanopartikel geometri ger upphov till en fotokatalytisk funktion, medan bulk-heteroövergångar av donator-acceptor-nanokristall filmer kan användas för solceller energiomvandling.
Conjoining olika halvledarmaterial i en enda nano-komposit ger syntetiska medel för utveckling av nya optoelektroniska material erbjuder en överlägsen kontroll över den geografiska fördelningen av laddningsbärare över materiella gränssnitt. Som denna studie visar, kan en kombination av donator-acceptor nanocrystal (NC) domäner i en enda nanopartikel leda till förverkligandet av effektiva fotokatalytiska 1-5 material, medan en skiktad sammansättning av donator-och acceptor-liknande nanokristaller filmer ger upphov till solceller material.
Inledningsvis dokument fokuserar på syntesen av sammansatta oorganiska nanokristaller, bestående linjärt staplade ZnSe, CD-skivor och Pt domäner, som tillsammans främjar fotoinducerad laddning separation. Dessa strukturer används i vattenhaltiga lösningar för fotokatalys av vatten under solstrålning, vilket resulterar i produktion av H-2-gas. För att öka fotoinducerad separationen avladdningar, är en nanorod morfologi med en linjär gradient som härrör från en inneboende elektriskt fält används 5. De inter-domän energetik är sedan optimerad för att driva fotogenererade elektroner mot Pt katalytiska stället medan utvisa hålen till ytan av ZnSe domäner för sacrificial regenerering (via metanol). Här visar vi att det enda effektiva sättet att producera vätgas är att använda elektrondonerande ligander att passivera ytan stater genom avstämning av anpassningen energinivån vid halvledar-liganden gränssnitt. Stabil och effektiv minskning av vatten är tillåtet enligt dessa ligander på grund av att de fylla vakanser i valensbandet av halvledare domänen förhindrar energiska hål från förnedrande det. Specifikt visar vi att energin hos hålet överförs till liganddelen, lämnar halvledar domänen funktionella. Detta ger oss möjlighet att gå tillbaka hela nanokristallen-ligand systemet till en fungerande stat, när ligander ned, Genom att helt enkelt tillsätta nya ligander till systemet 4.
För att främja en solceller laddningsseparation använder vi ett sammansatt två skikt fast PBS och TiO 2 filmer. I denna konfiguration, är fotoinducerade elektroner injiceras i TiO 2 och därefter plockas upp av en FTO elektrod, medan hål kanaliseras till en Au-elektrod via PbS skiktet 6. Att utveckla dessa presenterar vi en halvledare Matrix Inkapslade nanocrystal Arrays (Smena) strategi som gör bindning PbS NCs i den omgivande matrisen av CdS halvledare. Som ett resultat, tillverkade fastämnen uppvisar utmärkt termisk stabilitet, tillskrivs den heteroepitaxial strukturen av nanokristall-matris gränssnitt, och visar övertygande ljus-skörd prestanda i prototyp solceller 7.
Denna studie visar hur sammansatta arkitekturer av oorganiska nanokristaller kan användas för att uppnå en rumslig separation av fotoinducerade laddningar. I synnerhet dessa kompositer kan finjustering av fördelningen av avgifterna över de två domänerna, som sedan tillgänglig för att utföra antingen fotokatalytiska eller solceller funktion. Till exempel, kan effektiva fotokatalysatorer göras om donator och acceptor nanocrystal domänerna är inbyggda i en enda nanopartiklar. Energetiken ett sådant system vis…
The authors have nothing to disclose.
Vi vill tacka för Dr Felix Castellano (BGSU) och NR Neal för råd och värdefulla diskussioner. Vi tackar obor "Material Networks" program och Bowling Green State University för ekonomiskt stöd. Detta arbete stöddes delvis av NSF enligt Award CHE – 1.112.227.
Name of the reagent | Company | Catalogue number | Comments (optional) |
octadecylamine (ODA), 90% | Fisher | AC12932-0050 | |
selenium (Se), 200 mesh | Acros | AC19807-2500 | |
tri-n-octylphosphine (TOP), 97% | Strem | 15-6655 | Air Sensitive |
diethyl zinc (Et2Zn), 10% by wt. | Aldrich | 22080 | Air Sensitive, Light Sensitive |
methanol, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 179337 | |
toluene, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 244511 | |
tri-n-octylphosphine oxide (TOPO), 99% | Aldrich | 223301 | |
n-octadecylphosphonic acid (ODPA), 98% | PCI Synthesis | 104224 | |
hexylphosphonic acid (HPA), 98% | PCI Synthesis | 4721-24-8 | |
cadmium oxide (CdO), 99.99% | Aldrich | 202894 | |
sulfur (S), 99.999% | Acros | AC19993-0500 | Strong odor |
11-mercaptoundecanoic acid (MUA), 95% | Aldrich | 450561 | |
potassium hydroxide (KOH) | Acros | AC13406-0010 | |
chloroform | VWR | EM-CX1059-1 | |
lead oxide (PbO), 99.999% | Aldrich | 32306-1KG | |
1-octadecene (ODE), 90% | Aldrich | O806-25ML | |
oleic acid (OA), 90% | Aldrich | O1008-1G | |
bis(trimethylsilyl) sulfide (TMS), synthetic grade | Aldrich | 283134-25G | Air sensitive, strong odor, highly reactive |
acetone | EMD Chemicals | AX0118-2 | |
cadmium acetate | Acros | AC31713-5000 | |
sodium sulfide nonahydrate (Na2S•9H2O), 98% | Alfa Aesar | CB1100945 | Light sensitive |
hexadecyltrimethyl ammonium bromide (CTAB), 99% | Sigma | H6269-100G | |
oleylamine, 70% | Aldrich | O7805-5G | |
diphenyl ether | Alpha Aesar | 101-84-8 | |
1,2-hexadecanediol | TCI | 6920-24-7 | |
Pt (II) acetylacetonate, 97% | Aldrich | 282782-5G | |
isopropanol, 99.8%, anhydrous | Acros | AC32696-0025 | |
titanium tetrachloride (TiCl4), 99.9% | Aldrich | 697079-25G | Extremely air sensitive |
titanium dioxide, DSL 90T | DyeSol | DSL 90T | |
terpineol | MP Biomedical | 98-55-5 | |
3-mercaptopropionic acid (MPA), 99% | Alfa Aesar | A10435 | Strong odor |
octane, anhydrous, 99% | Aldrich | 412236 |