Summary
質量分析による全ての種のオンライン分析を実験室規模の炎からのガスサンプリングは、燃焼プロセス中に発生する化学化合物の複合混合物を調査するための強力な方法である。シンクロトロンで生成された真空紫外光を経由して調整可能なソフトなイオン化と相まって、この技術は異性分解情報と、潜在的にフラグメントフリーマススペクトルを提供します。
Abstract
以下の実験のプロトコルとそれに付随するビデオはローレンス·バークレー国立研究所1-4の高度な光源の化学動力学ビームライン（ALS）で実施されている難実験と懸念している。このビデオでは、実験室ベースのモデル炎の複雑な化学構造が調整可能なシンクロトロンによって生成された真空紫外線（VUV）放射を有する難サンプリング質量分析法を用いて分析する方法を示しています。この実験的なアプローチは、高い感度と広いダイナミックレンジ5,6との異性体の解決の能力を兼ね備えています。ビデオの最初の部分はバーナーで安定化され、減圧（20〜80ミリバール）層状予混合炎を含む実験について説明します。小型の炭化水素燃料は、一般的な実験手法を実証するために選択された火炎のために使用した。これは、種のプロファイルは、バーナ面からの距離の関数として取得されるか示す方法およびVUVの同調性れる光子エネルギーは、それらのイオン化エネルギーに基づいて、多くの燃焼中間体を同定するために有利に使用される。例えば、この技術は、すす形成プロセスの気相側面を研究するために使用されており、ビデオがどのように共鳴安定例えばC 3 H 3、C 3 H 5などの基、およびi-C 4 Hを示す図5に示すように、重要な中間体7として同定される。研究は、すす形成プロセスが注目されている、及び、炭素原子数百万を含む化学構造は単にミリ秒でわずか数の炭素原子を有する燃料分子から組み立てられるので、化学的観点から、このプロセスは非常に興味深い。ビデオの第二の部分は、対向流拡散火炎及びシンクロトロン系エアロゾル質量分析法は、燃焼によって生成された煤粒子4の化学組成を研究するために使用される新しい実験を、強調している。実験結果は、Tを示している帽子は広く受け入れられ、H-抽象化-C 2 H 2 -付加（HACA）のメカニズムを観察し、大きな多環芳香族炭化水素（PAH）の形成を担当する唯一の分子成長過程ではありません。
Introduction
分子成長とすす生成過程のための一貫性のある予測メカニズムを確立することは、燃焼化学研究8,9における最大の課題の一つです。燃焼プロセスは、微粒子の大気汚染（PM 2.5 - ≤2.5μmの空気力学的直径によって定義された微粒子）の半分以上を占め、これらの不要な燃焼副生成物の排出量を減らすために、そして、それは彼らのアイデンティティを知ることが重要である、濃度、および形成は10をパスウェイ。燃焼副生成物の性質は、それが燃料と燃焼される条件によって影響される。多くの研究は、急性環境や健康への影響11月13日に燃焼排出量をリンクされています。例えば、燃焼発生粒子は、大気の質、大気の可視性、および地球の大気の放射バランスに大きな影響を持っている。これは、空気中のくしの化学組成と仮定する焼灼によって生成された粒子は一般に多環式芳香族炭化水素（PAH）に関連付けられているそれぞれの毒性を決定する。後者の種は、煤の分子前駆体であると考えられ、それらは、不完全燃焼プロセスで形成されている。繰り返しますが、これらのプロセスを識別するためには依然として困難な課題である。
一般的に言えば、これらの排出の原点にある燃焼反応は、多くの異なる反応種を含む、複雑な燃料および酸化分解経路をたどる。これらは、金利、温度と圧力14,15に依存反応の数百または数千のネットワーク内に接続されている。
20〜80ミリバール（15〜60トル）程度の低い圧力で確立することができる層状、予混合バーナで安定化されたフラット炎は、一般に、この複雑な化学的ネットワークを解明し、汚染物質を調査するために使用される標準的な燃焼環境の一つを表す可能性Yは、プロトタイプの燃料16を与えられた。それらが火炎前面に到達したときにこの構成では、燃料と酸化剤は、既に混合し;従って、燃焼速度は、化学プロセスによってではなく、混合することによって支配される。準大気圧でこれらの炎を操作することにより、反応領域の物理的な厚さは、レーザベースまたはプローブサンプリング技術1,17との温度および濃度勾配の改善された空間分解能を可能にする、増加される。
正確には、このような火炎の化学組成を分析するために、解析ツールは、同時に全ての種の普遍的検出、高感度、ダイナミックレンジ、異性体間の良好な選択性、および分子断片化の制御を提供することが必要である。燃焼化学研究におけるブレークスルーは、調整可能な真空紫外線（VUV）放射線が近THREするために用いられるシンクロトロン光源での火炎サンプリング質量分析法を用いて達成された単一光子イオン化5,6 shold。添付のビデオで示されているローレンス·バークレー国立研究所のアドバンスト光源（ALS）での火炎の実験では、ガスサンプルは、石英コーンによって予混合火炎の中から引き出される高真空中に拡大し、VUVによってイオン化光子は1,5。実験設定を図1に概略的に示されている。この実験の成功の鍵は、最小限、あるいは光断片化を回避し、異性体特異1,3を可能にするために調整することが適切な範囲内の光子のエネルギー電離されている、5,18。ビデオに示すように、光イオン化効率（PIE）曲線は、私たちは、複雑な混合物中の難特定の異性体種を同定することを可能に光子エネルギー19を調整することによって記録することができる。個々の種のためのPIE曲線は、一般的に明確な特徴を持っている、 すなわち、イオン化しきい値、形状、および強度。ビデオALSOは、バーナ面までの距離の関数として個々の成分のモル分率プロファイルを決定するために使用される実験的なアプローチを示している。
これらのALSベースの燃焼実験は、炭化水素炎におけるすす生成過程におよび酸素化、次世代のバイオ由来燃料1,20の酸化に焦点を当ててきた。スート形成問題に関しては、実験は、多くの新たな洞察を明らかにした。要約すると、現在の燃料の化学構造は、前駆体分子の同一性（および量）に影響し、その結果、多くの異なる経路が全体のスート形成工程7,21の第一段階に寄与し得ることが理解される。
ALSベースのエアロゾル質量分析計を有する難生成された煤粒子の化学成分を同定する際に煤形成の化学的性質へのより深い洞察を得た。 EXPであるこの新しい実験では、ビデオの後半にlained、非予混合（拡散）炎が使用されます。実験設定は図1にも示されている。この構成では、火炎は、燃料および酸化剤の二つの対向する層状ジェット間大気圧に近い圧力[933ミリバール（700トル）]に確立される。燃料と酸化剤流が反応ゾーンの外に分離されたままなので、この構成は、分子成長プロセスを検討する良い機会を提供します。難生成された粒子は、石英マイクロプローブを使用して炎から引き抜かれ、その後、粒子が気化し、その個々の成分にバラバラに点滅加熱銅ターゲット、上に空気力学的なレンズシステムで集中している。これらの分子ビルディングブロックは、その後、ALSからのVUV光子によってイオン化され、対応するイオンは、質量4が選択される。すべての必要な作業は、ビデオに表示することができますが、エアロゾルデータはすすの形成メカニズムはkineticallあるかもしれないことを示唆している Yと熱力学的に制御されていない。さらに、データはまた、小さな芳香族種がHの抽象化とC 2の反復配列により、より大きな多環芳香族炭化水素（PAH）に成長した、広く受け入れられ、H-抽象化-C 2 H 2 -付加（HACA）メカニズムことを示しているH 2 -付加反応は、全く観察され、粒子の成分を説明することはできません。
ビデオと組み合わせることで、以下のプロトコルは、データ収集の手順を詳しく説明します。
図1。文献[からのアクセス許可を持つローレンス·バークレー国立研究所の高度な光源で難サンプリング分子ビームとエアロゾル質量分析実験の模式図。 2と4。9fig1highres.jpg "ターゲット=" _blank ">この図の拡大版を表示するには、こちらをクリックしてください。
Protocol
1。気相実験
- 低圧予混合火炎を点火
- 冷却水は、バーナ火炎室の壁を通って流れると炎室は〜0.1ミリバールまで排気されていることであることを確認してください。
- バーナー表面にアルゴンの1リットル/分の流量と酸素の1.5リットル/分の流量を確立し、火炎チャンバー内の80ミリバール（60トル）の圧力を維持する。
- バーナー表面上熱線点火装置を置き; 0.4リットル/分の水素流量を設定し、すぐに点火装置をアクティブにします。
- 点火後、熱線点火装置をオフにし、バーナーから離れて再配置します。
- アルゴン、酸素、水素、及び所望の燃料流れを確立する。ターゲット炎[通常20〜40ミリバール（15〜30トル）]の条件に合わせて圧力を調整します。注：個々の炎のための難条件は、元の文献に提供されています。例えば、化学量論アレンのために流れ、プロピン炎があるHansen ら 22に記載されている。
- エネルギースキャン - 光イオン化効率（PIE）曲線の取得
- イオン化チャンバ内の圧力は、10 -6ミリバール≤である場合、飛行時間型質量分析計とマイクロチャネルプレート検出器のイオン光学系に電圧を印加し、ビームライン·バルブを開く。注：（ビデオには示されていない）以前の較正実験は、質量分析計の最適な性能のための電圧設定を見つけるために使用された。
- LabVIEWをデータ取得プログラムの「一般Interface.vi」（ 図2）を起動し、ソフトウェアに「モータ」タブを使用して目的の位置にバーナーを移動します。注：このLabVIEWコードは、ビームラインで開発され、要求に応じて入手可能ですし。
- スキャンパラメータ、 すなわち 、光子エネルギーのeVのあたりのステップ数を定義するための「一般」タブを使用します。一般的には、0.05 eVでのステップサイズです使用。
- 希望の開始値に光子エネルギーを設定し、「アクティブ」であると「ALSエナジー」を定義するために「ALS」タブを使用します。
- 「コントロール」パネルで、フォトダイオードによって測定された光電流を読み出すために "K6485"をアクティブにします。
- 「P7886」タブで、（通常は2 19と2 21の間）掃引回数、ビンの数（通常は48K）、およびビンの幅（500ピコ秒）を設定する」に設定パラメータ」ボタンを使用します。
- 有効なファイルのパスと名前を入力し、コンピュータ制御、データ収集プロセスを開始する "スタート"をクリックしてください。
- 質量スペクトルの取得 - バーナースキャン
- 飛行時間型質量分析計とマイクロチャネルプレート検出器のイオン光学系へのエネルギースキャンのような電圧を印加する。
- チャンバー内の光子ビームを可能にするためにビームラインのバルブを開きます。
- LabVIEWデータACQを開くuisition番組「一般Interface.vi」。
- ソフトウェアで「モータ」タブを使用して、サンプリングコーンのできるだけ近くに、バーナー表面を移動し、「起源」としてその位置を定義するために、 "ジョガー"を使用します。 「アクティブ」であるとモーターを定義します。
- スキャンパラメータ、 すなわち 、バーナーの動きの1mm当たりのステップ数を定義するための「一般」タブに使用してください。標準値は20段階中の0-5ミリメートル、15ステップ5〜20 mmであり、5ステップで20〜30ミリメートルである。
- 所望の値に光子エネルギーを設定するには、 "ALS"タブを使用します。典型的な値は8から16.65 eVである。
- 「コントロール」パネルで、フォトダイオードによって測定された光電流を読み出すために "K6485"をアクティブにします。
- 「P7886」タブで、掃引回数を設定するには、サブVI（ 図3）を開始する」に設定パラメータ」ボタンを使用し、 すなわち 、質量スペクトルのADDEの数すべてのバーナーの位置で互いの上にD（通常は2〜19および2〜21）、ビン（通常は48K）の数、およびビンの幅（500ピコ秒）。
- 有効なファイルのパスと名前を指定し、自動化されたデータ収集プロセスを開始し、 "Start"をクリックします。
図2。データ取得プログラムのグラフィカル·ユーザー·インターフェース。 この図の拡大版を表示するには、こちらをクリックしてください。
図3。グラフィカルユーザーinterfac入力マルチチャンネルスケーラパラメータへのE。 この図の拡大版を表示するには、こちらをクリックしてください。
2。エアロゾル実験
- 近大気圧対向流火炎を点火する
- 反応アウトレットが約あること、冷却水は、バーナーが流れていることを確認してください。 10ミリメートル離れて、火炎チャンバーは実現可能な最小圧力（約2バール）までポンプダウンされる。
- アルゴンで火炎室を埋め〜860ミリバール（650トル）までの圧力をもたらす。
- 約イグナイタコイルを配置します。 2バーナーの出口の中心にある。
- 酸化剤流：（それはチャンバーを充填するために使用されたため、Arは、既に流れているべきである）は、以下のようにガス流量を設定するO 2 0.3 L /分であり、Arは1.6 L /分;酸化剤ストリームcoflow：2.5リットル/分のAr;燃料流：H 2 0.3 L /分で、Arは2.5 L /分;燃料ストリームcoflow：アルゴン2.5 L /分。
- 水素と酸素のバルブを開き、すぐにイグナイタコイルのスイッチを入れる。
- 炎が点火されると、イグナイタコイルをオフにし、それを撤回。
- 酸素、アルゴン、及び所望の燃料流れを確立する。水素の流量、および設定圧力とターゲット炎のための所望の値に反応出口の分離をオフにします。注：ビデオに示されているプロパン火炎用の流量が、Skeen ら 4が設けられている。
- エアロゾル質量スペクトルの取得
- イオン光学系と、AMSの検出器に適切な電圧を印加する。注：最適なパフォーマンスのための電圧設定は、ビデオには示されていない以前の較正実験において見出された。
- LabVIEWをデータ取得プログラムの「一般的なインタフェース対向-Flow.vi」を開きます。注：このVIは、モータ制御に更新された「一般的Interface.vi」の変形である新しいニーズにマッチ。
- 石英マイクロプローブは、燃料流出口（ 図4）に最も近い位置になるように対向流バーナーを翻訳する「モータ」タブの「ジョガー」アプリケーションを使用します。この位置にいる間、ゼロにモーターのステップ位置をリセットします。この手順は、「原点」の位置を定義します。
- ゆっくりと空気力学的なレンズ（ADL）システムに難サンプリングラインからの流れを可能にする4回転ボールバルブを開きます。 ADLの出口での圧力は1×10 2ミリバールの近くにあることを確認してください。
- スキャンパラメータ、 すなわち、バーナーの動き（バーナースキャン）または光子エネルギー（エネルギースキャン）の1mm当たりのステップ数を定義するための「一般」タブを使用します。
- 希望の光子エネルギーを設定し、希望のバーナーの位置にバーナーを移動するために「モータ」タブを使用するように「ALS」タブを使用します。
- 「P7886」タブと「セットPを使用arameters」ボタンを押すと、その中の取得パラメータを設定します。
- 「アクティブ」であると「モータ」（バーナースキャン）または「ALSエネルギー」（エネルギースキャン）を定義します。
- 該当するフィールドに有効なファイルのパスと名前を挿入し、「スタート」をクリックします。エアロゾル質量スペクトルは自動的に取得されます。
図4。対向流火炎アセンブリ用バーナー運動用のグラフィカル·ユーザー·インターフェース。 この図の拡大版を表示するには、こちらをクリックしてください。
Representative Results
低圧予混合バーナーからの火炎サンプリングされたガスの典型的な質量スペクトルを図5に示す。信号に寄与する種の識別は、各質量対難サンプリングされた光イオン化効率（PIE）曲線によって明らかにされる電荷（m / z）の比と既知の異性体固有のイオン化エネルギーとPIE曲線への比較。火炎サンプリングされたPIE曲線はのm / z = 39（C 3 H 3）、41（C 3 H 5）については、図6に示されているの典型的な例。データは、化学量論プロピン炎22から取得されます。信号は明確に共鳴安定化プロパルギル及びアリルラジカルに由来するとそれらの特徴的なイオン化しきい値によって識別されます。多くのm / z値のために、複数の異性体は、日常的に複数のしきい値を観察することによって同定される。多くの例では、m / z、例えば、文献で 広く議論されている= 40（アレンおよびプロピン）、44（エテノール及びアセトアルデヒド）、54（1,3 -ブタジエン、1 -ブチン、2 -ブチン）、又は78（フルベン及びベンゼン）23-27。
図5飛行時間型質量スペクトル。化学量論プロピンO 2火炎中で低圧予混合バーナ〜1.25ミリメートル距離で9.9 eVでの光子を録音。次のステップで概説されるように全てのピークを容易に様々な燃焼中間に割り当てることができる。
図6。 のm / z = 39および41用の難サンプリングした光イオン化効率曲線。共鳴安定化ラジカルがプロパルギルAllylが明確に観測されたイオン化しきい値に基づいて識別することができます。
異性体組成が分かったらプロトコルの項で上述したように、質量スペクトルは、のような個々の種の異性体特異的なモル分率プロファイルの決定を可能にするために、火炎内の異なる位置内の様々な光子エネルギーでから取られるバーナ面からの距離の関数。低圧予混合バーナーから化学量論プロピン火炎中フルベンとベンゼンの代表的なモル分率プロファイルは、図7 22に示されている。各炎のために、典型的に40から50個々のモル分率プロファイルの合計に至るまで種について決定される科学的な目標に応じたm / z = 1 のm / z = 78（ベンゼンおよび/ またはフルベン）乃至（H原子）、またはさらに高い。これらのモル分率プロファイルは次いで、燃焼化学モデルとvの予測能力を評価するために使用されるそれらをalidate。
図7。実験モル分率プロファイル。低圧予混合バーナーから化学量論プロピン火炎中フルベンとベンゼンのプロファイル。
典型的なエアロゾル質量スペクトルを図8に示されている。それはプロパン対向流拡散火炎内から採取した。イオン信号は、 のm / z = 226付近のピーク150〜600 のm / z比を有する種が観察された。これは、質量スペクトルで観察された種の全てを特定したり、その可能な形成経路を解明するために、現在の実験的な能力を超えている。上記の（とビデオに示されている）などの燃料出口からの距離の関数として、質量スペクトルを取ることは空間的に分解されたプロファイルが用意されています。 REPREsentative例は、M / Z = 256（C 20 H 16）種のため、図8の入口に示されている。同様のプロファイルは、結果的に任意の燃焼化学モデルの検証ターゲットとして使用することができただけでなく、他の種のいずれかを得ることができる。
プロパンO 2対向流拡散火炎から図8炎サンプリングされたエアロゾルの質量スペクトル。入口は、m / z = 256におけるC 20 H 16種のための代表的な空間分解プロファイルを示す。
Discussion
質量分析法を有する難サンプリングとシンクロトロンベースのVUV単一光子イオン化の記載の併用は、現在可能な実験室ベースのモデル炎の化学組成に最も詳細に説明します。質量分析計は、広いダイナミックレンジで高感度（ppm範囲）と同時に、すべてのサンプリングされた火炎の種の普遍的検出を提供します。この技術の成功のためには、インストルメンタルエネルギー容易に異性体および断片化の制御との間の良好な選択性を提供するために、調整することができるシンクロトロンで生成されたVUV光子の使用である。複雑な混合物を分析する場合、後者の要因は重要である。記載した実験の機能は、一般に異性体の分離のため、および高エネルギー電子を用いた従来のイオン化技術で使用されてガスクロマトグラフィーにより比類ある。シンクロトロンに基づく技術の限界は、その特に大きな質量電荷比のため、マサチューセッツ事実から生じnyの異なる異性体は、次いで一意に識別することができず、それらの寄与は確実に1を分離することができない、考えられる。実験結果は、異性体の難分解組成物の形で、非常に詳細な分子レベルでの燃焼の化学的性質の改良された動力学的モデルを得ることができる。
記載された実験は、非常に複雑であり、トラブルシューティング手順の説明は、ビデオおよび/または、この原稿のプロトコルセクションに記載されていることができるかのを超えています。この事実は、データ分析手順も同様である。実験の設定への変更は、通常、割り当てられた「ビームタイム」の間にオフラインで行われます。これらの実験の重点は、燃焼中間体の定量的決定であるため、安定かつ再現性の炎を持っていることは非常に重要である。また、賢明に得るために光子エネルギーおよびその他のスキャンパラメータを選択することが必要である火炎構造の信頼性を決定するための十分な実験データのN十分なセットです。
先進ライトソースで実行火炎の実験は成功した炭化水素の炎7にベンゼン生成の化学的性質を解明するために貢献してきました。前駆体として共鳴安定ラジカルの重要な役割は、プロパルギル、アリルの同定、例えば、確立、およびi-C 4 H 5基をされています。
ベンゼン生成は、全体的なすす形成プロセスにおける最初のステップであると考えられているので、付加的な努力が火炎サンプリングされたすす粒子の化学的組成を同定するために高度な光源で進行中である。以前類似スートサンプリング実験28と比較すると、この新たに確立されたエアロゾルサンプリング実験は、光子エネルギーがt精密に調整することができることを意味し、しきい値付近の質量スペクトルを記録することを可能にするOこのように断片化を避け、少しだけコンポーネントのイオン化エネルギーを超えること。さらに、断片化はまた、大部分は温度制御された銅ブロックのフラッシュ蒸発のプロセスを使用することによって回避される。しかし、実験は現在定量的データを提供することができないことによって制限される。また、記録された質量スペクトルは、粒子固有のものではありませんが、おそらく組成や大きさの異なる多数の粒子について平均化。また、結露ができ、火炎中の粒子に関連する種の同定を複雑に、サンプリングプローブで発生しません。さらに、検出された種は、真空下での銅ブロック（300〜400℃）の温度で気化するのに十分な揮発性でなければならない。それにもかかわらず、初期の定性的データは、スート前駆体種の組成物は、燃料の化学構造に依存しているとは対照的に、そのスート前駆体形成機構は、動力学的にTHER駆動されることを示唆しているmodynamically。エアロゾル質量分析の努力は初期段階現在の位置は、これまで得られた知見は、より多くの研究の機会を特定します。
すす形成プロセス上の今後の課題は、まず、芳香環、 すなわち 、インデン、ナフタレン、アントラセンなど、およびそれらの異性体の形成を超えて化学に集中する可能性があります。最終的な目標は、粒子当初の化学的性質（物理学）を理解し、（燃料の酸化からの粒子の凝固に）全体のすす生成過程を記述することができる予測モデルを開発することである。
Disclosures
著者らは、開示することは何もありません。
Acknowledgments
サンディア国立研究所は、契約DE-AC04-94-AL85000下に国家核安全保障局のために、サンディア国立研究所株式会社、ロッキードマーチン社が運営するマルチプログラムの研究室です。仕事はまた、単一の研究者小グループ研究プロジェクト教授Violiの（認可番号DE-SC0002619）（ミシガン大学、アナーバー）の下で、米国エネルギー省、基礎エネルギー科学局によってサポートされていました。ウォンは、エネルギー省、科学局、エネルギー契約番号DE-AC02-05CH11231の米国部門の下に早いキャリア研究プログラムによってサポートされています。高度な光源は、契約番号DE-AC02-05CH11231の下で、米国エネルギー省のディレクター、科学局、基礎エネルギー科学局によってサポートされています。 KKHは、契約のKO 1363/18-3下、DFGによる本研究の一部の継続的な支援を認めるものです。
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Flame-sampling mass spectrometer | custom-built | ||
| Aerosol mass spectrometer | custom-built |
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