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Engineering

डाई अवगत सौर कोशिकाओं के लिए टाइटेनियम डाइऑक्साइड की डिजिटल प्रिंटिंग

Published: May 4, 2016 doi: 10.3791/53963

Protocol

1. स्याही तैयार

नोट: स्याही योगों अक्सर निर्माताओं द्वारा एक अत्यधिक एकदम गोपनीय रखा जाता है। सफल योगों संतुलन jetting, कार्यात्मक प्रदर्शन के साथ ड्रॉप गठन, गीला और सुखाने के व्यवहार। आम तौर पर एक कार्यात्मक सामग्री एक विलायक में छितरी हुई है और कम से कम एक अन्य घटक उन्हें jettable बनाने के लिए। यह खंड inkjet मुद्रण के भीतर उपयोग के लिए एक 2 Tio स्याही के विकास का विवरण। स्याही के एक छोटे बैच निम्नलिखित विधि द्वारा तैयार किया गया था।

सावधानी: स्याही तैयार करने, एक धूआं हुड के तहत, आंख सुरक्षात्मक काले चश्मे और लेटेक्स दस्ताने पहने whilst एक उपयुक्त निकाल क्षेत्र, जैसे में किया जाना चाहिए।

  1. लगभग 4 का पीएच उत्पादन करने के लिए हाइड्रोक्लोरिक एसिड (एचसीएल) के एक 0.1 मिमी जलीय घोल तैयार करें।
  2. एक उच्च उबलते बिंदु और पानी की तुलना में कम सतह तनाव (जैसे dimethylformamide (DMF) के रूप में) के साथ एक संगत विलायक के 8 ग्राम के लिए एसिड समाधान के 32 ग्राम जोड़ें। एक सह Solv के अलावाएक सुखाने एजेंट के रूप में कार्य करता है ईएनटी स्याही उड के रूप में स्याही छोटी बूंद के भीतर एक घूम प्रवाह के लिए प्रेरित करने, छोटी बूंद 21 की सतह पर नैनोकणों के एक समान प्लेसमेंट के लिए अग्रणी।
  3. एडिटिव (प्रोपलीन ग्लाइकोल और पानी में tetramethyl-5-decyne-4,7-diol के 45% सक्रिय समाधान) dispersing के 1.5 ग्राम जोड़ें।
  4. एक humectant नलिका में सुखाने को रोकने के रूप में, इथाइलीन ग्लाइकॉल के 10 ग्राम जोड़ें।
  5. defoaming एजेंट (methoxypolyethyleneglycol में एसिटिलीनपूर्वक diol के 20% सक्रिय समाधान) की 0.5 ग्राम स्याही में जोड़े विकसित करने से हवाई बुलबुले को रोकने के लिए।
  6. एक बंद कंटेनर में स्याही की एक विभाज्य लेने के द्वारा एक सरल हिला परीक्षण प्रदर्शन और 60 सेकंड के लिए हाथ से हिला। किसी भी फोम मनाया जाता है तो स्याही के लिए एजेंट defoaming का एक और 0.5 ग्राम जोड़ें।
  7. एक चुंबकीय सरगर्मी पट्टी का उपयोग आरटी पर एकरूपता सुनिश्चित करने के लिए 8 घंटे के लिए समाधान मिश्रण।
  8. टाइटेनियम डाइऑक्साइड की 1.5 ग्राम जोड़ें (2 Tio) और 21 एनएम के एक प्राथमिक कण आकार की सतह क्षेत्र के साथ नैनोकणों35 - 65 मी 2 / छ।
  9. 60 हर्ट्ज की एक आवृत्ति पर 15 मिनट के लिए एक अल्ट्रासोनिक जांच का उपयोग मिश्रण Sonicate।
  10. उपाय कण आकार, इस तरह के गतिशील प्रकाश बिखरने (DLS) के रूप में एक उचित माप तकनीक का उपयोग निर्माता प्रोटोकॉल के अनुसार, यह सुनिश्चित करना है कि वे नोक उद्घाटन के माध्यम से आसानी से प्रवाह होगा। एक ही परिस्थितियों में माप (जैसे।, एक ही विलायक, पीएच, छितरे की एकाग्रता) प्रत्येक घटक स्याही के भीतर agglomerates के गठन को प्रभावित कर सकते हैं के रूप में स्याही के लिए इस्तेमाल किया जा करने के लिए सुनिश्चित करें। सफल jetting के लिए, तरल पदार्थ के भीतर कणों 100 बार नोक खोलने की तुलना में कम होना चाहिए।
  11. निर्माता प्रोटोकॉल के अनुसार स्याही का चिपचिपापन उपाय इस तरह के एक घूर्णी viscometer के रूप में एक उचित माप तकनीक का उपयोग कर, printhead से विश्वसनीय jetting सुनिश्चित करने के लिए के रूप में inkjet मुद्रण 2 और 20 के बीच centipoise (सीपी) के कम चिपचिपापन स्याही की आवश्यकता है। additi के माध्यम से चिपचिपाहट बढ़ाएँpolymeric सामग्री या सेलूलोज आधारित सामग्री के पर; हालांकि इन मुद्रित फिल्म 22 के भीतर डाई के लिए साइटों को मुक्त करने के बयान के बाद हटा दिया जाना चाहिए।
  12. निर्माता प्रोटोकॉल के अनुसार स्याही की सतह तनाव को मापने के इस तरह के एक tensiometer के रूप में एक उचित माप तकनीक का उपयोग, विश्वसनीय jetting सुनिश्चित करने के लिए। इंकजेट प्रिंटर के लिए jettable तरल पदार्थ तैयार करने के दिशा-निर्देशों विश्वसनीय मुद्रण सक्षम करने के लिए के बीच 28 और 33 करोड़ / मी एक सतह तनाव सुझाव देते हैं।

2. Inkjet मुद्रण

  1. मुद्रण करने से पहले, (एक जलीय आधार में, anionic और गैर ईओण सतह सक्रिय एजेंटों का एक मिश्रण एजेंटों, क्षार, गैर फॉस्फेट डिटर्जेंट बिल्डरों और sequestering एजेंटों स्थिर,) डिटर्जेंट सफाई का एक 2% wt समाधान में कांच substrates सोख में विआयनीकृत पानी। के रूप में जल्द ही विआयनीकृत पानी के साथ कांच अच्छी तरह कुल्ला के रूप में वे प्रदूषण और डिटर्जेंट सफाई के निशान को दूर करने के लिए सफाई समाधान से हटा रहे हैं। इस तरह के निर्माता प्रोटोकॉल के अनुसार एक tensiometer के रूप में सब्सट्रेट की सतह ऊर्जा, एक उचित माप तकनीक का उपयोग उपाय। 15 करोड़ / मी - अच्छा आसंजन के लिए, सब्सट्रेट की सतह ऊर्जा 10 से अधिक द्वारा तरल पदार्थ की सतह तनाव अधिक नहीं होनी चाहिए। इस तरह के प्रभामंडल उपचार 23, प्लाज्मा उपचार 24 और रासायनिक नक़्क़ाशी 25 के रूप में सब्सट्रेट तरीकों का उपयोग कर की सतह ऊर्जा को संशोधित करता है, तो यह उपयुक्त नहीं है।
  2. निर्माता प्रोटोकॉल के अनुसार प्रिंटर में सब्सट्रेट लोड।
  3. सिर के किनारे पर स्थित बंदरगाह के माध्यम से स्याही के साथ प्रिंट सिर फ्लश जलाशय और नलिका के भीतर किसी भी हवा या सफाई समाधान विस्थापित करने के लिए।
  4. प्रिंटर में printhead डालें। सिर व्यक्तित्व बोर्ड के साथ printhead कनेक्ट करें।
  5. सिर्फ कारतूस में लोड बड़े कण समुच्चय जो नलिका रोकना कर सकते हैं दूर करने के लिए पहले सही आकार फिल्टर के माध्यम से स्याही फ़िल्टर।printhead इस काम में इस्तेमाल 40 माइक्रोन की एक व्यास के साथ नलिका है (जैसे, Konica KM512।); इसलिए स्याही एक व्यास के 400 से अधिक एनएम के साथ कणों को शामिल नहीं करना चाहिए। एक 5 माइक्रोन, एक 1.2 माइक्रोन polyvinylidene फ्लोराइड (PVDF) फिल्टर द्वारा पीछा के माध्यम से निलंबन दर्रा किसी भी बड़े विविक्त हटा दें।
  6. 150 मिलीलीटर जो प्रिंट सिर करने के लिए स्याही की आपूर्ति प्रिंट सिर के ऊपर स्थित सिरिंज, स्याही में लोड। सिरिंज के शीर्ष पर वायुरोधी टोपी देते हैं और वैक्यूम पंप पर बारी।
  7. वैक्यूम पंप पर स्थित 'शुद्ध' बटन दबाकर नलिका के माध्यम से स्याही पर्ज।
  8. भौगोलिक सूचना प्रणाली (जीआईएस) प्रिंट सर्वर के माध्यम से, सेट-अप तरंग और मुद्रण मापदंडों। ध्यान दें कि प्रिंटर प्रति सेकंड 1.5 मीटर की गति को मुद्रित कर सकते हैं, लेकिन इस स्याही के लिए प्रति सेकंड 0.3 मीटर का एक प्रिंट गति इष्टतम कोटिंग प्रदान करने के लिए पाया गया है
  9. ओपन जीआईएस सॉफ्टवेयर यूजर इंटरफेस और वांछित पैटर्न लोड।
  10. पीआरनिर्माता प्रोटोकॉल के अनुसार लोड कारतूस से int।
  11. पट्ट से सब्सट्रेट निकालें और 30 मिनट के लिए 150 डिग्री सेल्सियस पर मुद्रित फिल्मों, एक और 30 मिनट के लिए या तो एक गर्म थाली पर या एक ओवन में 250 डिग्री सेल्सियस के द्वारा पीछा गर्मी।

3. मुद्रित फिल्मों का विश्लेषण

  1. कम बढ़ाई (100x) पर मुद्रित फिल्मों की सतह से सतह आकृति विज्ञान का विश्लेषण करने पर और उच्च बढ़ाई (35,000X) को देखने के लिए मुद्रित फिल्मों के porosity विश्लेषण करने के लिए एक ऑप्टिकल माइक्रोस्कोप या एक स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोप (SEM) का प्रयोग करें। जाँच करें कि छवियों कोई दरार और अच्छे porosity के साथ एक समान कवरेज दिखा। SEM के संचालन पर अधिक विस्तृत जानकारी निम्न संदर्भ 26,27 में पाया जा सकता है।
  2. मुद्रित परत की मोटाई मापने, इस तरह के निर्माता प्रोटोकॉल के अनुसार एक सतह Profiler के रूप में एक उचित माप तकनीक का उपयोग। मोटाई और 2 Tio परत बुद्धि के porosityहिन DSSCs डाई की राशि है कि नैनोकणों, जो इसलिए सेल 18 के कुल बिजली रूपांतरण दक्षता को प्रभावित की सतह पर अवशोषित किया जा सकता प्रभावित करते हैं। इसलिए यह मूल्यांकन करने के लिए एक महत्वपूर्ण पैरामीटर है। मुद्रित फिल्मों की मोटाई मापने के लिए एक सतह प्रोफाइलर (1 एनएम के सटीक) का प्रयोग करें।
  3. फिल्म के संप्रेषण को मापने, इस तरह के एक पराबैंगनी दिखाई (यूवी तुलना) स्पेक्ट्रोफोटोमीटर निर्धारित करने के लिए कितना प्रकाश दिखाई मुद्रित फिल्म के माध्यम से प्रसारित होगा के रूप में एक उचित माप तकनीक का उपयोग। निर्माता प्रोटोकॉल का प्रयोग करें।

4. सेल बनाना

  1. 8 घंटे के लिए एक चुंबकीय उत्तेजक का उपयोग कर एक गिलास बीकर में इथेनॉल के 20 मिलीग्राम और दयाता डाई के 2 मिलीग्राम के मिश्रण से एक डाई समाधान करें।
  2. 24 घंटे के लिए आरटी पर समाधान (20 से 25 डिग्री सेल्सियस) में 2 Tio लेपित गिलास डूब डाई TiO 2 कणों की सतह पर अवशोषित करने की अनुमति है।
  3. 2 Tio हटाये (2 Tio के साथ ऊपर की ओर का सामना करना पड़ संक्रमण से बचने के लिए) किसी भी अतिरिक्त डाई समाधान सोख।
  4. प्रवाहकीय कांच के शीर्ष पर पूर्व में कटौती 60 माइक्रोन मोटी थर्माप्लास्टिक सील स्पेसर प्लेस, चारों ओर 2 Tio कोटिंग।
  5. पूर्व में कटौती 60 माइक्रोन मोटी थर्माप्लास्टिक सील स्पेसर के शीर्ष पर प्लैटिनम लेपित काउंटर इलेक्ट्रोड इतनी जगह है कि एनोड और कैथोड के सक्रिय पक्षों ने एक दूसरे का सामना कर रहे हैं। कांच के दो टुकड़े इतना है कि एक बिजली के संपर्क प्रवाहकीय गिलास के साथ बनाया जा सकता है के बीच काफी ओवरलैप की अनुमति दें। इस इलेक्ट्रोलाइट बाद में भरने के लिए अनुमति देने के लिए केंद्र में एक पूर्व drilled छेद करना चाहिए था।
  6. 110 सेल्सियस के तापमान को एक गर्म थाली पर गर्मी और लागू प्रकाश दबाव सील स्पेसर के क्षेत्र में चिमटी का उपयोग कर। 30 सेकंड के बाद इलेक्ट्रोड एक साथ बंद किया जाना चाहिए।
  7. एक आयोडाइड / त्रिकोणीय आयोडाइड इलेक्ट्रो के साथ दो इलेक्ट्रोड के बीच की खाई को भरने50 मिमी की एकाग्रता में acetonitrile में Lyte, प्लैटिनम लेपित गिलास एक सिरिंज का उपयोग करने में पूर्व drilled छेद के माध्यम से इंजेक्शन लगाने के द्वारा।

Representative Results

एक 2 Tio स्याही प्रक्रिया उल्लिखित के अनुसार तैयार किया गया। स्याही के भीतर निलंबित कणों का आकार गतिशील प्रकाश बिखरने (DLS) और 80 नैनोमीटर (एनएम) मनाया गया के एक औसत कण आकार का उपयोग मापा गया था। इस काम में स्याही का चिपचिपापन 3 सी.पी. हो पाया था, एक छोटा सा नमूना अनुकूलक के साथ एक घूर्णी viscometer और एक 18 मिमी व्यास धुरी का उपयोग करके मापा। सतह तनाव एक tensiometer का उपयोग करके मापा गया था और 26 करोड़ / मी के एक औसत होने की गणना की गई थी।

FTO कांच की सतह ऊर्जा संपर्क कोण और सतह मुक्त ऊर्जा को मापने के द्वारा एक ठोस सतह की wettability का निर्धारण करने के लिए यूरोपीय मानक ईएन 828 के अनुसार गणना की गई। तीन अलग-अलग तरल पदार्थ (पानी, इथाइलीन ग्लाइकॉल और diiodomethane) के दस बूँदें एक विमान परीक्षण टुकड़ा सतह पर तिरस्कृत किया गया। एक बूंद के लिए, बाएँ और दाएँ संपर्क कोण measur थेईडी। प्रत्येक तरल इसकी सतह तनाव के साथ संयुक्त की औसत से संपर्क कोण से, परीक्षण टुकड़ा की सतह मुक्त ऊर्जा गणना की जाती है। Fowkes विधि फैलानेवाला बातचीत (γd) और γnon फैलानेवाला बातचीत (γp) से योगदान की राशि से कुल सतह ऊर्जा (γ) खरीदते हैं। इस विधि FTO लेपित गिलास के लिए 26.45 करोड़ / मीटर की सतह मुक्त ऊर्जा में हुई।

मुद्रण प्रक्रिया के अनुसार ऊपर 5 मिमी वर्गों का उत्पादन करने के लिए बाहर किया गया था। कांच पर मुद्रित परत की मोटाई एक सतह प्रोफाइलर का उपयोग कर मापा गया था। मुद्रित परत के केंद्र में अधिकतम मोटाई 2.6 माइक्रोन होना करने के लिए मापा गया था। लेपित गिलास के संप्रेषण में एक यूवी तुलना स्पेक्ट्रोमीटर का उपयोग मापा गया था। 700 एनएम के तरंग दैर्ध्य में एक 60% संप्रेषण FTO कांच के लिए 78% के साथ तुलना में 2 Tio मुद्रित फिल्म के लिए मापा गया था।

28 की तुलना करने के लिए इस्तेमाल कर रहे हैं। शॉर्ट सर्किट वर्तमान (मैं एससी) और खुले सर्किट वोल्टेज (वी ओसी) के मूल्यों वर्तमान वोल्टेज (चतुर्थ) की अवस्था से प्राप्त किया जा सकता है। ये तो भरने के कारक (एफएफ) और सत्ता परिवर्तन दक्षता (η) निर्धारित करने के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है। एफएफ खुले सर्किट वोल्टेज और शॉर्ट सर्किट वर्तमान 29 के उत्पाद के लिए कोशिकाओं का एक अनुपात वास्तविक अधिकतम बिजली उत्पादन देता है। इस सौर कोशिकाओं के प्रदर्शन का मूल्यांकन करने में एक महत्वपूर्ण पैरामीटर है। एक उच्च एफएफ कम विद्युत घाटा का मतलब है, जबकि एक कम एफएफ इंगित करता है सुधार के लिए कमरा है। कई कारकों कोशिका के भीतर गुणवत्ता और परतों के इंटरफेस सहित एफएफ प्रभावित करने के लिए जाना जाता है। डी एसअनुसूचित जाति को शामिल 11.9% की रिपोर्ट का रिकार्ड क्षमता के साथ एक आयोडाइड / triiodide redox जोड़े को 0.71 30 के कारकों को भरने। इन मानकों के सभी मानक परीक्षण की स्थिति जहां डिवाइस तापमान 25 सी, प्रकाश का वर्णक्रम विकिरण वितरण 1.5 की एक हवा के लिए बड़े पैमाने पर किया जाता है के तहत निर्धारित किए जाने की जरूरत है, कुल विकिरण सौर सेल पर मापा (ई एम) 100 मेगावाट / सेमी है 2। एक भी पी.एन. जंक्शन सेल के लिए रूपांतरण दक्षता के लिए सैद्धांतिक अधिकतम व्यापक रूप से, 37.7% 31 के रूप में सूचित कर दिया गया है हालांकि DSSCs के लिए यह बताया गया है कि अधिकतम क्षमता 920 एनएम 32 पर एक अवशोषण शुरुआत के साथ 15.1% के करीब है।

मौजूदा उत्पादन और voltages एक स्रोत मीटर का उपयोग कर whilst कोशिकाओं को एक 100 मेगावाट / 2 सेमी प्रकाश एक फिल्टर 1.5 की एक हवा जन के साथ वर्णक्रमीय विकिरण वितरण मैच के लिए फिट के साथ स्रोत के साथ प्रकाशित किया गया था मापा गया। परिणाम एक सेल की तुलना में थेएक डॉक्टर के पंखों 2 Tio परत का उपयोग कर एक व्यावसायिक रूप से उपलब्ध पेस्ट, जो anatase कणों 20 एनएम और 450 एनएम का एक मिश्रण का उपयोग कर उत्पादन किया। मुद्रित परत 0.25 सेमी 2 के एक क्षेत्र है और 18 माइक्रोन के एक औसत मोटाई जो एक सतह प्रोफाइलर का उपयोग करके मापा गया था। दो उपकरणों के बीच photoelectric प्रदर्शन की तुलना चित्रा 1 और तालिका 1 में दिखाया गया है।

कई अध्ययनों से 2 Tio परत की मोटाई और DSSCs भीतर रूपांतरण दक्षता के बीच संबंधों की जांच की है। परिणाम इष्टतम फिल्म कहीं भी 9.5 माइक्रोन के बीच और 20 माइक्रोन 33-39। तालिका 1 2 Tio मुद्रित परतों और क्षमता की मोटाई की रूपरेखा से सूचना मोटाई के साथ, काफी भिन्नता है। इंकजेट मुद्रित 2 Tio की मोटाई, डॉक्टर पंखों 2 Tio की तुलना में काफी कम है, जिसके परिणामस्वरूपएक कम क्षमता में। भविष्य के काम इंकजेट मुद्रित परत की मोटाई बढ़ाने के लिए स्याही तैयार भीतर कार्बनिक बाँधने के उपयोग की जांच करेंगे।

आकृति 1
चित्रा 1. प्रदर्शन इंकजेट मुद्रित और डॉक्टर पंखों TiO 2 परतों के साथ DSSCs का घटता। एक inkjet मुद्रित 2 Tio परत और एक डॉक्टर पंखों 2 Tio परत को शामिल DSSCs के लिए वर्तमान घनत्व / वोल्टेज घटता। इंकजेट मुद्रित TiO के साथ डिवाइस में शॉर्ट सर्किट वर्तमान घनत्व 2 परत डॉक्टर पंखों 2 Tio परत एक कम कुल रूपांतरण दक्षता में जिसके परिणामस्वरूप के साथ डिवाइस की तुलना में काफी कम है। यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

शॉर्ट सर्किट करेंट ओपन सर्किट वोल्टेज कारक भरें दक्षता मोटाई
(एमए / 2 सेमी) (एम वी)
(%) (माइक्रोन)
इंकजेट मुद्रित 9.42 760 0.49 3.5 2.6
डॉक्टर पंखों 1 1 756 0.58 4.8 18

तालिका 1 परफ़ॉर्मेंस चित्रा 1. इस तालिका में निर्दिष्ट प्रकाश के तहत कुंजी खुले सर्किट वोल्टेज (वी ओसी), शॉर्ट सर्किट वर्तमान (मैं सुप्रीम कोर्ट) सहित सौर सेल के मापदंडों जो दक्षता (η) निर्धारित तुलना में कोशिकाओं के लक्षण हालत प्रस्तुत कर रहे हैं। मापदंडों के ओएफए सेल एक डॉक्टर पंखों 2 Tio परत का उपयोग कर उत्पादन भी तुलना के लिए शामिल किया गया है। दोनों उपकरणों का भरण कारकों (एफएफ) काफी कम है जो आम तौर पर सेल के भीतर एक उच्च आंतरिक विरोध के लिए जिम्मेदार ठहराया है।

Disclosures

लेखकों के पास खुलासे के लिए कुछ भी नहीं है।

Acknowledgments

इस शोध कृतज्ञता इंजीनियरिंग और शारीरिक विज्ञान अनुसंधान परिषद (EPSRC) एक डॉक्टरेट प्रशिक्षण अनुदान के माध्यम से वित्त पोषित की सहायता से किया जाता है। ओपन एक्सेस लेख प्रोसेसिंग शुल्क (APCs) अनुसंधान परिषद ब्रिटेन (RCUK) द्वारा वित्त पोषित किया गया। डेटा के सभी कागज का परिणाम अनुभाग में पूर्ण में प्रदान की जाती है। प्रतिनिधि परिणाम पहले से लेखकों 42 द्वारा प्रकाशित किया गया है।

हम कोशिकाओं के बिजली के प्रदर्शन निस्र्पक में उनकी मदद के लिए एक्सेटर विश्वविद्यालय से डा Senthilarasu सुंदरम को धन्यवाद देना चाहूंगा।

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Titanium dioxide Sigma Aldrich 718467
Deionized water  Supplied from a filter in the laboratory
Hydrochloric acid, 2 M (2 N)  Fisher Scientific J/4250/17
Dimethylformamide (DMF) Fisher Scientific D/3840/08
Ethanol VWR Chemicals 20721.33
Dispersing additive  Air Products
Defoaming agent Air Products
Ethylene glycol Fluka 107-21-1
Polyvinylidene fluoride (PVDF) syringe filter VWR International
Cleaning detergent  Fisher Scientific 10335650
Fluorine doped tin oxide (FTO) glass, 8 Ω/sq Pilkington
Ruthenizer dye Solaronix 21613
Pre-cut 60 µm thick thermoplastic sealing film  Solaronix 74301
50 mM Iodide/tri-iodide electrolyte  in acetonitrile Solaronix 31111
Platinum coated FTO glass  Solaronix 74201
Vac'n'Fill Syringe Solaronix 65209
Polyimide tape (6.35 mm) Onecall Farnell 1676087

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Cherrington, R., Wood, B. M.,More

Cherrington, R., Wood, B. M., Salaoru, I., Goodship, V. Digital Printing of Titanium Dioxide for Dye Sensitized Solar Cells. J. Vis. Exp. (111), e53963, doi:10.3791/53963 (2016).

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