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Chemistry

(ऑक्सी) नाइट्राइड फोसफोर के लिए कम ऊर्जा Cathodoluminescence

Published: November 15, 2016 doi: 10.3791/54249

Summary

(ऑक्सी) नाइट्राइड फोस्फोरस का एक उत्कृष्ट रासायनिक और luminescence stabilities एक आशाजनक विकल्प के रूप में उपस्थित वर्तमान में सल्फाइड और ऑक्साइड फोस्फोरस इस्तेमाल करने के लिए। इस पत्र में, हम जिस तरह से कम ऊर्जा cathodoluminescence (सीएल) का उपयोग कर अपने स्थानीय luminescence गुणों की जांच के लिए उपस्थित थे।

Abstract

नाइट्राइड और oxynitride (Sialon) फोस्फोरस पराबैंगनी और दृश्य उत्सर्जन अनुप्रयोगों के लिए अच्छा उम्मीदवार हैं। उच्च प्रदर्शन, अच्छा स्थिरता और उनके उत्सर्जन गुण का लचीलापन उनकी संरचना और dopants को नियंत्रित करने के द्वारा प्राप्त किया जा सकता है। हालांकि, काम का एक बहुत अभी भी उनके गुणों में सुधार करने और उत्पादन लागत को कम करने के लिए आवश्यक है। एक संभव दृष्टिकोण के क्रम में उनकी विकास मापदंडों का अनुकूलन और उपन्यास फोस्फोरस खोजने के लिए अपने स्थानीय संरचनात्मक और रासायनिक वातावरण के साथ Sialon कणों का गुण luminescence सहसंबंधी है। इस तरह के एक उद्देश्य के लिए, कम वोल्टेज cathodoluminescence (सीएल) माइक्रोस्कोपी एक शक्तिशाली तकनीक है। एक उत्तेजना स्रोत के रूप में इलेक्ट्रॉन के उपयोग luminescence केन्द्रों में से अधिकांश का पता लगाने के लिए अनुमति देता है, स्थानिक और गहराई में उनकी luminescence वितरण का खुलासा, सीधे अन्य इलेक्ट्रॉन-आधारित तकनीकों के साथ सीएल परिणामों की तुलना, और सेंट के तहत उनके luminescence गुणों की स्थिरता की जांचress। फोस्फोरस लक्षण वर्णन के लिए इस तरह के फायदे कम ऊर्जा सीएल द्वारा कई Sialon फोस्फोरस पर जांच के उदाहरण के माध्यम से प्रकाश डाला जाएगा।

Introduction

हाल ही में, अधिक से अधिक ध्यान पर्यावरण के मुद्दों, विशेष रूप से ऊर्जा उत्पादन और खपत के लिए समर्पित है। इन समाज की जरूरतों का जवाब है, ऊर्जा उत्पादन "हरियाली" होना चाहिए कि इसका मतलब है, परंपरागत स्रोतों से ऊर्जा की खपत को कम करने या नए पर्यावरण के अनुकूल सामग्री का विकास। प्रकाश उत्सर्जक डायोड (एलईडी) और क्षेत्र उत्सर्जन प्रदर्शित करता है (feds) उनके compactness, बेहतर प्रदर्शन और कम बिजली की खपत ऐसे पारा गैस निर्वहन फ्लोरोसेंट प्रकाश व्यवस्था या प्लाज्मा प्रदर्शित 1-5 के रूप में वास्तविक प्रदर्शित करता है, की तुलना में होने के कारण महत्वपूर्ण ध्यान मिल गया है। एलईडी और फेड के प्रकाश स्रोत के लिए महत्वपूर्ण कारक एक उच्च कुशल भास्वर है। दुर्लभ पृथ्वी डाल दिया गया फोस्फोरस अकार्बनिक एक मेजबान के जाली और दुर्लभ पृथ्वी dopants, जो फोटॉनों की उत्तेजना (पराबैंगनी (यूवी), नीली बत्ती), इलेक्ट्रॉनों (इलेक्ट्रॉन बीम) या बिजली के क्षेत्र के तहत प्रकाश का उत्सर्जन कर सकते हैं से मिलकर सामग्री रहे हैं। उच्च कुशल फोस्फोरस के लिए आवश्यकताओं हैं: 1) उच्च बातचीतविभिन्न स्रोतों के साथ उत्तेजना सायन दक्षता; 2) कम थर्मल शमन के साथ अच्छा स्थिरता; 3) पूरे रंग-reproducibility के साथ उच्च रंग पवित्रता। हालांकि, केवल फोस्फोरस का एक बहुत ही सीमित संख्या में वर्तमान में इन न्यूनतम आवश्यकताओं को पूरा कर सकते हैं। वर्तमान में इस्तेमाल किया ऑक्साइड आधारित फोस्फोरस, दृश्य प्रकाश स्पेक्ट्रम में कम अवशोषण है, जबकि सल्फाइड-आधारित वाले कम रासायनिक और थर्मल stabilities है। इसके अलावा, वे इलेक्ट्रॉनों या परिवेश माहौल है, जो जीवन भर डिवाइस सीमा के अंतर्गत गिरावट दिखा। चूंकि उनके रंग पवित्रता और दक्षता सीमित कर रहे हैं, यह उन्हें मुश्किल उच्च रंग प्रतिपादन सूचकांक (CRI) luminescent उपकरणों की प्राप्ति के लिए इस्तेमाल किया जा है। नतीजतन, नई फोस्फोरस के अन्वेषण के लिए आवश्यक है।

दुर्लभ पृथ्वी डाल दिया गया नाइट्राइड और oxynitride (Sialon) फोस्फोरस बकाया थर्मल और रासायनिक स्थिरता उनके स्थिर रासायनिक संबंध संरचनाओं के आधार पर साथ अच्छे उम्मीदवार के रूप में माना जाता है। स्टोक्स बदलाव एक मजबूत ला में छोटा हो जाता हैttice और यह एक उच्च रूपांतरण दक्षता और फोस्फोरस 6-9 के एक छोटे से थर्मल शमन होता है। सामान्य में, इस तरह के यूरोपीय संघ के 2 + 2 + या Yb, और CE 3 + के रूप में द्विसंयोजक दुर्लभ पृथ्वी आयनों, की luminescence चरम स्थिति के कारण मेजबान जाली के साथ बदलती के साथ 5 डी-4f इलेक्ट्रॉनिक संक्रमण के लिए जिम्मेदार ठहराया है, और होते है एक व्यापक बैंड की 5 डी कक्षाओं और क्रिस्टल क्षेत्र के बीच मजबूत बातचीत करने के लिए। उनके गुणों के कारण, तरंग दैर्ध्य-ट्यून करने योग्य luminescence मेजबान जाली (छवि। 1) और दुर्लभ पृथ्वी आयनों की रासायनिक प्रकृति उनकी एकाग्रता को बदलने के द्वारा प्राप्त की है। इस प्रकार, Sialon फोस्फोरस साकार उच्च CRI सफेद एलईडी यूवी Feds में नीले-हरे-लाल फोस्फोरस सिस्टम और अनुप्रयोगों का उपयोग कर के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है।

हालांकि Sialon फोस्फोरस होनहार सामग्री, इस तरह के उपन्यास संरचनाओं को खोजने और प्रस्तुतियों लागत को कम करने के रूप में काम का एक बहुत अभी भी आवश्यक हैं। इसके अलावा, पाप के अनुकूलन के संदर्भ में कठिनाइयों के कारणTERING की स्थिति, Sialon फोस्फोरस अक्सर माध्यमिक चरणों 18-20 होते हैं। इस तरह के स्थानीय संरचनाओं की जांच sintering तंत्र को समझने और sintering शर्तों का अनुकूलन, और इसलिए Sialon फोस्फोरस के ऑप्टिकल गुणों में सुधार करने के लिए महत्वपूर्ण है। इन उद्देश्यों को कम ऊर्जा cathodoluminescence (सीएल) तकनीक के द्वारा प्राप्त किया जा सकता है।

सीएल एक घटना है जिसमें एक luminescent सामग्री पर irradiating इलेक्ट्रॉनों फोटॉनों के उत्सर्जन का कारण है। photoluminescence (पीएल) है, जो फोटॉन उत्तेजना से प्रेरित है के विपरीत, उत्तेजना क्षेत्र मिलीमीटर और चयनात्मक excitations के क्रम में आम तौर पर है विशेष उत्सर्जन प्रक्रियाओं, नैनोमीटर पैमाने में इलेक्ट्रॉन बीम उत्तेजित बढ़ाने के लिए और सभी luminescence सामग्री में मौजूद तंत्र को सक्रिय करता है , विभिन्न luminescence गुण 10-12 के साथ अलग-अलग चरणों का पता लगाने की अनुमति दे सकती है। इसके अतिरिक्त, इस घटना इलेक्ट्रॉनों सीएल संकेत उत्पन्न नहीं कर सकते हैंलेकिन इस तरह परिलक्षित इलेक्ट्रॉन, बरमा या एक्स-रे के रूप में भी विभिन्न संकेतों है, जो सामग्री पर विभिन्न जानकारी प्रदान करते हैं। इस प्रकार, संरचनात्मक, रासायनिक या बिजली के गुण भी प्राप्त किया जा सकता है। Sialon फोस्फोरस 14-20 के स्थानीय संरचनाओं के मूल का एक बेहतर समझ में सीएल परिणामों के साथ इन तकनीकों के संयोजन।

सीएल जांच इलेक्ट्रॉन बीम स्रोतों 13 के विभिन्न प्रकार के माध्यम से किया जा सकता है। आजकल, स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोप (SEM) सबसे आम प्रणाली सीएल माप प्रदर्शन करने के लिए है। बाद में, हम मुख्य रूप से इस प्रणाली पर चर्चा करने जा रहे हैं। छवि के रूप में देखा। 2, सीएल माप एक इलेक्ट्रॉन स्रोत (SEM), एक प्रकाश कलेक्टर (ऑप्टिकल फाइबर और monochromator) और एक पहचान प्रणाली का उपयोग करके किया जाता है। डिटेक्शन सिस्टम एक आरोप युग्मित डिवाइस (सीसीडी) और एक photomultiplier ट्यूब (पीएमटी) है, जो समानांतर पता लगाने मोड और धारावाहिक का पता लगाने मोड, क्रमशः के लिए कर रहे होते हैं।सामान्य तौर पर, नमूना से एकत्र प्रकाश भट्ठा द्वारा समायोजित और फिर monochromator झंझरी से छितरी हुई है। नमूना एकत्र प्रकाश सीसीडी (समानांतर पता लगाने मोड) पर छितरी हुई है, जब प्रत्येक उत्सर्जन तरंगदैर्ध्य एक साथ पता लगाया है। छितरी प्रकाश की एक विशिष्ट तरंगदैर्ध्य एक भट्ठा (धारावाहिक का पता लगाने मोड) द्वारा चयनित किया जाता है, इसकी तीव्रता पीएमटी द्वारा दर्ज की गई है एकरंगा छवियों के रूप में।

इस पत्र में, हम मुख्य रूप से Sialon फोस्फोरस के लक्षण वर्णन के लिए एक कम ऊर्जा सीएल के उपयोग पर प्रकाश डाला, प्रतीकात्मकता, सी-डाल दिया गया AlN 14, 22, सीए डाल दिया गया (ला, सीई) अल (सी 6-जेड अल Z) ( एन 10-जेडZ) (z ~ 1) (जेईएम) 15, सी / यूरोपीय संघ डाल दिया गया AlN 16, 17 और प्रमाणित डाल दिया गया La 5 सी 3 हे 12 एन सामग्री। क्रॉस अनुभागीय चमकाने एक आर्गन आयन बीम (सीपी विधि) का उपयोग विधि बहुस्तरीय संरचनाओं, कम सतह क्षति के साथ इसकी व्यापक चमकाने क्षेत्र की वजह से निरीक्षण करने के लिए एक उपयोगी तरीका है। यहफोस्फोरस की एक स्थानीय संरचना की जांच के लिए किया गया है। अन्य इलेक्ट्रॉन-आधारित तकनीकों और luminescence स्थिरता की जांच के साथ सीएल के संबंध में भी यह साफ हो जाएगा।

Protocol

1. नमूने

  1. भास्वर संश्लेषण
    1. उत्पाद डिजाइन, सामग्री शुरू और उनके वजन की उम्मीद रासायनिक प्रतिक्रियाओं के आधार पर निर्धारित है। संक्षेप में कच्चे शुरुआती चूर्ण 14-20 वजन।
    2. क्रश और हाथ से एक सुलेमानी मोर्टार में उन्हें मिश्रण। कच्चे चूर्ण की गुणवत्ता पर निर्भर करता है, क्रम में संभव के रूप में समरूप एक मिश्रण प्राप्त करने में 15-30 मिनट के लिए मिश्रण। पैक एक बोरान नाइट्राइड क्रूसिबल में पाउडर मिश्रण।
      नोट: कदम उठाने 1.1.1-1.1.2 अक्रिय गैस के तहत एक दस्ताना बॉक्स में, अंतिम उत्पाद या कच्चे पाउडर के रूप में बहुत कम ऑक्सीजन एकाग्रता के साथ हवा में अस्थिर कर रहे हैं।
    3. एक ग्रेफाइट हीटर के साथ एक गैस दबाव sintering भट्ठी में पाउडर मिश्रण आग। एक निरंतर हीटिंग दर पर नमूने हीट। कक्ष में पूर्व निर्धारित नाइट्रोजन गैस (99.999% शुद्धता) लागू करने, और एक साथ वांछित मूल्य के लिए तापमान बढ़ा।
      ध्यान दें: sinte की अवधि के लिए एक ही परिस्थितियों रखें अंगूठी। ताप तापमान और अवधि सामग्री 14-20 के आधार पर अलग हैं।
    4. फायरिंग के बाद, बिजली बंद, और नमूने भट्ठी के अंदर ठंडा होने दें। ठीक कणों हो रही है जब तक हाथ से अच्छी तरह से कुचलने एक सुलेमानी मोर्टार में धातुमल पाउडर।
  2. अनुप्रस्थ काट
    1. और hardener के 30 मिलीग्राम राल के 300 मिलीग्राम के साथ फोस्फोरस के 150 मिलीग्राम मिक्स। एक सिलिकॉन मोल्ड में डालो और मिश्रण से ऑक्सीजन वाष्पन के लिए शून्य में 30 मिनट के लिए 60 डिग्री सेल्सियस पर सेंकना।
    2. हवा में 60 मिनट के लिए 100 डिग्री सेल्सियस पर एक सिलिकॉन मोल्ड में डाल दिया है और पके हुए फिर से एक पाउडर एम्बेडेड चिप बनाना। हीटिंग के दौरान, पाउडर के सबसे उच्च सामग्री घनत्व के कारण तल पर जमा कर रहे हैं।
    3. आदेश में एक दर्पण की सतह का निर्माण करने के काम-गोद और एर-आयन पार अनुभाग पालिशगर के माध्यम से चिप के नीचे के पहलू पॉलिश। उच्चतर ढाला पाउडर की राशि पाउडर की आंतरिक संरचना के बेहतर अवलोकन अनुमति देता है।
jove_title "> 2। Cathodoluminescence

  1. नमूना और सेट-अप की तैयारी
    ध्यान दें: सीएल एक contactless तकनीक है, वहाँ माप खुद के लिए कोई विशेष आवश्यकताओं हैं। तैयारी माप उद्देश्यों पर निर्भर करेगा। इस प्रकार, मात्रात्मक मापन के लिए, यह कार्बन टेप पर पाउडर की एक बड़ी राशि डाल करने के लिए पसंद किया जा सकता है, या एक फिल्म बनाई। गुणात्मक माप के लिए, अलग-थलग कणों की जांच पाउडर की एक छोटी राशि एक कार्बन टेप पर समाधान में मंदिर के लिए इथेनॉल में पाउडर डाल, या dispersing और एक पारंपरिक तांबा माइक्रो ग्रिड immerging द्वारा इष्ट जा सकता है।
    1. संदर्भ चरण (12 मिमी) के साथ नमूना के शीर्ष के लिए पंक्ति में नमूना मंच की ऊंचाई को समायोजित करें।
    2. चैम्बर में नमूना मंच डालें। इलेक्ट्रॉन बंदूक और नमूने के बीच ellipsoidal दर्पण डालें। सुनिश्चित करें कि नमूने दर्पण contaminating या इसे तोड़ने को रोकने के लिए ellipsoidal दर्पण को छू नहीं कर रहे हैं।
    3. शांत भरेंतरल एन 2 के साथ डिटेक्टरों के जलाशय हैैं। डिटेक्टर चालू करें। डिटेक्टरों तापमान अस्तबल जब तक प्रतीक्षा करें सीएल माप शुरू करने के लिए। माप के लिए आदर्श तापमान 110 लालकृष्ण नोट है: तापमान सॉफ्टवेयर पर जाँच की जा सकती है।
  2. सीएल माप
    नोट: इलेक्ट्रॉन बीम की स्थिति, विशेष रूप से इलेक्ट्रॉन बीम ऊर्जा और किरण वर्तमान में, चुने गए हैं। इन शर्तों के नमूनों की उम्मीद luminescence तीव्रता मनाया चार्ज, luminescence गिरावट और गहराई से विश्लेषण में हितों के समारोह में चुना जाना चाहिए।
    1. इलेक्ट्रॉन बीम जहां आप SEM और / या सीएल स्पेक्ट्रम ले जाना चाहता हूँ की स्थिति। आदेश में परिभाषित आकार और सही दृष्टिवैषम्य बाहर लाने के लिए एक स्पष्ट और तेज छवि प्राप्त करने में छवि ध्यान दें। मंच ऊंचाई और दूरी काम को समायोजित करें। बढ़ाया छवि पर एक्स का प्रयोग, वाई stigmators द्वारा दृष्टिवैषम्य सही। सीएल अधिग्रहण के लिए सॉफ्टवेयर शुरू करो।
    2. दर्पण की स्थिति और अनुकूलननमूना ऊंचाई सीएल स्पेक्ट्रा के लिए सबसे मजबूत तीव्रता पाने के लिए। यह करने के लिए, "वास्तविक समय माप" पर क्लिक करें और सॉफ्टवेयर पर "निरंतर मोड" का चयन करें। monochromator में दर्पण सेट के रूप में "सामने की ओर" सीसीडी को फैलाया प्रकाश भेजने और त्वरित सीएल स्पेक्ट्रा लेने के लिए। धीरे-धीरे दर्पण स्थिति और नमूना ऊंचाई परिवर्तन रखते हुए एसई की छवि केंद्रित है और सीएल तीव्रता बढ़ रही है।
    3. एक बड़े क्षेत्र की सीएल स्पेक्ट्रा के लिए, "वास्तविक समय माप" आइकन पर क्लिक करें और सॉफ्टवेयर पर "एक शॉट मोड" का चयन करें। आदेश सीसीडी करने के लिए प्रकाश उत्सर्जित भेजने के लिए प्रकाश का पता लगाने प्रणाली विन्यास करें। नमूना पर निर्भर करता है, आदेश के लिए सबसे उपयुक्त तीव्रता / वर्णक्रमीय संकल्प पाने के लिए चयन झंझरी, भट्ठा चौड़ाई और माप संग्रह का समय है।
    4. सीएल रंग इमेजिंग के लिए, "चित्र माप" आइकन पर क्लिक करें और सॉफ्टवेयर पर "पीएमटी डिटेक्टर" का चयन करें। monochromator एक में दर्पण सेटs "पीछे की ओर" पीएमटी डिटेक्टर को तितर-बितर प्रकाश भेजने के लिए, और एक भट्ठा डालने के लिए। नमूना पर निर्भर करता है, संकल्प, बढ़ाई, वांछनीय संग्रह तरंगदैर्ध्य और समय चुनें। छवि फ्रीज और सॉफ्टवेयर के लिए भेज देते हैं।
    5. स्थानीय सीएल विश्लेषण के लिए, एसई या सीएल छवि पहले से लेते हैं। "माप" आइकन पर क्लिक करें, स्थिति छवि पर स्पेक्ट्रा लेने के लिए चयन करें। आदेश सीसीडी करने के लिए प्रकाश उत्सर्जित भेजने के लिए प्रकाश का पता लगाने प्रणाली विन्यस्त करें, और उसके बाद सीएल स्पेक्ट्रा ले।
    6. सीएल समय विकास के लिए, "समय निर्भरता माप" आइकन पर क्लिक करें और सॉफ्टवेयर पर "सीसीडी" का चयन करें। आदेश सीसीडी डिटेक्टर को उत्सर्जित प्रकाश भेजने के लिए प्रकाश का पता लगाने प्रणाली विन्यास करें। सॉफ्टवेयर पर निर्भर करता है, 360 स्पेक्ट्रा हर 10 सेकंड उदाहरण के लिए, स्पेक्ट्रा और 2 माप के बीच समय की संख्या का चयन करें।

Representative Results

luminescence न केवल laterally लेकिन यह भी गहराई से वितरित किया जाता है। के बाद से यह घटना इलेक्ट्रॉनों 21 की प्रवेश गहराई से भिन्न होता है इस तरह की कोर-सतह वितरण, इलेक्ट्रॉन ऊर्जा बदलकर सीएल के साथ नमूदार है। हालांकि, प्रवेश गहराई प्रत्येक सामग्री के लिए भिन्न होता है और इलेक्ट्रॉन ऊर्जा और प्रवेश गहराई के बीच पत्राचार रेखीय नहीं है, और इस तरह की सामग्री अपने आप में गहरी क्षेत्रों से उच्च ऊर्जा फोटोन के पुनरवशोषण के रूप में कुछ अतिरिक्त प्रभाव, पेश हो सकता है। इस प्रकार, यह सीधे पार अनुभाग अवलोकन के माध्यम से कोर-सतह वितरण का निरीक्षण करने के लिए बेहतर हो सकता है। भास्वर पाउडर के मामले में, इस तरह के अवलोकन के पार अनुभाग पालिशगर द्वारा पाउडर राल मिश्रित एक राल और पोलिश में कणों को फँसाने, उदाहरण के लिए के द्वारा प्राप्त किया जा सकता है। चूंकि कणों बेतरतीब ढंग से राल में वितरित कर रहे हैं, काटने दिशा चलाया हुआ नहीं है। हालांकि, कणों की उच्च राशि एकपर्याप्त कणों काटने llows इस तरह के एक विश्लेषण वैध बनाने के लिए।

इस बिंदु को वर्णन करने के लिए, हम सी-डाल दिया गया AlN पाउडर के luminescence वितरण की जांच की है। चित्रा 5A 0.0% और सी के 1.6% के साथ डाल दिया गया AlN पाउडर के सीएल स्पेक्ट्रा से पता चलता है। जबकि AlN की है कि 280 एनएम पर एक स्पष्ट कंधे के साथ 350 एनएम पर एक बैंड के 1.6% के साथ डाल दिया गया undoped AlN के उत्सर्जन, 350 पर 2 बैंड और 380 एनएम के होते हैं। 350 और 380 एनएम बैंड अल रिक्ति ऑक्सीजन परिसरों (ओ एन वी अल) को जिम्मेदार ठहराया है, जबकि ओ-शुद्ध AlN सी से प्रभावित SiO वाष्प 22 के लिए फार्म के साथ 280 एनएम पर कंधे। 5 ब चित्रा और सीएल दिखाने 5C रूप-धातुमल और 280 एनएम पर लिया छवियों पार sectioned सी के 1.6%, क्रमशः के साथ डाल दिया गया AlN पाउडर। 280 एनएम उत्सर्जन के रूप में धातुमल नमूने की सीएल छवि से कणों के साथ असमान है, उज्जवल क्षेत्रों सममूल्य के किनारों पर लग रहे होticles, लेकिन कणों की morphologies और उनके वितरण ऐसी टिप्पणियों इतना स्पष्ट नहीं कर सकते हैं। हालांकि, पार sectioned नमूने की सीएल छवि से, यह स्पष्ट रूप से दिखाई देता है कि 280 एनएम उत्सर्जन मुख्य रूप से कणों की सतहों पर स्थानीय है, सुझाव है कि AlN कणों वास्तव में एक सी युक्त परत और सतह शुद्धि आगे बढ़ सकते द्वारा लेपित हैं।

Sialon फोस्फोरस में स्थानीय संरचना में परिवर्तन काफी luminescence गुणों को प्रभावित कर सकते हैं। इस प्रकार, विभिन्न मेजबान lattices में या अलग अलग साइटों में एक ही दुर्लभ पृथ्वी आयन अलग उत्सर्जन 15,18-20 दे सकता है। लेकिन, दुर्भाग्य से, इस तरह के तापमान के एक वितरण या कच्चे माल अनुपात, या कणों की सतह के आंशिक ऑक्सीकरण के रूप में sintering के दौरान स्थानीय मतभेद, उम्मीद कर रहे हैं, कण और / या में साथ संरचना के परिवर्तन के परिणामस्वरूप कई चरणों के साथ साथ मौजूदगी। इस तरह के प्रभाव नहीं हो सकता directly संरचनात्मक और रासायनिक लक्षण वर्णन तकनीक के साथ नमूदार। इस प्रकार, यह एक भास्वर के स्थानीय luminescence गुणों की जांच करने के लिए महत्वपूर्ण है। आकार और एक SEM में इलेक्ट्रॉन बीम की स्थिति का सटीक नियंत्रण के साथ, यह न केवल एक nanoscale क्षेत्र से एक सीएल स्पेक्ट्रम हासिल करने के लिए, लेकिन यह भी luminescence केन्द्रों के उच्च संकल्प सीएल छवियों को प्राप्त करने के लिए संभव है।

(ला, सीई) अल (सी 6-जेड अल z) (एन 10-जेडZ) (z ~ 1) (जेईएम) एक गहन नीले भास्वर है जो सामान्य प्रकाश व्यवस्था के लिए उपयुक्त है। ऐसा नहीं है कि सीए द्वारा (ला, सीई) की जगह से, एक लाल पारी और सीएल चोटियों में से एक व्यापक सीए डोपिंग के अनुसार होते पाया गया है। यह माना जाता था कि सीए Ce 3 + के क्रिस्टल क्षेत्र बंटवारे प्रभावित कर रहा था। हालांकि, इस विवरण, केवल luminescence स्पेक्ट्रा पर आधारित है, भ्रामक, के रूप में क्रॉस अनुभागीय स्थानीय विश्लेषण से पता चला है। 15 चित्रा 6 पार सेकंड से पता चलता हैराष्ट्रीय एसई (सीएस एसई), 300 एनएम (लाल), 430 एनएम (नीला) और 540 एनएम (हरा) और स्थानीय सीएल स्पेक्ट्रा 0 के साथ डाल दिया गया जैश फोस्फोरस के लिए 5 केवी में ले लिया पर संयुक्त CS-सीएल छवियों (ए, बी, सी) और 0.69 (डी, ई, एफ) में। सीए के%, क्रमशः। यह उल्लेख किया गया है कि इन तरंग दैर्ध्य है ताकि मामले में ओवरलैपिंग बैंड है कि कई बैंड मौजूद कम करने के लिए चयन किया गया है। सीए-undoped नमूने की CS-सीएल छवि के लिए, जैश के कणों में कई एक दूसरे के साथ agglomerated कणों से मिलकर बनता है। 430 एनएम पर luminescence लगभग समान रूप से कुछ उज्जवल क्षेत्र और 300 एनएम पर स्थानीय क्षेत्र से कुछ के साथ वितरित किया जाता है। दूसरी ओर, अनाज की सीमाओं गहरा उत्सर्जन दिखा। स्थानीय सीएल विश्लेषण से पता चलता है कि वर्णक्रम आकार किसी भी स्थिति में अपेक्षाकृत तुलनीय है, चित्रों के साथ एक अच्छे समझौते में 430 450 एनएम और वर्णक्रम तीव्रता से बैंड की एक बदलाव के साथ। के सीए डाल दिया गया CS-सीएल छवि के लिए, वहाँ 430 और 540 एनएम के बीच महत्वपूर्ण मतभेद हैं। Submicron पैच स्पष्ट रूप से एक बड़े पुलिस के साथ 300 और 540 एनएम पर उज्जवल दिखाईगहरे रंग की अनाज सीमा क्षेत्रों के साथ कणों की rtion, जबकि 430 एनएम उत्सर्जन कणों के दूसरे खंड में स्थानीय है। स्थानीय विश्लेषण करके, सीएल स्पेक्ट्रम एक 430 एनएम उज्ज्वल क्षेत्र (3 अंक) पर लिए गए 440 एनएम पर एक बैंड, CA-undoped नमूना के लिए मनाया एक पर तुलनीय होते हैं। उज्ज्वल एक ही कण में एम्बेडेड (अंक 1 और 4) 540 एनएम क्षेत्रों, 480-490 एनएम पर एक बैंड दिखा। 300 एनएम (2 अंक) और अंधेरे अनाज सीमा क्षेत्र (Point 5) में छोटे उज्ज्वल क्षेत्रों कभी कभी उत्सर्जन पर 310 एनएम के साथ 480 एनएम पर कंधे के साथ 440 एनएम पर एक बैंड दिखा। साहित्य और XRD विश्लेषण के आधार पर हमने बैंड के चारों ओर 430 एनएम पर प्रमाणित करने के लिए 3 + α-SiAlON 23 में प्रमाणित करने के लिए 3 + 480 एनएम पर जैश के 22 और उस में केंद्रित विशेषता कर सकते हैं। गहरे रंग की व्यापक उत्सर्जन कि 310 एनएम पर Sialon के लिए मेजबान सामग्री β-SiAlON में सीई 3 + करने के लिए जन्म लिया है, और। ये परिणाम साबित होता है कि लाल पारी और सीए डोपिंग के अनुसार सीएल चोटियों के विस्तार नहीं ठहराया जा सकता हैCe 3 + के क्रिस्टल क्षेत्र बंटवारे में सीए प्रेरित परिवर्तन के रूप में शुरू में सोचा था, लेकिन एक ही कणों के अंदर अलग-अलग चरणों के साथ साथ मौजूदगी और β-SiAlON के क्रमिक परिवर्तन सीए डोपिंग के साथ अल्फा-SiAlON करने के लिए और अधिक।

विभिन्न उत्सर्जन केन्द्रों का अवलोकन और उनके वितरण कम ऊर्जा सीएल का उपयोग करके संभव है, यह पूरी तरह से luminescence केन्द्रों की प्रकृति को समझने के लिए पर्याप्त नहीं हो सकता है। ऐसे मामलों में, यह अन्य तकनीकों के साथ सीएल माप गठबंधन करने के लिए आवश्यक है। घटना इलेक्ट्रॉनों सीएल बगल में अन्य संकेतों को उत्पन्न कर सकते हैं के बाद से, यह सीधे अलग इलेक्ट्रॉन बीम तकनीक के साथ ही क्षेत्र की जांच से बिजली, रासायनिक या संरचनात्मक गुणों के साथ प्रकाश उत्सर्जन सहसंबंधी संभव है। इस प्रकार, उच्च संकल्प मंदिर के साथ सीएल (HRTEM) और EBIC के संबंध में इस तरह के dislocations या स्टैकिंग दोष के रूप में दोष, चिह्नित करने के लिए इस्तेमाल किया गया है। से संबंधितएकाग्रता / रचना की भिन्नता, मंदिर, ईडीएस या बरमा स्पेक्ट्रोस्कोपी के साथ सीएल के संयोजन luminescence की मूल के एक बेहतर समझ हो सकती है।

यहाँ, हम सी-डाल दिया गया AlN पाउडर के उत्सर्जन की जांच से इस पहलू को दर्शाते हैं। चित्रा 7 से पता चलता है CS-सीएल और सीएस-ईडीएस छवियों (क, ख) और स्थानीय स्पेक्ट्रा (सी, डी) AlN कण 4.0% Si साथ डाल दिया गया की डोपिंग। CS-सीएल छवि, 350 एनएम पर लिया गया था, जबकि CS-ईडीएस की छवि सी और अल वितरण के superposition के होते हैं। CS-सीएल छवि के कणों के बीच में गहरे रंग की लम्बी संरचना से पता चलता। स्थानीय सीएल उज्ज्वल क्षेत्र में ले जाया स्पेक्ट्रा 280, 380 पर कंधे के साथ 350 एनएम और 460 एनएम पर एक मजबूत चोटी से मिलकर बनता है। हालांकि, वहाँ की स्थिति के साथ इन विभिन्न बैंड के बीच अनुपात में स्पष्ट परिवर्तन कर रहे हैं। 350 एनएम पर एक उज्जवल उत्सर्जन दिखा क्षेत्रों (बिंदु 1) एक उच्च 280 एनएम उत्सर्जन और छोटे 460 एनएम उत्सर्जन से पता चलता मीटर की तुलना350 एनएम पर ऐन बैंड, जबकि गहरे रंग की लम्बी पैच (2 अंक) एक छोटे 280 एनएम उत्सर्जन और उच्च 460 एनएम उत्सर्जन 350 एनएम पर मुख्य बैंड की तुलना में पता चलता है। 460 एनएम से AlN 24 में सी-मिलनसार दोष उत्पन्न है। ईडीएस छवियों और स्थानीय स्पेक्ट्रा कि गहरे रंग की लम्बी क्षेत्र एक छोटे अल और उच्च सी रचना दिखाने के कणों के बाकी की तुलना में प्रकट करते हैं। चित्रा 5 में मनाया परिणामों के साथ तुलना में, हम मान सकते हैं कि AlN में सी की मात्रा को बढ़ाने के द्वारा, एक माध्यमिक प्रतिक्रिया सी और AlN, जो SiAlON चरणों के गठन लाती बीच होता है।

उपकरणों में इस्तेमाल एक सामग्री के लिए दो महत्वपूर्ण पैरामीटर सामग्री उच्च प्रदर्शन और तनाव में स्थिरता रहे हैं। दरअसल, तनाव के तहत सामग्री के गुणों की गिरावट अपने जीवनकाल, जो औद्योगिक रूप से व्यवहार्य नहीं है कम हो जाएगा। इस प्रकार, इस तरह के कैथोड रे ट्यूब (सीआरटी) और Feds के रूप में इलेक्ट्रॉन बीम प्रेरित उपकरणों के लिए, यह n हैइलेक्ट्रॉन बीम विकिरण प्रतिरोधी फोस्फोरस विकसित करने के लिए और / या आदेश को रोकने या इस तरह के प्रभाव को कम करने में इलेक्ट्रॉन बीम प्रेरित तंत्र को समझने के ecessary। Luminescence गिरावट अलग तंत्र, ऐसे सोखना / desorption या सतहों, निर्माण या दोष की सक्रियता, आदि 25-27 पर चार्ज के माध्यम से हो सकता है। हालांकि इन तीव्रता रूपों सीएल परिणामों के मात्रात्मक विश्लेषण जटिल है, वे optoelectronic उपकरणों के जीवनकाल जांच करने के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है।

इस बिंदु को वर्णन करने के लिए, हम सीएल स्पेक्ट्रा और दो नीले उत्सर्जक फोस्फोरस के evolutions है, CE डाल दिया गया La 5 सी 312 और एन सी / यूरोपीय संघ डाल दिया गया AlN। चित्रा 8A प्रमाणित डाल दिया गया La 5 सी के लिए CL स्पेक्ट्रा से पता चलता है 3 हे 12 और एन सी / 5 केवी पर विकिरण के 20 सेकंड के बाद यूरोपीय संघ डाल दिया गया AlN। दोनों नमूने एक गहन नीले उत्सर्जन दिखाने: Ce-डाल दिया गया La <के लिए बैंड की स्थिति और तीव्रताउप> 5 सी 3 हे 12 N, 456 एनएम और 3,270 सीपीएस, क्रमशः सी / यूरोपीय संघ-codoped AlN के लिए उन जबकि 466 एनएम और 3,100 सीपीएस हैं। एक प्राथमिकताओं, इन 2 नमूनों के बीच मुख्य अंतर यह है, उत्सर्जन की चौड़ाई है, क्योंकि लिए CE-डाल दिया गया La 5 सी 3 हे 12 एन उत्सर्जन कई बैंड के साथ साथ मौजूदगी के कारण बड़ा है। इस प्रकार, ऐसा लगता है कि दोनों सामग्री feds के लिए नीले रंग उत्सर्जक फोस्फोरस के रूप में उपयुक्त हैं, और हम निर्माण लागत, अन्य फोस्फोरस के साथ अनुकूलता या इलेक्ट्रॉन बीम विकिरण के तहत luminescence गुणों की स्थिरता के रूप में मापदंड पर विचार किया है कि निर्धारित करने के लिए सबसे उपयुक्त। चित्रा 8b 5 केवी पर इलेक्ट्रॉन बीम विकिरण के दौरान के CE डाल दिया गया La 5 सी 312 और एन सी / यूरोपीय संघ डाल दिया गया AlN सीएल तीव्रता का evolutions पता चलता है। Ce-डाल दिया गया के लिए La 5 सी 3 हे 12 N, तीव्रता 5 मिनट में 3,270 से 450 सीपीएस से और 60 मिनट में 95 सीपीएस के लिए कम हो जाती है। अर्थात्, 3600 धारा के तहत5-केवी विकिरण की तीव्रता प्रारंभिक तीव्रता का 95% से अधिक कम हो जाती है। सी / यूरोपीय संघ डाल दिया गया AlN के लिए, तीव्रता 60 मिनट में 3,100 से 2,500 सीपीएस, अर्थात् इस प्रारंभिक तीव्रता का 20% की कमी कम हो जाती है। ये परिणाम स्पष्ट रूप से दिखाने सी / यूरोपीय संघ डाल दिया गया AlN प्रमाणित डाल दिया गया La 5 सी की तुलना में काफी बेहतर उम्मीदवार 3 हे 12 एन अपनी उच्च स्थिरता की वजह से है कि।

आकृति 1
चित्रा 1: दिखाई (क) और पराबैंगनी (ख) प्रकाश के तहत दुर्लभ पृथ्वी डाल दिया गया SiAlON फोस्फोरस के luminescence अलग फोस्फोरस के चित्र।। (ग) विभिन्न मेजबान lattices में यूरोपीय संघ के 2 + की सामान्यीकृत सीएल स्पेक्ट्रा। यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

पेज = "1"> चित्र 2
चित्रा 2: सीएल का सेटअप (क) सीएल के साथ SEM प्रणाली की तस्वीर, इनसेट साथ ellipsoidal दर्पण की एक तस्वीर।। (ख) प्रकाश प्रणाली का पता लगाने के योजनाबद्ध छवि। यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

चित्र तीन
चित्रा 3: SiAlON फोस्फोरस की तैयारी (क) प्रारंभिक पाउडर, वजन और शर्तों sintering का निर्धारण;। (ख) कच्चे चूर्ण के मिश्रण; (ग) पाउडर मिश्रण के sintering; (घ) पहले और पेराई के बाद धातुमल पाउडर।लक्ष्य = "_blank"> यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

चित्रा 4
चित्रा 4:। क्रॉस-सेक्शन की तैयारी (क) राल और hardener, और मिश्रण में वाष्पन हवा के साथ पाउडर के मिश्रण। (ख) एक सिलिकॉन मोल्ड और हीटिंग में डालने का कार्य। (ग) काम-गोद और एर-आयन पार अनुभाग पालिशगर द्वारा चिप्स की चमकाने। (घ) मापने पार के अनुभागीय क्षेत्र पॉलिश। यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

चित्रा 5
चित्रा 5:। सी डाल दिया गया AlN में कोर-खोल वितरण (एक) AlN पाउडर के सीएल स्पेक्ट्रा 5 केवी पर सी के 1.6% के साथ डाल दिया गया। (ख - ग)। सीएल छवियों 5 केवी और (ख) और पार sectioned (ग) AlN पाउडर सी के 1.6% के साथ डाल दिया गया, क्रमशः के रूप में धातुमल के लिए 280 एनएम पर लिया कृपया यहाँ क्लिक करें यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए ।

चित्रा 6
चित्रा 6:। सीए डाल दिया गया जैश भास्वर के स्थानीय विश्लेषण CS-एसई, 300 एनएम (लाल), 430 एनएम (नीला) और 540 एनएम (हरा) और स्थानीय सीएल स्पेक्ट्रा पर संयुक्त CS-सीएल छवियों जैश फोस्फोरस के लिए 5 केवी में लिया साथ 0 (ए, बी, सी) और 0.69 (डी, ई, एफ) में डाल दिया गया। सीए के%, क्रमशः।ig6large.jpg "लक्ष्य =" _blank "> यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

चित्रा 7
चित्रा 7:।। सीएल और ईडीएस AlN कण की सी-डाल दिया गया AlN CS-सीएल और सीएस-ईडीएस छवियों (ए, सी) और स्थानीय स्पेक्ट्रा (बी, डी) 4.0% सी डोपिंग के साथ डाल दिया गया की तुलना में एक देखने के लिए यहाँ क्लिक करें यह आंकड़ा का बड़ा संस्करण।

आंकड़ा 8
8 चित्रा:। दो नीले फोस्फोरस के luminescence स्थिरता (क) के CE डाल दिया गया La 5 सी 3 हे 12 एन और सीएल स्पेक्ट्रा सी / 5 केवी पर विकिरण के 20 सेकंड के बाद AlN यूरोपीय संघ डाल दिया गया। (ख 5 सी 312 और एन सी / यूरोपीय संघ डाल दिया गया AlN की सीएल तीव्रता का Evolutions। यहां यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए क्लिक करें।

Discussion

Sialon फोस्फोरस पर कम ऊर्जा सीएल लक्षण वर्णन के ये प्रतिनिधि उदाहरण के माध्यम से, हम पता चला है कि कैसे फोस्फोरस जांच के लिए शक्तिशाली और जल्दी तकनीक हो सकता है। स्थानीय सीएल मापन और मानचित्रण मापने, नमूना तैयार करने में लचीलेपन का लाभ ले रही है और अन्य तकनीकों के साथ सीएल के संयोजन से, हम और अधिक सही, luminescence के मूल विशेषता विकास तंत्र को स्पष्ट और अनुप्रयोगों के लिए सबसे उपयुक्त फोस्फोरस निर्धारित कर सकते हैं। इन परिणामों के इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोप के सुधार और प्रकाश डिटेक्टरों, जो बढ़ाने माप संग्रह समय, संवेदनशीलता और स्थानिक संकल्प के कारण मुख्य रूप से प्राप्त कर रहे हैं।

दोनों Sialon फोस्फोरस और सीएल क्षेत्रों स्वाभाविक रूप से इस अखबार में प्रस्तुत पहलुओं तक ही सीमित नहीं हैं। बाद में, क्रम में चर्चा विस्तार करने के लिए हमें अलग से उनके बारे में थोड़ा और अधिक चर्चा करने के लिए जा रहे हैं।

मामले ओ मेंएफ Sialon फोस्फोरस, उनके बेहतर luminescence और स्थिरता के गुणों के साथ, वे अधिक से प्रकाश अनुप्रयोगों के लिए अधिक इस्तेमाल किया जा रहा है। हालांकि, वे भी बहुत दिलचस्प यांत्रिक, थर्मल, चुंबकीय, अतिचालकता, इलेक्ट्रिकल, इलेक्ट्रॉनिक, और ऑप्टिकल गुण है, जो उनकी रचना बदलकर देखते जा सकता है प्रदर्शित करते हैं। इस प्रकार, वे भी इस तरह के antireflection कोटिंग्स, सौर अवशोषक, गर्मी दर्पण, रंग पिगमेंट, दृश्य प्रकाश संचालित photocatalysts, पारदर्शी खिड़कियां और armors, या फ्लोरोसेंट जांच जैव चिकित्सा इमेजिंग 29 के लिए के रूप में आवेदन की एक विस्तृत श्रृंखला में पाए जाते हैं। हम आशा कर सकते हैं कि वे इस तरह के सौर ऊर्जा कुशलता हालांकि बहुत काम की कटाई, हाइड्रोजन अर्थव्यवस्था को साकार करने, पर्यावरण प्रदूषण को कम करने, प्राकृतिक संसाधनों की बचत, आदि, के रूप में कई ऊर्जा और पर्यावरण से संबंधित पहलुओं में महत्वपूर्ण भूमिका, खेलने के लिए जा रहे हैं अभी भी उनके गुणों में सुधार करते हुए इस तरह के decre के रूप में, उनकी उत्पादन लागत को कम करने के लिए जारी रखने के लिए आवश्यक हैsintering तापमान asing या दुर्लभ पृथ्वी आयनों का उपयोग सीमित। यह उपन्यास Sialon फोस्फोरस, ढूँढने और संपत्तियों पर रचना और विकास की स्थिति की भूमिका को स्पष्ट द्वारा प्राप्त किया जा सकता है। हमने देखा है कि सीएल एक महत्वपूर्ण भूमिका इन उद्देश्यों को प्राप्त करने के लिए खेल सकते हैं। लेकिन, हाल ही में नए तरीकों को भी बहुत ही होनहार संभावनाओं का पता चला है। इन तरीकों में से दो समय की उड़ान माध्यमिक आयन मास स्पेक्ट्रोमेट्री (TOF-एस) और एकल कण निदान कर रहे हैं। TOF-एस स्थानिक जो पता लगाने के स्तर पर प्रजातियों का पता लगाने के लिए न केवल लेकिन यह भी ऑक्सीकरण राज्य 31 में मतभेद के लिए सक्षम बनाता उच्च संवेदनशीलता, साथ पूरे जन स्पेक्ट्रम को हल करने में सक्षम है। एकल कण निदान एक छोटे एकल क्रिस्टल के रूप में एक जटिल मिश्रण में एक व्यक्ति luminescent कण के उपचार में होते हैं, और सुपर संकल्प एकल क्रिस्टल एक्स-रे विवर्तन के साधन और एकल कण प्रतिदीप्ति द्वारा ऑप्टिकल और संरचनात्मक गुणों की जांच करने के लिए 31।

25 की मात्रा पर। इस प्रकार, इन मानकों का एक छोटा सा बदलाव काफी सीएल तीव्रता बदल सकता है। इसके अलावा, इलेक्ट्रॉन बीम विकिरण के नमूने को नुकसान करने की संभावना बढ़ सकती है। यह तीव्रता में एक कठोर परिवर्तन के लिए प्रेरित, या नए luminescence केन्द्रों, जो मात्रात्मक सीएल माप की विश्वसनीयता को प्रभावित कर सकते हैं के निर्माण / सक्रियण उत्पन्न हो सकता है। सामग्री चा में सीएल का विकासracterization था और दृढ़ता से इलेक्ट्रॉन बीम सूक्ष्मदर्शी में सुधार और प्रकाश का पता लगाने के लिए संबंधित हो जाएगा। इस प्रकार, यह अब मंदिर प्रदर्शन करने के लिए संभव है। यह उदाहरण 32-34 के लिए एक उच्च स्थानिक संकल्प और luminescence परिवर्तन microstructure इलेक्ट्रॉन बीम प्रेरित परमाणु विस्थापन की वजह से परिवर्तन के साथ साथ के luminescence परिवर्तन में सीटू अवलोकन का प्रत्यक्ष अवलोकन अनुमति देता है। इसके अलावा, एक में स्तंभ किरण blanker ऑप्टिकल डिटेक्टर के साथ सिंक्रनाइज़ के अलावा के साथ, यह अब उपलब्ध पल्स विधा है, जो एक इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोप 35 में क्षय प्रोफ़ाइल माप प्रदर्शन की अनुमति देता में इलेक्ट्रॉन बीम का उपयोग करने के लिए है। यह भी सोचा जा सकता है कि स्पंदित इलेक्ट्रॉन बीम विकिरण का उपयोग इलेक्ट्रॉन बीम प्रेरित नुकसान, जो मात्रात्मक मापन की विश्वसनीयता में सुधार और इलेक्ट्रॉन बीम संवेदनशील सामग्री के लक्षण वर्णन में मदद मिलेगी कम कर सकते हैं। इन 2 उदाहरण वर्णन कैसे सीएल विश्लेषण भविष्य में सुधार हो सकता है। </ P>

Materials

Name Company Catalog Number Comments
SEM Hitachi S4300
Triple-grating monochromator Horiba Jobin-Yvon Triax 320
Photomultiplier Hamamatsu R943-02
Charge-coupled device with 2048 channels Horiba Jobin-Yvon  Spectrum One
Gas-pressure sintering furnace with a graphite heater  Fujidempa Kogyo Co. Ltd. FVPHR-R-10, FRET-40
Silicone mold  LADD 21780
Ar-ion cross-section polisher JEOL SM-09010
EDS BRUKER Xflash6/100
Resins JEOL Part No 780028520

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References

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Cho, Y., Dierre, B., Sekiguchi, T., Suehiro, T., Takahashi, K., Takeda, T., Xie, R. J., Yamamoto, Y., Hirosaki, N. Low-energy Cathodoluminescence for (Oxy)Nitride Phosphors. J. Vis. Exp. (117), e54249, doi:10.3791/54249 (2016).

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