Abstract
Vi præsenterer en metode til at visualisere laser-induceret, ultrahurtige molekylære roterende bølgepakken dynamik. Vi har udviklet en ny 2-dimensional Coulomb eksplosion imaging setup, hvor en hidtil-upraktisk kameravinkel realiseres. I vores imaging teknik er diatomiske molekyler bestrålet med en cirkulært polariseret stærk laser puls. Den udstødte atomare ioner accelereres vinkelret på laser formering. Ionerne liggende i laser polarisationsplanet udvælges ved anvendelse af en mekanisk spalte og afbildes med et højt gennemløb, 2-dimensional detektor installeret parallelt med polarisationsplanet. Fordi der anvendes en cirkulært polariseret (isotrope) Coulomb eksploderende puls, den observerede vinkelmæssige fordeling af de udslyngede ioner svarer direkte til de kvadrerede roterende bølge funktion på tidspunktet for pulsen bestråling. For at oprette en real-time film af molekylær rotation er nærværende imaging teknik kombineret med en femtosekund pumpe-probe optical setup, hvor pumpen pulser skabe ensrettet roterende molekylære ensembler. På grund af den høje billedkvalitet gennemløb af vores registreringssystem, kan pumpen-probe eksperimentel betingelse let optimeres ved at overvåge en real-time snapshot. Som et resultat, at kvaliteten af den observerede filmen er tilstrækkelig høj til at visualisere den detaljerede bølge karakter af bevægelse. Vi bemærker også, at den nuværende teknik kan implementeres i eksisterende standard ion imaging opsætninger, der tilbyder en ny kameravinkel eller synspunkt for de molekylære systemer uden behov for omfattende ændring.
Introduction
For en dybere forståelse og bedre udnyttelse af den dynamiske karakter af molekyler, er det vigtigt at klart visualisere molekylære bevægelser af interesse. Time-løst Coulomb eksplosion imaging er en af de magtfulde metoder til at nå dette mål 1, 2, 3. I denne fremgangsmåde er de molekylær dynamik af interesse initieres af en pumpe ultrakorte laser felt og derefter probet med en tidsforsinket probe puls. Ved probe bestråling, er molekyler formere ioniseret og brudt ind fragmentioner på grund af Coulomb frastødning. Den rumlige fordeling af de udkastede ioner er et mål for den molekylære struktur og rumlige orientering ved sonden bestråling. En sekvens af måling scanning pump-probe forsinkelsestiden fører til skabelsen af en molekylær film. Det er bemærkelsesværdigt, at for det simpleste tilfælde - diatomiske molekyler - vinkelfordelingen af de udslyngede ionerdirekte afspejler den molekylære akse distribution (dvs. den kvadrerede roterende bølge funktion).
Med hensyn til pumpen proces, har de seneste fremskridt i sammenhængende styring af molekylær bevægelse ved hjælp af ultrakorte laser felter førte til oprettelsen af stærkt kontrollerede roterende bølge pakker 4, 5. Endvidere kan omdrejningsretningen aktivt kontrolleres ved anvendelse af en polarisering-kontrollerede laser felt 6, 7, 8. Det er derfor blevet forventet, at et detaljeret billede af molekylær rotation, herunder bølge natur, kunne visualiseres, når Coulomb eksplosion imaging teknik er kombineret med en sådan pumpe proces 9, 10, 11, 12, 13. Men vi noglegange støder eksperimentelle vanskeligheder forbundet med de eksisterende billeddiagnostiske metoder, som nævnt nedenfor. Formålet med dette papir er at præsentere en ny måde at overvinde disse vanskeligheder og skabe en høj kvalitet film af molekylære roterende bølge pakker. Den første eksperimentelle film af molekylær rotation taget med den nuværende metode, sammen med dens fysiske konsekvenser, blev præsenteret i vores tidligere papir 11. Baggrunden for udviklingen, den detaljerede teoretiske aspekt af den foreliggende imaging teknik, og en sammenligning med andre eksisterende teknikker vil blive givet i en kommende papir. Her vil vi først og fremmest fokusere på de praktiske og tekniske aspekter af proceduren, herunder en kombination af den typiske pumpe-probe optisk opsætning og den nye billeddannende apparat. Som i den foregående papir, er det målet system ensrettet roterende kvælstof molekyler 11.
Den største eksperimentelle sværhedsgradeksisterende imaging setup, vist skematisk i figur 1, har at gøre med placeringen af detektoren, eller kameraet vinkel. Fordi rotationsaksen falder sammen med laser formering akse 6, 7, 8 i laser-felt-induceret molekylær rotation, er det ikke praktisk at installere en detektor langs rotationsaksen. Når detektoren er installeret for at undgå laserbestråling, kameravinklen svarer til en side observation af rotation. I dette tilfælde er det umuligt at rekonstruere den oprindelige orientering af molekyler fra den forventede (2D) ion billede 14. En 3D billeddannende detektor 14, 15, 16, 17, 18, 19, med hvilke ankomsttid til toppen detektoren og ion impact positioner kan måles, tilbydes en unik måde at direkte observere molekylær rotation ved hjælp af Coulomb eksplosion imaging 10, 12. Men de acceptable ion tællinger pr laser skud er lav (typisk <10 ioner) i 3D-detektor, hvilket betyder, at det er vanskeligt at skabe en lang film af molekylær bevægelse med høj billedkvalitet 14. Dødtiden af detektorerne (typisk NS) påvirker også billedopløsning og billeddannelse effektivitet. Det er heller ikke en simpel opgave at gøre en god pumpe-probe beam overlap ved at overvåge en real-time ion billede med en laser gentagelseshastighed på <~ 1 kHz. Selv om flere grupper har observeret roterende bølge pakker ved hjælp af 3D-teknik, blev geografisk information er begrænset og / eller direkte, og en detaljeret visualisering af bølge natur, herunder komplicerede nodal strukturer, blev ikke nået 10, 12.
Essensen afden nye imaging teknik er anvendelsen af "nye kamera vinkel" i figur 1. I denne konfiguration er laserstråle eksponering for en detektor undgås, mens 2D detektoren er parallel med rotationsplanet, hvilket fører til observationen fra rotationsaksen retning. Spalten muliggør kun ion i rotationsplanet (polarisationsplanet af laserimpulserne) for at bidrage til et billede. En 2D detektor, der tilbyder en højere tællehastighed (typisk ~ 100 ioner) end en 3D detektor, kan anvendes. Opsætningen af elektronikken er enklere end i tilfældet med 3D-registrering, mens målingen effektivitet er højere. Tidskrævende matematisk rekonstruktion, såsom Abel inversion 14, er heller ikke nødvendigt at udtrække kantet information. Disse træk fører til let optimering af målesystemet og til produktion af høj kvalitet film. En standard 2D / 3D ladet partikel billeddannende apparat kan let modificeres til den foreliggende opsætning without brug af dyrt udstyr.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
BEMÆRK: Gennem denne protokol, vi præcisere, hvad vi faktisk gjorde for at udvikle den nuværende metode. Nøjagtige parametre, herunder kammer og optisk opsætning design og størrelser og typer af delene, er det ikke altid nødvendigt at anvende det nuværende system til læserens apparatet. Essensen af procedurerne vil blive givet som noter i hvert trin.
1. Konstruktion af en 2D-slice Imaging Apparatur
BEMÆRK: I hele dette trin, alle de kommercielt tilgængelige dele og udstyr, såsom en vakuumpumpe og en detektor, der er installeret i overensstemmelse med producentens anvisninger eller brugerens manualer.
- Som i konstruktionen af et typisk 2D / 3D ion billeddannende apparat 14, design og opbygge et differentielt pumpet vakuumkammer, der har plads nok til at rumme en pulseret ventil, molekylære beam skummere, ion optik (en stabel på 100 mm ringe med en 50 mm hul), en off-akse ion billedenhed (apulsed repeller elektrode og en stak Mikrokanalplader bakkes op af en phosphor screen), og en ion flyvning rør (> 200 mm driftområdet).
- Fastgør pulserende ventil til kammeret partition med fire gevindskårne indlæg (15 cm, Φ12 mm), hvor der bolthuller på partitionen er koncentriske til kammeret. Installer de molekylære stråle forplove til kammeret partition direkte foran dysen ved hjælp af en keep plade.
BEMÆRK: Ved opførelsen af en ion billeddannende apparat, er det vigtigt, at de molekylære beam aksen og laserstrålen akse skærer hinanden ved aksen af ionen optik. For at opnå dette, er det bekvemt at definere de molekylære stråle akse som en kilde kammer akse. Trin 1.2 er til dette formål. Desuden bør skummeren hullerne være i overensstemmelse med dysen af ventilen og sikre, at centrum af de molekylære stråler kan indtaste det differentielt pumpet faser gennem en skimmer. Det er også vigtigt at overveje vægten af den pulserede ventil; dermed tilstrækkelig tykgevind indlæg skal bruges til at forbinde pulserende ventil til skillevæggen. Opretholde 15 cm afstand mellem dysen og skillevæggen for at undgå refleksion virkning af gas og skimmer interferens 20. - Installer ion optik til den afsluttende fase af forskelligt pumpede kammer, som i en typisk ion imaging setup 21.
BEMÆRK: Dette trin udføres som følger: De gevindskårne monteringsstøtter er skruet til kammeret partition. På de stillinger, der er en stak ion optik låst på plads med nødder. Fordi bolt huller til stolperne er koncentriske til kammeret, akse ion optik falder sammen med den molekylære stråle. - Installere de optiske vinduer (1 mm tykkelse, 25 mm diameter, kondenseret silica) ved at placere en P16 O-ring mellem et vakuum flange med et hul og et vindue, således at laserpulser kan gennemskære den molekylære stråle.
BEMÆRK: Gennem disse vinduer, kan laser pulser adgang til middle af den første og den anden ion elektroder og skærer aksen af ion optik. - Konstruer en off-akse ion billedenhed (figur 2).
BEMÆRK: I hele dette trin, se Figur 2 for at bekræfte den 3-dimensionelle arrangement af enheden. Alle elektrodestrukturerne dele (ion detektoren og repeller) er monteret til 100 mm bundplade med PEEK bolte, mens de øvrige dele er monteret med rustfrie bolte. Essensen er at montere en 2D billeddannende detektor i ion driftområdet således at dets detektor overflade er parallel med ion optiske akse og vinkelret på laser formering akse. Selvfølgelig til alle dele bruges i høj spænding skal være elektrisk isoleret. Vi anbefaler, at afstanden mellem ion optik (flyvning) akse og detektoren overflade er et par mm (i det foreliggende tilfælde, 5 mm). Med en længere afstand, vil det tage længere tid at skubbe ionerne til en detektor, og en kortere afstand kan resultere i udledning mellem MCP sverflade og pulserende repeller.- Vær opmærksom på kanten af spalten blade (100 mm længde) med et optisk mikroskop (~ 30X) og / eller en optisk komparator og bekræfter, at der ikke er nogen buler eller ridser større end 30 um placeret på kanten af spalten vinger.
BEMÆRK: spalten knive skal monteres parallelt, og ingen buler og ridser er acceptable. Afvigelsen fra den parallelle fører til inhomogenitet af ion afsløring. En defekt af bladet nedbryder en observeret billede (se afsnittet diskussion). - Brug små montering kløer, vedhæfte spalten vinger til slids bladholder, som består af et par 122,4 mm aluminiumsplader forbundet med en fjeder, som i en tøjklemme på. Indsæt også en tilspidset aluminium stang ind i "tøj pin."
BEMÆRK: slidsen blade er monteret på knoppen side (punkt indsats) i tøjklemme. Når en tilspidset aluminium stang med en skærpet blyant-lignende form indsættes i klemme side (punkt af foranstaltninger) i clothespin, slidsen bredde bliver større med stigende dybde indsættelse af den tilspidsede stang (se figur 2B). Trin 1.5.2-1.5.4 er til opførelse af slidsen, hvis bredde kan indstilles under billeddannelse måling. Hvis bredden tuning ikke er nødvendig, blot installere spalten klinge ~ 10 cm opstrøms af ionstrålen fra detektoren med egnede monteringsdele som metal kløer og gå til trin 1.5.5. - Fastgør den tilspidsede aluminium stang til lineær bevægelse vakuum gennemføring (mikrometer / bælg-baserede, ICF70 størrelse) og monter spalten holder og base til vakuumsiden plan gennemføring.
- Installere spalten enhed konstrueret ovenfor på en ICF70 vakuumport, som er vinkelret både til detektoren akse og til ion flyvning akse.
BEMÆRK: Placeringen er ~ 10 cm opstrøms for ionstrålen fra centrum af detektoren. - Indstil spaltebredde til 1 ± 0,1 mm under anvendelse af et mikrometer.
BEMÆRK: For eksempel anvendelse af en 1 mm spalte for 50-mm Newton kugle (ion sky) svarer til 2% udskæring, hvilket er højere i opløsning end standard skive teknik 22. Slidsvidden bestemmer skive beslutning; imidlertid mindre bredder fører til svagere signaler. - Installere en pulseret repeller elektrode af rektangulære (115 mm x 160 mm x 3 mm) rustfri plade, som i figur 2.
BEMÆRK: pulserede repeller skal være parallelt med detektoren for at sikre ensartethed i det pulserende elektrisk felt mellem dem. - Installere et positions-følsom ion detektor bestående af en stak af Mikrokanalplader bakkes op af en phosphor screen, så den er parallel med den pulserede repeller; følg standard montering procedure 14, 23.
- Installere en flangemonteret vakuum visningsport med en kobber pakning til bagsiden af phosphor screen.
- Vær opmærksom på kanten af spalten blade (100 mm længde) med et optisk mikroskop (~ 30X) og / eller en optisk komparator og bekræfter, at der ikke er nogen buler eller ridser større end 30 um placeret på kanten af spalten vinger.
- Wire ion optik til højspænding strømforsyninger og de dele af DETEctor (en pulserende repeller, Mikrokanalplader, og en phosphor screen) til pulserende højspænding forsyninger (~ 50 ns stiger / falder tid) via de nuværende gennemføringer.
Der bør udvises omhu for at sikre, at alle kabler ikke afbryder observation af phosphor screen gennem viewport: BEMÆRK. - Forbind den pulserede ventil til indløbet gas (3% N2-gas i He, samlet tryk på 3 MPa) med en rustfri rør og til ventilstyring med et par overtrukne kobbertråde.
BEMÆRK: Begge forbindelser passerer gennem vakuum gennemføringer. - Drej vakuumpumper og indstille trykket af den billeddannende detektor kammeret under 10 -4 Pa, selv når den pulserede ventil er i drift.
BEMÆRK: Et højere tryk kan føre til beskadigelse af højvoltselektrode og detektorer. Når trykket er højere, er større pumper eller reduktion af gentagelseshastighed på ventilen kræves. Anvendelse af den foreliggende kammer og pulserende ventil, en nitrogen molekylær stråle med en Rotational temperatur under 6 K kan genereres 11. På dette roterende temperatur, 99% af molekylerne er i J ≤ 2 tilstand (J er den roterende kvantetallet).
2. Konstruktion af en pumpe-probe Optisk opsætning
BEMÆRK: Til dette trin se figur 3 at forstå, hvor og hvordan de følgende trin udføres. Formålet med dette trin er at skabe tre collinear fs impulser fra en kommerciel Ti: safir laser forstærker for pumpen-probe eksperiment 11. Den første impuls var til molekylær alignment (lineært polariseret, center bølgelængde på 820 nm, topintensitet <30 TW / cm2), den anden til retningsstyreelementet (en forsinket kopi af den første, bortset fra den lineære polarisering +45 ° vippes fra polarisatorens den første impuls), og den tredje var Coulomb eksplosion imaging probe (cirkulært polariseret, 407 nm, 1 00 fs, 600 TW / cm2). I hele dette trin, alle de kommercielt tilgængelige dele og udstyr, såsom en polarisering brik og en optisk stadium er installeret og anvendes i overensstemmelse med producentens instruktioner eller brugerens manualer.
BEMÆRK: I hele dette trin, er alle optisk installeres og anvendes ifølge de standardfremgangsmåder inden for optiske eksperimenter og producentens vejledning for optik. Alle drejning og dichroic spejle anvendes, er dielektriske flerlags spejle for at undgå laser strømtab i løbet af de mange refleksioner i den optiske vej. Nogle af optik og krystaller, der anvendes, er vist i materialet liste for denne artikel.
- Drej femtosekund laser (Ti: safir forstærker) systemet på og erhverve en laser produktion på mere end 1,5 mJ / puls, en ~ 35 fs varighed, en 820 nm center bølgelængde, og en 500 Hz gentagelse sats.
- Forbered en optisk vej af sonden (imaging) pulsef "> 10, 11, 12.
- Installer en ikke-lineær krystal (BBO, type I, 0,2-mm tykkelse, 29,2 °, for anden-harmoniske generation af en 820-nm lys) i 820-nm optisk vej til at opnå den anden harmoniske (> 0,2 MJ) af grundlæggende 820-nm laser output. Brug de genererede anden harmoniske (407 nm lys) som en probe puls efter at det er reflekteret af dikroiske spejle og adskilt fra det grundlæggende 820 nm lys.
- Konstruere en optisk bane, som vist med den blå linie i figur 3. Brug beam-styring spejl mounts, justere denne stråle til at passere gennem midten af begge vinduer installeret i trin 1.4.
BEMÆRK: De vigtigste komponenter består af en attenuator (kombinationen af en halv waveplate og en polarisator), en motoriseret lineær fase for forsinkelse scanning, og waveplates for polarisering tuning.
- Forbered en optisk vej for pumpen (roterende excitation) pulser 24, 25, 26.
- Konstruere en optisk bane, som vist med den røde linje i figur 3, og få et par tids- og polarisering-afstemmelige fs pulser.
BEMÆRK: Den resterende 820-nm puls (~ 1 mJ) efter den anden-harmoniske generation i trin 2.2.1, udstødt fra det dikroiske spejl, der bruges til at oprette disse pumpe pulser. Den typiske puls energi af hver pumpe puls er 0,25 mJ. De vigtigste komponenter består af en attenuator (kombinationen af en halv waveplate og en polarisator), en 50:50 beam splitter, en manuel lineær scene for tidsforsinkelse tuning, waveplates for polarisering tuning, og et teleskop for spot-størrelse optimering. - Ved at justere tilt af spejl mounts i den optiske bane, justere par pumpe bjælker til at være parallelle og gøre deres center passere gennem midten af begge vinduer installeret i trin 1.4.
BEMÆRK: For at kontrollere dette, enjusteringsværktøj, en aluminiumblok med vedhæftet millimeterpapir, anvendes. Værktøjet kan placeres i samme situation med høj reproducerbarhed ved anvendelse gevindboringen af en optisk tabel. To skruehuller i tråd bliver valgt som en vejledning for den parallelle vej. Som justeringsværktøjet er placeret i en af de udvalgte huller, er bjælkerne på linie, så de rammer samme punkt af justeringsværktøjet. Gentag positionering af værktøjet og opretning af strålen, indtil strålen rammer samme punkt af værktøjet for både justering-værktøjspositioner. Fordi skruehullerne i den optiske tabellen er på linje med høj præcision, disse procedurer føre til skabelse af de parallelle bjælker.
- Konstruere en optisk bane, som vist med den røde linje i figur 3, og få et par tids- og polarisering-afstemmelige fs pulser.
- Juster polarisationstilstandene af impulserne.
- Installer en polarisering checker lige før impulserne ind i kammeret, så laser pulser ramte detektoren af brik.
- Juster vinklen på waveplates anvender roterende optik montere i hver optical vej. Hent den cirkulært polariserede sonden puls, den vertikalt polariseret første pumpe puls, og det lineært polariseret anden pumpe puls; for den anden pumpe, vippe polarisationsplanet 45 ° fra den for den første pumpe.
BEMÆRK: Ved brug af en polarisering checker, kan polarisationstilstanden af hver puls visualiseres som en polær vinkel-afhængig transmission intensitet. At opnå en cirkulær polarisation, justere waveplate vinkel for at opnå en isotrop billede, f.eks. - Fjern polarisering brik fra den optiske vej.
BEMÆRK: Den første pumpe indleder retning-undefined rotation 4, 9, 10. På tidspunktet for den øjeblikkelige molekylær alignment, er den anden pumpe skinnet at skabe en asymmetrisk drejningsmoment og at starte den ensrettede rotation 12, 13. Da en cirkulært polariseret sonde puls ioniserer the molekyler uden vinkelmæssig præference i polarisationsplanet, det er egnet til en vinkelfordeling måling.
- Find den tidsmæssige overlapning af hver impuls.
- Installere en ulineær krystal (BBO, 0,2 mm tykkelse, type 2, for tredje-harmoniske generation af 820-nm lys), en optisk vindue, der har den samme tykkelse (3 mm) som summen af kammeret vindue (1 mm) og den fokuserende plano-konveks linse (2 mm), og en dispersion prisme lige før impulserne ind i kammeret.
BEMÆRK: En standard procedure til bestemmelse af tiden nul (tidsmæssig overlapning af pumpen og sonden puls) i pumpen-probe eksperiment er at detektere en ulineær respons, som kun observeres, når både pumpen og sonden puls samtidigt interagere med et medium . Her, den tidsmæssige overlapning af 407 nm sonden puls og 820 nm pumpe impuls i den ulineære krystal fører til en 267 nm generation. Vi er nødt til at estimere den tidsmæssige overlapning af strålerne i vacuum kammer mens trin 2.5.1 udføres inden impulserne ind i kammeret (og fokus linse og kammer vindue). Derfor, for at kompensere for tidsforsinkelsen indført ved kammerets vinduet og fokuseringslinsen, er en 3-mm optiske vindue installeret. To pumper og en sonde passerer gennem vinduet og derefter krystallen, og de efterfølgende spredt af en prisme. Placer et ark hvidt papir efter prisme til at detektere generation af de 267-nm tredje harmoniske som en hvid-blå fluorescens. Alle de nævnte dele er monteret på en optisk holder. - Blokere rækken af pumpe 2 i figur 3 med en bjælke dumper.
- Ved at trykke på knappen flytte på en scene controller, scanne den motoriserede scenen og finde en 267 nm generation.
BEMÆRK: Når den optiske vej længde pumpe- og probe pulser er den samme inden for varigheden af laser pulser, vises en tredje harmoniske signal. Denne fase stilling anses for tiden 0, hvorunder både pumpen ogprobe samtidig rammer molekylerne. - Block pumpe 1 og fjerne blokeringen pumpe 2 (fjern strålen dumper).
- Scan um-baseret manual fase installeret i pumpen 2 linje og finde den position, hvor 267 nm emission forekommer.
- Fjern krystallet, vinduet, og prismen fra den optiske linie.
BEMÆRK: På dette tidspunkt er de tre impulser midlertidigt overlappede på molekylært stråle inden for laser varigheder. Tiden opløsning på opsætningen kan måles som en cross-korrelation ved at overvåge og plotte 267 nm energi under scanning af motoriserede etape i sonden sti. I den foreliggende opsætning, den fulde bredde ved halvt maksimum af korrelationsfunktionen er ~ 120 fs. Impulsbredden er optimeret til at opnå den højeste udgangseffekt af anden harmoniske. Efter den anden-harmoniske generation, pulserne passere gennem glas linser, waveplates, dikroiske spejle, polarisatorer og kammeret vinduet, hvilket fører til en chirp. Fordi gruppen forsinkelse dispersion af materialerne i 400-nm er meget større end i den 800 nm, vi minimere transmission optik i sonden sti. For at forbedre tidsopløsning, dispersion management, herunder et pibende spejl-system, vil være nyttig.
- Installere en ulineær krystal (BBO, 0,2 mm tykkelse, type 2, for tredje-harmoniske generation af 820-nm lys), en optisk vindue, der har den samme tykkelse (3 mm) som summen af kammeret vindue (1 mm) og den fokuserende plano-konveks linse (2 mm), og en dispersion prisme lige før impulserne ind i kammeret.
3. Opsætning til et målesystem
BEMÆRK: I hele dette trin, alle de kommercielt tilgængelige dele og udstyr, såsom en strømforsyning og delay generatorer, er installeret og anvendt i overensstemmelse med producentens anvisninger eller brugerens manualer.
- Puls synkronisering
- Opdele 80,8 MHz udgangssignalet fra en femtosekund oscillator til 500 Hz med en hurtig frekvens-divider, og bruge denne delte output at udløse digital forsinkelse generator 1 og en fs forstærker.
- Brug en af de forsinkede udgange forsinkelse generator 1 som en udløsende faktor for den pulserende ventil.
BEMÆRK: Begræns gentagelseshastighed på ventilen for at opretholde acceptabel Vacuum betingelser (mindre end 10 -3 Pa, for eksempel). I dette tilfælde, vi indstille værdien til 250 Hz. - Installer en hurtig fotodiode er udstyret med en 400 nm transmission filter lige efter strålerne forlader kammeret, og bruge outputtet af denne diode som en udløser for digital forsinkelse generator 2.
BEMÆRK: Sonden puls bruges som en tid oprindelse for ion billeddannende elektronik. - Tilslut tre højspændingsledninger skifter til digital forsinkelse generator 2 med koaksialkabler.
- Drej alle højspænding strømforsyninger og tænder.
- Øg spændingen til målværdierne.
BEMÆRK: De tilsigtede spændinger afhænger af størrelsen af apparatet og systemet af interesse. Typiske værdier i den foreliggende sag er vist i billedteksten i figur 1. For at opnå forvrængede billeder, finjustere bias spændinger kræves 13 (se trin 4.1.7). En hurtig stigning i spændingsværdien kan resultere i udledningeller beskadigelse elektronikken. Vi anbefaler en stigning på mindre end 100 V / s for den daglige drift og en stigning på 100 V / 300 s for den første brug i et vakuum. - Installation og placering af imaging kamera
- Installer et digitalt kamera er udstyret med en f = 25 mm kamera linse på den optiske stillingen foran vakuum viewport indstillet i trin 1.5.5. Sikre, at kameraet aksen er vinkelret på detektorens overflade. Fordi viewport er vinkelret på gulvniveau, brug en vand-niveau guide til at tilpasse kameraets bund vandret i forhold til gulvet.
BEMÆRK: Fin justering af positionen er udført i et senere trin. - Installer en køleventilator for kameraet, så vinden rammer kameraet fra bagsiden.
- Dækker regionen mellem kameralinsen og vakuummet visningsport med et forhæng, således at uønsket lys, såsom omgivende rumbelysning, ikke kommer ind i kameraet.
- Slut kameraet til en computervia en USB 3.0-port.
- Start kameraet kontrol software og maksimere gevinsten af kameraet ved at indtaste den maksimale værdi i afsnit af software forstærkningsregulering den.
- Indstil billedstørrelsen til typisk 1.200 x 750 pixels.
BEMÆRK: Selvom en større billedstørrelse fører til højere opløsning, datahastigheden af USB 3.0 port begrænser acceptabel frame rate. På nuværende indstillinger, kan mere end 250 fps opnås, hvilket er højt nok til at opnå et billede for hver gas puls belastning (250 Hz). - Begynd at tage billeder med kameraet ved at klikke på knappen "Grab". Manuelt justere placeringen af kameraet, så billedet dækker hele området af 2D detektor. Fastgør kameraet mount med en bolt.
- Ved at overvåge en real-time taget billede, justere fokus ring af kameralinsen, så den lyse ion spot størrelse bliver minimum.
- Installer et digitalt kamera er udstyret med en f = 25 mm kamera linse på den optiske stillingen foran vakuum viewport indstillet i trin 1.5.5. Sikre, at kameraet aksen er vinkelret på detektorens overflade. Fordi viewport er vinkelret på gulvniveau, brug en vand-niveau guide til at tilpasse kameraets bund vandret i forhold til gulvet.
4. Målinger
BEMÆRK: mig asurement metode her er en kombination af de indberettede procedurer 14, 27 og den nuværende imaging setup. I hele dette trin, alle de kommercielt tilgængelige dele og udstyr, såsom højspændingselektronikken, er installeret og anvendt ifølge producentens instruktioner eller brugerens manualer.
- At finde signalet og optimere indstillingerne for ion imaging
- Blokere pumpen pulser af det optiske system med en bjælke dumper.
- I midten af den første og den anden elektrode af ionen optik, installere en plankonveks linse (f = 120 mm) for at fokusere sondelaseren puls til den molekylære stråle.
- Indstil tidspunktet for de højspændingsledninger kontakter (en digital forsinkelse generator output) til forventede ankomsttid af N 2 + ion, der giver den største signal intensitet under den nuværende tilstand gas 14,s = "xref"> 27.
BEMÆRK: ankomsttid kan estimeres ud fra ion optik fordomme og afstanden søgning, sammen med masse-til-ladningsforhold på målionen 28. Ellers scanning tiden er den anden løsning til detektering af et signal. - Mens overvågning af ion billedet, justere objektivet position med et xyz-trins og gassen puls tid (en digital forsinkelse generator output), og erhverve de største signal (lyseste og største billede).
- Ændre tidspunktet for de højspændingsledninger skifter til Coulomb eksploderede N 2+ kanal 14, 27.
BEMÆRK: Da den masse-til-ladning af N 2+ er fire gange mindre end for N 2 +, og ankomsttidspunktet N 2+ er næsten to gange hurtigere end for N 2 +. - Formindsk kameraet frame rate til ~ 20 fps og øge eksponeringen tid til 50 ms.
BEMÆRK: Med denneindstilling, kameraet billedet indeholder signalet til 12 gas puls belastninger. Selv om dette fører til overlapning af nogle ioner, kan vi let evaluere og anerkende den ru form af ionen distribution. - Juster ion optiske bias således at den observerede ion fordeling bliver en uforvrænget ellipse.
BEMÆRK: Faldende bias forskellen mellem den første og den anden elektrode resulterer i forlængelse af den vertikale retning (ion optik aksen) i det foreliggende arrangement 29, 30. Den tredje eller senere optiker anvendes til finjustering af formen. Forvrængningen af ellipsen nedbryder vinkelopløsning rekonstrueret fra billedet.
- At finde en pumpe-probe rumlige overlap
- Fjern blokeringen pumpe 1, fjerner en stråle dumper, men holde pumpe 2 blokeret.
- Juster teleskopet at lokalisere stråleindsnævring af pumpen impuls i en molekylær stråle.
BEMÆRK: Må ikke chaNSÆ positionen af fokuseringslinsen foran kammerets vinduet, som er optimeret til sonden puls.
BEMÆRK: Denne procedure kan opnås ved at reflektere laserstrålerne til det frie rum under atmosfærisk tryk lige før de kommer ind i vakuumkammeret. Ved at måle brændvidden for den samme indgang linse, kan teleskopet optimeres. - Justere omhyggeligt spotpositionen af pumpen stråle med høj opløsning spejl mount 1 (figur 2), og finde den forstærkede signal i ion billedet på grund af pumpen-probe overlap. Før eller efter at sætte t til ~ 4 ps ved at flytte en forsinkelse fase 600 um fremad. Find den stærkt anisotrope billede langs pumpen 1 polarisering.
BEMÆRK: Da den tid overlap blev groft optimeret i trin 2.5, kun den rumlige overlap skal stemmes. Hvis det drejelige konstante eller bølgepakken dynamik er kendt for målmolekylet, et alternativ er at sætte proben forsinkelse til en instantaneous molekylær alignment tid. For eksempel kunne det ske ved Δ t ~ på 1/2 B, hvor Δ t er tidsforskellen mellem pumpen og sonden puls og B er den roterende konstant i Hz 10, 11. For N2, ~ 8.3 ps. På et sådant tidspunkt, pump-probe rumlige overlap fører til ion fordeling viser maksimum i pumpen polarisering retning (vertikalt i den foreliggende sag) og minimum i den vinkelrette akse. Det er lettere at finde en sådan tilpasning signatur i forhold til brutto ekstraudstyr fås ved henvendelse til Δ t ~ 0. Hvad angår ændringen af Δ t, bemærk at ifølge lysets hastighed, en 5 um bevægelse af scenen svarer til ~ 33.356 fs. - Block pumpe 1 og fjerne blokeringen pumpe 2.
- Gentag trin 4.2.3 for pumpe 2. Find en pumpe-probe overlap for pumpe 2 ved at justere høj opløsning spejl mount 2 (figur 2), medensden optiske vej af pumpen 1 uændret.
BEMÆRK: Kontrollér at polariseringen af pumpe 2 vippes, således at der observeres tilpasningen langs en skrå retning, når tiden er indstillet til tilpasningen tid.
- Kort observere ensrettede rotation dynamik
- Unblock pumpe 1. Indstil tidsforsinkelsen mellem pumperne 1 og 2 til justeringen tid (fx 4,0 ps for en N 2 tilfælde 10, 11) med manuel forsinkelse fase 1 i figur 2.
- Kontroller at afgøre, om den ensrettede rotation kan genkendes fra kamerabilleder som sonden forsinkelsen scannes (med en motoriseret eller manuel etape).
BEMÆRK: Når alle de ovennævnte procedurer er vel gennemført, kan man se de billeder, hvor den lyseste område jævnt roterer i en retning som probe forsinkelse scannes. Hvis en sådan film ikke kan ses, omhyggeligt gentage trin 4,1-4,2. Forskydningen effekt af OPtiske mounts undertiden nedbrydes strålen overlap.
BEMÆRK: Ifølge lysets hastighed, 5 um bevægelse af scenen svarer til ~ 33.356 fs. For blot observational formål, de ovennævnte procedurer er tilstrækkelige. For registrering og detaljeret analyse af bevægelse, gå videre til de følgende trin.
- målinger Setup
- Øg kamera frame rate til 250 fps og mindske eksponeringen tid til ~ 4 ms.
BEMÆRK: Et kamera ramme svarer til et billede for en laser skud / gas puls belastning. - Start måleprogrammet, som styrer instrumenterne, indfanger billederne, og analyserer og visualiserer data.
- Klik på knappen eksekvere og fange 1.000 billeder, mens blokerer pumpen bjælker.
- Numerisk passe den summerede billede med en ellipse og opnå ellipticiteten ε og centrum af ellipsen (x 0, y 0).
BEMÆRK: Når en rå billede has mere end én ellipse grundet de multiple kanaler af Coulomb eksplosion, begrænse området af interesse og bruger kun én af ellipser. - Capture 100.000 billeder, mens blokerer pumpen bjælker og bruge det opnåede billede som en sonde kun reference.
BEMÆRK: signal-støj-forholdet af sonden kun referencebillede påvirker kvaliteten af vinkelfordelingen. Derfor er en forholdsvis lang måling (~ 400 s) tages for dette skridt.
- Øg kamera frame rate til 250 fps og mindske eksponeringen tid til ~ 4 ms.
- Under en film af ensrettet molekylær rotation
- Unblock pumpen bjælker.
- Indstil sonden tid til en negativ værdi (t ~ -100 fs, altså før pumpen bjælker).
- Start målingen loop, omfattende følgende trin
- Tag et billede. Find centrum-of-mass koordinat af hver lyse ion stedet, og binarize billedet ved at tildele "1" til midten af massen koordinater og "0" til de andre pixels 27
- Sum de binariserede billeder for 10.000 kamera frames ved at indstille "antallet af billeder" indtastningsfeltet af programmet til 10.000.
BEMÆRK: For at undgå mætning effekt, indstille billedet dybde af den summerede billede til 16 bit. - Konverter kameraet koordinat (x, y) til det polære koordinatsystem ved hjælp ellipticiteten ε bestemt i trin 4.4.4.
BEMÆRK: Denne proces er afsluttet som følger: I den elliptiske område af interesse, alle pixelkoordinaterne (x, y) er konverteret til deres relative polære koordinater Ø ved hjælp af følgende ligning:
BEMÆRK: Dette trin svarer til billedet ekspansion i lodret retning ved konvertering en ellipse til en cirkel. - Konvertere det opnåede billede til et polært plot, hvor den vinkelmæssige-afhængige signal intensitet er plottet som afstanden fra oprindelsen.
BEMÆRK: Angle-afhængig sandsynlighed P (Φ) beregnes ved hjælp af følgende ligning:
- Normalisere polar plot, dividere det med det af sonden kun reference.
BEMÆRK: Dette trin kalibrerer både den ufuldstændige cirkulær polarisering af sonden puls og inhomogenitet af den billeddannende detektor. - Flyt sonden tid frem af ~ 33.356 fs.
BEMÆRK: En 33,356-fs forskydning af sonden tid svarer til en 5 um bevægelse af den motoriserede lineære fase.
- Fortsæt løkken indtil mindst en roterende genoplivning periode, 1/2 B (~ 8.3 ps for N2), er gået efter pumpen 2 gang.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
Figur 4A viser en sonde kun rå billede af N 2+ ion skubbet på sonde bestråling (Coulomb eksplosion), taget for en sonde laser skud. Hvert lyspunkt svarer til en ion. Figur 4B viser en summeret billede af 10.000 binariseres rå kamerabilleder. Disse billeder viser, at vores imaging setup kan overvåge molekylerne af alle orientering vinkler i polarisationsplanet. Figur 4C viser den normaliserede polar plot svarende til den i figur 4B. Fordi den roterende kontrol (pumpe) puls var til stede, at fordelingen er isotropisk (figur 4C viser en cirkel).
I figur 4B, kan en lille defekt grundet detektor inhomogenitet ses i bunden af ellipsen. En sådan defekt vises altid i den samme position af billedet. Derfor c deten der kompenseres for ved at normalisere de observerede billeder med en probe, der kun billede (trin 4.5.3.7).
Figur 5 viser udvalgte snapshots taget efter bestråling af de to pumpe pulser. For at forbedre forståelsen, ikke kun de observerede ion billeder, men også de tilsvarende polære plots og "håndvægt" model billeder er vist som en funktion af sonde tid. De polære plots er oprettet i trin 4.5.3.5. Den håndvægt billede er en overlappende billede af håndvægte i forskellige orientering vinkler, og deres vægte (opacitet) er de observerede kantede sandsynligheder. Sekvensen af billeder danner en gennemsigtig film af ensrettet molekylær rotation. Bølgenatur af bevægelse kan ses som de komplicerede knudepunkter strukturer og dispersionen, herunder et "X" -form formation.
Figur 6 viser en ion billede taget med en beskadiget spalte og aphotograph af slidsen kant med en bule. En lille defekt påvirker i høj grad den observerede billede. I et sådant tilfælde, er tilbagevendende trin 1.5 påkrævet. Dette faktum er også omtalt i afsnittet diskussion.
Figur 7 viser den rå kamerabilledet på den optimerede pumpe-probe overlap tilstand. Ved at overvåge en sådan stråle overlapning signal, kan de optiske veje optimeres. Dette fører til en klar film, som i figur 5.
Figur 1: Conceptual diagram af kameravinkler i upraktiske, typiske, og nye konfigurationer. I den typiske kameravinkel, er en detektor installeret for at undgå laser eksponering, men ages vinkler på ioner kan ikke rekonstrueres fra 2D projicerede billede. I den foreliggende, ny kameravinkel, rotationsplanet (laser polarization plan) er parallel med detektoren overflade og er derfor velegnet til visualisering drejningsbevægelsen. Typiske skævhed spændinger er 2500 V, 1799 V, 1846 V, 253 V, 0 V, 3500 V, -800 V, og 4500 V for ion optik 1, 2, 3, 4 og 5, den pulserende repeller, de Mikrokanalplader og phosphor screen hhv. Den ion optik nummereringen starter ved bunden elektrode. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 2: Skematisk tegning af 2D billedenheden. (A) Skematisk diagram af detektorenheden. En cirkel plade farvet i orange er en bundplade, som de andre dele er monteret med bolte. (B) Skematisk diagram af slidsen forsamling. Den rigtige billedeforklarer bevægelsen af slidsen. Størrelsen værdier er i mm. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 3: Skematisk diagram af den foreliggende pumpe-probe optiske opstilling. De optiske veje for pumpens pulser for roterende excitation er illustreret ved de røde linjer, mens den for proben (imaging) puls er vist med den blå linie. NLC, ikke-lineær krystal for anden-harmoniske generation; HWP, halv-waveplate; QWP, kvart-waveplate; DM, dikroisk spejl; BS, 50:50 stråledeler; HRM: høj opløsning spejl mount. Klik her for at se en større version af dette tal.
nden-side = "1"> 
Figur 4: Rå og analyseret Coulomb eksploderede ion-billeder. (A) En typisk rå billede af N 2+ taget for en sonde skud. (B) Opsummerede billede til 10.000 binariseres kamerabilleder. Størrelsen af kamerabilledet er 1.200 x 750 pixels. Den tilsvarende real-space størrelse er 80 mm x 50 mm. (C) Den normaliserede polært plot konstrueret af den summerede billede. I de rå og summerede billeder, blev falske farver tilsat for at vise signalet intensitet. De polære vinkler i grader er vist langs omkredsen. Den radiale værdi er en vinkel-afhængig sandsynlighed (vilkårlig enhed). Klik her for at se en større version af dette tal.
4917fig5.jpg "/>
Figur 5: Udvalgte snapshots af laser-induceret roterende bølge pakke dynamik. I hver tidsforsinkelse, den øvre panel viser ion billede, hvor elliptiske form er blevet omdannet til en cirkel. Det midterste panel viser den tilsvarende polar plot. Det nederste panel viser en håndvægt model af vinkelfordelingen. Denne håndvægt billede er en overlappende billede af håndvægte fra forskellige orientering vinkler, og deres vægte (opacitet) er de observerede kantede sandsynligheder. Den polære plot bruger den samme enhed og skala som i figur 4. Ion billede anvender transformerede koordinater, som i trin 4.5.3.4. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 6:Virkning af slidsen defekten på den eksperimentelle ion billedet. (A) Observeret probe kun N 2+ ion billede taget med en beskadiget slids. (B) Fotografi af spalten kant har en sub-mm bule. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 7: Rå kamerabillede på den optimerede pumpe-probe overlap tilstand. Sonden er indstillet ved t = 4,0 ps efter den første pumpe puls bestråling. På dette tidspunkt opnås den maksimale grad af molekylær alignment. Størrelsen af kamerabilledet er 1.200 x 750 pixels. Den tilsvarende real-space størrelse er 80 mm x 50 mm. klikher for at se en større version af dette tal.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
Den nuværende procedure giver os mulighed for at fange en real-time film molekylær rotation med en slids-baseret 2D-billedbehandling setup. Fordi de observerede ioner passerer gennem spalten, trin 1.5 er en af de kritiske trin. Kanterne af spalten skal knivene være skarpe. Når der er en lille defekt, såsom en 0,3 mm dent i spalten, er en ridse observeret i ion billede (figur 6). I et sådant tilfælde, bør spalten klinge poleres med 2000-grus vådt sandpapir.
Bortset fra den unikke kameravinkel vist i figur 1, denne metode har flere fordele i forhold til 3D imaging detektor, som tidligere var den eneste løsning for roterende bølgepakke billeddannelse.
Først, i den foreliggende procedure, optisk lyshøjden kan udføres nemt ved at overvåge rå ion billeder, som i trin 4,1-4,2. Figur 7 viser den rå kamerabilledet på den optimerede pumpe-probe overlap tilstand. Når pUMP-sonde stråle overlap er tabt, anisotropisk eller forbedrede billede signaturer kan ikke ses, som i figur 4A. Dette faktum understreger vigtigheden af trin 4,1-4,2 i den foreliggende fremgangsmåde. Fordi stedet størrelser af pumpe- og probe bjælker er af størrelsesordenen 10 um, er det generelt vanskeligt at finde en optimal overlapning tilstand uden at overvåge realtid billeder. I tilfælde af en 3D billeddannende detektor, er flere sekunder kræves for at danne et billede med tilstrækkelig datapunkter (mindst 1.000 ioner), når en 1.000 Hz eller lavere gentagelse-rate laser anvendes, fordi impulshastigheden er begrænset til nogle få begivenheder per laser skudt i 3D detektoren. I den foreliggende fremgangsmåde, på den anden side, impulshastigheden er i det væsentlige ubegrænset, og antallet af ioner per frame kan øges ganske enkelt ved at forlænge eksponeringstiden. I det foreliggende tilfælde, der registreres mere end 1.000 ioner inden eksponeringen tid 50 ms.
Den høje tællehastighed af den foreliggende fremgangsmåde fører også til en kortere dataerhvervelsestid. Fordi billedhastighed på kameraet er 250 fps, tager det kun ~ 40 s at tage en snapshot af molekylær bevægelse på et bestemt tidspunkt. Til måling over en molekylær roterende genoplivning tid (~ 8,4 ps) med en ~ 33-fs trin, måling tid er kun et par timer. Dette er en anden fordel, fordi forsøgsdata ville blive nedbrudt af den begrænsede stabilitet på lang sigt af laserne og hele forsøgsopstillingen. I vores setup, for eksempel tid varighed ændrer sig med tiden, delvis som følge af temperaturændringer i fs forstærker. En 3-K ændring inden for 6 timer resulterede i den termiske udvidelse af forstærkeren, herunder forlængelsen af afstanden mellem puls kompressor riste, der fører til forlængelse af impulsvarigheden 31. Laser-beam afdrift, hvilket forringer signalet fra pumpens-induceret dynamik, blev også påvist inden for ~ 8 timer, men ikke blev identificeret oprindelsen af denne afdrift.
t "> Den foreliggende teknik er en type 2D-billeddannelse, hvilket begrænser de oplysninger i 3D. I tilfælde af en Coulomb eksplosion, kun fragmentet af ioner udstødes ved detekteringen plan bidrager til billedet. Dette indebærer, at det er vanskeligt at anvende den foreliggende fremgangsmåde direkte til komplicerede fragmentering processer, såsom dem involveret i tilfældighed imaging studies 25, 32, 33. Vi bemærker, at summen af signalintensiteten med vores metode er proportional med sandsynlighed i påvisningen plan. Dette repræsenterer indirekte oplysninger om dimensionen ikke inkluderet i billedplanet 11, 12.Mens vi fokuserer på Coulomb eksplosion imaging i dette dokument, kan den nuværende fremgangsmåde være, i princippet anvendes på generel ladet-partikel billedbehandling, som den, der er involveret i photodissociation studerer 14. ieksisterende imaging procedure, til opnåelse af en 2D tomogram af en 3D Newton kugle af ladede partikler, bør polariseringen af lyset være parallel med detektoren overflade. Med andre ord er kameravinklen begrænset til særlige forhold. Også i den foreliggende 2D billeddannelse teknik, et 3D ion sky rumligt skåret til et 2D snit og derefter afbildes. Med denne skive imaging, vil den frie kameravinklen åbne en måde at opnå hidtil-ubemærket oplysninger, som undertiden forekommer i laseren udbredelsesretningen 26, 34.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. Imaging in Molecular Dynamics. , Cambridge University Press. (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. NEXAFS Spectroscopy. , Springer. 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a 'momentum microscope' to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
