Abstract
Vi presenterar en metod för att visualisera laser-inducerad, ultrasnabba molekylära rotations våg paket dynamik. Vi har utvecklat en ny två-dimensionell Coulomb explosion avbildning setup i vilken en hittills-opraktiska kameravinkel realiseras. I vår bildteknik, är diatomära molekyler bestrålas med en cirkulärt polariserad stark laserpuls. De utstötta atomära joner accelereras vinkelrätt mot laser förökning. Jonerna som ligger i laser polarisationsplanet väljs genom användning av en mekanisk slits och avbildas med en hög genomströmning, två-dimensionell detektor installeras parallellt med polarisationsplanet. Eftersom en cirkulärt polariserad (isotrop) Coulomb exploderande pulsen används, direkt motsvarar den observerade vinkelfördelningen hos de utstötta jonerna till den kvadrerade rotations vågfunktionen vid tidpunkten för puls bestrålning. Att skapa en realtid film av molekylär rotation, är den nuvarande bildteknik i kombination med en femtosecond pump-probe optical installationen där pumpen pulser skapar en riktning roterande molekylära ensembler. På grund av den höga bild genomströmningen av vårt spårningssystem, kan den pump-probe experimentell betingelse lätt optimeras genom att övervaka en realtids snapshot. Som ett resultat, är kvaliteten på den observerade filmen tillräckligt hög för att visualisera den detaljerade vågnatur rörelse. Vi noterar också att den nuvarande tekniken kan implementeras i befintliga standard ion imaging uppställningar, som erbjuder en ny kameravinkel eller synpunkt för molekylära system utan behov av omfattande modifiering.
Introduction
För en djupare förståelse och ett bättre utnyttjande av den dynamiska karaktären av molekyler, är det viktigt att tydligt visualisera molekylära rörelser av intresse. Tidsupplöst Coulomb explosion avbildning är en av de kraftfulla metoder för att uppnå detta mål 1, 2, 3. Vid detta tillvägagångssätt är de molekylära dynamiken av intresse initieras av en pump ultrakorta laserfältet och därefter sonderas av en tidsfördröjd sondpuls. Vid sond bestrålning molekyler multiplicera joniseras och delas upp i fragmentjoner på grund av Coulomb repulsion. Den rumsliga fördelningen av de utstötta jonerna är ett mått på den molekylära strukturen och rumslig orientering vid sondens bestrålning. En sekvens av mätning avsökning av pump-probe fördröjningstiden leder till skapandet av en molekylär film. Det är anmärkningsvärt att, för det enklaste fallet - diatomära molekyler - vinkelfördelningen av de utkastade jonernadirekt återspeglar den molekylära axeln fördelning (dvs. den kvadrerade rotations vågfunktionen).
När det gäller pumpprocessen, har den senaste utvecklingen i den sammanhängande kontroll av molekyl rörelser med ultrakorta laserfält ledde till skapandet av mycket kontrollerade rotations vågpaket 4, 5. Vidare kan rotationsriktningen aktivt kontrolleras genom användning av en polariseringsstyrd laser fält 6, 7, 8. Det har därför förväntas att en detaljerad bild av molekylär rotation, inklusive våg naturer, kunde visualiseras när Coulomb explosionsavbildningsteknik kombineras med en sådan pump process 9, 10, 11, 12, 13. Men vi någragånger stöter experimentella svårigheter som är förknippade med de befintliga avbildningsmetoder, som nämns nedan. Syftet med detta dokument är att presentera ett nytt sätt att övervinna dessa svårigheter och skapa en högkvalitativ film av molekylära rotations vågpaket. Den första experimentella filmen molekylär rotation tillsammans med den nuvarande metoden, tillsammans med sina fysiska konsekvenser, presenterades i vår tidigare papper 11. Bakgrunden till utvecklingen, den detaljerade teoretiska aspekten av föreliggande bildteknik, och en jämförelse med andra befintliga tekniker kommer att ges i ett kommande papper. Här kommer vi främst att fokusera på de praktiska och tekniska aspekter av förfarandet, däribland en kombination av den typiska pump-probe optiska setup och den nya bildapparaten. Liksom i föregående papper är målsystemet en riktning roterande kvävemolekyler 11.
Den huvudsakliga experimentella svårigheten attbefintlig avbildning setup, som schematiskt visas i figur 1, har att göra med läget för detektorn, eller kameravinkeln. Eftersom rotationsaxeln sammanfaller med laserutbredningsaxeln 6, 7, 8 i laser-fältinducerad molekylär rotation, är det inte praktiskt att installera en detektor längs rotationsaxeln. När detektorn är installerad för att undvika laserbestrålning, motsvarar kameravinkeln till en sido observation av rotation. I detta fall är det omöjligt att rekonstruera den ursprungliga orienteringen av molekyler från den projicerade (2D) jon bild 14. En 3D bilddetektor 14, 15, 16, 17, 18, 19, med vilken ankomsttiden till början detektorn och jon IMPACst positioner kan mätas, erbjöd ett unikt sätt att direkt observera molekylär rotation med hjälp av Coulomb explosion avbildning 10, 12. Men de godtagbara jon pulser per laser skott är låga (typiskt <10 joner) i 3D-detektor, vilket innebär att det är svårt att skapa en lång film av molekylär rörelse med hög bildkvalitet 14. Dödtiden av detektorerna (typiskt ns) påverkar också bildupplösning och bildbehandling effektivitet. Det är inte heller en enkel uppgift att göra en bra pump-probe trålen överlappning genom att övervaka en realtids ion bild med en laserrepetitionsfrekvens <~ 1 kHz. Trots att flera grupper har observerat rotations vågpaket med hjälp av 3D-teknik, var rumslig information begränsas och / eller direkt, och en detaljerad visualisering av våg natur, inklusive komplicerade nodala strukturer, inte uppnåddes 10, 12.
Kärnan iden nya avbildningsteknik är användningen av den "nya kameravinkeln" i fig 1. I denna konfiguration, är laserstrålens exponering till en detektor undvikas, medan 2D-detektor är parallell med rotationsplanet, vilket leder till observation från rotationsaxelriktning. Slitsen tillåter endast jonen i rotationsplanet (polarisationsplanet för laserpulserna) för att bidra till en bild. En 2D-detektor, som erbjuder en högre räknehastigheten (typiskt ~ 100 joner) än en 3D-detektor, kan användas. Installationen av elektroniken är enklare än i fallet med 3D upptäckt, medan effektiviteten mätningen är högre. Tidskrävande matematisk återuppbyggnad, såsom Abel inversion 14, är inte heller behövs för att extrahera vinkelinformation. Dessa särdrag leder till enkel optimering av mätsystemet och till produktion av filmer med hög kvalitet. En standard 2D / 3D laddad partikel avbildningsapparat kan lätt modifieras för att den föreliggande inställnings without användningen av dyr utrustning.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
OBS: Genom detta protokoll, vi klargöra vad vi faktiskt gjorde att utveckla den föreliggande metoden. Exakta parametrar, inklusive kammare och optisk inställnings utformning och storlek och typer av delar, är inte alltid nödvändigt att tillämpa det nuvarande systemet till läsarens apparaten. Kärnan i de förfaranden ges som noter i varje steg.
1. Konstruktion av en 2D-skiva Imaging Apparatus
OBS: Under detta steg, alla de kommersiellt tillgängliga delar och tillbehör, såsom en vakuumpump och en detektor, installeras enligt tillverkarens instruktioner eller användarmanualer.
- Liksom i konstruktionen av en typisk 2D / 3D ion avbildningsapparaten 14, design och bygga en differentiellt pumpade vakuumkammare som har tillräckligt med utrymme för att rymma en pulsad ventil, molekylära balk tårtspadar, jon optik (en bunt 100 mm ringar med en 50 mm hål), en off-axis jon bildbehandlingsenheten (apulsed repellern elektrod och en stapel av mikrokanalplattor backas upp av en fosforskärm), och en jon flygning rör (> 200 mm regionen drift).
- Fästa den pulsade ventilen till kammaren partitionen med fyra gängade inlägg (15 cm, Φ12 mm), för vilka bulthål på partitionen är koncentriska till kammaren. Installera de molekylära balk skum till kammarskiljeväggen direkt framför munstycket med hjälp av en keep platta.
OBS: Vid konstruktionen av en jon avbildningsapparat, är det väsentligt att de molekylära strålens axel och laserstrålens axel skär varandra på axeln för jon optik. För att uppnå detta, är det lämpligt att definiera de molekylära strålens axel som en jonisationskammare axel. Steg 1.2 är för detta ändamål. Dessutom bör skimmer hålen vara i linje med munstycket på ventilen, se till att centrum av de molekylära strålarna kan komma in i differentiellt pumpade scenen genom ett skimmer. Det är också viktigt att beakta vikten av den pulsade ventilen; hence, tillräckligt tjocktgängade inlägg måste användas för att ansluta den pulsade ventilen till skiljeväggen. Bibehåll 15 cm avstånd mellan munstycket och skiljeväggen för att undvika reflektion effekt av gas och skimmer störningar 20. - Installera jon optik till slutskedet av den differentiellt pumpade kammaren, som i en typisk jon avbildning inställning 21.
Anmärkning: Detta steg utföres på följande sätt: De gängade monteringstappar skruvas till kammaren partition. På stolparna, är en stapel av jon optik låst på plats med nötter. Eftersom bulthålen för tjänster är koncentriska till kammaren, axel jon optik sammanfaller med den molekylära strålen. - Installera de optiska glas fönster (1 mm tjocklek, 25 mm diameter, kvarts) genom att placera en P16 O-ring mellan en vakuum fläns med ett hål och ett fönster, så att laserpulser kan skära den molekylära strålen.
OBS: Genom dessa fönster, kan laserpulser komma åt middle av den första och den andra jon elektroder och skär axeln för jon optik. - Konstruera en off-axis jon bildbehandlingsenheten (Figur 2).
OBS: Under detta steg, se figur 2 för att kontrollera den 3-dimensionella arrangemanget av enheten. Alla elektroddelar (jon detektor och repellern) är monterade på 100 mm bottenplattan med PEEK bultar, medan de andra delarna är monterade med rostfria bultar. Kärnan är att montera en 2D bilddetektor i jon driftregionen, så att dess detektorytan är parallell med jon optik axeln och vinkelrätt mot laserutbredningsaxeln. Naturligtvis, att alla delar kan användas i högspännings bör vara elektriskt isolerade. Vi rekommenderar att avståndet mellan jon optik (flyg) axel och detektorytan är några mm (i det aktuella fallet, 5 mm). Med en längre sträcka, kommer det att ta mer tid att driva jonerna till en detektor, och ett kortare avstånd kan resultera i utsläpp mellan MCP surface och den pulsade repellern.- Observera kanten av slitsblad (100 mm längd) med ett optiskt mikroskop (~ 30X) och / eller en optisk komparator och bekräfta att det inte finns några bucklor eller repor större än 30 um belägen vid kanten av slitsbladen.
OBS: De skurna bladen ska monteras parallellt och inga bucklor och repor är acceptabla. Avvikelsen från det parallella leder till inhomogenitet jon-detektering. En defekt av bladet försämrar en observerad bild (se diskussionsavsnittet). - Med små monterings klor, fästa slitsbladen till spaltbladhållare, som består av ett par av 122,4 mm aluminiumplattor i samband med en fjäder, som i en klädnypa. Även infoga en avsmalnande aluminium stång i "klädnypa."
OBS: De skurna bladen är monterade på ratten sida (punkt ansträngning) av klädnypan. När en avsmalnande aluminiumstav av en vass penna liknande form är införd i klämmande sidan (punkt åtgärder) i clothespin blir slitsbredden större med ökande djup insättning av den avsmalnande staven (se figur 2B). Steg 1.5.2-1.5.4 är för byggandet av slitsen, vars bredd kan justeras under den avbildning mätning. Om inte behövs bredd tuning, bara installera slitsbladet ~ 10 cm uppströms jonstrålen från detektorn med lämpliga monteringsdelar som metall klor och gå till steg 1.5.5. - Fäst avsmalnande aluminiumstav till linjär rörelse vakuumgenomföring (mikrometer / bälg baserade ICF70 storlek) och montera slitshållaren och bas till vakuumsidan plan genomföringen.
- Installera slitsenheten konstruerad ovan på en ICF70 vakuumporten som är vinkelrät mot både detektoraxeln och jon flyg axel.
OBS: Den position ~ 10 cm uppströms från jonstrålen från centrum av detektorn. - Ställ in spaltbredden till ett ± 0,1 mm med användning av en mikrometer.
OBS: Till exempel, användning av en 1 mm slits för den 50-mm Newton sfär (jon moln) motsvarar 2% skivning, vilket är högre i upplösning än standard skiva tekniken 22. Spaltbredden bestämmer skiva upplösning; dock mindre bredder leda till svagare signaler. - Installera en pulsad repeller elektrod med rektangulärt (115 mm x 160 mm x 3 mm) rostfri platta, såsom i fig 2.
OBS: Den pulsade repeller bör vara parallell med detektorn för att säkerställa homogeniteten hos den pulsade elektriska fältet mellan dem. - Installera en positionskänslig jondetektor som består av en stapel av mikrokanalplattor som stöds av en fosforskärm, så att den är parallell med den pulsade repellern; följa standard monteringsförfarandet 14, 23.
- Installera en flänsmonterad vakuumporten med en kopparpackning till baksidan av fosforskärmen.
- Observera kanten av slitsblad (100 mm längd) med ett optiskt mikroskop (~ 30X) och / eller en optisk komparator och bekräfta att det inte finns några bucklor eller repor större än 30 um belägen vid kanten av slitsbladen.
- Anslut jon optik till högspännings nätaggregat och de delar av DETEctor (en pulsad repeller, mikrokanalplattor, och en fosforskärm) att pulsade högspänningsmaterial (~ 50 ns höjning / sänkning tid) via strömgenomföringar.
OBS: Försiktighet bör vidtas för att säkerställa att alla kablar inte avbryta observation av fosforskärmen genom visningsområdet. - Ansluta den pulsade ventilen till gasinloppet (3% N 2-gas i He; totalt tryck av 3 MPa) med ett rostfritt rör och till ventilstyrenheten med ett par av belagda koppartrådar.
OBS: Båda anslutningarna passerar genom vakuumgenomföringar. - Vrid vakuumpumpar och ställ in trycket hos bilddetektor kammaren lägre än 10 -4 Pa, även när den pulsade ventilen är i drift.
OBS: Ett högre tryck kan leda till skador på högspänningselektrod och detektorer. När trycket är högre, är större pumpar eller minskning av repetitionshastigheten av ventilen krävs. Med användning av föreliggande kammaren och pulsad ventil, en kvävemolekylstråle med en Rotational temperatur under 6 K kan genereras 11. Vid denna rotations temperatur, 99% av molekylerna är i J ≤ 2 tillstånd (J är rotationskvantnummer).
2. Konstruktion av en pump-probe optisk Setup
OBS: I detta steg, se figur 3 för att förstå var och hur de följande stegen utförs. Syftet med detta steg är att skapa tre kolinjära fs pulser från en kommersiell Ti: safir laserförstärkare för pump-probe experiment 11. Den första pulsen var för molekylär inriktning (linjärt polariserad, centrum våglängden 820 nm, toppintensitet <30 TW / cm2), den andra var för riktningsstyrning (en fördröjd kopia av den första, med undantag för den linjära polarisationen 45 ° lutas från polarisationsaxel hos den första pulsen), och den tredje var den Coulomb explosionsavbildningssonden (cirkulärt polariserad, 407 nm, en 00 fs, 600 TW / cm2). Under hela detta steg, alla de kommersiellt tillgängliga delar och tillbehör, såsom ett polariseringskontroll och en optisk stadium, är installerade och används i enlighet med tillverkarens instruktioner eller användarmanualer.
OBS: Under detta steg, alla de optiska komponenterna installeras och används i enlighet med standardförfaranden av optiska experiment och tillverkarens guide för optik. Alla vänd och dikroiska speglar som används är dielektriska flerskiktade speglar för att undvika lasereffektförluster under de många reflektioner i den optiska banan. Några av optik och kristaller som används visas i materiallistan för den här artikeln.
- Vrid femtosecond laser (Ti: safir förstärkare) systemet och få en laser produktion på mer än 1,5 mJ / puls, en ~ 35 fs varaktighet, en 820 nm centrala våglängden, och en 500 Hz repetitionshastighet.
- Förbereda en optisk bana av sonden (imaging) pulsef "> 10, 11, 12.
- Installera en ickelinjära kristallen (BBO, typ I, 0,2 mm tjocklek, 29,2 °, för den andra harmoniska generationen av en 820 nm ljus) i 820 nm optisk väg för att få den andra övertonerna (> 0,2 MJ) av grundläggande 820 nm laserutskrifter. Använder de genererade andra övertoner (407 nm ljus) som en sond puls efter det reflekteras av dikroiska speglar och separeras från den grundläggande 820 nm ljus.
- Konstruera en optisk bana, såsom visas med den blå linjen i fig 3. Använda balk-styrspegeln fästen, rikta denna balk att passera genom centrum av båda fönstren är installerade i steg 1,4.
OBS: De viktigaste delarna består av en dämpare (kombinationen av en halv retardationsskiva och en polarisator), en motoriserad linjär scen för försening skanning och waveplates för polarisering tuning.
- Förbered en optisk bana för pumpen (rotations excitat) pulser 24, 25, 26.
- Konstruera en optisk väg, vilket framgår av den röda linjen i figur 3, och få ett par tids- och polarisering-avstämbara fs pulser.
OBS: Den kvarvarande 820-nm puls (~ 1 MJ) efter den andra övertonen generationen i steg 2.2.1, ut från den dikroiska spegeln, används för att skapa dessa pumppulser. Den typiska pulsenergi för varje pumppuls är 0,25 mJ. De viktigaste komponenterna är en dämpare (kombinationen av en halv retardationsskiva och en polarisator), en 50:50 stråldelare, en manuell linjär scen för tidsfördröjning tuning, waveplates för polarisering tuning, och ett teleskop för punktstorlek optimering. - Genom att justera lutningen på spegeln fästen i den optiska banan, anpassa paret av pumpstrålar för att vara parallella och göra sitt centrum passerar genom centrum av båda fönstren är installerade i steg 1,4.
OBS: För att kontrollera detta, enjusteringsverktyg, ett aluminiumblock med tillhörande rutat papper, används. Verktyget kan placeras i samma position med hög reproducerbarhet med användning av det gängade hålet hos en optisk tabell. Två skruvhålen i linje väljs som en ledare för parallell bana. Som justeringsredskapet är positionerat i en av de valda hålen, är balkarna i linje så att de träffar samma punkt av justeringsredskapet. Upprepa positioneringen av verktyget och inriktningen av strålen tills strålen träffar samma punkt av verktyg för både justeringsverktygspositioner. Eftersom skruvhålen i den optiska tabellen är i linje med hög precision, dessa förfaranden leder till skapandet av de parallella strålarna.
- Konstruera en optisk väg, vilket framgår av den röda linjen i figur 3, och få ett par tids- och polarisering-avstämbara fs pulser.
- Justera polariseringstillstånd för pulserna.
- Installera en polarisering checker strax innan pulserna komma in i kammaren, så att laserpulser träffat detektorn av checker.
- Justera vinkeln på waveplates med hjälp av en roterande optik montera i varje optical bana. Skaffa cirkulärt polariserad sond puls, det vertikalt polariserade första pump puls och linjärt polariserad andra pump puls; för den andra pumpen, luta polarisationsplanet 45 ° från den för den första pumpen.
OBS: Med användning av en polariserings checker, kan polarisationstillståndet hos varje puls visualiseras som ett polärt vinkelberoende transmissionsintensitet. För erhållande av en cirkulär polarisation, justera retardationsskiva vinkel för att uppnå en isotrop bild, till exempel. - Ta polarisationen checker från den optiska banan.
OBS: Den första pumpen startar riktnings odefinierat rotation 4, 9, 10. Vid tidpunkten för den momentana molekylära anpassning, är den andra pumpen shined att skapa en asymmetrisk vridmoment och för att starta den enkelriktade rotation 12, 13. Eftersom en cirkulärt polariserad sond puls joniserar the-molekyler utan vinkel preferens i polarisationsplanet, är den lämplig för en vinkelmätning fördelning.
- Hitta den tidsmässiga överlappningen av varje puls.
- Installera en ickelinjära kristallen (BBO, 0,2 mm tjocklek, typ 2, för den tredje harmoniska generationen av 820 nm ljus), ett optiskt fönster som har samma tjocklek (3 mm) som summan av kammarfönstret (1 mm) och fokuseringsplankonvex lins (2 mm) och en dispersion prisma strax innan pulserna komma in i kammaren.
OBS: Ett standardförfarande för bestämning av tiden noll (temporal överlappning av pumpen och sonden puls) i pump-probe experiment är att detektera en icke-linjär respons, som endast observeras när både pumpen och sonden pulsen samtidigt interagera med ett medium . Här, den tidsmässiga överlappningen av 407 nm sondpulsen och 820 nm pumppuls i ickelinjära kristallen leder till en 267 nm generation. Vi har att uppskatta den tidsmässiga överlappningen av strålarna i vacuum kammare medan steg 2.5.1 utförs innan pulserna in i kammaren (och fokuseringslinsen och kammarfönstret). Därför, för att kompensera tidsfördröjningen som införts av kammarfönstret och den fokuserande linsen, är en 3-mm optiskt fönster installerat. Två pumpar och en prob passera genom fönstret och sedan kristallen, och de därefter dispergeras genom ett prisma. Placera ett ark av vitt papper efter prismat för att detektera alstringen av 267-nm tredje övertonerna som en vit-blå fluorescens. Alla de nämnda delarna är monterade på en optisk hållaren. - Blockera raden av pumpen 2 i figur 3 med en stråle dumper.
- Genom att trycka på knappen Flytta på en scen styrenhet, skanna motoriserade scenen och hitta en 267 nm generation.
OBS: När den optiska banlängden av pump- och sondpulserna är densamma inom den tid som laserpulser, visas en tredje övertoner signal. Detta stadium ståndpunkt betraktas som tiden 0, under vilken både pumpen ochsond samtidigt slår molekylerna. - Block pump 1 och avblockera pumpen 2 (avlägsna balk dumper).
- Skanna um baserade manuella steget installeras i pumpen 2 rad och hitta den position där sker utsläpp av 267 nm.
- Ta bort kristallen, fönstret och prismat från den optiska linjen.
OBS: I detta skede är de tre pulserna tillfälligt överlappade på molekylär stråle inom laser löptider. Tidsupplösningen av installationen kan mätas som en korskorrelation genom att övervaka och plotta 267 nm energi när du skannar den motoriserade steget i sondvägen. I föreliggande installationen är halvvärdesbredd av korrelationsfunktionen ~ 120 fs. Pulsbredden optimeras för att få den högsta effektnivån i de andra övertonerna. Efter den andra-harmonisk generering, pulserna passerar genom glaslinser, waveplates, dikroiska speglar, polarisatorer och kammarfönstret, vilket leder till en chirp. Eftersom gruppfördröjningen dispersionen av materialet i 400-nm-regionen är mycket större än i 800-nm-regionen, vi minimera transmissionsoptiska i sonden banan. För att förbättra tidsupplösning, spridning ledning, inklusive en frekvensvariabel spegelsystem, kommer att vara till hjälp.
- Installera en ickelinjära kristallen (BBO, 0,2 mm tjocklek, typ 2, för den tredje harmoniska generationen av 820 nm ljus), ett optiskt fönster som har samma tjocklek (3 mm) som summan av kammarfönstret (1 mm) och fokuseringsplankonvex lins (2 mm) och en dispersion prisma strax innan pulserna komma in i kammaren.
3. Inställning för ett mätsystem
OBS: Under detta steg, alla kommersiellt tillgängliga delar och tillbehör, såsom en strömkälla och fördröjningsgeneratorer, installeras och används i enlighet med tillverkarens instruktioner eller användarmanualer.
- pulssynkronisering
- Dela upp 80,8 MHz utsignalen från en femtosecond oscillator till 500 Hz med en snabb frekvensavdelare, och använda denna delad effekt att utlösa digital fördröjningsgenerator 1 och en fs förstärkare.
- Använd en av de fördröjda utsignalerna från fördröjningsgenerator 1 som en utlösande faktor för den pulsade ventilen.
OBS: Begränsa repetitionshastighet av ventilen för att upprätthålla acceptabel vacuum villkor (mindre än 10 -3 Pa, till exempel). I det här fallet, vi ställa in värdet till 250 Hz. - Installera en snabb fotodiod utrustad med en 400 nm överförings filter strax efter balkarna lämnar kammaren, och använda intäkterna från denna diod som en utlösande faktor för digital fördröjningsgeneratorn 2.
OBS: Sonden puls används som en tid ursprung för jon avbildning elektronik. - Anslut tre högspänningsbrytare till digital fördröjningsgeneratorn 2 med koaxialkablar.
- Stäng alla högspännings nätaggregat och slås på.
- Öka spänningen till målvärdena.
OBS: De målinriktade spänningar beror på storleken av apparaten och systemet är av intresse. Typiska värden i detta fall visas i rubriken i figur 1. För att få distorsionsfria bilder, finjustera förspänningarna krävs 13 (se steg 4.1.7). En snabb ökning av spänningsvärdet kan resultera i urladdningseller skador på elektroniken. Vi rekommenderar en ökning på mindre än 100 V / s för den dagliga driften och en ökning med 100 V / 300 s för första användning i ett vakuum. - Installation och positionering av avbildningskamera
- Installera en digitalkamera utrustad med en f = 25 mm kameralinsen på den optiska post framför vakuumvisnings i steg 1.5.5. Säkerställa att kameran axeln är vinkelrät mot detektorytan. Eftersom visningsområdet är vinkelrät mot golvnivå, använd en vatten-nivå för att placera kamerabasen vågrätt i förhållande till golvet.
OBS: Fina justeringar av positionen sker i ett senare steg. - Installera en kylfläkt för kameran så att vinden träffar kameran från baksidan.
- Täcka området mellan kameralinsen och vakuumporten med en gardin, så att oönskat ljus, såsom omgivningsrumsbelysning, inte kommer in i kameran.
- Ansluta kameran till en datorvia en USB 3.0-port.
- Starta kameran styrprogram och maximera förstärkningen hos kameran genom att skriva in det maximala värdet i förstärkningsstyrsektionen av programvaran.
- Ställ in bildstorleken till typiskt 1200 x 750 pixlar.
OBS: Även om en större bildstorlek leder till högre upplösning, datahastigheten för USB 3.0-port begränsar acceptabel bildhastighet. Vid de aktuella inställningar, kan mer än 250 fps uppnås, vilket är tillräckligt hög för att få en bild för varje gas puls belastning (250 Hz). - Börja ta bilder med kameran genom att klicka på "Grab" -knappen. manuellt justera läget hos kameran så att bilden täcker hela området av 2D-detektor. Fäst kamerafästet med en bult.
- Genom att övervaka en realtids tagna bilden, justera fokusringen av kameralinsen så att den ljusa ion punktstorlek blir ett minimum.
- Installera en digitalkamera utrustad med en f = 25 mm kameralinsen på den optiska post framför vakuumvisnings i steg 1.5.5. Säkerställa att kameran axeln är vinkelrät mot detektorytan. Eftersom visningsområdet är vinkelrät mot golvnivå, använd en vatten-nivå för att placera kamerabasen vågrätt i förhållande till golvet.
4. Mätningar
OBS: me asurement metod som används här är en kombination av rapporterade förfaranden 14, 27 och bildåtergivning installationen. Under hela detta steg, alla kommersiellt tillgängliga delar och tillbehör, såsom högspännings elektronik, installeras och används i enlighet med tillverkarens instruktioner eller användarmanualer.
- Att hitta signalen och optimera inställningarna för jon avbildning
- Blockera pumppulserna hos det optiska systemet med en stråle dumper.
- I mitten av den första och den andra elektroderna hos de jon-optik, installera en plankonvex lins (f = 120 mm) för att fokusera sondlaserpulsen till molekyl strålen.
- Ställ in tiden för högspänningsbrytare (en digital fördröjningsgenerator utgång) till den beräknade ankomsttiden av N 2 + jon, som ger den största signalstyrkan under den nuvarande gas tillstånd 14,s = "xref"> 27.
OBS: ankomsttid kan beräknas från jon optik fördomar och avståndet av flyg, tillsammans med förhållandet massa till laddning av målet ion 28. Annars, avsökning av tiden är den andra lösningen för att detektera en signal. - Under övervakning av jon bilden, justera linsens position med en xyz-scenen och gas pulstiden (en digital fördröjningsgenerator utgång), och förvärva största signalen (ljusaste och största bild).
- Ändra tiden för högspänningsbrytare till Coulomb exploderade N 2+ kanal 14, 27.
OBS: På grund av förhållandet mellan massa och laddning av N 2+ är fyra gånger mindre än den för N2 +, är ankomsttiden för N 2+ nästan två gånger snabbare än N 2 +. - Minska kamerabildhastighet till ~ 20 fps och öka exponeringstiden till 50 ms.
OBS: Med dettaInställningen inkluderar kamerabilden signalen för 12 gas pulsbelastningar. Även om detta leder till överlappningen av vissa joner, kan vi enkelt utvärdera och erkänna grov form av jonen fördelningen. - Justera jon optiska fördomar så att den observerade jonen fördelningen blir en snedvriden ellips.
OBS: Minskning av förspänningen skillnaden mellan den första och de andra elektroderna resulterar i förlängningen av den vertikala riktningen (jon optik axeln) i det föreliggande arrangemanget 29, 30. Den tredje eller senare optik används för finjustering av formen. Den snedvridning av ellipsen försämrar vinkelupplösning rekonstrueras från bilden.
- Att hitta en pump-probe spatial överlappning
- Avblockera pumpen 1, ta bort en balk dumper, men hålla pumpen 2 blockerad.
- Justera teleskopet för att lokalisera strålen midjan på pumpen pulsen i en molekylär stråle.
OBS: Inte chanettobidragsekvivalent positionen för den fokuserande lins framför kammarfönstret, som är optimerad för sondpulsen.
OBS: Detta förfarande kan åstadkommas genom att reflektera laserstrålarna till det fria utrymmet under atmosfärstryck precis innan de kommer in i vakuumkammaren. Genom mätning av brännvidden för samma ingång lins, kan teleskopet optimeras. - Justera noggrant avistapositionen av pumpstrålen med hög upplösning spegel montera en (Figur 2), och hitta den förbättrade signalen i jon bilden på grund av pump-probe överlappning. Före eller efter det, ställer t till ~ 4 ps genom att flytta en fördröjningssteg 600 pm framåt. Hitta den starkt anisotropa bilden längs pumpen en polarisering.
OBS: På grund av att tiden överlappningen var ungefär optimeras steg 2,5, bara den rumsliga överlappningen måste ställas in. Om rotations konstant eller våg paket dynamik är kända för målmolekylen, är ett alternativ att placera sonden dröjsmål en instantaneoumolekylära inriktning tid. Till exempel, kan det inträffa vid Δ t ~ 1/2 B, där Δ t är tidsskillnaden mellan pumpen och sondpulsen och B är rotations konstant i Hz 10, 11. För N 2, ~ 8,3 ps. Vid en sådan tidpunkt, leder pump-probe spatial överlappning till jon fördelningen visar maximum i pumppolariseringsriktningen (vertikalt i förevarande fall) och den minsta i den vinkelräta axeln. Det är lättare att hitta en sådan anpassning signatur jämfört med brutto förbättring erhölls vid Δ t ~ 0. När det gäller byte av Δ t, observera att enligt ljusets hastighet, en 5 um rörelse på scenen motsvarar ~ 33.356 fs. - Block pump 1 och avblockera pumpen 2.
- Upprepa steg 4.2.3 för pump 2. Hitta en pump-probe överlappning för pump 2 genom att justera högupplösta spegel montera två (Figur 2) samtidigtden optiska banan för pump 1 oförändrad.
OBS: Se till att polariseringen av pumpen 2 lutas så att inriktningen observeras längs en sned riktning när tiden är inställd på inriktnings tiden.
- Observera kortfattat de enkelriktade rotationsdynamik
- Avblockera pumpen 1. Ställ in tidsfördröjningen mellan pumparna 1 och 2 till tidsinställning (t.ex. 4,0 ps för en N2 fall 10, 11) med manuell fördröjningssteget en i figur 2.
- Kontrollera för att avgöra om den enkelriktade rotation kan kännas igen från kamerabilder som prob fördröjningen avsöks (med en motoriserad eller manuell steget).
OBSERVERA: När alla ovanstående förfaranden är väl uppnås, kan man se de bilder där den ljusaste regionen roterar jämnt i en riktning som prob fördröjningen avsöks. Om en sådan film inte kan ses, noggrant upprepa steg 4.1-4.2. Avdriften effekten av optiska mounts degraderar ibland strålen överlappning.
OBS: Enligt ljusets hastighet, en 5 | im rörelse av steg motsvarar ~ 33.356 fs. För enbart observationsändamål, de ovan nämnda förfaranden är tillräckliga. För inspelning och detaljerad analys av rörelse, gå vidare till följande steg.
- mätningar inställnings
- Öka kamerans bildhastighet till 250 fps och minska exponeringen tid till ~ 4 ms.
OBS: En kamera ram motsvarar en bild för en laserskott / gas puls lastning. - Starta mätprogrammet, som styr instrumenten fångar bilderna, och analyserar och visualiserar data.
- Klicka på knappen verkställa och ta 1000 bilder och blockerar pump balkar.
- Numeriskt passa den summerade bilden med en ellips och erhålla ellipticiteten ε och centrum av ellipsen (x 0, y 0).
OBS: När en rå bild hektarär mer än en ellips på grund av flera kanaler i Coulomb explosionen begränsar regionen av intresse och endast använda en av de ellipser. - Fånga 100.000 bilder och blockerar pump balkar och använda den erhållna bilden som en sond enbart referens.
OBS: Den signal-till-brus hos sonden enbart referensbild påverkar kvaliteten på vinkelfördelningen. Därför är en relativt lång mätning (~ 400 s) som tas för detta steg.
- Öka kamerans bildhastighet till 250 fps och minska exponeringen tid till ~ 4 ms.
- Ta en film av enkelriktad molekylär rotation
- Avblockera pumpen balkar.
- Ställ sonden tid till ett negativt värde (t ~ -100 fs, dvs innan pump balkar).
- Starta mätningen slingan, inklusive följande steg
- Ta en bild. Hitta center-of-massa koordinat varje ljus jon plats, och binärisera bilden genom att tilldela "1" till mitten av mass koordinaterna och "0" till de andra pixlar 27
- Summera den binariserade bilder för 10.000 kameraramar genom att ställa "antalet bilder" inmatningsrutan för programmet till 10.000.
OBS: För att undvika mättnadseffekt, ställa in bilddjup av den summerade bilden till 16 bitar. - Konvertera kamerans koordinat (x, y) till den polära koordinat använda ellipticiteten ε fastställts i steg 4.4.4.
OBS: Denna process kompletteras enligt följande: I den elliptiska regionen av intresse, alla pixel koordinater (x, y) omvandlas till deras relativa polära koordinater O med hjälp av följande ekvation:
OBS: Detta steg motsvarar bild expansion i vertikal riktning vid konvertering av en ellips till en cirkel. - Omvandla den erhållna bilden till ett polärt diagram i vilket vinkelberoende signalintensitet plottas som avståndet från origo.
OBS: Angle-beroende sannolikhet P (Φ) beräknas med hjälp av följande ekvation:
- Normalisera polära tomten, dividera det med det av sonden enbart referens.
OBS: Detta steg kalibreras både ofullständig cirkulär polarisering av sondpulsen och homogen bilddetektorn. - Flytta sonden tiden fram ~ 33.356 fs.
OBS: En 33,356-fs förskjutning av sonden tiden motsvarar en 5 um rörelse av motordrivna linjärt steg.
- Fortsätt slinga tills åtminstone en rotations väckelse period, 1/2 B (~ 8,3 ps för N2), förs efter pumpen två tid.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
Figur 4A visar en sond enbart rå bild av N 2+ joner kastas ut på sond bestrålning (Coulomb explosion), tas för en sond laserskott. Varje ljuspunkt motsvarar en jon. Figur 4B visar en summerad bild av 10.000 binäriseras rå kamerabilder. Dessa bilder visar att vår imaging konfiguration kan övervaka molekyler alla orienteringsvinklar i polarisationsplanet. Figur 4C visar den normaliserade polärt diagram motsvarande det i figur 4B. Eftersom rotationsstyran (pump) puls var frånvarande, är fördelningen isotrop (Figur 4C visar en cirkel).
I figur 4B, kan en liten defekt på grund av detektor homogen ses i botten av ellips. En sådan defekt visas alltid i samma position i bilden. Därför c deten kompenseras genom att normalisera de observerade bilderna med en sond enbart bild (steg 4.5.3.7).
Figur 5 visar utvalda ögonblicksbilder tagna efter bestrålning av de två pumppulser. För att öka förståelsen, inte bara de observerade ion bilder, men också motsvarande polära tomter och "hantel" modell Bilderna visas som en funktion av sond tid. De polära tomter skapas i steg 4.5.3.5. Hantel Bilden är en överlappande bild av hantlar med olika orienteringsvinklar och deras vikter (opacitet) är de observerade vinkel sannolikheter. Sekvensen av bilder bildar en klar film av ensriktad molekyl rotation. Den våg naturen av rörelse kan ses som de komplicerade nodala strukturer och dispersionen, inklusive ett "X" -form bildning.
Figur 6 visar en jon bild tagen med en skadad slits och aphotograph av slitsen kant med en buckla. Ett litet fel påverkar i hög grad den observerade bilden. I ett sådant fall, upprepar steg 1,5 krävs. Detta faktum är också diskuteras i diskussionsavsnittet.
Figur 7 visar den råa kamerabilden på den optimerade pump-probe överlappning tillstånd. Genom att övervaka en sådan balk överlappningssignal, kan de optiska banorna optimeras. Detta leder till en klar film, såsom i fig 5.
Figur 1: begreppsdiagram av kameravinklar i opraktiska, typiska, och nya konfigurationer. I det typiska kameravinkeln, är en detektor installerad för att undvika laserexponering, men utstötningsvinklarna för joner kan inte rekonstrueras från 2D projicerade bilden. I det aktuella, nya kameravinkel, rotationsplanet (laser polarization plan) är parallellt med detektorytan och är därför lämplig för att visualisera den roterande rörelsen. Typiska förspänningar är 2500 V, 1799 V, 1846 V, 253 V, 0 V, 3500 V, -800 V och 4500 V för jon optik 1, 2, 3, 4, och 5, den pulsade repellern, de mikrokanalplattor och fosforskärmen, respektive. Den jon optik numreringen börjar längst ner elektroden. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 2: Schematisk diagram av 2D bildenheten. (A) Schematisk beskrivning av detektoraggregatet. En cirkel platta färgade i orange är en bottenplatta, till vilken de andra delarna är monterade med bultar. (B) Schematisk beskrivning av slitsenhet. Den högra bildenförklarar rörelsen hos slitsen. De storleksvärden är i mm. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 3: Schematisk beskrivning av nuvarande pump-probe optisk inställning. De optiska vägarna för pumppulser för rotations excitation illustreras av de röda linjerna, medan den för sonden (imaging) puls visas av den blå linjen. NLC, ickelinjära kristallen för andra harmoniska generationen; HWP, halv-retardationsskiva; QWP, kvarts retardationsskiva; DM, dikroisk spegel; BS, 50:50 stråldelare; HRM: hög upplösning spegel montera. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
nom-page = "1"> 
Figur 4: Rå och analyserat Coulomb exploderade ion bilder. (A) En typisk rå bild av N 2+ tas för en sond skott. (B) Summerat bild för 10.000 binäriseras kamerabilder. Storleken på kamerabilden är 1200 x 750 pixlar. Den motsvarande real-space storlek är 80 mm x 50 mm. (C) Den normaliserade polärt diagram konstrueras från den summerade bilden. I den råa och summerade bilder, var falsk färg tillsätts för att visa signalstyrkan. De polära vinklar i grader visas längs omkretsen. Den radiella värde är en vinkelberoende sannolikhet (godtycklig enhet). Klicka här för att se en större version av denna siffra.
4917fig5.jpg "/>
Figur 5: Utvalda ögonblicksbilder av laser-inducerade rotations vågpaket dynamik. I varje tidsfördröjning, visar den övre panelen jonen bild där den elliptiska formen har konverterats till en cirkel. Den mellersta panelen visar motsvarande polära diagram. Den nedre panelen visar en hantel modell av vinkelfördelningen. Denna hantel Bilden är en överlappande bild av hantlar från olika orienteringsvinklar, och deras vikter (opacitet) är de observerade vinkel sannolikheter. Den polärt diagram använder samma enhet och skala som i figur 4. Jon bild använder transformerade koordinater, som i steg 4.5.3.4. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 6:Effekt av slitsen defekt på den experimentella jon bilden. (A) Observerad sond enbart N 2+ ion bild tagen med en skadad slits. (B) Fotografi av slitsen kant som har en sub-mm dent. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 7: Råkamerabilden på den optimerade pump-probe överlappning tillstånd. Sonden tiden är satt till t = 4,0 ps efter den första pumppulsen bestrålning. Vid denna tid, är den maximala graden av molekylär inriktning uppnås. Storleken på kamerabilden är 1200 x 750 pixlar. Den motsvarande real-space storlek är 80 mm x 50 mm. var god klickahär för att se en större version av denna siffra.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
Detta förfarande gör det möjligt att fånga en realtids filmen molekylär rotation med en slits-baserad 2D setup. Eftersom de observerade jonerna passerar genom slitsen, är steg 1,5 ett av de kritiska stegen. Kanterna på slitsbladen måste vara skarp. När det finns en liten defekt, såsom en 0,3 mm dent i slitsen, är en repa observeras i jon bild (Figur 6). I ett sådant fall bör slitsen bladet poleras med 2000-grit våt sandpapper.
Bortsett från den unika kameravinkeln som visas i fig 1, har denna metod flera fördelar jämfört med 3D-bilddetektor, som tidigare var den enda lösningen för rotations vågpaket avbildning.
Först, i detta förfarande, optisk ljushöjden kan utföras enkelt genom att övervaka rå jon bilder, som i steg 4.1-4.2. Figur 7 visar den råa kamerabilden på den optimerade pump-probe överlappning tillstånd. När pUMP-sondstråle överlappning förloras, anisotropisk eller förbättrade bildsignaturer kan inte ses, som i figur 4A. Detta faktum betonar vikten av stegen 4.1-4.2 i föreliggande metod. Eftersom punktstorlekar av pumpen och sondstrålarna är i storleksordningen 10 um, är det i allmänhet svårt att hitta en optimal överlappning tillstånd utan övervakning i realtid bilder. I fallet med en 3D-bilddetektor, är flera sekunder krävs för att bilda en bild med tillräcklig datapunkter (minst 1000 joner) när en 1000 Hz eller lägre repetitionshastighet laser används eftersom räknehastigheten är begränsad till ett fåtal händelser per laser skjuten i 3D-detektorn. I föreliggande metod, å andra sidan, är räkningshastigheten väsentligen obegränsad, och antalet joner per ram kan ökas helt enkelt genom att förlänga exponeringstiden. I förevarande fall är mer än 1000 joner detekteras inom 50 ms exponeringstid.
Den höga räknehastigheten av föreliggande förfarande leder också till en kortare datainsamlingstiden. Eftersom bildhastighet på kameran är 250 fps, tar det endast ~ 40 s för att ta en ögonblicksbild av den molekylära rörelse vid en viss tidpunkt. För mätningen över ett molekylrotationsupplivande tid (~ 8,4 ps) med en ~ 33-fs steget är mättiden bara några timmar. Detta är ytterligare en fördel, eftersom experimentella data skulle brytas ned av den begränsade långtidsstabilitet av lasrarna och hela experimentuppställning. I vår inställning, till exempel, ändrar varaktighet med tiden, delvis på grund av temperaturförändringen i fs förstärkaren. En 3-K förändring inom 6 h resulterade i den termiska expansionen hos förstärkaren, inklusive förlängningen av avståndet mellan pulskompressor gittren, vilket leder till förlängning av pulslängden 31. Laserstråledrift, vilket försämrar signalen av pump-inducerade dynamik, detekterades också inom ~ 8 h, även om ursprunget för denna drift inte identifierades.
t "> Föreliggande teknik är en typ av 2D-avbildning, vilket begränsar den information i 3D. I fallet med en Coulomb explosion, endast fragmentet av joner utkastade i detektionsplanet bidrar till bilden. Detta innebär att det är svårt att tillämpa föreliggande metod direkt till komplicerade fragmenterings processer, såsom de som är inblandade i tillfällighet avbildningsstudier 25, 32, 33. Vi noterar att summan av signalstyrkan med vår metod är proportionell mot sannolikheten i detektionsplanet. Detta innebär indirekt information om dimensionen som inte ingår i bildplanet 11, 12.Medan vi fokuserar på Coulomb explosion avbildning i detta dokument, kan den nuvarande modellen vara i princip tillämpas på allmänt laddade partiklar avbildning, såsom den som deltar i FOTOLYS studerar 14. ibefintliga avbildningsproceduren, för att erhålla en 2D tomogram av en 3D-Newton sfär av laddade partiklar, bör polariseringen av ljuset vara parallell med detektorytan. Med andra ord, är kameravinkeln begränsad till särskilda förhållanden. Även i den nuvarande 2D bildteknik, en 3D-jon moln rums skivas till en 2D-snitt och sedan avbildas. Med denna skiva imaging, kommer den fria kameravinkeln öppna ett sätt att erhålla hittills-obemärkt information som ibland förekommer i laserutbredningsriktningen 26, 34.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. Imaging in Molecular Dynamics. , Cambridge University Press. (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. NEXAFS Spectroscopy. , Springer. 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a 'momentum microscope' to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
