Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
Click here for the English version

Chemistry

Direct Imaging van Laser-driven Ultrasnelle Moleculaire Rotation

doi: 10.3791/54917 Published: February 4, 2017

Abstract

We presenteren een methode voor het visualiseren laser geïnduceerde, ultrasnelle moleculaire rotatie golfpakketje dynamiek. We hebben een nieuwe 2-dimensionale Coulomb explosie beeldvorming opstelling waarin een tot nu toe-onpraktisch camerahoek gerealiseerd ontwikkeld. In onze beeldvormende techniek, zijn twee atomen moleculen bestraald met een circulair gepolariseerde sterke laserpuls. De uitgeworpen atomaire ionen worden versneld loodrecht op de laser propagatie. De ionen die in de laser polarisatievlak worden geselecteerd met behulp van een mechanische sleuf en afgebeeld met een hoge verwerkingscapaciteit, 2-dimensionale detector geïnstalleerd evenwijdig aan het polarisatievlak. Omdat een circulair gepolariseerd (isotroop) Coulomb exploderende puls wordt gebruikt, de waargenomen hoekverdeling van de uitgestoten ionen rechtstreeks overeen met de vierkante roterende golffunctie ten tijde van de puls bestraling. Een real-time filmpje van moleculaire rotatie maakt, is de onderhavige beeldvormingstechniek gecombineerd met een femtoseconde pump-probe optical setup waarin de pomp pulsen creëren in één richting draaiende moleculaire ensembles. Door de hoge doorvoer van ons beeld detectiesysteem, kan de pomp-probe experimentele conditie gemakkelijk worden geoptimaliseerd door het bewaken van een real-time overzicht. Daardoor de kwaliteit van de film waargenomen voldoende hoog is voor het visualiseren van de gedetailleerde golfkarakter bewegingsrichting. We merken ook op dat de onderhavige techniek in bestaande standaard ion imaging instellingen kunnen worden uitgevoerd met een nieuwe camerahoek of gezichtspunt voor moleculaire systemen zonder de behoefte aan uitgebreide modificatie.

Introduction

or Start trial to access full content. Learn more about your institution’s access to JoVE content here

Voor een beter begrip en een beter gebruik van de dynamische aard van moleculen, is het noodzakelijk om duidelijk te visualiseren moleculaire bewegingen plaats. Tijdopgeloste Coulomb explosie beeldvorming is een van de krachtige aanpak om deze doelstelling 1, 2, 3 bereiken. In deze benadering worden de moleculaire dynamica plaats geïnitieerd door een pomp ultrakorte laser veld en worden vervolgens gehybridiseerd met een vertraagde probe puls. Bij sonde bestraling, worden moleculen vermenigvuldigen geïoniseerd en gebroken in fragment ionen als gevolg van de Coulomb afstoting. De ruimtelijke verdeling van de ionen uitgestoten is een maat van de moleculaire structuur en ruimtelijke oriëntatie op de probe bestraling. Een reeks van de meting het scannen van de pump-probe vertraging leidt tot de creatie van een moleculaire film. Het is opmerkelijk dat, voor het eenvoudigste geval - rotatie- - de hoekverdeling van de uitgestoten ionendirect weerspiegelt de verdeling moleculaire as (dat wil zeggen, het kwadraat rotatie golffunctie).

Met betrekking tot de pomp proces, heeft de recente vooruitgang in de coherente controle van de moleculaire beweging met behulp van ultrakorte laser velden leidde tot de oprichting van een sterk gecontroleerde rotatie golfpakketten 4, 5. Bovendien kan de draairichting actief bestuurd door middel van een polarisatie lasermachine gebied 6, 7, 8. Het is daarom te verwachten dat een gedetailleerd beeld van de moleculaire rotatie, waaronder golf aard kan worden gevisualiseerd als de Coulomb explosie beeldvormingstechniek wordt gecombineerd met dergelijke pompproces 9, 10, 11, 12, 13. Echter, we een aantaltijden experimentele ondervinden moeilijkheden in verband met de huidige beeldvormingstechnieken, zoals hieronder vermeld. Het doel van dit document is om een ​​nieuwe manier van het overwinnen van deze problemen en het creëren van een hoge kwaliteit film van de moleculaire rotatie golfpakketten presenteren. De eerste experimentele film moleculaire rotatie die met de onderhavige werkwijze, samen met de fysieke gevolgen werden in onze eerdere document 11. De achtergrond van de ontwikkeling, de gedetailleerde theoretische aspect van de onderhavige beeldvormingstechniek, en een vergelijking met andere bestaande technieken wordt gegeven in een volgende document. Hier zullen we ons vooral richten op de praktische en technische aspecten van de procedure, met inbegrip van de combinatie van de typische pump-probe optische opstelling en de nieuwe beeldvormende inrichting. Zoals in het voorgaande document, is het doelsysteem unidirectioneel roterende stikstofmoleculen 11.

De belangrijkste experimentele moeilijkheid van debestaande beeldvorming setup, schematisch weergegeven in figuur 1, heeft te maken met de positie van de detector of de camerahoek. Omdat de rotatieas samenvalt met de laser propagatie as 6, 7, 8 laser-veld-geïnduceerde moleculaire rotatie, is het niet praktisch om een detector te installeren langs de rotatieas. Wanneer de detector wordt geïnstalleerd dat laserbestraling voorkomen, de camerahoek overeen met een zijde waarneming van rotatie. In dit geval is het onmogelijk om de oorspronkelijke oriëntatie van moleculen de verwachte (2D) beeld 14 ionen uit te reconstrueren. Een 3D imaging detector 14, 15, 16, 17, 18, 19, waarmee de aankomsttijd boven detector en het ion IMPACt posities kan worden gemeten, bood een unieke manier om de moleculaire rotatie direct waar te nemen met behulp van Coulomb explosie beeldvorming 10, 12. De aanvaardbare ion laser pulsen per schot laag (meestal <10 ionen) in de 3D detector, wat betekent dat het moeilijk is om een lange filmpje van moleculaire beweging met een hoge beeldkwaliteit 14 creëren. De dode tijd van de detectoren (meestal ns) heeft ook invloed op de beeldresolutie en imaging efficiency. Het is ook niet een eenvoudige taak om een ​​goede pump-probe beam overlap te maken door het beeld van een real-time monitoren van ion met een laser herhalingssnelheid van <~ 1 kHz. Hoewel verschillende groepen rotatie golfpakketten gebruik van de 3D techniek hebben waargenomen, werd de ruimtelijke informatie beperkt en / of direct, en een gedetailleerde visualisatie van golf de natuur, met inbegrip van gecompliceerde nodale structuren, werd niet bereikt 10, 12.

De essentie vande nieuwe beeldvormende techniek is het gebruik van de "nieuwe camerahoek" in figuur 1. In deze configuratie, wordt laserbundel blootstelling aan een detector vermeden, terwijl de 2D-detector evenwijdig aan het rotatievlak, wat leidt tot de waarneming van de rotatie-as. De spleet laat alleen de ionen in het rotatievlak (het polarisatievlak van de laserpulsen) bijdragen tot een beeld. Een 2D-detector, die een hogere telsnelheid (meestal 100 ~ ionen) dan 3D signaalgever, kan worden gebruikt. De opzet van de elektronica is eenvoudiger dan bij 3D detectie, terwijl de meting efficiëntie hoger. Tijdrovende mathematische reconstructie, bijvoorbeeld Abel inversie 14, is ook niet noodzakelijk om hoekinformatie extraheren. Deze eigenschappen leiden tot de eenvoudige optimalisatie van het meetsysteem en de productie van films van hoge kwaliteit. Een standaard 2D / 3D geladen deeltjes afbeeldingsinrichting kan eenvoudig worden aangepast om de huidige instelling without het gebruik van dure apparatuur.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

or Start trial to access full content. Learn more about your institution’s access to JoVE content here

LET OP: Door middel van dit protocol, we verduidelijken wat wij wel aan de huidige methode te ontwikkelen. Exact parameters, met inbegrip van kamer en optische opstelling het ontwerp en de maten en soorten van de onderdelen, zijn niet altijd van essentieel belang om het huidige systeem van toepassing op apparatuur van de lezer. De essentie van de procedures wordt gegeven als toelichting bij elke stap.

1. Constructie van een 2D-slice afbeeldingsinrichting

Opmerking: In deze stap worden alle in de handel verkrijgbare onderdelen en materialen, zoals een vacuümpomp en een detector worden geïnstalleerd volgens de instructies van de fabrikant of gebruikershandleidingen.

  1. Zoals in de constructie van een typische 2D / 3D ion beeldvormende inrichting 14, ontwerpen en bouwen een differentieel gepompte vacuümkamer voldoende ruimte om een gepulseerd klep, moleculaire bundel skimmers, ionenoptiek (een stapel 100 mm ringen met een 50 mm geschikt is holes), een off-axis ion imaging-eenheid (apulsed repeller elektrode en een stapel microkanalenplaten ondersteund door een fosfor scherm), en een ion vlucht buis (> 200 mm drift regio).
  2. Bevestig de pulserende klep naar de kamer partitie met vier van schroefdraad voorziene posten (15 cm, Φ12 mm), waarvoor boutgaten op de partitie zijn concentrisch met de kamer. Installeer de moleculaire bundel skimmers om de kamer partitie direct voor het mondstuk met behulp van een donjon plaat.
    OPMERKING: Bij de constructie van een ion beeldvormende inrichting, is het essentieel dat de moleculaire bundelas en laser beam as snijden in de hartlijn van de ionenoptiek. Hiervoor is het handig om de moleculaire bundel as te definiëren als een bronkamer as. Stap 1,2 heeft daartoe. Bovendien moet de skimmer gaten in overeenstemming met het mondstuk van de klep, zodat het centrum van de moleculaire bundels het differentieel gepompt stadium binnenkomen via een skimmer. Het is ook belangrijk om het gewicht van de pulserende klep verhelpen; dus voldoende dikthreaded berichten worden gebruikt om de pulserende klep aansluit op de scheidingswand. Handhaaf de 15 cm afstand tussen de spuitmond en het blok teneinde de reflectie effect van gas en skimmer interferentie 20 te voorkomen.
  3. Installeer ionenoptiek aan de laatste fase van het differentieel gepompt kamer, zoals in een typische ion imaging installatie 21.
    LET OP: De schroefdraad montage posten worden vastgeschroefd aan de kamer partitie: Deze stap is als volgt uitgevoerd. Op de posten, is een stapel ionenoptiek stevig op zijn plaats met noten. Omdat de boutgaten van de posten concentrisch met de kamer, de as van de ionenoptiek samenvalt met die van de moleculaire bundel.
  4. Plaats het optische glazen ruiten (1 mm dik, 25 mm diameter, fused silica) door een P16 O-ring tussen vacuüm flens met een gat en een venster, zodat laserpulsen de moleculaire bundel kan snijden.
    LET OP: Door deze vensters, laserpulsen kunnen toegang krijgen tot de middle van de eerste en de tweede ion elektroden en snijden de hartlijn van ionenoptiek.
  5. Construct een off-as ion afbeeldingseenheid (figuur 2).
    Opmerking: In deze stap, zie Figuur 2 de 3-dimensionale rangschikking van het apparaat te controleren. Alle onderdelen elektrode (de ionendetector en repeller) gemonteerd aan de basisplaat 100 mm met bouten PEEK, terwijl de overige delen zijn gemonteerd roestvrije schroefjes. De essentie is een 2D imaging detector in de ion driftgebied monteren zodat het detector oppervlak evenwijdig aan de ionenoptiek as en loodrecht op de laser propagatie as. Natuurlijk moeten alle onderdelen van hoogspanning worden gebruikt moet elektrisch worden geïsoleerd. Wij bevelen aan dat de afstand tussen de ionenoptiek (vlieg) as en de detector oppervlak is een paar mm (in het onderhavige geval, 5 mm). Met een grotere afstand, zal het meer tijd om de ionen te duwen naar een detector te nemen, en een kortere afstand kan leiden tot ontlading tussen de MCP sppervlakte en de gepulste repeller.
    1. Observeer de rand van de spleet bladen (100 mm lengte) met een optische microscoop (30X ~) en / of een optische comparator en bevestigen dat er geen deuken of krassen groter dan 30 urn ligt aan de rand van de spleet messen.
      NB: De spleet messen moeten in parallel worden gemonteerd, en er geen deuken en krassen zijn aanvaardbaar. De afwijking van het parallel leidt tot de inhomogeniteit van ion detectie. Een defect van het blad degradeert een waargenomen beeld (zie de discussie sectie).
    2. Met behulp van kleine bevestigingsnagels Bevestig de spleet bladen de sleuf meshouder, die bestaat uit een paar 122,4 mm aluminium platen verbonden met een veer, zoals in een wasknijper. Plaats ook een taps toelopende aluminium staaf in de "wasknijper."
      NB: De spleet bladen zijn op de knop kant (point of inspanning) van de wasknijper gemonteerd. Wanneer een taps toelopende aluminium staaf van een scherp potlood-achtige vorm in de knijpen kant (point of actie) van de clo wordt ingebrachtthespin, de sleufbreedte groter wordt met toenemende diepte inbrengen van de taps toelopende staaf (zie figuur 2B). Stappen 1.5.2-1.5.4 zijn voor de constructie van de spleet, waarvan de breedte kan worden afgesteld tijdens het belichtingsproces meting. Als breedte tuning niet nodig is, installeer gewoon de gleuf blade ~ 10 cm stroomopwaarts van de ionenbundel van de detector met behulp van geschikte montage-onderdelen zoals metalen klauwen en ga naar stap 1.5.5.
    3. Maak de taps toelopende aluminium staaf om de lineaire beweging vacuüm doorvoer (micrometer / balg-based, ICF70 grootte) en monteer de sleuf houder en de basis om het vacuüm kant vlak van de doorvoer.
    4. Installeer de spleet unit zo geconstrueerd op een ICF70 vacuümpoort die loodrecht op zowel de detector as en de as ion vlucht.
      OPMERKING: De positie ~ 10 cm stroomopwaarts van de ionenbundel van het centrum van de detector.
    5. Stel de spleetbreedte tot 1 ± 0,1 mm met behulp van een micrometer.
      OPMERKING: Bijvoorbeeld, het gebruik van een 1 mm spleet voor 50-mm Newton bol (ionenwolk) komt overeen met 2% snijden, wat hoger in resolutie dan de standaard techniek segment 22. De breedte van de sleuf bepaalt de slice resolutie; echter, kleinere breedten leiden tot zwakkere signalen.
    6. Installeer een gepulste repeller elektrode van rechthoekige (115 mm x 160 mm x 3 mm) roestvrijstalen plaat, zoals in figuur 2.
      OPMERKING: De gepulseerde repeller parallel met de detector om de homogeniteit van het pulserend elektrisch veld tussen hen te verzekeren.
    7. Installeer een positiegevoelige ionendetector bestaande uit een stapel microkanaalplaten ondersteund door een fosforscherm zodat deze parallel aan de gepulste repeller; Volg standaard montage procedure 14, 23.
    8. Installeer een flensuitvoering vacuüm kijkvenster met een koperen pakking aan de achterkant van het fosforscherm.
  6. Sluit de ion optiek om high-voltage voedingen en de delen van de deteHector (een gepulseerd repeller, microkanalenplaten, en een fosfor scherm) om high-voedingen gepulseerd (~ 50 ns stijgen / val tijd) via de huidige doorvoeren.
    LET OP: Er moet voor worden gezorgd dat de kabels niet over de waarneming van het fosforscherm te onderbreken door de viewport.
  7. Sluit de pulserende klep de gasinlaat (3% N2-gas in He, totale druk van 3 MPa) met een stift en de afsluiterbesturing met een paar beklede koperdraden.
    NB: Beide aansluitingen passeren vacuüm doorvoeren.
  8. Draai de vacuümpomp aan en stel de druk van de beelddetector kamer lager dan 10 -4 Pa, zelfs als de gepulste klep in werking.
    OPMERKING: Een hogere druk zou kunnen leiden tot de schade van de high-voltage elektrode en detectoren. Wanneer de druk groter wordt groter pompen of de verlaging van de herhalingsfrequentie van de klep vereiste. Met behulp van de huidige kamer en gepulste klep, een stikstof moleculaire bundel met een rotational lager dan 6 K kan worden gegenereerd 11. Dit rotationele temperatuur, 99% van de moleculen in de J ≤ 2 staat (J de rotatie kwantumgetal).

2. Bouw van een Pump-probe optische Setup

LET OP: Voor deze stap, zie figuur 3 om te begrijpen waar en hoe de volgende stappen worden uitgevoerd. Het doel van deze stap is om drie collineair fs pulsen maken van een commercieel Ti: saffier laser versterker voor de pomp-probe experiment 11. De eerste puls was voor moleculaire uitlijning (lineair gepolariseerde, centrale golflengte van 820 nm, piekintensiteit <30 TW / cm 2), de tweede was de draairichting (een vertraagde replica van de eerste, met uitzondering van de lineaire polarisatie 45 ° gekanteld van de polarisatie-as van de eerste puls) en de derde was de Coulomb explosie afbeeldingssonde (circulair gepolariseerd, 407 nm, 1 00 fs, 600 TW / cm2). In deze stap worden alle in de handel verkrijgbare onderdelen en materialen, zoals een polarisatie checker en een optische fase worden geïnstalleerd en gebruikt volgens de instructies van de fabrikant of gebruikershandleidingen.

Opmerking: In deze stap worden alle optische componenten geïnstalleerd en gebruikt volgens de standaard procedures van optische experimenten en handleiding van de fabrikant voor lenzen. Alle afslagen en dichroïsche spiegels gebruikte diëlektrische multilaagspiegels om laservermogen verlies tijdens de vele reflecties in de lichtweg te vermijden. Sommige van de optica en kristallen gebruikt worden in de lijst van materialen voor dit artikel.

  1. Draai de femtoseconde laser (Ti: saffier versterker) systeem en het verwerven van een laser vermogen van meer dan 1,5 mJ / puls, een ~ 35 fs duur, een 820 nm golflengte centrum, en een 500 Hz herhalingsfrequentie.
  2. Bereid een optisch pad van de sonde (imaging) pulsef "> 10, 11, 12.
    1. Installeer een lineaire kristal (BBO, type I, 0,2 mm dik, 29,2 °, de tweede harmonische generatie van een 820-nm licht) in de 820-nm lichtweg bij de tweede harmonische (> 0,2 mJ) van de verkregen fundamentele 820 nm laseruitvoer. Het gegenereerde tweede harmonische (407 nm licht) als een probe puls nadat het is gereflecteerd door dichroïsche spiegels en gescheiden van de fundamentele 820 nm licht.
    2. Construct een optisch pad, zoals aangegeven door de blauwe lijn in figuur 3. Met behulp van beam-steering spiegel mounts, sluiten deze bundel door het centrum van beide vensters in stap 1.4 geïnstalleerd te passen.
      OPMERKING: De belangrijkste componenten omvatten een verzwakker (de combinatie van een halve-golfplaat en de polarisator), een gemotoriseerde lineaire fase van vertraging scannen en golfplaten voor polarisatie afstemmen.
  3. Bereid een optisch pad van de pomp (rotatie excitaat) pulsen 24, 25, 26.
    1. Construct een optisch pad, zoals blijkt uit de rode lijn in figuur 3, en het verkrijgen van een paar tijd- en polarisatie-afstembare fs pulsen.
      OPMERKING: De resterende 820-nm puls (~ 1 mJ) na de tweede-harmonische generatie stap 2.2.1, uitgeworpen uit de dichroïsche spiegel wordt gebruikt om deze pomppulsen maken. De typische pulsenergie van elke pomp puls is 0,25 mJ. De belangrijkste componenten omvatten een verzwakker (de combinatie van een halve-golfplaat en de polarisator), een 50:50 bundelsplitser, een handmatige lineaire podium voor tijdvertraging tuning, golfplaten voor polarisatie tuning, en een telescoop voor de spot-size optimalisatie.
    2. Door het aanpassen van de kanteling van de spiegel bergen in het optische pad, lijnt het paar pomp balken parallel te zijn en hun centrum passeren door het centrum van beide vensters in stap 1.4 geïnstalleerd.
      OPMERKING: Om te controleren dit, eenuitlijngereedschap, een aluminium blok met bijgevoegde grafiek papier wordt gebruikt. Het gereedschap kan op dezelfde positie hoge reproduceerbaarheid worden geplaatst met het schroefdraadgat van een optische tafel. Twee schroefgaten in de lijn worden gekozen als een gids van de parallel pad. Aangezien het uitlijngereedschap is gepositioneerd in een van de geselecteerde gaten, worden de bundels gericht dat hetzelfde punt van het aligneringswerktuig raken. Herhaal de positionering van het gereedschap en de uitlijning van de straal tot de straal raakt hetzelfde punt van het hulpmiddel voor zowel alignment gereedschapposities. Omdat de schroefgaten in het optische tabel zijn in lijn met hoge precisie, deze procedures leiden tot de oprichting van de parallelle balken.
  4. Stel de polarisatie toestanden van de pulsen.
    1. Installeer een polarisatie checker net voor de pulsen voer de kamer, zodat de laser pulsen de detector van de checker hit.
    2. Pas de hoek van de golfplaten met behulp van een roterende optiek te monteren in elke optical pad. Het verkrijgen van de circulair gepolariseerde probe puls, de verticaal gepolariseerde eerste pomp puls, en de lineair gepolariseerd tweede pomp impuls; voor de tweede pomp, kantelt het polarisatievlak 45 ° van die van de eerste pomp.
      OPMERKING: Bij gebruik van een polarisatie checker, kan de polarisatietoestand van elke puls worden gevisualiseerd als een polair hoekafhankelijke transmissie intensiteit. Om een ​​circulaire polarisatie te verkrijgen, past u de golfplaat hoek ten opzichte van een isotrope beeld te bereiken, bijvoorbeeld.
    3. Verwijder de polarisatie steen op het optische pad.
      OPMERKING: De eerste pomp initieert-richting undefined rotatie 4, 9, 10. Ten tijde van de momentane moleculaire uitlijning, wordt de tweede pomp scheen een asymmetrische koppel creëren en de unidirectionele rotatie 12, 13 beginnen. Aangezien een circulair gepolariseerde proefpuls ioniseert the moleculen zonder hoekige voorkeur in het polarisatievlak, is het geschikt voor een hoekverdeling meting.
  5. Vind de niet gelijktijdig van elke puls.
    1. Installeer een lineaire kristal (BBO, 0,2 mm dikte, type 2, voor de derde-harmonische generatie 820-nm licht), een optisch venster dat dezelfde dikte (3 mm) als de som van het venster kamer zitten (1 mm) en de focusserende plano-convexe lens (2 mm) en een dispersie prisma net voordat de pulsen voer de kamer.
      OPMERKING: Een standaard procedure om het tijdstip nul (niet gelijktijdig van de pomp en probe puls) in de pomp-probe experiment te bepalen is om een ​​niet-lineaire respons, die alleen wordt waargenomen detecteren wanneer zowel de pomp als de proefpuls gelijktijdig communiceren met een medium . Hier is de niet gelijktijdig van de 407 nm sonde puls en de 820 nm pomp puls in het niet-lineaire kristal leidt tot een 267 nm generatie. We moeten de niet gelijktijdig van de balken schatten in de vacuum kamer terwijl stap 2.5.1 wordt uitgevoerd voordat de pulsen voer de kamer (en de focus lens en de kamer venster). Derhalve de vertraging geïntroduceerd door de kamer raam en de focusseerlens compenseren, een 3-mm optische venster is geïnstalleerd. Twee pompen en één probe pass raam en het kristal, en zij worden vervolgens gedispergeerd door een prisma. Leg een vel wit papier na het prisma tot de generatie van de 267-nm derde harmonischen te detecteren als een wit-blauwe fluorescentie. Alle genoemde onderdelen zijn gemonteerd op een optische houder.
    2. Blokkeer de lijn van de pomp 2 in figuur 3 met een bundel dumper.
    3. Door op de knop Verplaatsen op een podium controller, scant de gemotoriseerde podium en het vinden van een 267 nm generatie.
      OPMERKING: Indien de optische weglengte van de pomp en probe pulsen gelijk tijdens de duur van de laserpulsen, wordt een derde harmonische signaal. Deze fase positie wordt beschouwd als de tijd 0, waarbij zowel de pomp als deprobe gelijktijdig raken de moleculen.
    4. Blok pomp 1 en deblokkeren pomp 2 (verwijder de balk dumper).
    5. Scan de-um gebaseerde manual stadium van de pomp 2 lijn geïnstalleerd en vind de plaats waar de 267 nm emissie optreedt.
    6. Verwijder het kristal, het raam, en het prisma van de optische lijn.
      Opmerking: In dit stadium worden de drie pulsen tijdelijk overlapt op moleculair bundel binnen de laser duur. De tijd resolutie van de setup kan worden gemeten als een cross-correlatie door het monitoren en het plotten van de 267 nm-energie tijdens het scannen van de gemotoriseerde fase in de sonde pad. In deze opstelling, de breedte op halve hoogte van de correlatiefunctie is ~ 120 fs. De pulsbreedte is geoptimaliseerd om de hoogste vermogen van de tweede harmonischen te verkrijgen. Na de tweede-harmonische generatie, de pulsen gaan door glazen lenzen, golfplaten, dichroïsche spiegels, polarisatoren, en het raam kamer, leidt tot een chirp. Omdat de groepsvertraging disperning van de materialen in de 400-nm is veel groter dan de 800-nm we de transmissie optiek in de sonde pad minimaliseren. Om de tijd resolutie, dispersie management, met inbegrip van een chirped mirror systeem te verbeteren, zal nuttig zijn.

3. Setup voor een meetsysteem

Opmerking: In deze stap worden alle in de handel verkrijgbare onderdelen en materialen, zoals een voeding en delay generatoren worden geïnstalleerd en gebruikt volgens de instructies van de fabrikant of gebruikershandleidingen.

  1. Pulssynchronisatie
    1. Verdeel de 80,8 MHz uitvoer van een femtoseconde oscillator 500 Hz met een snelle frequentie-deler, en deze verdeelde uitgang digitale vertragingsgenerator 1 en fs versterker activeren.
    2. Één van de vertraagde output van vertragingsgenerator 1 als een trigger voor de pulserende klep.
      OPMERKING: Beperk de herhalingssnelheid van de klep tot een aanvaardbaar vacu behoudenum condities (minder dan 10 -3 Pa, bijvoorbeeld). In dit geval zetten we de waarde tot 250 Hz.
    3. Installeer een snelle fotodiode uitgerust met een 400 nm transmissie filter net na de balken verlaat de kamer, en het gebruik van de output van deze diode als een trigger voor digitale vertraging generator 2.
      OPMERKING: De probe puls wordt gebruikt als een tijdoorsprong voor het ion imaging elektronica.
    4. Sluit drie high-voltage switches naar digitale delay generator 2 met coax-kabels.
  2. Zet alle high-voltage voedingen en wordt ingeschakeld.
  3. Verhoog de spanning naar de streefwaarden.
    OPMERKING: De doelvoltages afhankelijk van de grootte van de inrichting en het systeem van belang. Typische waarden in het onderhavige geval zijn in de titel van figuur 1. Om onvervormde opnamen te krijgen, fine-tuning van de bias spanningen nodig is 13 (zie stap 4.1.7). Een snelle toename van de spanning kan leiden tot het lozenof beschadiging van de elektronica. We raden een stijging van minder dan 100 V / s voor dagelijks gebruik en een toename van 100 V / 300 s voor het eerste gebruik in een vacuüm.
  4. Installatie en positioneren van de beeldcamera
    1. Installeer een digitale camera met een f = 25 mm camera lens op de optische post voor het vacuüm kijkvenster in stap 1.5.5. Controleer of de camera-as loodrecht op het detectoroppervlak. Omdat het kijkvenster loodrecht op de grond, gebruik een waterpas lijst het camerahuis horizontaal opzichte van de vloer te lijnen.
      OPMERKING: fijne instelling van de positie worden uitgevoerd in een latere stap.
    2. Installeer een koelventilator voor de camera, zodat de wind raakt de camera aan de achterkant.
    3. Bedek het gebied tussen de cameralens en het vacuüm viewport met een gordijn, zodat ongewenst licht, zoals ambient verlichting, niet de camera in te voeren.
    4. Sluit de camera aan op een computervia een USB 3.0-poort.
    5. Start de camera besturingssoftware en maximaliseren van de versterking van de camera door lopen de maximumwaarde in de versterkingsregeling gedeelte van de software.
    6. Stel het beeldformaat in op typische 1200 x 750 pixels.
      LET OP: Hoewel een grotere beeldgrootte leidt tot een hogere resolutie, de datasnelheid van de USB 3.0-poort beperkt de acceptabele frame rate. Op deze instellingen kan meer dan 250 fps worden bereikt die hoog genoeg is om een ​​beeld te verkrijgen voor elke gaspuls loading (250 Hz).
    7. Start het vastleggen van beelden met de camera door te klikken op de "Grab" knop. Handmatig de positie van de camera aan te passen, zodat het beeld beslaat het gehele gebied van de 2D-detector. Zet de camera monteren met een bout.
    8. Door het monitoren van een real-time opname, stel de scherpstelring van de cameralens, zodat de heldere ion spot maat het minimum.

4. Metingen

LET OP: De me asurement hier gebruikte methode is een combinatie van gerapporteerde procedures 14, 27 en deze beeldvorming setup. In deze stap worden alle in de handel verkrijgbare onderdelen en materialen, zoals hoog-voltage elektronica worden geïnstalleerd en gebruikt volgens de instructies van de fabrikant of gebruikershandleidingen.

  1. Vinden van het signaal en de optimale instelling voor ion imaging
    1. Blokkeer de pomp pulsen van het optische systeem met een bundel dumper.
    2. In het midden van de eerste en de tweede elektroden van de ionenoptiek Installeer een plano-convexe lens (f = 120 mm) aan de probe laserpuls richten de moleculaire bundel.
    3. Stel de tijd van de high-voltage schakelaars (een digitale delay generator uitgang) om de geschatte aankomsttijd van de N + 2 ionen, die de grootste intensiteit van het signaal geeft in de huidige gas toestand 14,s = "xref"> 27.
      OPMERKING: De aankomsttijd kan worden geschat uit de ionenoptiek biases en de afstand vlucht, samen met de massa-tot-lading verhouding van het doelion 28. Anders scannen van de tijd de andere oplossing voor het detecteren van een signaal.
    4. Terwijl het ion bewaken, past u de lens positie met een xyz-podium en het gas puls tijd (een digitale delay generator output), en het verwerven van de (helderste en grootste beeld) grootste signaal.
    5. Wijzig de tijd van de high-voltage schakelaars in de Coulomb ontplofte N 2+ kanaal 14, 27.
      OPMERKING: Omdat de massa-tot-lading verhouding van N 2+ is vier keer kleiner dan N + 2, de aankomsttijd van N 2+ is bijna twee keer zo snel als die van N + 2.
    6. Verlaag de camera frame rate tot ~ 20 fps en verhoging van de belichtingstijd tot 50 ms.
      LET OP: Met dezesetting, het camerabeeld bevat het signaal voor 12 gas puls belasting. Hoewel dit leidt tot de overlapping van bepaalde ionen, kunnen we gemakkelijk evalueren en erkennen de ruwe vorm van het ion distributie.
    7. Pas de ion optiek vooroordelen, zodat de waargenomen ion distributie wordt een onvervalste ellips.
      Opmerking: Het verminderen van de voorspanning tussen de eerste en de tweede elektroden resulteert in de verlenging van de verticale richting (ionenoptiek as) in de onderhavige inrichting 29, 30. De derde of latere optiek voor de fijninstelling van de vorm. De vervorming van de ellips degradeert de hoekresolutie gereconstrueerd uit het beeld.
  2. Vinden van een pomp-probe ruimtelijke overlap
    1. Deblokkeren pomp 1, het verwijderen van een balk dumper, maar houd de pomp 2 geblokkeerd.
    2. Stel de telescoop naar de bundel taille van de pomp puls vinden in een moleculaire bundel.
      LET OP: Niet chaNSE de positie van de focusseerlens voor de kamer venster, die is geoptimaliseerd voor de proefpuls.
      OPMERKING: Deze procedure kan worden bereikt door als gevolg van de laserstralen op de vrije ruimte onder atmosferische druk net voordat ze in de vacuümkamer. Door het meten van de brandpuntsafstand voor dezelfde intreedlensdeel, kan de telescoop worden geoptimaliseerd.
    3. Zorgvuldig worden ingesteld ter plaatse van de positie pompbundel met hoge resolutie spiegelhouder 1 (figuur 2) en vindt het versterkte signaal beeld ion door de pomp-probe overlappen. Voor of na dat ingesteld t naar ~ 4 ps door het verplaatsen van een vertraging podium 600 pm naar voren. Vind de sterk anisotrope beeld langs de pomp 1 polarisatie.
      OPMERKING: Omdat de tijd overlap ruwweg werd geoptimaliseerd in stap 2.5, alleen de ruimtelijke overlap moet worden afgestemd. Indien de roterende constante of golfpakketje dynamiek zijn bekend voor de doelmolecuul, een alternatieve keuze is om de probe vertraging ingesteld op een instantaneous moleculaire uitlijning tijd. Zo kan het gebeuren op Δ t ~ 1/2 B, waarbij Δ t is het tijdsverschil tussen de pomp en proefpuls en B is de rotatiesnelheid constant 10 Hz, 11. Voor N 2, ~ 8.3 ps. Op zo'n moment, de pomp-probe ruimtelijke overlap leidt tot de ionen verdeling geeft het maximum in de pomp polarisatierichting (verticaal in het onderhavige geval) en het minimum in de loodrechte as. Het is eenvoudiger om een dergelijke aanpassing handtekening vinden vergeleken met de bruto verbetering verkregen ten Δ t ~ 0. Wat betreft het veranderen van de Δ t, merken dat volgens de lichtsnelheid, een 5 urn beweging van de fase komt overeen met ~ 33,356 fs.
    4. Blok pomp 1 en deblokkeren pomp 2.
    5. Herhaal stap 4.2.3 voor pomp 2. Zoek een pomp-probe overlap voor pomp 2 door het aanpassen van een hoge-resolutie mirror mount 2 (figuur 2), terwijl het houden vanhet optische pad van de pomp 1 ongewijzigd.
      LET OP: Wees er zeker van dat de polarisatie van de pomp 2 wordt gekanteld, zodat de uitlijning wordt waargenomen langs een schuine richting als de tijd is ingesteld op de uitlijning tijd.
  3. In het kort houden aan de unidirectionele rotatie dynamiek
    1. Deblokkeren pomp 1. Stel de vertraging tussen de pompen 1 en 2 om de uitlijning af (bijvoorbeeld 4,0 ps voor een N 2 case 10, 11) met de handmatige vertraging fase 1 in figuur 2.
    2. Controleren om te bepalen of de unidirectionele rotatie te herkennen aan camerabeelden als probe vertraging wordt gescand (met een gemotoriseerde of handmatige fase).
      OPMERKING: Bij alle bovengenoemde procedures die worden uitgevoerd, kan men de afbeeldingen worden de helderste gebied soepel roteert in een richting als de probe vertraging wordt gescand. Indien een dergelijke film niet zichtbaar, zorgvuldig Herhaal stap 4,1-4,2. De drift effect optische mounts degradeert soms de balk overlap.
      OPMERKING: Volgens de lichtsnelheid, een 5 urn beweging van de fase komt overeen met ~ 33,356 fs. Voor louter observatie doeleinden bovengenoemde procedures volstaan. Voor de opname en gedetailleerde analyse van de beweging, gaan naar de volgende stappen.
  4. Setup metingen
    1. Verhoging van de camera frame rate tot 250 fps en de belichtingstijd naar ~ 4 ms te verlagen.
      OPMERKING: Een camera kader komt overeen met een afbeelding van een laser schot / gas puls laden.
    2. Start het meetprogramma, waarbij de instrumenten bestuurt, vangt de beelden, en analyseert en visualiseert data.
    3. Klik op de knop Execute en vast te leggen 1000 afbeeldingen, terwijl het blokkeren van de pomp balken.
    4. Numeriek passen de gesommeerde beeld met een ellips en het verkrijgen van de ellipticiteit ε en het centrum van de ellips (x 0, y 0).
      OPMERKING: Wanneer een RAW-beeld hais meer dan een ellips door de meerdere kanalen van de Coulomb explosie beperken het gebied van belang en slechts één van de ellipsen.
    5. Leg 100.000 afbeeldingen, terwijl het blokkeren van de pomp balken en gebruik maken van de verkregen afbeelding als een probe-only referentie.
      OPMERKING: De signaal-ruisverhouding beeld probe alleen referentie van invloed op de kwaliteit van hoekverdeling. Daarom is een relatief lange meting (~ 400 s) die voor deze stap.
  5. Het nemen van een filmpje van één richting moleculaire rotatie
    1. Deblokkeren van de pomp balken.
    2. Stel de sonde tijd op een negatieve waarde (t ~ -100 fs, dat wil zeggen, voordat de pomp balken).
    3. Start de meetplaats, de volgende stappen omvat
      1. Maak een foto. Vind de centrum van massa coördinaat van elk ion heldere vlek en binarize het beeld door het toekennen van "1" naar het midden van de massa coördinaten en "0" aan de andere pixels 27
      2. Som de gebinariseerde foto's voor 10.000 camera frames door het instellen van "het aantal beelden" invoerveld van het programma tot 10.000.
        OPMERKING: Om de verzadiging effect te vermijden, stelt het beeld diepte van de opgetelde afbeelding om 16 bits.
      3. Zetten de camera coördinaat (x, y) de poolcoördinaten met de ellipticiteit ε bepaald in stap 4.4.4.
        Opmerking: Dit proces wordt aangevuld als volgt: In de elliptische gebied van belang, de pixel coördinaten (x, y) worden omgezet in hun relatieve poolcoördinaten cp met de volgende vergelijking:
        vergelijking 1
        OPMERKING: Deze stap komt overeen met de afbeelding expansie in de verticale richting bij het converteren van een ellips een cirkel.
      4. Omzetten van de verkregen afbeelding naar een polaire plot waarbij de hoek-afhankelijke signaal intensiteit wordt uitgezet als de afstand vanaf de oorsprong.
        LET OP: Angle-afhankelijke waarschijnlijkheid P (Φ) berekend volgens de volgende vergelijking:

        vergelijking 2
      5. Normaliseren van de polaire plot, te delen door die van de sonde-only referentie.
        LET OP: Deze stap kalibreert zowel de onvolledige circulaire polarisatie van de sonde puls en de inhomogeniteit van de beeldvormende detector.
      6. Verplaats de sonde tijd vooruit door ~ 33,356 fs.
        LET OP: Een 33,356-fs verschuiving van de sonde de tijd overeenkomt met een 5 micrometer beweging van de gemotoriseerde lineaire podium.
    4. Ga door de lus tot ten minste één rotatie revival periode 1/2 B (~ 8.3 ps voor N 2), wordt overgegaan nadat de pomp 2 keer.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

or Start trial to access full content. Learn more about your institution’s access to JoVE content here

Figuur 4A toont een probe-only ruwe beeld van de N 2+ ion op probe bestraling (Coulomb explosie) uitgeworpen, genomen voor één probe laser schot. Elk lichtpuntje komt overeen met een ion. Figuur 4B toont een gesommeerd beeld van 10.000 gebinariseerd ruwe camerabeelden. Deze beelden tonen dat onze beeldvorming setup de moleculen van oriëntatiehoeken in het polarisatievlak het kan controleren. Figuur 4C toont de genormaliseerde polaire plot correspondeert met figuur 4B. Omdat de rotatie controle (pomp) puls afwezig is, de verdeling isotroop (Figuur 4C toont een cirkel).

In figuur 4B, kan een klein defect door detector inhomogeniteit te zien in de bodem van de ellips. Zo'n defect verschijnt altijd op dezelfde positie van het beeld. Daarom ceen gecompenseerd door het normaliseren van de waargenomen beelden met een sonde alleen beeld (stap 4.5.3.7).

Figuur 5 toont geselecteerde plaatjes die na bestraling van de twee pomppulsen. Teneinde meer inzicht, niet alleen de waargenomen ionen beelden, maar ook de overeenkomstige polaire plots en "dumbbell" -model afbeeldingen worden weergegeven als een functie van tijd probe. De polaire percelen zijn gemaakt in stap 4.5.3.5. De halter beeld is een overlappend beeld van halters van verschillende oriëntatie hoeken, en hun gewicht (dekking) zijn de waargenomen hoekige waarschijnlijkheden. De volgorde van de beelden vormt een duidelijk filmpje van één richting moleculaire rotatie. De golf aard van beweging kan worden gezien als de gecompliceerde nodale structuren en de dispersie, zoals een "X" -vorm vormen.

Figuur 6 toont een ion beeld genomen met een beschadigd spleet en aphotograph van de spleet rand met een deuk. Een klein defect grotendeels van invloed op het waargenomen beeld. In dat geval herhaalt stap 1,5 vereist. Dit feit wordt ook besproken in de discussie sectie.

Figuur 7 toont het beeld ruwe camera op de geoptimaliseerde pump-probe overlap conditie. Door het monitoren dergelijke bundel overlapping signaal, kan de optische paden worden geoptimaliseerd. Dit leidt tot een heldere film, zoals in figuur 5.

Figuur 1
Figuur 1: Conceptual diagram van de camera hoeken in het onpraktisch typische en nieuwe configuraties. In de typische camerahoek is een detector geïnstalleerd om laserbelichting voorkomen, maar het uitwerpen hoeken van ionen niet worden gereconstrueerd uit het 2D geprojecteerde beeld. In de huidige, nieuwe camerahoek, de rotatie-vliegtuig (laser polarization vlak) evenwijdig is aan de detector oppervlak en is daarom geschikt voor het visualiseren van de rotatiebeweging. Typische voorspanningen zijn 2500 V, 1799 V, 1846 V, 253 V, 0 V, 3500 V, -800 V en 4500 V voor ionenoptiek 1, 2, 3, 4 en 5, de gepulste repeller, de microkanalenplaten en het fosforscherm, respectievelijk. De ionenoptiek nummering begint bij de onderste elektrode. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Figuur 2
Figuur 2: Schema's van de 2D-beeldeenheid. (A) Schematische weergave van het detectorsamenstel. Een cirkel plaat gekleurd in oranje is een basisplaat waarop de overige onderdelen zijn gemonteerd met bouten. (B) Schematische weergave van de spleet samenstel. De juiste fotoverklaart de beweging van de spleet. De grootte waarden zijn in mm. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figuur 3
Figuur 3: Schematische weergave van de onderhavige pump-probe optische opstelling. De optische paden van de pomppulsen voor rotationele excitatie wordt geïllustreerd door de rode lijnen, terwijl die van de sonde (imaging) puls wordt aangegeven door de blauwe lijn. NLC, niet-lineaire kristallen voor de tweede-harmonische generatie; HWP, half-golfplaat; QWP, kwart-golfplaat; DM, dichroïsche spiegel; BS, 50:50 beam splitter; HRM: high-resolution spiegel monteren. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

ithin-page = "1"> figuur 4
Figuur 4: Rauwe en geanalyseerd Coulomb explodeerde ion beelden. (A) Een typische ruwe beeld van N 2+ genomen voor één probe schot. (B) Samengevat plaatje voor 10.000 gebinariseerd camerabeelden. Het formaat van de camera is van 1200 x 750 pixels. De overeenkomstige real-ruimtematen is 80 mm x 50 mm. (C) De genormaliseerde polaire plot opgebouwd uit de opgetelde afbeelding. In het ruwe en opgeteld afbeeldingen werd valse kleuren toegevoegd aan de signaalintensiteit te tonen. De polaire hoeken in graden weergegeven langs de omtrek. De radiale waarde is een hoek-afhankelijke waarschijnlijkheid (willekeurige eenheid). Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

4917fig5.jpg "/>
Figuur 5: Geselecteerde snapshots van de laser-geïnduceerde rotatie golfpakket dynamiek. Iedere vertraging toont het bovenste paneel het ion beeld waarin de elliptische vorm is omgezet in een cirkel. Het middelste paneel toont de overeenkomstige polaire plot. Het onderste paneel toont een halter model van de hoekverdeling. Dit halter foto is een overlappend beeld van dumbbells vanuit verschillende invalshoeken oriëntatie, en hun gewicht (dekking) zijn de waargenomen hoekige waarschijnlijkheden. De polaire plot maakt gebruik van dezelfde eenheid en de schaal zoals in figuur 4. Het beeld ion telt getransformeerd coördinaten, zoals in stap 4.5.3.4. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figuur 6
Figuur 6:Effect van de spleet defect imago van de experimentele ion op. (A) probe-only N image Waargenomen 2+ ion genomen met een beschadigde spleet. (B) Foto van de spleet rand met een sub-mm dent. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figuur 7
Figuur 7: beeld Ruwe camera op de geoptimaliseerde pump-probe overlap conditie. De sonde wordt ingesteld op t = 4,0 ps na de eerste pomppuls bestraling. Op dit moment wordt de maximale mate van moleculaire uitlijning bereikt. Het formaat van de camera is van 1200 x 750 pixels. De overeenkomstige real-ruimtematen is 80 mm x 50 mm. klik ophier om een ​​grotere versie van deze figuur te bekijken.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

or Start trial to access full content. Learn more about your institution’s access to JoVE content here

De huidige procedure maakt het mogelijk om een ​​real-time film van de moleculaire rotatie vast te leggen met een spleet gebaseerd 2D beeldvorming setup. Omdat de waargenomen ionen door de spleet passeren, stap 1,5 is een van de kritische stappen. De randen van de spleet messen moeten scherp zijn. Bij een klein defect, zoals een 0,3 mm deuk in de sleuf, een kras waargenomen beeld ion (figuur 6). In dat geval moet de spleet blad worden gepolijst met 2000-grit schuurpapier nat.

Naast de unieke camerahoek weergegeven in figuur 1, deze werkwijze heeft verschillende voordelen boven de 3D imaging detector, die voorheen de enige oplossing voor rotatie golfpakketje beeldvorming was.

Allereerst wordt in de onderhavige procedure optische bundel uitlijning kan worden uitgevoerd door eenvoudig bewaken ruwe ionen beelden, zoals in de stappen 4,1-4,2 uitgevoerd. Figuur 7 toont het beeld ruwe camera op de geoptimaliseerde pump-probe overlap conditie. Wanneer de pUMP-testbundel overlap verloren, anisotroop of verbeterde afbeeldingshandtekeningen niet te zien, zoals in figuur 4A. Dit feit onderstreept het belang van stappen 4,1-4,2 in de onderhavige werkwijze. Omdat de vlek afmetingen van de pomp en probe balken in de orde van 10 urn, is het meestal moeilijk een optimale overlap voorwaarde zonder toezicht real-time beelden te vinden. Bij een 3D imaging detector zijn verscheidene seconden nodig zijn om een ​​beeld met voldoende gegevenspunten (tenminste 1000 ionen) wanneer een 1000 Hz of lager herhalingssnelheid-rate laser wordt toegepast vormen, omdat de telsnelheid is beperkt tot enkele gebeurtenissen per laser schoot in de 3D-detector. In de onderhavige werkwijze, anderzijds, de telsnelheid is in principe onbeperkt, en het aantal ionen per frame kan eenvoudig door verlenging van de belichtingstijd wordt verhoogd. In het onderhavige geval, zijn meer dan 1.000 ionen gedetecteerd binnen de 50 ms belichtingstijd.

De hoge teltempo van de onderhavige werkwijze leidt ook een kortere data acquisitietijd. Omdat de frame rate van de camera is 250 fps, het duurt maar 40 ~ s een momentopname van de moleculaire beweging nemen op een bepaald moment. Voor de meting over de ene moleculaire rotatie revival tijd (~ 8.4 ps) met een ~ 33-fs stap, de meettijd is slechts een paar uur. Dit is een ander voordeel, omdat experimentele gegevens zouden worden afgebroken door de beperkte stabiliteit op lange termijn van de lasers en de gehele experimentele opstelling. In onze opstelling bijvoorbeeld tijdsduur verandert met de tijd, mede door de temperatuurverandering van de versterker fs. Een 3-K verandering binnen 6 uur resulteerde in de thermische uitzetting van de versterker, zoals de verlenging van de afstand tussen de puls compressor roosters, waardoor de verlenging van de pulsduur 31. Laserstraal drift, die het signaal van de pomp-geïnduceerde dynamiek degradeert, werd ook gedetecteerd in ~ 8 uur, hoewel de oorsprong van deze drift niet geïdentificeerd.

t "> De onderhavige techniek is een type 2D beeldvorming, beperking van de informatie in 3D. Bij een Coulomb explosie, alleen het fragment van ionen in het detectievlak uitgeworpen bijdragen aan het beeld. Dit betekent dat het moeilijk toepasbaar de onderhavige werkwijze direct ingewikkelde fragmentatieprocessen, zoals die betrokken bij coïncidentie beeldvorming studies 25, 32, 33. We merken dat de som van de signaalintensiteit met onze methode is evenredig met de waarschijnlijkheid van het detectievlak. Dit vertegenwoordigt indirecte informatie de dimensie in het beeldvlak 11, 12.

Terwijl we ons richten op Coulomb explosie beeldvorming in dit document, kan de huidige aanpak zijn, in principe, toegepast op de algemene geladen deeltjes beeldvorming, zoals die betrokken zijn bij fotodissociatie bestudeert 14. In debestaande beeldopname, een 2D tomogram van een 3D Newton gebied van geladen deeltjes te verkrijgen, moet de polarisatie van het licht parallel aan de detector oppervlak. Met andere woorden, wordt de camerahoek beperkt tot bepaalde omstandigheden. Ook in de onderhavige 2D beeldvormingstechniek, een 3D ionenwolk ruimtelijk gesneden om een ​​2D snede en wordt vervolgens afgebeeld. Met deze slice imaging, de vrijheid van de camerahoek wijze tot dusverre-ongemerkt informatie die soms in de laser voortplantingsrichting 26, 34 wordt verkregen openen.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
CMOS camera Toshiba TELI BU-238M-ES equipped with SONY IMX174 sensor
High voltage switch Behlke HTS-41-03-GSM
High voltage switch Behlke HTS-80-03
Digital delay generator Stanford research systems DG535
Digital delay generator Stanford research systems DG645
Microchannel plate Photonis 3075
Pulsed valve LAMID LTD Even-Lavie valve  High repetition, room temperature model
Molecular beam skimmers Institute for Molecular Science 13C11 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length
Optical Comparator Nikon V-24B
DPSS laser Lighthouse Photonics Sprout
Femtosecond Ti:Sapphire oscillator KMLabs Halcyon
Femtosecond Ti:Sapphire amplifier Quantronix Odin-II HE
Motorized linear stage Sigma Koki KST(GS)-100X
Manual X-stage Sigma Koki TSD-601S
High resolution mirror mount Newport Suprema SX100-F2KN-254
High resolution mirror mount LIOP-TEC GmbH SR100-100R-2-HS
Polarization checker Paradigm Devices, Inc. O-tool VIS
Instrument communication interface National Instruments NI-MAX
Graphical development environment for measurement programs National Instruments LabVIEW 2014
Laser line dielectric mirror CVI/LEO TLM2-400/800-45UNP
Laser line dielectric mirror Altechna Low GDD Ultrafast mirror
Laser line dielectric mirror Altechna Low GDD Ultrafast mirror
Femtosecond polarizer Advanced Thin Films PBS-GVD

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
  2. Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
  3. Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
  4. Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
  5. Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
  6. Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
  7. Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
  8. Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
  9. Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
  10. Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
  11. Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
  12. Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
  13. Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
  14. Whitaker, B. J. Imaging in Molecular Dynamics. Cambridge University Press. (2003).
  15. Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
  16. Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
  17. Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
  18. John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
  19. Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
  20. Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
  21. Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
  22. Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
  23. Stöhr, J. NEXAFS Spectroscopy. Springer. 132 (1992).
  24. Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
  25. Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
  26. Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
  27. Chang, B. -Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
  28. Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
  29. Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
  30. Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
  31. Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
  32. Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a 'momentum microscope' to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
  33. Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
  34. Suzuki, Y. -I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
Direct Imaging van Laser-driven Ultrasnelle Moleculaire Rotation
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Mizuse, K., Fujimoto, R., Mizutani, N., Ohshima, Y. Direct Imaging of Laser-driven Ultrafast Molecular Rotation. J. Vis. Exp. (120), e54917, doi:10.3791/54917 (2017).More

Mizuse, K., Fujimoto, R., Mizutani, N., Ohshima, Y. Direct Imaging of Laser-driven Ultrafast Molecular Rotation. J. Vis. Exp. (120), e54917, doi:10.3791/54917 (2017).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter