Chemistry
This content is Open Access.
The JoVE video player is compatible with HTML5 and Adobe Flash. Older browsers that do not support HTML5 and the H.264 video codec will still use a Flash-based video player. We recommend downloading the newest version of Flash here, but we support all versions 10 and above.
If that doesn't help, please let us know.
Multiscale provtagning av en heterogen vatten/Metal Catalyst gränssnitt som använder täthetsfunktionalteori och kraftfält molekyldynamik
Chapters
Summary April 12th, 2019
Please note that all translations are automatically generated.
Click here for the English version.
Målet med det protokoll som presenteras här är att generera och prova banor av konfigurationer av flytande vattenmolekyler runt katalytisk arter på en plan övergång metallyta. De samplade konfigurationerna kan användas som utgångsmaterial strukturer i kvantmekanik-baserade metoder.
Transcript
Protokollmodellerna, termiska och kvantmekaniska fenomen i flytande-fas heterogen katalys. Det är den första, att vår kunskap, att införliva kvantmekanik med fullständig provtagning av en explicit flytande miljö. Konfigurationer av flytande molekyler som genereras från detta protokoll representerar de som förväntas under faktiska reaktionsförhållanden och kan användas för att utforska fenomen på molekylär nivå som är beroende av molekylers rumsliga arrangemang.
Konfigurationerna av flytande molekyler som genereras av detta protokoll ger insikt i de roller som lösningsmedel spelar på flytande fas heterogen katalys. Om du försöker det här protokollet för första gången rekommenderar jag att du först ser till att du har tillgång till och kan köra programvaran VASP, MCPliQ, VMD och LAMMPS. Demonstrera förfarandet kommer att Tianjun Xie, en doktorand från mitt laboratorium.
Efter att ha genererat adsorbatstrukturen, generera LAMMPS-indatafilerna för en NPT-simulering och jämvikt cellvolymen med hjälp av FFMD. Kopiera INFIL FÖR LAMMPS i arbetskatalogen. Redigera gruppvariabeln på linje 34 för att ange atomtypsindexen för vattensyre- och vattenväteatomeren.
I gruppvariabeln på rad 35, för att ange atomtypsindexen för platina- och adsorbatatomeren. På rad 17 i indatafilen redigerar du variabeln körsteg för att ange varaktigheten för NPT-simuleringen tillräckligt länge för att omfatta en körning av jämvikt och en produktionskörning. Utför LAMMPS-programvaran, genom att skriva kommandot vid kommandoradsgränssnittet, vilket inkluderar informationen om antalet CPU-kärnor att använda och namnet på LAMMPS körbara.
Energiminimeringen förfinar vattenmolekylkonfigurationen och följs av en FFMD-simulering som utförs vid konstant antal vattenmolekyler, volym och temperatur för att föra vattnet till simuleringstemperaturen. En annan FFMD-simulering körs sedan med konstant antal vattenmolekyler, tryck och temperatur för att bestämma simuleringslådans fysiskt korrekta höjd. Utdatafilerna kommer att användas senare.
Efter NPT-simuleringen rita höjden av supercell mot tiden. Den punkt där det planar ut till ett steady state-värde är den punkt i NPT-simuleringen när produktionen kan börja. Verifiera jämvikten för NPT-simuleringen genom att säkerställa att svängningarna i supercellens höjd är minimala eller har konvergerat till ett stadigt värde.
Om stora fluktuationer uppstår, öppna ingången. equil-fil och minska timestep på linje 92 för att regenerera vattenmolekylkonfigurationen och exekvera LAMMPS-programvaran som tidigare. Börja med att skriva vid kommandoradsgränssnittet för att köra skriptet.
Detta skript matas ut den genomsnittliga supercellhöjden från produktionskörningsdelen av NPT-simuleringen till en TXT-fil. Skriptet läser längden på cellens z-dimension med 1, 000 femtosekkundersintervall, vilket är standardintervallet för utskrift av information i LAMMPS. Om ett annat utskriftsintervall önskas kan det ändras genom att redigera linje 20 i get_npt_lz.
py script och rad 16 av LAMMPS ingång. equil-fil. Skriptet upptäcker och kasserar de två första nanosehandorna till ett värde av lz-värden, eftersom de utgör jämviktsdelen av simuleringen.
Varaktigheten för körningen av jämvikt kan ändras genom att redigera rad 19 i filen. De återstående tre nanosekonderna omfattar produktionsdelen, och används därmed för att beräkna den genomsnittliga z-dimensionens längd. Dessutom matas skriptet ut en annan TXT-fil som ger värden av lz som en funktion av timestep samt en PNG-fil, som plottar samma data.
Observationsområdet kan användas för att verifiera jämvikten i NPT-simuleringen. Om du vill rekonstruera supercellen med hjälp av den genomsnittliga höjd som bestämts i NPT kopierar du den tidigare genererade datafilen till en ny arbetskatalog och byter namn på den som data.myadsorbate. Sedan redigera den nya datafilen för att ändra zlo till 0.0 och zhi till lz-värdet från det genomsnittliga värdet utdata i TXT-filen.
Kopiera INFIL FÖR LAMMPS i den nya arbetskatalogen. Redigera gruppvariabeln på linje 32 för att ange atomtypsindexen för vattensyre- och vattenväteatomeren och gruppvariabeln på linje 33 för att ange atomtypsindexen för platina- och adsorbatatomeren. Sedan på linje 16, redigera runStep variabeln så att den är tillräckligt lång för att omfatta en jämvikt köra och en produktion köra.
Skriv kommandot för att exekvera LAMMPS i kommandoradsgränssnittet för att exekvera LAMMPS-programvaran. Detta kommer att köra en konstant NVT simulering på vattenmolekylerna, och nyckeln utfilen genereras. NVT-simuleringen omfattar en jämviktsdel och en produktionsdel.
Produktionen portion startar, när energin av systemet som planas mot tid, jämnar av. Till att börja med öppna vätebindning livstid skript. Ändra den faktiska startvariabeln på rad 22 för att ställa in den första tidsramens tidssteg.
Ändra timestep-variabeln på rad 23 för att ställa in hur ofta ramar skrivs till LAMMPS-banfilen. Ändra N_first och N-sista variablerna på rad 24 och 25 för att ställa in första och sista tidsstegen, och ändra variabeln Nevery på rad 26 för att ställa in om följdbildrutor ska betraktas eller hoppas över. Ange antal linjer per bildrutesektion i banfilen genom att ändra ramlinjevariabeln på linje 27.
Redigera dessutom raderna 31 till 35, för att ange vilka atomtyper inom data. myadsorbat fil tillhör adsorbatet, och vilka atomtyper tillhör vattenmolekylerna. Skriptet analyserar vattenkonfigurationerna i produktionskörningen och avgör om några vattenmolekyler är vätebundna till adsorbatet.
Det räknar därefter simuleringen tid att varje vätebindning återstår intakt och anmäler denna information som en fördelning av väte-förbindelselivsförlivar i enheter av picoseconds. LAMMPS skriver konfigurationen av vattenmolekyler till filen varje 1, 000 femtosekkunder, vilket är standard i den förutsatt lammps indatafilen. Den upptäcker och kasserar de två första nanosehanda konfigurationerna i filen eftersom de utgör jämviktsdelen av simuleringen och använder de återstående tre nanosekonderna för att beräkna vätgasbindnings livstider.
Om du vill utföra skriptet skriver du på kommandoradsgränssnittet. Det genererar sedan en DAT-fil. Rita data i filen för att visa fördelningen av väte-bond livstider som inträffade under NVT simuleringen.
För att bestämma den tidsökning som ska användas för tidsprovtagningsintervallet, använd en tidsökning som är större än eller lika med den maximala vätgas-bindningens livslängd. Bestäm antalet konfigurationer från produktionskörningen av NVT FFMD-banan för att ta prov på ett sådant att den minsta tiden mellan konfigurationerna är lika med eller större än det tidsprovtagningsintervall som identifierats tidigare. På det tidigare skrivna ramextraheringsskriptet redigerar du standardvärdet för antalet bildrutorsvariabel på rad 21 för att ange antalet konfigurationer som ska extraheras.
Om du vill utföra skriptet skriver du skriptnamnet på kommandoradsgränssnittet. Detta kommer att mata ut en lista över simuleringstider som motsvarar de konfigurationer som bör extraheras från NVT simuleringsfilen. Dessa konfigurationer kan användas som startstrukturer i AIMD- eller QM-simuleringar.
I detta förfarande, FFMD användes för att generera den ursprungliga konfigurationen av vattenmolekyler. AIMD-simuleringen visar att en vattenmolekyl som ursprungligen är vätebunden till en sockeralkohol adsorbat på en platina-111 yta abstraherar vätet från alkoholadsorbet och deponerar ett andra väte på platina-111-ytan. Strukturerna för flytande vattenmolekyler är beroende av ingångsinställningar.
Ställa dessa felaktigt kan ha oavsiktlig påverkan på vattenstrukturerna. I denna figur är den vänstra sidan startstrukturen för en FFMD-körning. Och den högra sidan är inom en picosecond att starta simuleringen.
FFMD-simuleringen blåser upp på grund av ofysiskt stora kraftinställningar, vilket gör att vattenmolekyler rör sig långt bort från ytan. Konfigurationerna kan användas i kvantmekaniken, eller QMM-simuleringen, eller så kan de användas för att analysera statistik som rör molekylernas rumsliga positioner. Denna teknik banar väg för forskare att utforska de roller som flytande reaktion miljöer har på katalys genom att generera faktiska konfigurationer av flytande molekyler på katalytiska gränssnitt.
Related Videos
You might already have access to this content!
Please enter your Institution or Company email below to check.
has access to
Please create a free JoVE account to get access
Login to access JoVE
Please login to your JoVE account to get access
We use/store this info to ensure you have proper access and that your account is secure. We may use this info to send you notifications about your account, your institutional access, and/or other related products. To learn more about our GDPR policies click here.
If you want more info regarding data storage, please contact gdpr@jove.com.
Please enter your email address so we may send you a link to reset your password.
We use/store this info to ensure you have proper access and that your account is secure. We may use this info to send you notifications about your account, your institutional access, and/or other related products. To learn more about our GDPR policies click here.
If you want more info regarding data storage, please contact gdpr@jove.com.
Your JoVE Unlimited Free Trial
Fill the form to request your free trial.
We use/store this info to ensure you have proper access and that your account is secure. We may use this info to send you notifications about your account, your institutional access, and/or other related products. To learn more about our GDPR policies click here.
If you want more info regarding data storage, please contact gdpr@jove.com.
Thank You!
A JoVE representative will be in touch with you shortly.
Thank You!
You have already requested a trial and a JoVE representative will be in touch with you shortly. If you need immediate assistance, please email us at subscriptions@jove.com.
Thank You!
Please enjoy a free 2-hour trial. In order to begin, please login.
Thank You!
You have unlocked a 2-hour free trial now. All JoVE videos and articles can be accessed for free.
To get started, a verification email has been sent to email@institution.com. Please follow the link in the email to activate your free trial account. If you do not see the message in your inbox, please check your "Spam" folder.
