Fjerning av arsen bruke en kationiske polymer gel impregnert med jern natriumhydroksid

Environment

Your institution must subscribe to JoVE's Environment section to access this content.

Fill out the form below to receive a free trial or learn more about access:

 

Summary

I dette arbeidet, utarbeidet vi en adsorbent sammensatt av kationiske N, n-dimetylamino propylacrylamide metyl klorid KVARTÆR (DMAPAAQ) polymer gel og jern natriumhydroksid for adsorbere arsen fra grunnvann. Gelen ble utarbeidet via en ny metode utviklet for å sikre maksimalt innhold av jern partikler i sin struktur.

Cite this Article

Copy Citation | Download Citations | Reprints and Permissions

Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Removal of Arsenic Using a Cationic Polymer Gel Impregnated with Iron Hydroxide. J. Vis. Exp. (148), e59728, doi:10.3791/59728 (2019).

Please note that all translations are automatically generated.

Click here for the english version. For other languages click here.

Abstract

I dette arbeidet, utarbeidet vi en adsorbent sammensatt av en kationiske polymer gel inneholder jern natriumhydroksid i sin struktur designet for å adsorbere arsen fra grunnvann. Gelen vi valgte var n, n-dimetylamino propylacrylamide methyl klorid KVARTÆR (DMAPAAQ) gel. Målet med vår forberedelse metoden var å sikre maksimalt innhold av jern natriumhydroksid i strukturen av gel. Denne designen tilnærmingen aktivert samtidig absorpsjon av både polymer struktur av gel og jern natriumhydroksid komponent, og dermed øke absorpsjons kapasiteten av materialet. For å undersøke resultatene av gelen, målte vi reaksjons Kinetics, utførte pH-følsomhet og selektivitet analyser, overvåket arsen absorpsjons ytelse, og gjennomførte regenerering eksperimenter. Vi bestemte at gelen gjennomgår en chemisorption prosess og når likevekt på 10 timer. Videre, gel adsorberes arsen effektivt på nøytrale pH-nivåer og selektivt i komplekse ion miljøer, oppnå et maksimalt absorpsjons volum på 1,63 mM/g. Gelen kan bli fornyet med 87,6% effektivitet og NaCl kan brukes til desorpsjon istedenfor skadelige NaOH. Til sammen er den presenterte gel-baserte design metoden en effektiv tilnærming for å konstruere høy ytelse arsen adsorbenter.

Introduction

Vannforurensning er en stor miljø bekymring, motiverende forskere for å utvikle metoder for å fjerne forurensninger som arsen fra wastewaster1. Blant alle de rapporterte metodene er absorpsjons prosessene en relativt lavkostnads tilnærming for fjerning av heavy metal2,3,4,5,6,7. Jern oxyhydroxide pulver anses å være en av de mest effektive adsorbenter for å utvinne arsen fra vandige løsninger8,9. Likevel, disse materialene lider av en rekke ulemper, inkludert tidlig metning ganger og giftige syntetiske forløpere. I tillegg er det en alvorlig negativ effekt i vannkvaliteten når disse adsorbenter brukes over lengre tid10. En ekstra separasjon prosess, for eksempel sedimentering eller filtrering, er da nødvendig for å rense forurenset vann, noe som øker kostnadene for produksjonen ytterligere8,11.

Nylig har forskerne utviklet polymer gels som kationiske hydrogeler, microgels og cryogels som har vist effektive absorpsjons egenskaper. For eksempel, en arsen fjerning rate på 96% ble oppnådd ved kationiske cryogel, Poly (3-acrylamidopropyl) trimethyl ammonium klorid [p (APTMACl)]12. I tillegg, ved pH 9, ca 99,7% fjerning effektivitet ble oppnådd ved denne kationiske hydrogel13. Ved pH 4, 98,72 mg/g av maksimal arsen absorpsjonskapasitet ble oppnådd ved mikrogel, basert på Tris (2-aminoethyl) Amin (TAEA) og glyceroldiglycidyl Eter (GDE), p (TAEA-co-GDE)14. Selv om disse gels viste gode absorpsjons prestasjoner, klarte de ikke å effektivt fjerne arsen fra vann ved nøytrale pH-nivåer, og deres selektiviteter i alle studerte miljøer ble ikke rapportert15. En maksimal absorpsjonskapasitet på 227 mg/g ble målt når fe (III)-sn (IV) blandet binær oksid-belagt sand ble brukt ved en temperatur på 313 K og en pH på 716. Alternativt, Fe-zr binære oksid-belagt sand (IZBOCS) har også blitt brukt til å fjerne arsen og oppnådde en maksimal absorpsjonskapasitet på 84,75 mg/g ved 318 K og en pH på 717. Andre rapporterte adsorbenter lider av lav absorpsjons ytelse, mangel på gjenvinnbarhet, lav stabilitet, høye drifts-og vedlikeholdskostnader, og bruk av farlige kjemikalier i syntese prosessen4.

Vi søkte å ta opp begrensningene ovenfor ved å utvikle et materiale med bedre absorpsjons ytelse for arsen, høy selektivitet i komplekse miljøer, resirkulerings muligheter og effektiv aktivitet på nøytrale pH-nivåer. Derfor har vi utviklet en kationiske gel kompositt av n, n-dimetylamino propylacrylamide metyl klorid KVARTÆR (DMAPAAQ) gel og Iron (III) natriumhydroksid (FeOOH) partikler som en adsorbent for arsen fjerning. Vi valgte å kombinere FeOOH med vår gel fordi FeOOH øker absorpsjon av begge formene for arsen18. I denne studien, vår gel kompositt var designet for å være ikke-porøse og ble impregnert med FeOOH under forberedelse. I neste avsnitt, detaljene i gel forberedelse metoden, inkludert vår strategi for å maksimere innholdet i FeOOH er diskutert videre.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

FORSIKTIG: arsen er svært giftig. Bruk hansker, lange ermer klær og eksperimentelle briller til alle tider under eksperimentet for å hindre eventuell kontakt med arsen løsning med hud og øyne. Hvis arsen kommer i kontakt med noen del av kroppen, vask den umiddelbart med såpe. I tillegg må du rengjøre de eksperimentelle omgivelsene regelmessig, slik at du og andre ikke kommer i kontakt med arsen, selv når eksperimentet ikke blir utført. Symptomene på arsen eksponering kan vises etter en lang tidsperiode. Før rengjøring av utstyret må du først skylle det med rent vann og kvitte deg med vannet separat i en eksperimentell avfallsbeholder som er beregnet for arsen. Rengjør deretter utstyret godt med vaskemiddel. For å hindre arsen forurensning av miljøet, ta forholdsregler mens avhending av arsen prøver. Kast dem separat i eksperimentelle Avfallsbeholdere som er beregnet for arsen. Etter absorpsjon eller desorpsjon eksperimentet er utført, inneholder gels en høy mengde arsen. Derfor må du kvitte deg med gels separat til en utpekt eksperimentell for bare arsen-inneholdende gels.

1. syntese av DMAPAAQ + FeOOH gel kompositt

  1. Dry 2 20 mL måle flasker og 2 20 mL kanner er utstyrt med magnetiske rør stenger.
  2. Overføring 2,07 g av DMAPAAQ (75%), 0,15 g av n, n '-metylen BISACRYLAMIDE (MBAA), 0,25 g natrium sulfitt og 1,68 g av NaOH til 1 20 ml beger.
  3. Løs opp løsningen helt i destillert vann som "løsemiddel" og stirring den i 30 minutter med en magnetisk røre bar.
  4. Overfør blandingen fra begeret til 1 20 mL måle kolbe og tilsett destillert vann for å generere en 20 mL løsning. Label løsningen som "monomer løsning".
  5. På samme måte, ta 0,27 g ammonium peroxodisulfate (APS) og 3,78 g FeCl3 i et annet 20 ml beger.
  6. Løs opp løsningen helt i destillert vann og stirring den i 30 minutter med en magnetisk røre bar.
  7. Overfør blandingen fra begeret til en annen 20 mL måle kolbe og tilsett destillert vann for å komponere en 20 mL oppløsning. Label løsningen som "initiativtaker løsning".
  8. Klargjør det eksperimentelle oppsettet som vist i figur 1.
  9. Overfør løsningene til de respektive 20 mL skille trakter.
  10. Tøm løsningene med N2 -gass i 10 minutter.
  11. Bland løsningene sammen, rør dem i et 50 mL test rør med en elektrisk rører, og plasser blandingen i en kjøler som opprettholdes ved 10 ° c i 40 min.
  12. Ta ut gel blokken fra reagens røret og plasser den på en flat skjærebrett.
  13. Skjær gel blokken i en kubikk form, 5 mm i lengde.
  14. Sug gel skiver med de-ionisert vann for 24 h for å fjerne urenheter.
  15. Etter 12 h, erstatte vann og suge gel skiver igjen.
  16. Spre gel skiver på en Petri parabol og tørk dem ved romtemperatur for 24 h.
  17. Plasser Petri parabolen med gel skiver i ovnen ved 50 ° c for 24 h.

2. pH følsomhet analyser

  1. Tørr 9 40 mL plastbeholdere.
  2. Mål 9 20 mg tørkede gelé biter og legg hver av dem i en separat 40 mL plastbeholder.
  3. Tilsett 20 mL av en 4 mM Disodium hydrogenarsenate heptahydrat (na2HAsO4· 7H2O) løsning på hver container.
  4. For å kontrollere pH-nivået, tilsett 20 mL NaOH løsning eller HCL løsning med ulike konsentrasjoner (0,1, 0,01, 0,001, 0,0001 M) i de respektive beholdere for å opprettholde pH-verdier på 2, 6, 8, 10, 12, 13 og merke dem.
  5. Oppbevar beholderne i stirrer ved 20 ° c og 120 RPM i 24 timer.
  6. Samle en 5 mL prøve fra hver container og plasser hver prøve i et plastrør ved hjelp av en micropipette.
  7. Mål likevekt pH for alle prøvene.
  8. Mål den resterende konsentrasjonen av arsen i løsningen ved hjelp av en høy ytelse flytende kromatografi (HPLC). Bruk en analytisk kolonne (4 x 200 mm), en vakt kolonne (4 x 50 mm) og en 4 mm Suppressor med følgende forhold:
    Strømmens hastighet: 1,5 mL/min;
    Mengde injisert prøve: 10 mL;
    Søyle temperatur: 30 ° c;
    Eluent løsning: 2,7 mM na2co3 og 0,3 mm NaHCO3;
    Pumpe trykk: 2000 PSI;
    Elektrisk ledningsevne deteksjon: Suppressor metode.
    Merk: vi anskaffet 1 mL av prøven i en 1 mL engangssprøyte. Sprøyten ble kombinert med en sprøyte membran filter (pore størrelse: 0,22 mm, diameter: 13 mm) til diskret de mikroskopiske fragmenter av gel fra prøven. Omtrent 0,7 mL av prøven ble innpodet inn i kolonnen. Destillert vann ble tilført før starten av injisere prøvene som blank prøve. Topper som betegner eksistensen av arsen i prøven ble oppdaget ved 13 min.
    FORSIKTIG: etter at du har injisert prøven, må du legge sprøyten i sugehodet på HPLC i nesten 2 minutter med omtrent 0,2-0,3 mL av prøven som er igjen i den. Fordi støv og luft kunne trenge gjennom kolonnen og endre dens Adeptness, noe som muligens vil resultere i feilaktige utfall.

3. arsen absorpsjons eksperiment

  1. Tørr 5 40 mL plastbeholdere.
  2. Mål og plasser 20 mg tørket gel i hver 40 mL plastbeholder.
  3. Tilsett 40 mL Disodium hydrogenarsenate heptahydrat (na2HAsO4· 7H2O) løsning på hver beholder ved følgende konsentrasjoner: 0,1, 0,2, 0,5, 1, 2 mm.
  4. Oppbevar beholderne i stirrer ved 20 ° c og 120 RPM i 24 timer.
  5. Samle en 5 mL prøve fra hver container og plasser i et plastrør ved hjelp av en micropipette.
  6. Følg trinn 2,8 for å vurdere hva som skal brukes til å evaluere mengden arsen i løsningene ved hjelp av HPLC.

4. selektivitet analyser av DMAPAAQ + FeOOH gel

  1. Tørr 5 40 mL plastbeholdere.
  2. Plasser 20 mg tørket gel i hver av de 5 40 mL plast beholderne.
  3. Tilsett 20 mL av en 0,4 mM Disodium hydrogenarsenate heptahydrat (na2HAsO4· 7H2O) løsning på hver container.
  4. Tilsett 20 mL ved konsentrasjoner av 0,5, 1, 2, 5, 10 mM na24 til de fem beholderne.
  5. Oppbevar beholderne i stirrer ved 20 ° c og 120 RPM i 24 timer.
  6. Samle en 5 mL prøve fra hver container og plasser i separate plastrør ved hjelp av Mikropipetter.
  7. Følg trinn 2,8 for å kvantifisere den resterende konsentrasjonen av arsen i løsningen ved hjelp av HPLC.

5. likevekt rate analyser

  1. Tørr 7 40 mL plastbeholdere.
  2. Plasser 20 mg tørket gel i hver av de 40 mL plast beholderne.
  3. Tilsett 40 mL av en 0,2 mM Disodium hydrogenarsenate heptahydrat (na2HAsO4· 7H2O) til hver av beholderne.
  4. Oppbevar beholderne i hodet ved 20 ° c ved 120 RPM i løpet av den angitte tiden.
  5. Samle 5 mL prøver i plast rør ved hjelp av Mikropipetter etter 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 og 48 h.
  6. Følg trinn 2,8 for å finne ut hva som er den likevekt arsen nivå i hver løsning ved hjelp av HPLC.

6. regenerering analyse

  1. Absorpsjons analyse
    1. Tørk en 40 mL plastbeholder.
    2. Ta 20 mg tørket gel og legg den i 40 mL plastbeholder.
    3. Tilsett 40 mL av en 0,2 mM Disodium hydrogenarsenate heptahydrat (na2HAsO4· 7H2O) løsning på containeren.
    4. Oppbevar beholderen i stirrer ved 20 ° c og 120 RPM i 24 timer.
    5. Samle en 5 mL prøve i et plastrør ved hjelp av en micropipette.
    6. Se trinn 2,8 for å evaluere nivået arsen i løsningen ved hjelp av HPLC.
  2. Rengjøring av gelen
    1. Skaff deg en netting sil.
    2. Forsiktig samle gel brikkene en om gangen slik at de ikke bryte og plassere dem i mesh sil.
    3. Vask gelen flere ganger (minimum fem ganger) ved hjelp av de-ionisert vann, slik at eventuelle gjenværende arsen på overflaten av gelen er vasket bort.
      FORSIKTIG: gelen brikkene er skjøre. Håndter dem forsiktig mens du vasker og overfører dem fra arsen til NaCl-løsningen.
  3. Desorpsjon analyser
    1. Tørk en 40 mL plastbeholder.
    2. Sett gel brikkene fra trinn 6,2 i en 40 mL plastbeholder.
    3. Tilsett 40 mL av en 0,5 M NaCl løsning på beholderen.
    4. Oppbevar beholderen i stirrer ved 20 ° c og 120 RPM i 24 timer.
    5. Samle en 5 mL prøve i et plastrør ved hjelp av en micropipette.
    6. Følg trinn 2,8 for å evaluere likevekt arsen nivå i løsningen ved hjelp av HPLC.
  4. Repetisjon av prosessen
    1. Etter at du har samlet gelen fra trinn 6,3, gjentar du prosessen i følgende rekkefølge i åtte komplette sykluser: 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3 > 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

Figur 1 beskriver det eksperimentelle oppsettet for UTARBEIDELSE av DMAPAAQ + FeOOH gel. Tabell 1 illustrerer komposisjoner av materialene som er involvert i utarbeidelsen av gel.

Figur 2 viser forholdet mellom kontakt tid og absorpsjon av ARSEN av DMAPAAQ + FeOOH gel. I figuren ble mengden absorpsjon av arsen undersøkt på 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 og 48 h. Resultatene viser at absorpsjon av arsen når sin likevekt etter 10 h, og etter 24 h av absorpsjon, minimal økning i mengden absorpsjon av arsen ble oppdaget.

Figur 3a , b viser pseudo første bestilling og pseudo andre ordens reaksjon Kinetics for arsen ABSORPSJON av DMAPAAQ + FeOOH gel. Resultatene tyder på at korrelasjonskoeffisienter (R2) for pseudo første ordre og pseudo andre ordre var henholdsvis 0,866 og 0,999.

Figur 4 viser pH-FØLSOMHETEN til DMAPAAQ + FeOOH-gelen. Den samme mengden av tørr DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) var nedsenket i arsen løsninger (0,2 mM) ved ulike pH-nivåer i 24 timer ved 20 ° c og 120 RPM. Resultatene tyder på at absorpsjon av arsen var høy ved lave og nøytrale pH-verdier og lav ved høye pH-nivåer.

Figur 5 viser absorpsjons ytelsen til DMAPAAQ + FeOOH. Den samme mengden av tørr DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) var nedsenket i forskjellige arsen løsnings konsentrasjoner (0,1, 0,2, 0,5.1, 2 mM) ved 20 ° c og 120 RPM for 24 h. Resultatene viser at maksimal absorpsjonskapasitet for arsen på DMAPAAQ + FeOOH gel var 1,63 mM/g. Dataene var også i overensstemmelse med Langmuir-Isotherm.

Figur 6 viser selektivitet analyse av DMAPAAQ + FeOOH gel. Den samme mengden tørr DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) var nedsenket i arsen løsning (0,2 mM) med forskjellige SO42 − konsentrasjoner (1, 2, 5, 10, 20 mm) ved 20 ° c og 120 RPM for 24 h. Analysen viser at absorpsjons mengden arsen redusert litt med en økning i SO42 − konsentrasjon; men endringen var liten, og ved høye konsentrasjoner av SO42 −, gel fortsatt adsorberes arsen effektivt.

Figur 7 viser regenerering eksperiment av DMAPAAQ + FeOOH gel. Den samme mengden tørr gel (20 mg) ble brukt i åtte påfølgende dager med eksperimentering. Eksperimentet ble utført ved hjelp av en 0,2 mM arsen oppløsning ved 20 ° c og 120 RPM for 24 h. For å utføre desorpsjon prosessen ble gelen vasket og nedsenket i en 0,5 M NaCl-løsning ved 20 ° c og 120 RPM i 24 timer. Gelen ble generert på riktig måte etter åtte dager med kontinuerlige absorpsjons desorpsjon sykluser. Vi beregnet regenerering effektivitet fra absorpsjon data på dag 1 og dag 7; en gjenfødelse effektivitet på 87,6% ble oppnådd.

Kjemiske Antall (mol/m3)
Monomer DMAPAAQ 500
Tverrbinder MBAA 50
Accelerator Natrium sulfitt 80
Natriumhydroksid (NaOH) 2100
Initiatoren Ammonium peroxodisulfate (APS) 30
Ferric klorid (FeCl3) 700

Tabell 1: sammensetning av DMAPAAQ + FeOOH gel. Denne tabellen er vedtatt fra Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og detaljer materialene som brukes i utarbeidelsen av DMAPAAQ + FeOOH gel.

Figure 1
Figur 1: eksperimentell oppsett for tilberedning av DMAPAAQ + FeOOH gel. Denne illustrasjonen viser ordningen av utstyr for å forberede DMAPAAQ + FeOOH gel. Siden vår forberedelse metoden er unik, vil dette tallet hjelpe forskere gjenskape vårt oppsett. Vennligst klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figure 2
Figur 2: om kontakt tid med absorpsjons beløpet mellom DMAPAAQ + FeOOH gel-og arsen-oppløsning. Dette tallet er endret fra Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser forholdet mellom absorpsjons mengden arsen av DMAPAAQ + FeOOH gel og kontakt tid. I tillegg illustrerer det tiden som kreves for at gelen skal nå sin absorpsjons likevekt. Vennligst klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figure 3
Figur 3: arsen absorpsjons reaksjon Kinetics av DMAPAAQ + FeOOH gel. (a) pseudo første bestilling. (b) pseudo andre ordre. Dette tallet er endret fra Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser egnetheten av kinetisk modell til DMAPAAQ + FeOOH gel. Vennligst klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figure 4
Figur 4: pH følsomhet analyse av DMAPAAQ + FeOOH gel. Dette tallet har blitt vedtatt fra Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser resultatene av pH følsomhet analyse av DMAPAAQ + FeOOH gel i arsen løsninger. Vennligst klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figure 5
Bilde 5: absorpsjons ytelsen til DMAPAAQ + FeOOH-gelen. Dette tallet er endret fra Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser absorpsjons mengden av arsen ved DMAPAAQ + FeOOH gel ved ulike konsentrasjoner av arsen og montering av disse dataene med Langmuir Isotherm-modell. Vennligst klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figure 6
Figur 6: selektivitet analyse av DMAPAAQ + FeOOH gel. Dette tallet er endret fra Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser arsen absorpsjons selektivitet av DMAPAAQ + FeOOH gel i nærvær av ulike konsentrasjoner av sulfat ioner. Vennligst klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figure 7
Figur 7: regenerering analyse av DMAPAAQ + FeOOH gel. Dette tallet er vedtatt fra Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15. Gjenbruk av DMAPAAQ + FeOOH gel ble undersøkt i åtte sammenhengende dager med arsen løsninger for absorpsjon og NaCl for desorpsjon prosesser. Vennligst klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

Den viktigste fremme av våre utviklet metoden er den unike design strategi av gel kompositt. Formålet med vår gel forberedelse metoden var å maksimere mengden av jerninnhold i gel. Under forberedelsene, la vi til FeCl3 og NaOH til "initiativtaker løsning" og "monomer løsning," hhv. Når den monomer løsningen ble blandet med initiativtaker løsning, var det en reaksjon mellom FeCl3 og NaOH, produsere FeOOH inne i gelen. Dette fenomenet sikret maksimalt jerninnhold i gel kompositt. Til tross for fordelene med denne metoden, ikke gel ikke danner under følgende forhold: 1) når løsningene ikke blandes grundig; 2) når mengden av FeCl3 overstiger 700 mol/m3 eller initiativtaker, APS, og gasspedalen, natrium sulfitt, er lavere.

Hvis gelen ikke danner, tilsett initiativtaker og gasspedalen gradvis og bland løsningen grundig. Hvis mengden av initiator og gasspedalen er for høy, er polymer strukturen i gelen forskjellig, og den ønskede ytelsen kan ikke oppnås. Når gelen begynner å forme, slutte å blande den for å unngå å forvrenge gelen.

Tidligere studier har rapportert ineffektiv absorpsjon av arsen på nøytrale pH-nivåer. Således, pH følsomhet eksperimentet i dagens arbeid var viktig for å indikere praktisk anvendelse av den utviklede gel. Våre studier viser at gel adsorberes arsen effektivt og ble generert av NaCl på nøytral pH-nivå. Selv om absorpsjons mengden arsen var høy ved Sure pH-verdier og lav ved grunnleggende pH-verdier, var absorpsjon effektiv på nøytral pH-nivå (Figur 4). For å vurdere absorpsjons atferden under virkelige forhold gjennomførte vi andre eksperimenter på nøytrale pH-nivåer.

Forholdet mellom kontakt tidene for gel/arsen-løsningen og absorpsjons beløpet for arsen ble undersøkt. DMAPAAQ + FeOOH gel oppnådde absorpsjons likevekt ved 10 t (figur 2). I tillegg undersøkte vi frekvensen av absorpsjon av DMAPAAQ + FeOOH gel med de to kinetisk modeller, pseudo første bestilling og pseudo andre ordre (figur 3a, b). Korrelasjonskoeffisienter (R2) betegnet likheten mellom de eksperimentelle verdiene og de beregnede verdiene. Vi grunnlegge det R2 salgsverdi var høyere for det pseudo andre ordre reaksjonen Kinetics. Dette funnet tyder på at absorpsjon mellom arsen løsningen og DMAPAAQ + FeOOH gel er en chemisorption prosess19.

Vi utførte absorpsjons ytelses analysene ved nøytrale pH-nivåer. 20 mg tørr gel var nedsenket i arsen løsning for 24 h i ulike konsentrasjoner av AS (V). Figur 5 viser mengder arsen ADSORBERES av DMAPAAQ + FeOOH gel. Disse resultatene var i overensstemmelse med Langmuir Isotherm modell for absorpsjon. Maksimal absorpsjons mengde ved gelen nådde 1,63 mM/g (figur 5). Spesielt, utviklet gel bedre resultater enn tidligere rapportert adsorbenter studert på nøytral pH-nivå. Vi rasjonalisere denne observasjonen av den unike strukturen i gel, som muliggjør samtidig arsen absorpsjon av både DMAPAAQ og FeOOH enheter. Vi fant at 35,5% av arsen ble adsorberes av amino gruppe av DMAPAAQ + FeOOH kompositt og 64,4% av arsen ble adsorberes av FeOOH partikler15. Under absorpsjons prosessen, sørg for at gelen er nedsenket i arsen løsningen helt. Den høye nivåer av arsen absorpsjon av dagens gel over konvensjonelle og nylig studert materialer demonstrere sin lovende nytte som en svært effektiv adsorbent.

Selektivitet er en viktig egenskap ved en adsorbent fordi det er mange konkurrerende ioner i vann, inkludert CL, HS, så32 −, så42 −, H2co3, HCO3og co 3 andre priser 2 − 20. Hofmeister-serien antyder at sulfat-ion (så42 −) kan forstyrre pakking av hydrokarboner og trenge inn i den headgroup regionen til monolag av en adsorbent21. Konsentrasjonen av sulfat i grunnvann har blitt bestemt på å være så høy som 230 mg/L22. Derfor, hvis den utviklede gel kan selektivt adsorbere arsen med sulfat som en konkurrerende ion, kan det være egnet for behandling av miljømessige grunnvann. Dermed ble selektivitet analyser med sulfat-ioner utført og viste at DMAPAAQ + FeOOH gel adsorberes arsen effektivt ved høye konsentrasjoner av sulfat (figur 6). Siden absorpsjons mengden arsen var lik i fravær eller tilstedeværelse av sulfat-ioner, kan gelen opptre like effektivt i grunnvann som i laboratoriet.

Regenerering er en viktig funksjon i enhver praktisk adsorbent fordi det sikrer kostnadsreduksjoner, øko-vennlighet, og brukervennlighet23. Den utviklede gelen ble generert på riktig måte i åtte påfølgende dager med eksperimentering (figur 7). I tillegg ble 87,6% regenerasjon effektivitet oppnådd når den samme gelen ble brukt til alle åtte absorpsjon-desorpsjon sykluser. En av de viktigste funnene i forskningen vår var bruken av NaCl i desorpsjon prosessen. Mens NaOH er konvensjonelt brukes til desorpsjon, kan det være skadelig for menneskers helse. Derfor har vi erstattet NaOH for NaCl i våre studier, som ikke hadde blitt rapportert tidligere.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

Forfatterne har ingenting å avsløre.

Acknowledgments

Denne forskningen ble støttet av JSP KAKENHI Grant Number (26420764, JP17K06892). Bidraget fra Ministry of land, Insfrastructure, transport og turisme (MLIT), regjeringen i Japan under "Construction Technology forskning og utvikling tilskuddet program" til denne forskningen er også anerkjent.  Vi erkjenner også bidraget fra Mr. Kiyotaka Senmoto til denne forskningen. MS Adele Pitkeathly, senior skrive Advisor Fellow fra Writing Center of Hiroshima University er også anerkjent for engelsk rettelser og forslag. Denne forskningen ble valgt for muntlig presentasjon i 7th IWA-Aspire Conference, 2017 og vann og miljø Technology Conference, 2018.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) KJ Chemicals Corporation, Japan 150707
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) Sigma-Aldrich, USA 1002040622
Sodium sulfite (Na2SO3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31922-25
Sodium sulfate (Na2SO4) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31916-15
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) Nacalai Tesque, Inc., Japan 10048-95-0
Ferric chloride(FeCl3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 19432-25
Sodium hydroxide(NaOH) Kishida Chemicals Corporation, Japan 000-75165
Ammonium peroxodisulfate (APS) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 907W2052
Hydrochloric acid (HCl) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 18078-01
Sodium Chloride (NaCl) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31320-05

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300, (5621), 939-944 (2003).
  2. Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 - Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. 543-567 (2016).
  3. He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
  4. Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
  5. Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
  6. Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46, (5), 467-499 (2016).
  7. Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
  8. Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
  9. Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14, (1), 627-643 (2014).
  10. Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
  11. Tuna, A. ÖA., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
  12. Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
  13. Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88, (4), 955-961 (2008).
  14. ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
  15. Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
  16. Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
  17. Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
  18. Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
  19. Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genetics. 169, (3), 1227-1242 (2005).
  20. Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40, (9), 3075-3081 (2006).
  21. Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10, (6), 658-663 (2006).
  22. Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. 8 (2004).
  23. ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).

Comments

0 Comments


    Post a Question / Comment / Request

    You must be signed in to post a comment. Please or create an account.

    Usage Statistics