Verwijdering van arseen met behulp van een kationische polymeer gel geïmpregneerd met ijzer hydroxide

Environment

Your institution must subscribe to JoVE's Environment section to access this content.

Fill out the form below to receive a free trial or learn more about access:

 

Summary

In dit werk bereidden we een adsorbens voor, samengesteld uit de kationische n, n-dimethylamino propylacrylamide methylchloride quaternaire (dmapaaq) polymeer gel en ijzer hydroxide voor het adsorberen van arseen uit het grondwater. De gel werd bereid via een nieuwe methode, ontworpen om het maximale gehalte aan ijzer deeltjes in zijn structuur te waarborgen.

Cite this Article

Copy Citation | Download Citations | Reprints and Permissions

Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Removal of Arsenic Using a Cationic Polymer Gel Impregnated with Iron Hydroxide. J. Vis. Exp. (148), e59728, doi:10.3791/59728 (2019).

Please note that all translations are automatically generated.

Click here for the english version. For other languages click here.

Abstract

In dit werk bereidden we een adsorbens voor, samengesteld uit een kationische polymeer gel die ijzer hydroxide bevat in zijn structuur, ontworpen om arseen uit het grondwater te adsorptie. De gel die we selecteerden was de gel van n, n-dimethylamino propylacrylamide methylchloride quaternaire (dmapaaq). Het doel van onze bereidingswijze was om het maximale gehalte aan ijzer hydroxide in de structuur van de gel te verzekeren. Deze ontwerpbenadering stelde simultane adsorptie in zowel de polymeerstructuur van de gel als de component ijzer hydroxide, waardoor de adsorptiecapaciteit van het materiaal werd versterkt. Om de prestaties van de gel te onderzoeken, hebben we de reactiekinetiek gemeten, pH-gevoeligheid en selectiviteits analyses uitgevoerd, de adsorptie prestaties van arseen gecontroleerd en regeneratie experimenten uitgevoerd. We bepaalden dat de gel ondergaat een sterke proces en bereikt evenwicht op 10 h. Bovendien heeft de gel arsenicum effectief geadsorreven op neutrale pH-niveaus en selectief in complexe ionen omgevingen, waarbij een maximaal adsorptie volume van 1,63 mM/g wordt bereikt. De gel kan worden geregenereerd met 87,6% efficiëntie en NaCl kan worden gebruikt voor desorptie in plaats van schadelijke NaOH. Samen is de gepresenteerde op gel gebaseerde ontwerpmethode een effectieve aanpak voor het bouwen van high-performance arseen adsorbents.

Introduction

Water vervuiling is een grote zorg voor het milieu, motiverend onderzoekers om methoden te ontwikkelen voor het verwijderen van verontreinigingen zoals arsenicum uit wastewaster1. Onder alle gerapporteerde methoden zijn adsorptie processen een relatief lage kosten benadering voor het verwijderen van zware metalen2,3,4,5,6,7. Ijzer--oxyhydroxide-poeders worden beschouwd als een van de meest efficiënte adsorbenten voor het extraheren van arsenicum uit waterige oplossingen8,9. Nog steeds, deze materialen lijden aan een aantal nadelen, met inbegrip van vroege verzadiging tijden en giftige synthetische precursoren. Bovendien is er een ernstig nadelig effect in de waterkwaliteit wanneer deze adsorbenten gedurende een lange periode van tijd10worden gebruikt. Een extra scheidingsproces, zoals sedimentatie of filtratie, is dan nodig om het verontreinigde water te zuiveren, wat de kosten van de productie verder8,11verhoogt.

Onlangs hebben onderzoekers polymeer gels ontwikkeld zoals cationische hydrogels, micro gels en cryogels die efficiënte adsorptie-eigenschappen hebben aangetoond. Een arseen verwijderingspercentage van 96% werd bijvoorbeeld bereikt door de kationische cryogel, poly (3-acrylamidopropyl) trimethyl ammoniumchloride [p (APTMACl)]12. Bovendien werd bij pH 9 ongeveer 99,7% verwijderingsefficiëntie bereikt door deze kationische hydrogel13. Bij pH 4 werd 98,72 mg/g van de maximale arseen adsorptiecapaciteit bereikt door de microgel, gebaseerd op tris (2-aminoethyl) amine (TAEA) en glyceroldiglycidyl ether (GDE), p (TAEA-co-GDE)14. Hoewel deze gels goede adsorptie prestaties vertoonden, slaagden ze er niet in effectief arseen uit water te verwijderen bij neutrale pH-niveaus, en hun selectiviteiten in alle bestudeerde omgevingen werden niet gemeld15. Een maximale adsorptiecapaciteit van 227 mg/g werd gemeten wanneer Fe (III)-SN (IV) gemengd binair oxide gecoat zand werd gebruikt bij een temperatuur van 313 K en een pH van 716. Als alternatief is Fe-Zr binary oxide-Coated Sand (IZBOCS) ook gebruikt om arsenicum te verwijderen en een maximale adsorptiecapaciteit te behalen van 84,75 mg/g bij 318 K en een pH van 717. Andere gerapporteerde adsorbenten lijden aan lage adsorptie prestaties, een gebrek aan recycleerbaarheid, lage stabiliteit, hoge operationele en onderhoudskosten en het gebruik van gevaarlijke chemische stoffen in het syntheseproces4.

We probeerden de bovenstaande beperkingen aan te pakken door een materiaal te ontwikkelen met verbeterde arseen adsorptie prestaties, hoge selectiviteit in complexe omgevingen, recyclingcapaciteit en efficiënte activiteit op neutrale pH-niveaus. Daarom ontwikkelden we een kationische gel samenstelling van n, n-dimethylamino propylacrylamide methylchloride quaternaire (dmapaaq) gel en ijzer (III) hydroxide (feooh) deeltjes als adsorbens voor arseen verwijdering. We kozen ervoor om FeOOH te combineren met onze gel omdat FeOOH de adsorptie van beide vormen van arsenicum18verhoogt. In deze studie werd onze gel composiet ontworpen om niet-poreus te zijn en was geïmpregneerd met FeOOH tijdens de bereiding. In de volgende sectie worden de details van de gel-voorbereidings methode, inclusief onze strategie voor het maximaliseren van de inhoud van FeOOH, verder besproken.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

Let op: arsenicum is uiterst giftig. Gebruik tijdens het experiment te allen tijde handschoenen, lange mouw kleding en experimentele brillen om elk contact van arseen oplossing met de huid en de ogen te voorkomen. Als arsenicum in aanraking komt met een deel van uw lichaam, was het dan onmiddellijk met zeep. Daarnaast moet u de experimentele omgeving regelmatig opruimen, zodat u en anderen niet in contact komen met arsenicum, zelfs niet wanneer het experiment niet wordt uitgevoerd. De symptomen van arseen blootstelling kunnen verschijnen na een lange periode van tijd. Voordat u de apparatuur reinigt, moet u deze eerst met schoon water spoelen en het water afzonderlijk afvoeren in een experimentele afvalbak die is aangewezen voor arsenicum. Reinig de apparatuur vervolgens goed met een reinigingsmiddel. Om arseen verontreiniging van het milieu te voorkomen, voorzorgsmaatregelen te nemen bij het afvoeren van arseen monsters. Gooi ze afzonderlijk weg in de voor arsenicum aangewezen experimentele afvalcontainers. Nadat het adsorptie-of desorptie-experiment is uitgevoerd, bevatten de gels een hoge hoeveelheid arseen. Gooi de gels daarom afzonderlijk weg naar een aangewezen experimentele afvalbak voor uitsluitend arseen bevattende gels.

1. synthese van de DMAPAAQ + FeOOH gel composiet

  1. Droge 2 20 mL maatkolven en 2 20 mL bekers uitgerust met magnetische roer stangen.
  2. Overdracht 2,07 g van DMAPAAQ (75%), 0,15 g van n, n '-methyleen bisacrylamide (mbaa), 0,25 g natriumsulfiet en 1,68 g NaOH tot 1 20 ml bekerglas.
  3. Los de oplossing volledig op in gedistilleerd water als ' oplosmiddel ' en roer deze gedurende 30 minuten met een magnetische roer stang.
  4. Breng het mengsel van het bekerglas over naar een maatkolf van 1 20 mL en Voeg gedistilleerd water toe om een 20 mL oplossing te genereren. Label de oplossing als de "monomeer oplossing".
  5. Neem op dezelfde manier 0,27 g ammonium peroxodisulfaat (APS) en 3,78 g FeCl3 in een ander bekerglas van 20 ml.
  6. Los de oplossing volledig op in gedistilleerd water en roer deze gedurende 30 minuten met een magnetische roer stang.
  7. Breng het mengsel van het bekerglas over in een andere maatkolf van 20 mL en Voeg gedistilleerd water toe om een oplossing van 20 mL samen te stellen. Label de oplossing als de "initiator oplossing".
  8. Bereid de experimentele opstelling voor zoals weergegeven in Figuur 1.
  9. Breng de oplossingen over in de respectievelijke 20 mL scheidings trechters.
  10. Spoel de oplossingen met N2 gas gedurende 10 min.
  11. Meng de oplossingen samen, roer ze in een reageerbuis van 50 mL met een elektrische roerder en plaats het mengsel vervolgens in een koelmachine die gedurende 40 min op 10 °C wordt gehouden.
  12. Haal het gelblok uit de reageerbuis en plaats het op een vlakke snijplank.
  13. Snijd het gelblok in een kubieke vorm, 5 mm lang.
  14. Week de gelschijfjes met gedeïoniseerd water gedurende 24 uur om de onzuiverheden te verwijderen.
  15. Na 12 uur het water vervangen en de gelschijfjes weer weken.
  16. Verdeel de gelschijfjes op een Petri schaaltje en droog ze op kamertemperatuur gedurende 24 uur.
  17. Plaats de Petri schaal met de gelschijfjes in de oven bij 50 °C gedurende 24 uur.

2. pH-gevoeligheidsanalyses

  1. Droge 9 40 mL plastic containers.
  2. Meet 9 20 mg gedroogde gelstukken en zet ze elk in een aparte 40 mL plastic container.
  3. Voeg 20 mL van een 4 mM dinatriumhydrogenarsenaat heptahydraat (na2haso4· 7h2O) oplossing toe aan elke container.
  4. Om de pH-waarden te beheersen, Voeg 20 mL NaOH-oplossing of HCL-oplossing met verschillende concentraties (0,1, 0,01, 0,001, 0,0001 M) in de respectieve containers toe om de pH-niveaus van 2, 6, 8, 10, 12, 13 te behouden en ze te labelen.
  5. Bewaar de containers in de roerder bij 20 °C en 120 rpm gedurende 24 uur.
  6. Verzamel een monster van 5 mL uit elke container en plaats elk monster in een plastic buisje met behulp van een micro pipet.
  7. Meet de evenwichts pH voor alle monsters.
  8. Meet de resterende concentratie arseen in de oplossing met behulp van een hogedrukvloeistofchromatografie (HPLC). Gebruik een analytische kolom (4 x 200 mm), een Bescherm kolom (4 x 50 mm) en een 4 mm suppressor met de volgende voorwaarden:
    Debiet: 1,5 mL/min;
    Hoeveelheid geïnjecteerd monster: 10 mL;
    Kolom temperatuur: 30 °C;
    Eluent oplossing: 2,7 mM na2co3 en 0,3 mm NaHCO3;
    Pomp druk: 2000 psi;
    Elektrische geleidbaarheids detectie: suppressor methode.
    Opmerking: we hebben 1 mL van het monster aangeschaft in een 1 mL injectiespuit voor eenmalig gebruik. De spuit was gekoppeld met een spuit membraanfilter (poriegrootte: 0,22 mm, diameter: 13 mm) tot discrete de microscopische fragmenten van de gel uit het monster. Ongeveer 0,7 mL monster werd in de kolom ingeprent. Gedistilleerd water werd toegediend vóór het begin van het injecteren van de monsters als blanco monster. Pieken die het bestaan van arseen in het monster aangeeft, werd gedetecteerd op 13 minuten.
    Let op: na het injecteren van het monster, laat de spuit in de zuig kop van HPLC voor bijna 2 min met ongeveer 0,2-0,3 mL van het monster overgebleven. Omdat het stof en de lucht kunnen doordringen in de kolom en veranderen de adeptness, die mogelijk zal resulteren in foutieve uitkomst.

3. het adsorptie-experiment met arsenicum

  1. Droge 5 40 mL plastic containers.
  2. Meet en plaats 20 mg gedroogde gel in elke plastic verpakking van 40 mL.
  3. Voeg 40 mL dinatriumhydrogenarsenaatheptahydraat (na2haso4· 7h2O) oplossing toe aan elke recipiënt in de volgende concentraties: 0,1, 0,2, 0,5, 1,2 mm.
  4. Bewaar de containers in de roerder bij 20 °C en 120 rpm gedurende 24 uur.
  5. Verzamel een 5 mL monster uit elke container en plaats in een plastic buis met behulp van een micro pipet.
  6. Volg stap 2,8 om de evenwichts arseen spiegels in de oplossingen te beoordelen met behulp van HPLC.

4. selectiviteits analyses van de DMAPAAQ + FeOOH gel

  1. Droge 5 40 mL plastic containers.
  2. Plaats 20 mg gedroogde gel in elk van de 5 40 mL plastic containers.
  3. Voeg aan elke container 20 mL a 0,4 mM dinatriumhydrogenaraat-heptahydraat (na2haso4· 7h2O) oplossing toe.
  4. Voeg 20 mL toe bij concentraties van 0,5, 1, 2, 5, 10 mM na2, dus4 op de vijf containers.
  5. Bewaar de containers in de roerder bij 20 °C en 120 rpm gedurende 24 uur.
  6. Verzamel een monster van 5 mL uit elke container en plaats in afzonderlijke kunststof buizen met behulp van micropipetten.
  7. Volg stap 2,8 om de resterende concentratie arseen in de oplossing te kwantificeren met behulp van HPLC.

5. analyse van de evenwichts frequentie

  1. Droge 7 40 mL plastic containers.
  2. Plaats 20 mg gedroogde gel in elk van de 40 mL plastic containers.
  3. Voeg aan elk van de containers 40 mL van een 0,2 mM dinatriumhydrogenaraat-heptahydraat (na2haso4· 7h2O) oplossing toe.
  4. Bewaar de recipiënten in de roerder bij 20 °C bij 120 rpm gedurende de aangegeven tijd.
  5. Verzamel 5 mL monsters in plastic buisjes met behulp van micropipetten na 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 en 48 h.
  6. Volg stap 2,8 om de evenwichts arseen niveau in elke oplossing te bepalen met behulp van HPLC.

6. regeneratie analyse

  1. Adsorptie analyse
    1. Droog een plastic container van 40 mL.
    2. Neem 20 mg gedroogde gel en plaats deze in de plastic verpakking van 40 mL.
    3. Voeg 40 mL van een 0,2 mM dinatriumhydrogenarsenaat heptahydraat (na2haso4· 7h2O) oplossing toe aan de container.
    4. Bewaar de container in de roerder bij 20 °C en 120 rpm gedurende 24 uur.
    5. Verzamel een 5 mL monster in een plastic buis met behulp van een micro pipet.
    6. Raadpleeg stap 2,8 voor het evalueren van het arseen-evenwichtsniveau in de oplossing met behulp van HPLC.
  2. De gel reinigen
    1. Een zeef met gaas verkrijgen.
    2. Verzamel de gelstukken een voor een zorgvuldig, zodat ze niet breken en in de Maas zeef plaatsen.
    3. Was de gel meerdere malen (minimaal vijf keer) met behulp van gedeïoniseerd water, zodat alle overgebleven arseen op het oppervlak van de gel worden weggewassen.
      Let op: de gelstukken zijn fragiel. Behandel ze voorzichtig tijdens het wassen en overbrengen van de arseen oplossing naar de NaCl-oplossing.
  3. Desorptie-analyses
    1. Droog een plastic container van 40 mL.
    2. Plaats de gelstukken van stap 6,2 in een plastic container van 40 mL.
    3. Voeg 40 mL van een 0,5 M NaCl-oplossing toe aan de container.
    4. Bewaar de container in de roerder bij 20 °C en 120 rpm gedurende 24 uur.
    5. Verzamel een 5 mL monster in een plastic buis met behulp van een micro pipet.
    6. Volg de stap 2,8 om het arseen evenwichtsniveau in de oplossing te evalueren met behulp van HPLC.
  4. Herhaling van het proces
    1. Na het verzamelen van de gel uit stap 6,3, herhaalt u het proces in de volgende volgorde voor acht volledige cycli: 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3 > 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

Figuur 1 beschrijft de experimentele opstelling voor de bereiding van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Tabel 1 illustreert de samenstellingen van de materialen die betrokken zijn bij de bereiding van de gel.

Figuur 2 toont de relatie van de contacttijd met de adsorptie van arseen door de DMAPAAQ + FeOOH gel. In de figuur werd de adsorptie van arseen onderzocht op 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 en 48 h. Uit de resultaten blijkt dat de adsorptie van arseen na 10 uur zijn evenwicht bereikt en na 24 uur adsorptie is een minimale toename van de adsorptie van arseen geconstateerd.

Figuur 3a , b toont de pseudo eerste orde en pseudo-tweede orde reactiekinetiek voor arseen adsorptie door de DMAPAAQ + FeOOH gel. De resultaten suggereren dat de correlatiecoëfficiënten (R2) voor de pseudo-eerste orde en de pseudo-tweede orde respectievelijk 0,866 en 0,999 waren.

Figuur 4 toont de pH-gevoeligheid van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Dezelfde hoeveelheid droge DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) werd ondergedompeld in arseen oplossingen (0,2 mM) bij verschillende pH niveaus voor 24 h bij 20 °C en 120 rpm. De resultaten suggereren dat de adsorptie van arseen hoog was bij lage en neutrale pH-niveaus en lage bij hoge pH-niveaus.

Figuur 5 toont de adsorptie prestaties van DMAPAAQ + FeOOH. Dezelfde hoeveelheid droge DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) werd ondergedompeld in verschillende concentraties van arseen oplossing (0,1, 0,2, 0,5.1,2 mM) bij 20 °C en 120 rpm voor 24 uur. De resultaten tonen aan dat de maximale arseen adsorptiecapaciteit van de DMAPAAQ + FeOOH Gel 1,63 mM/g was. De gegevens waren ook consistent met de Langmuir isotherm.

Figuur 6 toont de selectiviteits analyse van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Dezelfde hoeveelheid droge DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) werd ondergedompeld in de arseen oplossing (0,2 mM) met verschillende zo42 − concentraties (1, 2, 5, 10, 20 mm) bij 20 °c en 120 rpm voor 24 uur. Uit de analyse blijkt dat de adsorptie hoeveelheid arseen licht daalde met een toename van dus42 − concentratie; echter, de verandering was klein, en in hoge concentraties van zo42 −, de gel nog steeds geadsorreven arsenicum effectief.

Figuur 7 toont het regeneratie experiment van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Dezelfde hoeveelheid droge gel (20 mg) werd gebruikt voor acht opeenvolgende dagen van experimenten. Het experiment werd uitgevoerd met een 0,2 mM arseen oplossing bij 20 °C en 120 rpm voor 24 uur. Om het desorptie proces uit te voeren, werd de gel vervolgens gewassen en ondergedompeld in een 0,5 M NaCl-oplossing bij 20 °C en 120 rpm voor 24 uur. De gel werd met succes geregenereerd na acht dagen van continue adsorptie-desorptie cycli. We berekende de regeneratie-efficiëntie van de adsorptie gegevens op dag 1 en dag 7; een regeneratie-efficiëntie van 87,6% werd bereikt.

Chemische Hoeveelheid (mol/m3)
Monomeer DMAPAAQ 500
Als MBAA 50
Accelerator Natriumsulfiet 80
Natrium hydroxide (NaOH) 2100
Initiator Ammonium peroxodisulfaat (APS) 30
Ferric chloride (FeCl3) 700

Tabel 1: samenstelling van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Deze tabel is overgenomen uit Chemosphere [217, 808-815, DOI: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 en Details van de materialen die worden gebruikt bij de bereiding van de Dmapaaq + feooh gel.

Figure 1
Figuur 1: experimentele opstelling voor het bereiden van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Deze afbeelding toont de opstelling van apparatuur voor het bereiden van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Omdat onze voorbereidings methode uniek is, zal dit cijfer onderzoekers helpen onze Setup te repliceren. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Figure 2
Figuur 2: de contacttijd met het adsorptie bedrag tussen de DMAPAAQ + FeOOH-gel en arseen oplossing. Dit cijfer is gewijzigd van Chemosphere [217, 808-815, DOI: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 en toont de relatie tussen de adsorptie hoeveelheid arseen door de Dmapaaq + feooh gel en de contacttijd. Daarnaast illustreert het de tijd die de gel nodig heeft om het adsorptie-evenwicht te bereiken. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Figure 3
Figuur 3: arseen adsorptie reactiekinetiek van de DMAPAAQ + FeOOH gel. a) pseudo-eerste orde. (b) pseudo-tweede orde. Dit cijfer is gewijzigd van Chemosphere [217, 808-815, DOI: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 en toont de geschiktheid van het kinetische model aan de Dmapaaq + feooh gel. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Figure 4
Figuur 4: pH-gevoeligheidsanalyse van de DMAPAAQ + FeOOH-gel. Dit cijfer is overgenomen uit Chemosphere [217, 808-815, DOI: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 en toont de resultaten van de pH-gevoeligheidsanalyse van de Dmapaaq + feooh gel in arseen oplossingen. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Figure 5
Figuur 5: adsorptie prestaties van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Dit cijfer is gewijzigd van Chemosphere [217, 808-815, DOI: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 en toont het arseen adsorptie bedrag door de Dmapaaq + feooh gel bij verschillende concentraties van arseen en de montage van deze gegevens met het model Langmuir noppenzeil zoom. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Figure 6
Figuur 6: selectiviteits analyse van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Dit cijfer is gewijzigd van Chemosphere [217, 808-815, DOI: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 en toont de selectiviteit van de adsorptie van arsenicum van de Dmapaaq + feooh gel in de aanwezigheid van verschillende concentraties van sulfaationen. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Figure 7
Figuur 7: regeneratie analyse van de DMAPAAQ + FeOOH gel. Dit cijfer is overgenomen uit Chemosphere [217, 808-815, DOI: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15. De herbruikbaarheid van de DMAPAAQ + FeOOH gel werd gedurende acht opeenvolgende dagen onderzocht met behulp van arseen oplossingen voor adsorptie en NaCl Voor desorptie processen. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

De belangrijkste vooruitgang van onze ontwikkelde methode is de unieke ontwerp strategie van de gel Composite. Het doel van onze gel bereidingsmethode was om de hoeveelheid ijzergehalte in de gel te maximaliseren. Tijdens de voorbereiding hebben we FeCl3 en NaOH toegevoegd aan de "initiator oplossing" en de "monomeer oplossing" respectievelijk. Zodra de monomeer oplossing werd vermengd met de initiator oplossing, was er een reactie tussen FeCl3 en NaOH, die FeOOH in de gel produceerde. Dit fenomeen zorgde voor een maximaal ijzergehalte in de gel composiet. Ondanks de voordelen van deze methode, vormt de gel niet onder de volgende omstandigheden: 1) wanneer de oplossingen niet grondig worden gemengd; 2) wanneer de hoeveelheid FeCl3 groter is dan 700 mol/m3 of de initiator, APS, en het gaspedaal, natriumsulfiet, zijn lager.

Als de gel niet vormt, voeg de initiator en Accelerator geleidelijk toe en meng de oplossing grondig. Als de hoeveelheid initiator en Accelerator te hoog is, verschilt de polymeerstructuur van de gel en kan de gewenste prestatie niet worden bereikt. Wanneer de gel begint te vormen, stop dan met mengen om te voorkomen dat de gel vervormd wordt.

Eerdere studies hebben ineffectief adsorptie van arseen bij neutrale pH-niveaus gerapporteerd. Zo was het pH-gevoeligheids experiment in het huidige werkbelang rijk om de praktische toepasbaarheid van de ontwikkelde gel aan te geven. Uit onze studies blijkt dat de gel arsenicum effectief heeft geadsorbeeerd en door NaCl opnieuw is gegenereerd op neutrale pH-niveaus. Hoewel de adsorptie hoeveelheid arseen hoog was bij zure pH-waarden en lage pH-waarden, was de adsorptie werkzaam bij neutrale pH-niveaus (Figuur 4). Om het adsorptie gedrag onder reële omstandigheden te beoordelen, voerden we andere experimenten uit op neutrale pH-niveaus.

De relatie tussen de contacttijden van de gel/arseen-oplossing en het adsorptie bedrag van arsenicum werd bestudeerd. De DMAPAAQ + FeOOH gel bereikte een adsorptie-evenwicht op 10 h (Figuur 2). Daarnaast onderzochten we het adsorptiepercentage door de DMAPAAQ + FeOOH-gel met de twee kinetische modellen, de pseudo-eerste orde en de pseudo-tweede orde (Figuur 3a, b). De correlatiecoëfficiënten (R2) die de gelijkenis tussen de experimentele waarden en de berekende waarden aangeeft. We constateerden dat de R2 -waarde hoger was voor de pseudo-tweede orde reactiekinetiek. Deze bevinding suggereert dat de adsorptie tussen de arseen oplossing en dmapaaq + feooh gel een sterke proces19is.

We voerden de adsorptie prestatieanalyses uit op neutrale pH-niveaus. 20 mg droge gel werd ondergedompeld in de arseen oplossing voor 24 h bij verschillende concentraties van as (V). Figuur 5 toont de hoeveelheden arseen geadsorreven door de DMAPAAQ + FeOOH gel. Deze resultaten waren consistent met het model van adsorptie Langmuir noppenzeil zoom. Het maximale adsorptie bedrag door de gel bereikte 1,63 mM/g (Figuur 5). Met name de ontwikkelde gel presteerde eerder gerapporteerde adsorbenten die werden bestudeerd bij neutrale pH-niveaus. We rationaliseren deze observatie door de unieke structuur van de gel, die gelijktijdige arseen adsorptie mogelijk maakt door zowel de DMAPAAQ-als de FeOOH-eenheid. We constateerden dat 35,5% arsenicum werd geadsorreven door de amino groep van het DMAPAAQ + FeOOH-composiet en 64,4% arsenicum werd geadsord door FeOOH-deeltjes15. Zorg er tijdens het adsorptieproces voor dat de gel volledig in de arseen oplossing wordt ondergedompeld. De hoge niveaus van arseen adsorptie door de huidige gel over conventionele en recent bestudeerde materialen tonen haar veelbelovende nut aan als een zeer efficiënt adsorbens.

Selectiviteit is een belangrijke eigenschap van een adsorbens omdat er veel concurrerende ionen in water zijn, waaronder cl,HS −, dus32 −, dus42 −, H2co3, HCO3en co 3 2 − 20. de Hofmeister-serie suggereert dat het sulfaat-ion (dus42 −) de koolwaterstof pakking kan verstoren en het kopgroepgebied van de monolaag van een adsorbens21mag binnendringen. De concentratie van sulfaat in het grondwater is vastgesteld op een hoogte van 230 mg/L22. Daarom, als de ontwikkelde gel selectief arseen met sulfaat kan adsorworden als een concurrerend ion, kan het geschikt zijn voor de behandeling van het milieu-grondwater. Zo werden selectiviteits analysen met sulfaationen uitgevoerd en bleek dat de DMAPAAQ + FeOOH gel geadsorpeerden arsenicum effectief bij hoge concentraties van sulfaat (Figuur 6). Aangezien de adsorptie hoeveelheid arseen vergelijkbaar was bij afwezigheid of aanwezigheid van sulfaationen, kan de gel net zo effectief presteren in het grondwater als in het laboratorium.

Regeneratie is een belangrijk kenmerk van elk praktisch adsorbens omdat het zorgt voor kostenbesparingen, milieuvriendelijkheid en bruikbaarheid23. De ontwikkelde gel werd succesvol geregenereerd gedurende acht opeenvolgende dagen van experimenten (Figuur 7). Bovendien werd 87,6% regeneratie-efficiëntie bereikt wanneer dezelfde gel werd gebruikt voor alle acht adsorptie-desorptie cycli. Een van de belangrijkste bevindingen van ons onderzoek was het gebruik van NaCl in het desorptie proces. Hoewel NaOH conventioneel wordt gebruikt voor desorptie, kan het schadelijk zijn voor de menselijke gezondheid. Daarom hebben we NaOH voor NaCl vervangen in onze studies, die nog niet eerder waren gemeld.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

De auteurs hebben niets te onthullen.

Acknowledgments

Dit onderzoek werd ondersteund door het JSPS KAKENHI Grant nummer (26420764, JP17K06892). De bijdrage van het ministerie van land, Insfrastructure, transport en toerisme (MLIT), de regering van Japan onder ' bouwtechnologie onderzoeks-en ontwikkelings subsidieprogramma ' aan dit onderzoek wordt ook erkend.  We erkennen ook de bijdrage van de heer Kiyotaka Senmoto aan dit onderzoek. Mevrouw Adele Pitkeathly, Senior schrijf adviseur Fellow van het Writing Center of Hiroshima University wordt ook erkend voor Engelse correcties en suggesties. Dit onderzoek werd geselecteerd voor mondelinge presentatie in 7th IWA-Aspire conference, 2017 en water and Environment Technology conference, 2018.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) KJ Chemicals Corporation, Japan 150707
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) Sigma-Aldrich, USA 1002040622
Sodium sulfite (Na2SO3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31922-25
Sodium sulfate (Na2SO4) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31916-15
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) Nacalai Tesque, Inc., Japan 10048-95-0
Ferric chloride(FeCl3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 19432-25
Sodium hydroxide(NaOH) Kishida Chemicals Corporation, Japan 000-75165
Ammonium peroxodisulfate (APS) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 907W2052
Hydrochloric acid (HCl) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 18078-01
Sodium Chloride (NaCl) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31320-05

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300, (5621), 939-944 (2003).
  2. Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 - Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. 543-567 (2016).
  3. He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
  4. Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
  5. Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
  6. Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46, (5), 467-499 (2016).
  7. Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
  8. Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
  9. Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14, (1), 627-643 (2014).
  10. Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
  11. Tuna, A. ÖA., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
  12. Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
  13. Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88, (4), 955-961 (2008).
  14. ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
  15. Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
  16. Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
  17. Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
  18. Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
  19. Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genetics. 169, (3), 1227-1242 (2005).
  20. Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40, (9), 3075-3081 (2006).
  21. Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10, (6), 658-663 (2006).
  22. Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. 8 (2004).
  23. ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).

Comments

0 Comments


    Post a Question / Comment / Request

    You must be signed in to post a comment. Please or create an account.

    Usage Statistics