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Automatisierte, hochauflösende Mobilsammelsystem für die Stickstoffisotopenanalyse von NO x<...
Automatisierte, hochauflösende Mobilsammelsystem für die Stickstoffisotopenanalyse von NO x
JoVE Journal
Environment
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JoVE Journal Environment
Automated, High-resolution Mobile Collection System for the Nitrogen Isotopic Analysis of NOx

Automatisierte, hochauflösende Mobilsammelsystem für die Stickstoffisotopenanalyse von NO x

Full Text
12,105 Views
07:14 min
December 20, 2016

DOI: 10.3791/54962-v

Paul K. Wojtal1,2, David J. Miller2,3, Mary O'Connor1, Sydney C. Clark2,3, Meredith G. Hastings2,3

1Department of Chemistry,Brown University, 2Institute at Brown for Environment and Society,Brown University, 3Department of Earth, Environmental, and Planetary Sciences,Brown University

AI Banner

Please note that some of the translations on this page are AI generated. Click here for the English version.

Frühere Arbeiten deuten darauf hin, dass die Stickstoffisotopenzusammensetzung von atmosphärischen Stickoxiden den Einfluss verschiedener Quellen in der Umwelt unterscheiden könnte. Wir berichten über eine automatisierte, mobile, feldbasierte Methode zur hohen Abscheideeffizienz der atmosphärischen NOx für N-Isotopenanalyse mit stündlicher Zeitauflösung.

Das übergeordnete Ziel dieser Methode ist es, gasförmige Stickoxide in Lösung quantitativ abzuscheiden, um die Stickstoffisotopenzusammensetzung dieses umweltwichtigen Gases zu messen. Diese Methode kann dazu beitragen, Schlüsselfragen in der Atmosphärenchemie und der Umweltchemie zu beantworten, da Stickoxide, NOx genannt, zur Smogbildung und Säureablagerung in der Umwelt beitragen. Die Isotope von NOx ermöglichen es uns, die Quellen und Auswirkungen von NOx in der Umwelt zu verfolgen.

Der Vorteil unserer Technik besteht darin, dass sie NOx unter einer Vielzahl von Bedingungen effizient abscheiden kann. Im Vergleich zu bisher verwendeten Techniken wurde unsere Methode sowohl im Labor als auch im Feld gründlich auf ihre Fähigkeit zur quantitativen Erfassung von NOx für die Isotopenanalyse validiert. Die visuelle Demonstration dieser Methode ist entscheidend für das Verständnis dieses neuartigen Systems.

Der Einsatz vor Ort erfordert ein kompaktes, batteriebetriebenes Gehäuse, um die Portabilität in einer Vielzahl von Feldanwendungen zu ermöglichen. Bereiten Sie zunächst Probenahmelösungen mit einer molaren Kaliumpermanganat-Stammlösung und 10 molaren Natriumhydroxid vor. Verdünnen Sie dann jede Lösung mit Reinstwasser auf das richtige Volumen.

Entnehmen Sie 25 Milliliter einer der Lösungen als Laborrohling und füllen Sie sie in eine 60 Milliliter Braunglasflasche um. Notieren Sie, aus welcher Lösungsflasche der Laborrohling stammt. Wechseln Sie anschließend vor der Probenahme alle Filter im NOx-Erfassungssystem, um sicherzustellen, dass sie am effektivsten und effizientesten arbeiten.

Aufbau des stationären Labors, bestehend aus dem NOx-Sammelsystem und einem Chemilumineszenz-NOx-Konzentrationsanalysator. Erstellen Sie einen Einlass zum System mit PTFE-Schlauch, der an einem Ende in Richtung der zu sammelnden Luft zeigt und am anderen Ende an einem T-Stück befestigt ist, um den Einlass sowohl mit dem NOx-Analysator als auch mit dem automatischen Sammelsystem zu verbinden. Schalten Sie das System so ein, dass die Luft durch die Lösung sprudelt und Blasen sichtbar sind.

Sobald die Probenahme durchgeführt wurde und die Probe mit dem Sammeln von NOx fertig ist, sammeln Sie die Lösung in einer 60-Milliliter-Braunglasflasche und nehmen Sie die Flasche manuell aus dem System. Reinigen Sie die Glasspülflasche automatisch mit einer Spritzenpumpe. Entnehmen Sie während der Sammlung für jede verwendete Lösungsflasche Feldleerzeichen, indem Sie 25 Milliliter Lösung durch das System schicken, ohne die Vakuumpumpe einzuschalten, um Luft zu sammeln.

Sammeln Sie die Lösung sofort nach der Injektion in das System. Gießen Sie die Lösung aus einer Probe in ein Probenbecherglas und einer leeren Lösung in ein leeres Becherglas. Unter kräftigem Rühren werden fünf Milliliter Wasserstoffperoxid langsam über das Probenbecherglas eingeführt, so dass die Spitze das Becherglas, den Rührstab oder die Lösung nicht berührt.

Geben Sie die zweiten fünf Milliliter Aliquot um die Seite des Becherglases herum und stellen Sie sicher, dass die gesamte Probenlösung reduziert wird. Der gesamte Inhalt jedes Becherglases, sowohl die Flüssigkeit als auch der braune Niederschlag, werden in 50-Milliliter-Zentrifugenröhrchen gegossen, die entsprechend der Probe oder der leeren Zahl oder dem Buchstaben beschriftet sind. Anschließend zentrifugieren Sie jede Probencharge 15 Minuten lang bei 3.220 mal G.

Gießen Sie nach dem Zentrifugieren jeden Überstand in eine bernsteinfarbene Plastikflasche und entsorgen Sie das Zentrifugenröhrchen ordnungsgemäß. Tauchen Sie die Spitze der Spritze, die zur Injektion verwendet wird, in ein Becherglas mit Reinstwasser und trocknen Sie sie. Spülen Sie das gesamte Volumen der Spritze mit Reinstwasser aus einem zweiten Becherglas und entsorgen Sie das Wasser als Abfall.

Füllen Sie anschließend die Spritze mit einer kleinen Menge Probe, um die Spritze vorzuspülen. Nachdem Sie die Probe entsorgt haben, füllen Sie die Spritze erneut mit der Probe. Und klopfen Sie vorsichtig darauf, um Luftblasen zu entfernen, damit ein genaues Volumen gemessen wird.

Injizieren Sie auf der Grundlage der für jede Probe bestimmten Konzentration das entsprechende Volumen in ein vorbereitetes, mit Verschluss versehenes Fläschchen mit Bakterien. Nachdem Sie die Fläschchen über Nacht an einem warmen Ort gelagert haben, injizieren Sie 0,1 bis 0,2 Milliliter 10 molare Natriumhydroxid in jede Probe, um die Bakterien zu lysieren. Ein direkter Vergleich der medianen NOx-Konzentrationen aus dem NOx-Analysator mit den aus den Lösungs- und Durchflussmessungen berechneten Konzentrationen zeigt, dass die Lösungskonzentrationen gut mit den NC2-NOx-Konzentrationen übereinstimmen.

Tatsächlich zeigt die Untersuchung der Perzentile der Verteilung der einminütigen NOx-Konzentrationsdaten, dass die lösungsbasierten NOx-Konzentrationen innerhalb der Verteilung für jedes Sammelintervall liegen. Die NOx-Konzentration von Proben, die in städtischen Umgebungen in der Nähe von Straßen und auf Straßen gesammelt wurden, erstreckt sich über drei Größenordnungen. Und die Isotopenverhältnisse reichen von minus eins bis minus 13 pro Mil.

Dies zeigt, dass der Bereich der Isotopenverhältnisse in der Umwelt viel größer ist als die Unsicherheit der Methode, die nur 1,5 Promille beträgt. Der Vergleich zweier gleichzeitig eingesetzter Sammelsysteme zeigt eine hervorragende Übereinstimmung für die Isotopendaten, die als absolute Abweichung zwischen den beiden Datenpunkten für jeden Erfassungszeitraum quantifiziert werden. In städtischen Gebieten kann die NOx-Sammlung in weniger als einer Stunde durchgeführt werden, und die Proben können in etwa fünf Minuten pro Probe reduziert werden.

Diese einzigartige Methode ermöglicht die Charakterisierung der Isotopenzusammensetzung von NOx-Quellen in einer Vielzahl von Feldumgebungen mit relativ hoher Zeitauflösung. Wir haben Emissionsfahnen von Straßenfahrzeugen gesammelt und vergleichen ihre Isotopenzusammensetzung mit anderen wichtigen NOx-Quellen. Letztendlich besteht der Zweck dieser Methode darin, NOx im Feld genau zu sammeln und die Isotope von NOx zu verwenden, um seinen Einfluss auf die Chemie der Atmosphäre und die Säureablagerung zu verfolgen.

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Umweltwissenschaften Heft 118 Stickoxide Isotope Atmosphärenchemie Fahrzeuge Luftqualität mobile

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