Vinkel-løst photoemission Spectroscopy At Ultra-lave temperaturer

Summary

Det overordnede målet med denne metoden er å bestemme lavenergi elektronisk struktur av faste stoffer ved svært lave temperaturer ved hjelp av Vinkel-Løst photoemission spektroskopi med synkrotronstråling.

Abstract

De fysiske egenskapene til et materiale er definert av dens elektroniske struktur. Elektroner i faststoffene kjennetegnes av energi (ω) og bevegelsesmengden (k) og sannsynligheten for å finne dem i en bestemt tilstand med gitt ω og k er beskrevet av den spektrale funksjonen A (k, ω). Denne funksjonen kan måles direkte i et eksperiment basert på den velkjente fotoelektrisk effekt, for å forklare hvilke Albert Einstein fikk nobelprisen tilbake i 1921. I den fotoelektriske effekt lyste på en overflate støter elektroner fra materialet. Ifølge Einstein, tillater energisparing en å bestemme energien av et elektron inne prøven, forutsatt at energien av lyset foton og kinetisk energi av den utgående fotoelektron er kjent. Momentum bevaring gjør det også mulig å estimere k å knytte den til den momentum av fotoelektron ved å måle vinkelen fotoelektron forlot overflaten. Den moderne versjonen av denne teknikken kalles Angle-Løst photoemission spektroskopi (ARPES) og utnytter både bevaringslover for å fastslå den elektroniske struktur, dvs. energi og fremdrift av elektroner inne i solid. For å løse detaljene avgjørende for å forstå de aktuelle problemene kondenserte fasers fysikk, tre mengder må minimeres: usikkerhet * i fotonenergi, usikkerhet i kinetisk energi photoelectrons og temperaturen i prøven.

I vår tilnærming kombinerer vi tre siste prestasjoner innen synkrotronstråling, overflate vitenskap og cryogenics. Vi bruker synkrotronstråling med avstembar fotonenergi bidrar en usikkerhet på størrelsesorden 1 MeV, et elektron energi analysator som detekterer de kinetiske energier med en presisjon av størrelsesorden 1 MeV og en han ³ cryostat which tillater oss å holde temperaturen på prøven under 1 K. Vi diskuterer eksemplarisk resultater oppnådd på enkle krystaller av Sr ₂ RUO ₄ og noen andre materialer. Den elektroniske strukturen av dette materialet kan avgjøres med en enestående klarhet.

Introduction

Dag ARPES er mye brukt for å bestemme den elektroniske struktur av faste stoffer. Vanligvis er forskjellige varianter av denne metoden definert av kilden av strålingen trengs å eksitere elektroner. Vi bruker synkrotronstråling siden det gir en unik mulighet til å justere polarisering og eksitasjon foton energi i et vidt energiområdet og er preget av høy intensitet, liten båndbredde (usikkerhet i energi hn), og det kan være fokusert til en smal stråle å samle photoelectrons fra en flekk av noen titalls mikrometer. Synkrotronstråling genereres i elektron lagring ringene tvinge elektroner som sirkulerer i ringen med en energi av størrelsesorden 2 GeV ** for å passere gjennom periodiske arrangementer av sterke magneter (undulators). Det magnetiske feltet deflects elektronene og når slike raske elektroner endre sin retning de avgir stråling. Akkurat denne strålingen blir deretter ledet inn i såkalte beamline hvor det videre monochromatizedved et diffraksjonsgitter og fokusert på overflaten av prøven ved flere speil. Det er mange slike anlegg verden over. Vår ende-stasjon ligger ved en av de beamlines av Bessy lagring ring som tilhører Helmholtz-Zentrum Berlin.

Hjertet av denne ARPES anlegget er elektronet energi analysator (figur 1). Siden vi er interessert i både kinetisk energi og vinkel som elektroner forlate overflaten, er det veldig praktisk å oppdage dem i en måling. En veldig enkelt prinsipp gjør denne tilnærmingen en realitet. Som i en grunnleggende eksperiment med en optisk linse som fokuserer en plan bølge inn poenget i ryggen fokalplan dermed utføre romlig Fourier transformasjon, elektronet optisk linse prosjekter elektroner som forlot overflaten ved bestemt vinkel til et punkt i fokalplanet ( Figur 1). På en slik måte får man tilgang til den omvendt dvs. momentum, plass. Den distance fra retning forover i fokalplanet tilsvarer vinkel og dermed til fremdrift av fotoelektron. Nå elektronene må analyseres i form av energi. For dette formålet inngangen splitten i halvkuleformede analysatoren plasseres nøyaktig i fokalplanet av elektronet optisk linse. Spenninger på to hemisfærer er valgt slik at bare elektroner med særlig bevegelsesenergi (pass energi) vil bli ledet nøyaktig i midten av to halvkuler og lande på den sentrale linje av den todimensjonale detektoren. De som er raskere vil treffe detektoren nærmere den ytre halvkule, de som er langsommere blir avbøyet mot den indre halvkule. På en slik måte kan vi få fotoemisjonsspektroskopi intensitetsfordeling som funksjon av vinkel-og kinetisk energi samtidig.

Den største fordelen med vår tilnærming over eksisterende metoder er bruk av han ^tre cryomanipulator. Det er minst to grunner for å bære out de målinger ved lave temperaturer. Jo høyere temperaturen av materialet, jo mer utflytende ut elektroniske statene blitt i energi og bevegelsesmengde. Å bestemme den elektroniske struktur med høy presisjon denne temperaturen utvidelse må unngås. Også mange fysiske egenskaper er temperaturavhengig, noen bestilling fenomener satt i ved lave temperaturer og kunnskap om elektroniske struktur i grunntilstanden av systemet, dvs. ved T = 0, er av fundamental betydning. En av de mest effektive måtene å kjøle ned prøven ned til tiendedeler av en Kelvin er å kondensere Han ³ gass. I mange forsøk nådde sub-Kelvin-temperaturer er ikke et problem, siden termisk stråling, hovedfienden av ultra-lave temperaturer, kan effektivt skjermet. Dessverre er dette ikke tilfelle i photoemission eksperimenter. Vi trenger å gi gratis tilgang for innkommende lys og utgående elektroner. Dette oppnås ved spesialdesignet spaltene i tre radiation skjold, med forskjellige temperaturer. For å kompensere for varmebelastning forårsaket av fotonstråle og rom-temperatur stråling bør kjøleeffekten av kryostaten være svært høy. Dette oppnås ved den svært store pumpehastighet av to pumper som reduserer damptrykket over væsken Han ³ og dermed avkjøles kalde fingeren og prøve. Design spesifikasjoner av våre Han ^3-systemet gjør den til den kraftigste i verden. Det er kanskje det eneste stedet på kloden der man kan se en 1 K kald overflate gjennom en romtemperatur vindu, den "kaldeste synlig".

Skissen av den moderne fotoemisjonsspektroskopi eksperimentet er vist i figur 1. Den synkrotron bjelke (stiplet grønn linje) lyser opp en K kald overflate av prøven og begeistrer photoelectrons. Elektroner er anslått til inngangen splitten i halvkuleformet analysator, sortert i form av vinkel (gul, magenta og cyan spor tilsvarer different oppvipp) og deretter blir analysert i form av kinetisk energi. Figur 2 viser den typiske intensitetsfordeling som funksjon av vinkel-og kinetisk energi. En slik intensitet distribusjon er faktisk forventet som sammenligning med bandet struktur beregninger av dette materialet viser (høyre panel). Dette er et vindu inn gjensidige plass.

Ved å skanne spenninger på objektivet og halvkuler og rotere prøven rundt den vertikale aksen (polar vinkel) kan vi utforske det brede bindende energiområdet samt bred regioner av gjensidig plass med enestående detalj. Spesielt plotting intensitet ved Fermi nivå som en funksjon av begge komponenter av den i planet momentum, beregnet fra vippe og polare vinkler, har vi direkte tilgang til Fermi overflaten (FS).

* Under "usikkerhet" vi forstår eksperimentator beste estimat for hvor langt en eksperimentell mengde kan være fra den "sanneverdi. "

** Den lavenergi ringen kan ha en energi på ~ 0,8 GeV, høyenergi en - opptil 8 GeV.

Protocol

1. Montere Sample

1. Dette eksperimentet bruker synkrotronstråling produsert av Bessy lagring ring av Helmholtz-Zentrum Berlin. Fotoner reiser beamline til vår ende-stasjon der en prøve er montert.
2. Begynn med en enkelt krystall av materialet som skal undersøkes, her strontium ruthenate. Bruk sølvbaserte epoksyen lim prøven til prøveholderen. Den sølvbaserte epoksy sikrer god termisk og elektrisk kontakt.
3. Lim et aluminium-post til den overflaten av enkelt-krystall. Toppen-innlegget vil bli brukt for å spalte prøven i ultra-høyvakuum for å avdekke en atomically ren overflate.
4. Monter prøveholderen i lasten lås.

2. Oppnå Ultra-high Vacuum og termisk isolasjon

1. Begynn evakuering lasten låsen å minimalisere kontaminering av ultrahøy vakuumkammer.
2. Overvåke trykket. Gang et trykk på ca 10 ^-8 mbar haroppnådd, overføre forsamlingen til utarbeidelse kammer, og deretter til de viktigste kammer kaldt finger og prøveholderen er spesielt designet for å garantere best mulig termisk kontakt med helium potten.
3. Disse demonstrasjons versjonene viser hvordan dette oppnås ved bruk av koniske flater for å øke arealet av kontakt. De koniske flater trykkes mot hverandre og prøveholderen og kald finger er montert fast i stedet ved hjelp av en titan mutter og bolt.

3. Plassere og kjøling Sample

1. Det neste trinnet er å orientere prøven innenfor den kalde finger langs asimut bruke overføringsfunksjonen armen. Fikse posisjonen prøven ved å stramme til mutteren, mens bruk en motkraft med holdearmen festet til motsatt side av kammeret.
2. Kløve prøven ved å flytte manipulatoren oppover slik at topp-innlegget er fjernet ved å interagere med holdearmen.
3. Med strålen lukkeren lukket, bevege prøven på plass i beamline hjelp manipulatoren. Når prøven er på plass, pass på at cryoshields er skikkelig lukket.
4. Starte pumpingen på 1-K potten og sirkulere den helium-3 gass for å kjøle prøven til basen temperatur. Temperaturen måles nær prøven og vil ikke endre seg under forsøket.
5. Åpne strålen skodde av beamline. Bruk mikrometer skruene på anordningen for å justere posisjonen av prøven slik at det er i fokus for analysatorens linsen. Denne justeringen er avgjørende.

4. Innsamling av data

1. Når installasjonen er ferdig, bytter du til vinkelen-løst modus på analysatoren og registrere spekteret i feide modus. Dette vil generere data for to-dimensjonale energi-vinkel plott.
2. Konstruere en Fermi overflate kart ved hjelp av data. Velg polare vinkler som tilsvarer Fermi planoverganger for å studere superconducting gap av strontium ruthenate.
3. Maks høyoppløselig spektra ved de valgte polare vinkler over og under den supraledende omvandlingstemperatur av strontium ruthenate å undersøke oppførselen til superledende gapet.

Representative Results

De ultra-lave temperaturer på oppsettet vårt sammen med den høye oppløsningen på beamline og analysator tillater oss å spille inn spektra med svært høy total oppløsning. Dette er illustrert i figur 3.. Den vanlige test av energi oppløsning er å måle bredden av Fermi kanten av et metall. I dette tilfellet er det en ferskt inndampet indium film. Den fulle bredde ved halv maksimal (FWHM) i Gauss, som når convoluted med trinn-funksjon nøyaktig beskriver kanten, er av størrelsesorden 2 MeV. Av mer betydning for detaljerte studier av lavenergi elektroniske struktur faststoffer er vinkelen-løst spektrum av dispergerende funksjonen. Slikt eksempel er vist i det midtre panelet på fig 3. En meget skarp superledende topp er observert i jern-baserte superleder LiFeAs ^en representerer en av de skarpeste funksjonene noensinne oppdaget av ARPES. Det samme gjelder for momentum oppløsning. Den FWHM på 0,23 ° er Record verdi for det brede kantete modus av elektron energi analysatorer. Systemet er utformet for å kombinere tre prestasjoner, 1 MeV båndbredde av beamline, 1 MeV oppløsning av analysatoren og 1 K temperatur av prøven. Dette målet ga navnet til systemet vårt "1-cubed ARPES". Hvis alle de tre komponentene ble minimert, vil man forvente at FWHM ~ 1,4 MeV. Våre nåværende målinger viser at total oppløsning av størrelsesorden 2 MeV kan oppnås.

Annen representant Resultatet er undersøkelsen av den elektroniske struktur av superlederen Sr ₂ RUO ₄ med kritisk temperatur 1,35 K. Dette materialet er en velkjent oksyd som på et bredt spekter av interessante fysikalske egenskaper. Det var den første oppdaget superledende oksid etter cuprates ^2. Dens superledende tilstand er uvanlig: elektroner kombinert parvis har sine spinner orientert i samme retning. Dette er den såkalte triplett superledning. Det still fortsatt ikke godt forstått og hovedproblemet er å definere symmetrien i superledende for parameteren. For å gjøre det, bør den superledende energy gap bestemmes som en funksjon av momentum - nøyaktig oppgave for ARPES. Fordi slike lave temperaturer som trengs for superledning var ikke tilgjengelig i photoemission eksperimenter før, var det ikke mulig å løse dette problemet. Her lager vi et forsøk på å gjøre dette. Først av alt, må man bestemme Fermi overflaten. For dette formålet har vi registrert mange kutt på ulike polare vinkler. Noen av dem er vist for illustrasjon i figur 4. Nå, hvis vi ser på intensiteten bare i nærheten av Fermi nivå, og plotte det som en funksjon av begge vinkler, vil vi få locus av Fermi bevegelsesmengde, dvs. Fermi overflaten kartet. Slike en Fermi overflate kart er vist i figur 5 sammen med den beregnede Fermi overflaten ^3. Avtalen er veldig bra, men den eksperimentelledata viser mange flere funksjoner. Noen av dem er uventet og uvanlige ^4. Nå kan vi prøve å måle den superledende gap. For dette må vi registrere spektra over og under den kritiske temperatur, dvs. 1,35 K. I figur 6 viser vi slike par av spektra. Vi faktisk observere noen endringer, som er kompatible med åpningen av energigapet, men selv den foreliggende energi oppløsning (eller kanskje også temperaturen, som kan være høyere rett på overflaten av prøven) ikke tillater oss å trekke en klar konklusjon som for the energy gap i Sr ₂ RUO _4.

Figur 1. Skjematisk fremstilling av den eksperimentelle oppsettet.

Figur 2. Venstre panel. Eksamenpel av fotoemisjonsspektroskopi intensitetsfordeling som en funksjon av kinetisk energi og vinkel. Bandet strukturen av faste stoff direkte sett. Høyre panel. Resultater av bandet struktur beregninger for det samme materialet. Teoretiske data er tatt fra ^5.

Figur 3. Gjennomføring av den eksperimentelle end-stasjon. Venstre panel. Fermi kanten av nystekte fordampet indium film. Middle panel. Energy fordelingskurve (EDC) i en superledende utvalg av LiFeAs. Data er hentet fra ^en. Høyre panel. Momentum fordelingskurve (MDC) ved Fermi nivå ZrTe _3. Forventet samlet energi oppløsning av systemet er uttrykt ved formelen (1K = 0,0862 MeV). Den faktiske performance av systemet er svært nær den vi i utgangspunktet rettet for. Klikk her for å se større figur .

Figur 4. Energi-momentum kutt innspilt med ulike polare vinkler (trinn 10) for Sr ₂ RUO _4. Klikk her for å se større figur .

Figur 5. Fermi overflaten kart over Sr ₂ RUO ₄ tatt med 80 eV lineært polarisertlys på ~ 1K. Klikk her for å se større figur .

Figur 6. a, b Typisk spektra tatt å studere den superledende gapet av Sr ₂ RUO _4. Rød pil indikerer momentum tilsvarer en enkelt energi fordelingskurve (EDC). T = 970 mK. C, d forskyvning av forkanten av den integrerte EDC. Momentum vinduet er representert ved bredden på rød pil. Gapet tilsvarer en FS punkt på bånd nær BZ diagonalen. E forskyvning av KF EDC som en funksjon av temperaturen fra et annet punkt på FS. F Typisk temperaturforholdene i bindingsenergi av forkanten i nærheten av kryssing av to FSS.

Discussion

Som vist ovenfor, er den implementerte metoden svært effektiv i å studere lavenergi elektroniske struktur enkrystaller. Siste instrumentale forbedringer har slått ARPES fra bare karakterisering og band-kartleggingsverktøy til en sofistikert mange-body spektroskopi. En moderne eksperiment leverer informasjon om den elektroniske struktur av et fast stoff eller en nano-objekt med et nytt nivå av presisjon. Adgang til Fermi overflaten i tilfelle av et metall, kan energi gap på halvledere og isolatorer, deres overflate stater, band strukturer og momentum avhengige Fermi hastigheter en å karakterisere den elektroniske struktur på et generelt nivå. Sammenligning med ab-initio beregninger avkastning båndbredde-og Fermi velocity renormalizations og dermed bestemmer kompleksiteten av materialet i form av styrken av korrelasjoner. Fine strukturer nær Fermi nivå gir ofte mulighet til å oppdage fingeravtrykk for interaksjon mellom elektrons og andre grader av frihet, som fononer, plasmons, kan spin-svingninger osv. Systematiske momentum avhengige studier identifisere dominerende samhandling og enkelt ut, for eksempel en sammenkobling megler i superledere eller tetthet Wave Systems. Mer grundige undersøkelser innebære fastsettelse av symmetrien i orden parameter, og dermed gi kritiske tester for eksisterende teorier eller stimulere nye tilnærminger på et grunnleggende nivå.

Som i hvert eksperimentelle metode, er det visse ulemper. Det er kjent at photoelectrons er sterkt spredt inne i krystallen, og dermed ha en relativt kort uelastiske midlere fri veilengde. Som et resultat, kan unnslippe dybden være svært liten, og ned til flere gitter konstanter. Dette definerer følsomhet av metoden til overflaten og i noen tilfeller den elektroniske struktur av overflaten er faktisk forskjellig fra bulk ^6. Imidlertid tilbyr ARPES mange verktøy for å overvåke denne situasjonen. En av them er bruken av forskjellige eksitasjons fotonstatistikk energier. Som det har blitt nevnt tidligere, for en gitt foton energi er det mulig å også beregne den komponent av momentum vinkelrett på overflaten. Observert periodiske strukturer i ARPES spektra tillater en å bestemme absolutte k _z og tilsvarende momentum oppløsning gir usikkerhet av denne mengden. På en slik måte den eksperimentelle verdien av flukten dybde kan estimeres fra usikkerhetsprinsippet δ k _z * δ _z ~ 1. Den neste verktøy for å kontrollere overflaten følsomheten av metoden er variabel polarisasjon av lyset. Det ble demonstrert tidligere at bruk sirkulært polarisert lys er det mulig å skille mellom overflaten og bulk bidrag til fotoemisjonsspektroskopi signalet ^7. En annen fordel med å bruke ulike polarisasjonene og foton energier levert av synkrotron lyskilden er muligheten tilgreie matriseelement effekter fra ekte funksjonene i spektral funksjonen. Matriseelementet er en overgang sannsynlighet som kan undertrykke fotoemisjonsspektroskopi signal i bestemte regioner av momentum plass og resultere i feiltolkning av ARPES spektra ^8-10.

Tydeligvis er metoden lite egnet for sterkt 3D materialer, som er vanskelige å spalte in situ og innhente atomically rene og flate overflater. Endelig er ARPES på isolatorer mye mer komplisert, siden det er nødvendig for å kompensere lading skjer fordi den fluks av utgående elektroner ikke kan kompenseres ved elektrisk kontakt med prøveholderen ^11.

Materials

Name	Company	Catalog Number	Comments
Single crystals of ZrTe3 and TiSe2			grown by Dr Helmut Berger, EPFL, Lausanne
Single crystals of Sr2RuO4			grown by the group of Dr Antonio Vecchione
SAMPLES ZrTe3, TiSe2, Sr2RuO4