Summary
Здесь мы приводим протокол для регулирования свойств раствора обработанным CH 3 NH 3 PbI 3 за счет включения одновалентного катиона добавок для достижения высокоэффективных перовскита солнечных батарей.
Abstract
Здесь мы демонстрируют добавление одновалентного катиона добавок в CH 3 NH 3 PbI 3 перовскита для регулировки оптической, ЭКСИТОННЫМ и электрические свойства. Возможность легирования исследовалась путем добавления одновалентного катиона галогениды с аналогичными ионных радиусов в Pb 2+, в том числе Cu +, Na + и Ag +. Сдвиг уровня Ферми и заметное снижение к югу от ширины запрещенной зоны оптического поглощения, наряду с более низким энергетического беспорядка в перовскита, была достигнута. Повышение порядка от величины в объемной подвижности дырок и значительному уменьшению энергии активации транспорта в аддитивной на основе перовскита устройства была достигнута. Стечение упомянутых выше улучшенными свойствами в присутствии этих катионов привело к повышению в параметрах фотогальванических перовскита солнечных батарей. Увеличение 70 мВ напряжения холостого хода для AgI и 2 мА / см 2 импrovement в фототока плотности для солнечных батарей NaI- и CuBr основе были достигнуты по сравнению с нетронутым устройством. Наша работа открывает путь для дальнейших улучшений в оптоэлектронной качества CH 3 NH 3 PbI 3 перовскита и последующих устройств. Это выдвигает на первый план новые возможности для исследований о роли легирующих примесей в кристаллизации и контролирует электронную плотность дефектов в перовскита структурах.
Introduction
В настоящее время доминирует часть потребности в энергии в мире (то есть 85%) подается за счет сжигания нефти, угля и природного газа, что способствует глобальному потеплению и оказывает разрушительное воздействие на нашу окружающую среду 1. Таким образом, развитие СО 2 -нейтральное источников энергии первостепенный интерес. Фотоэлектрические (PV) представляет собой идеальный процесс преобразования энергии, который может выполнить это требование. Тем не менее, стоимость и эффективность, в качестве основных препятствий на пути широкого внедрения технологии PV, должна быть улучшена. Возникающие фотоэлектрические технологии, основанные на новых материалах, таких, как перовскит солнечных элементов (PSC), имеют сочетание низкой стоимости и более высокой эффективности. Это достигается за счет использования дешевых материалов, которые легко доступны, а также через быстро, легкий и обработки маршрутов низкоэнергетических по сравнению с кремниевыми аналогами 2, 3,4. Значительное улучшение эффективности преобразования энергии (PCE), с 3,8% до более чем 22%, сообщается на гибридных органо-неорганических свинца галоидных перовскита с момента своего первого появления в PV архитектуры 5, 6, 7, 8. Такая превосходная производительность происходит от сильного поглощения света с чрезвычайно острым зонной края, очень низкий энергичный расстройства, слабо связанные экситоны, которые легко диссоциируют на свободных носителей с большими длинами диффузии, а также возможность переработки Фотон гибридных органо-неорганических свинца галогенид перовскита 9, 10, 11, 12. Эти материалы подразделяются на семейства перовскита, которые кристаллизуют из органических галогенидов и галогенидов металлов солей с образованием кристаллов в ABX 3 13, 14. Кроме того, главным кандидатом на двухвалентного катиона в участке B является свинец, который может быть заменен на олове; ширина запрещенной зоны может быть успешно красное смещение до более чем 1000 нм в свинцово-оловянного смешанного перовскита 15. Точно так же, жители Х-сайте были изучены, где смесь йодид (I) и бромида (Br) , были введены в качестве основных кандидатов 16, 17. Таким образом, весьма вероятно, манипулировать структурных, морфологических и оптико-электронные свойства перовскитов путем изменения их химического состава.
Несмотря на то, что усиленный Crystaкачество lline и макроскопическая однородность перовскита пленки являются ключевыми параметрами для достижения эффективных устройств 18, влияние границ между поликристаллических доменами, происхождения и роли электронных дефектов в перовскита поглотителей, а также роль слоев сбора заряда при процессы потери в перовскита солнечных батарей еще не до конца изучены. Что касается характера электронных дефектов в структуре перовскита, было сообщено, что многие из дефектов, таких как I или Pb вакансий, в результате состояний, которые очень близки к или в пределах континуума состояний в зоне проводимости и валентной, которые может оказать негативное воздействие на электронное фотогальванических устройств 19. Кроме того, сильная ковалентная связь взаимодействия между свинцовыми катионов и анионов йодида в перовскитном плоскости может привести к существованию собственных дефектов (например, при скоординированы Pb димеры и тримеры I), которые могли бы создающихе участки в пределах полосы-ребра , которые действуют как центры рекомбинации заряда во время работы устройства 20.
Здесь мы исследуем влияние легирования CH 3 NH 3 PbI 3 перовскита с одновалентных катионов галогениды, включая Na +, Cu + и Ag +, ионов металлов ниже валентности , чем Pb 2+. Поэтому мы включать эти катионы за счет добавления рационального количества их галоидных на основе солей (например, NaI, CuBr, CuI, и AGI) в раствор предшественника перовскита. Эти катионы имеют ионные радиусы , подобный Pb 2+, поэтому допингом в пределах замещения кристалла вероятен. Мы показали, что присутствие этих катионов сильно влияет как на морфологию и покрытие слоя перовскита. Кроме того, присутствие этих катионов (например, Na + и Ag +) была подтверждена с помощью рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (РФЭС) и significanизменение т на уровне Ферми перовскита измеряли с помощью зонда Кельвина-силовой микроскопии (KPFM). Объединив эти катионы в текущем последовательно осажденных перовскита солнечных элементов, мы добились улучшения в эффективности фотоэлектрического ПСХ (15,6% по сравнению с 14%). Поэтому очень важно , чтобы усилить структурные и оптико - электронные свойства поглощающий слой (например, типа перовскита) в архитектуре солнечных батарей , чтобы максимизировать перенос заряда и для пассивации поверхности ловушки, чтобы достичь максимальной производительности PV.
Protocol
1. Синтез и осаждение нетронутых и добавок на основе CH 3 NH 3 PbI 3
ПРИМЕЧАНИЕ: Все растворы готовили внутри перчаточного ящика аргона под влаго- и кислорода контролируемых условиях (H 2 O уровень: <1 промилле и O 2 уровень: <10 частей на миллион).
- Растворить 553 мг (1,2 М) PbI 2 в 1 мл N, N - диметилформамид (ДМФ) при постоянном перемешивании при температуре 80 ° C.
- Добавить 0,02 М одновалентных катионов галогенидов к раствору PbI 2.
- Спин-пальто полученный желтый прозрачный раствор наносят на подложку (например, мезопористый-TiO 2) в течение 30 с при 6500 оборотов в минуту с рампой 4000 оборотов в минуту.
- Выпекать фильмы на плитке при 80 ° С в течение 30 мин.
- Растворите 40 мг йодида метиламмония (МАИ) в 5 мл изопропанола.
- Спин-пальто достаточное количество раствора MAI на полученных пленок свинца йодида с использованием двухступенчатой protocола, который включает в себя 45 с загрузки с последующим 20 с формованием при 4000 оборотах в минуту.
- Прокалить спиновые покрытием перовскита пленок на плитке при 100 ° С в течение 45 мин.
2. солнечных батарей Изготовление
- подготовка основания
- Узор фтором, легированного оксида олова (FTO) -покрытие стекло.
- Накройте активную область стекла FTO с полупрозрачной клейкой лентой.
- Налейте цинка (Zn) порошка на непокрытых областях подложки FTO.
- Приготовьте 2 М соляной кислоты (HCl) в дистиллированной воде.
- Налейте раствор HCl на части стекла FTO, которая покрыта цинком порошком.
- Промыть FTO водой и удалите ленту.
- Очистка подложки
- Промыть стекло FTO с использованием 2% (вес / объем) моющего средства.
- Разрушать ультразвуком протравленных подложках FTO в ацетоне и изопропаноле (IPA) в течение 10 мин.
- Относитесь к субстраты FTO с ultraviolet / O 3 уборщик в течение 15 мин.
- Узор фтором, легированного оксида олова (FTO) -покрытие стекло.
- Отложение блокирующего отверстия слоя
- Добавить 0,6 мл титана diisopropoxide бис (ацетилацетонат) (ТАА) в 7 мл IPA.
- Положите очищенные и узорных подложки FTO на плитке при 450 ° С и покрывают площадь контакта перед нагреванием.
- Спрей пиролиз раствора ТАА на непокрытые области с помощью O 2 в качестве газа - носителя.
- Оставьте образцы при 450 ° С в течение 30 мин.
- Отложение транспорта электронов слоя
- Развести коммерческой TiO 2 пасты (30-нм размер частиц) с этанолом (2: 7, весовое соотношение).
- Перемешать разбавление TiO 2 путем обработки ультразвуком в течение 30 мин.
- Спин-пальто из диоксида титана на разведение приготовленных образцов с компактными TiO 2 слоя в течение 30 секунд при 5000 оборотах в минуту с трапа 2000 оборотов в минуту.
- Прокалить оксид титана пленки при 500 ° С в течение 30 минутминимум
- Treat результирующие мезопористые TiO 2 фильмы в 40 мМ раствора TiCl 4 в дистиллированной воде при 70 ° С в течение 20 мин.
- Прокалить -обработанной пленки TiCl 4 при 450 ° С в течение 30 мин.
- Отложение слоя перовскита
Примечание: В качестве подложек FTO с титаноксидных слоями были переданы в коробку сухого воздуха с влажностью <1% для остальной части процесса изготовления.- Спин-пальто подготовленные йодида свинца растворы (с и без легирующих примесей) на мезопористого TiO 2 в течение 30 с при 6500 оборотах в минуту с рампой 4000 оборотов в минуту.
- Выпекать фильмы на плитке при 80 ° С в течение 30 мин.
- Спин-пальто достаточное количество раствора MAI в результате пленок свинца йодида с использованием протокола двухступенчатый, который включает в себя 45 с загрузки с последующим спиннинг в течение 20 с при 4000 оборотов в минуту с трапа 2000 оборотов в минуту.
- Прокалить спин-покрытием перовскита пленок на hotplaт.е при 100 ° С в течение 45 мин.
- Осаждение отверстия транспортного слоя
- Добавить 72,3 мг спиро-OMeTAD до 1 мл хлорбензола и трясти до тех пор, пока раствор не станет прозрачным.
- Получением концентрированного раствора бис (trifluoromethylsulphonyl) имида (LiTFSI) путем добавления 520 мг LiTFSI в ацетонитриле.
- Добавить 17,5 мкл исходного раствора LiTFSI и 28,8 мкл 4 - трет - -butylpyridine (ТБФ) к раствору спиро-OMeTAD.
- Спин-Coat выше раствора в течение 30 с при 4000 оборотов в минуту с трапа 2000 оборотов в минуту.
- Термическое испарение верхнего контакта
- Маска образцы и поместить их в вакуумной камере испарителя.
- Выпаривают 80 нм золота со скоростью 0,01 нм / с.
Representative Results
Полевая эмиссия сканирующей электронной микроскопии (FESEM) использовали для записи обоих поперечного сечения изображения сфабрикованных перовскита солнечных элементов (рисунок 1) и сверху изображения осажденных PbI 2 и CH 3 NH 3 PbI 3 фильма (рисунок 2). Рентгеновской дифракции (XRD) и рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (XPS) были использованы для характеристики структурных свойств перовскита пленок (3 и 4). Фототермический прогиб спектроскопии (ПДС) и зонда Кельвина - силовой микроскопии (KPFM) были использованы для исследования оптических и электрических свойств пленок перовскита, соответственно (рисунки 5 и 6). Кроме того, измерения массовых грузов в зависимости от температуры на основе пространственного заряда ограниченным током (МРЛ) проводили на перовскита устройств (рисунок 7). И, наконец, стандартный photovoltaIC измерение изготавливаемых устройств была выполнена (рисунок 8 и таблица 1).
На основе верхней точки зрения SEM образы PbI 2 и CH 3 NH 3 PbI 3 осаждается на мезопористого TiO 2 слоя (МП-TiO 2) , показанной на рисунке 2, влияние добавок на морфологии перовскита было показано , где большая ветвь образный кристаллы PbI 2 были достигнуты в Най основе образца. Это привело к образованию более крупных асимметричных кристаллов перовскита. Кроме того, мы получили единую и обскура свободных перовскита укупорки слой для образцов CuI- и AgI основе (рис 2с и 2е). Для того, чтобы исследовать влияние одновалентного катиона галоидных добавок на кристаллическую структуру CH 3 NH 3 PbI 3 и на превращении PbI 2 в CH 3 NH 3 PbI3, рентгеновской дифракции проводили (рисунок 3). Хотя кристаллическая структура конечного перовскита оставалась одинаковой для всех образцов, то очевидно , что дифракционный пик при 2 = 12,6, что соответствует непрореагировавшего PbI 2, было устранено в присутствии NaI и CuBr добавок. Для того чтобы подтвердить наличие этих одновалентных катионов в CH 3 NH 3 PbI 3 перовскитовых пленки, мы провели анализ XPS, как показано на рисунке 4. На основании данных XPS, мы показали наличие ионов Na и Ag в пределах перовскита пленок, в то время как концентрация меди не может быть оценена, вероятно, из-за близости йодид (I 3P1 / 2) и меди (Cu 2p1 / 2) пики.
Эффект одновалентного катиона добавок на спектре поглощения перовскита показано на рисунке 5а, которое было измерено с помощью PDS.Очевидно , что добавка на основе CH 3 NH 3 PbI 3 имели более низкое поглощение суб немаг- по сравнению с нетронутым образцом. Кроме того, наблюдался хвост поглощения для Cu на основе образцов, которые произошли из собственного поглощения меди галогенида (5б). Хотя хвост поглощения подтверждает наличие катионов меди в конечных перовскита пленках, то очевидно, основано на сравнении между ПДС Кюи на основе PbI 2 и СН 3 NH 3 PbI 3, что их включение не является полным. Кроме того, энергия Урбаха (ЕС), который является мерой степени энергетического расстройства материала, была оценена в нетронутом, NaI-, CuBr-, CuI- и AgI, на основе перовскита, а значения 15,6, 11,8, 12,8, 13,5, и 15,2 мэВ, соответственно (вставка фиг.5А).
Для того, чтобы исследовать влияние вышеупомянутых добавок на ЭлектрОНИК структура CH 3 NH 3 PBI 3, мы провели KPFM, где была измерена разность контактный потенциал (CPD) профилей линий. Это соответствует поверхностной работе (Ф) перовскита , показанном на фиг.6. Явный сдвиг в НПР (т.е. 0,1 В) добавки на основе перовскита по сравнению с нетронутым один показывает , что перовскита уровень Ферми смещается в сторону валентной зоны. Это изменение уровня Ферми перовскита можно отнести либо замещающего р-легирования (например, замена Pb 2+ с одновалентных катионов X +) или пассивации поверхности на кристаллических поверхностях перовскита.
Для того, чтобы исследовать влияние легирования на плотности зарядов и их транспортных свойств в CH 3 NH 3 PbI 3, мы провели объемные измерения транспортных зависящих от температуры (рис 7а SCL) на основе пространственного заряда ограниченный ток (МРЛ) полного электрона и перовскита устройств дырочного только нетронутые и присадка на основе. Замечательным увеличение проводимости и в обоих электронов и дырок были достигнуты, в частности , для образцов NaI и CuBr по сравнению с девственной перовскита (таблица 1). Следует отметить , что улучшение подвижности зарядов и проводимости согласуются с усилением в ток короткого замыкания (J SC) и коэффициент заполнения (FF) из сфабрикованных солнечных элементов , показанных на рисунке 7b. Кроме того, мы оценили энергию активации переноса заряда (Е А) как для электрона и дырки с использованием объемных измерений транспортных зависящих от температуры, где явное снижение было достигнуто за добавку на основе перовскита. Это улучшение связано с более высокой плотности носителей из-за легирования и заправочной гое транспортные ловушки, что приводит к существенному снижению транспортного барьера.
Мы сфабрикованы перовскита солнечных элементов на основе вышеуказанных одновалентного катиона галогены, соответствующими кривыми СП, а также параметров фотогальванических, которые показаны на рисунке 8а и в таблице 1. Значительное улучшение напряжения холостого хода была достигнута для обоих CuI- (0,99 V) и AgI- (1,02 V) на основе солнечных батарей из-за идеальной поверхности покрытия (рис 2с и 2е). Кроме того, значительное увеличение тока короткого замыкания (≈2 мА см -2) для CuBr- и солнечных элементов на основе NaI была достигнута, что можно приписать полной конверсии PbI 2 в CH 3 NH 3 PBI 3. Это улучшение было подтверждено спектрами падающего фотона к току КПД преобразования (IPCE) , показанной на рисунке 8б. И, наконец, чэффективность преобразования мощности igher (PCE) уровни 15,2%, 15,6% и 15,3% были достигнуты NaI-, CuBr- и устройства НПИ на основе, соответственно, по сравнению с величиной 14,0% для нетронутого перовскита солнечных батарей.
Рисунок 1: Мезоскопическая перовскита архитектура солнечных батарей. СЭМ микрофотография поперечного сечения полного устройства со следующей структурой: FTO / компактный TiO 2 / мезопористый-TiO 2 / CH 3 NH 3 PbI 3 / Спиро-OMeTAD / Au.
Рисунок 2: Морфологический анализ йодида свинца и перовскита структур. Вид сверху СЭМ изображения PbI 2 (левая сторона) и CH 3 NH 3 PBI 3 (правая сторона) структуры: (а) нетронутые, (
Рисунок 3: Влияние одновалентного катиона галоидных добавок на перовскита кристалличности. Рентгеноструктурный спектры нетронутых и аддитивной на основе CH 3 NH 3 PbI 3 перовскита , который выращивается на мезопористого TiO 2 пленки, который нанесен на стекло FTO покрытием. Эта цифра была воспроизведена со ссылкой 18.т = "_blank"> Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть увеличенную версию этой фигуры.
Рисунок 4: Трассировка одновалентных катионов в CH 3 NH 3 PbI 3 со структурой перовскита. XPS анализ нетронутых, CuBr-, CuI-, NaI- и AgI на основе перовскита пленок. Эта цифра была воспроизведена со ссылкой 18. Пожалуйста , нажмите здесь , чтобы посмотреть увеличенную версию этой фигуры.
Рисунок 5: Оптические свойства пленок перовскита. (А) Спектры поглощения перовскита пленок , полученных из нетронутых и добавок на основе свинца источников измеряется с использованием метода ПДС.вставке показаны соответствующие энергии Урбах для всех образцов. Строка ошибки определяется СД в установке урбаховского хвоста. (Б) Сравнение спектров поглощения PDS девственных и йодида свинца CuBr на основе и перовскита пленок, а также CuBr , осажденный на MS-TiO 2 и CuBr-только фильмов. Эта цифра была воспроизведена со ссылкой 18. Пожалуйста , нажмите здесь , чтобы посмотреть увеличенную версию этой фигуры.
Рисунок 6: Влияние одновалентного катиона добавок на поверхности потенциала перовскита пленок. профили CPD линии, записанные из нетронутых и добавок на основе перовскита пленок с использованием KPFM. Рельеф изображения АФМ показан на вершине. Эта цифра была воспроизведена со ссылкой 18 , Пожалуйста , нажмите здесь , чтобы посмотреть увеличенную версию этой фигуры.
Рисунок 7: Charge транспортные характеристики перовскитоподобных пленок. (А) СП характеристики дырочных только устройств (ITO / PEDOT: PSS / перовскита / Au), используемых для оценки ГКЗК подвижности дырок. Следует отметить, что плотность тока (J), масштабируется с толщиной слоев перовскита. (Б) тенденции в СБН J, ц ч, ц е для нетронутых и присадок на основе перовскита. Эта цифра была воспроизведена со ссылкой 18. Пожалуйста , нажмите здесь , чтобы посмотреть увеличенную версию этой фигуры.
Рисунок 8: Фотоэлектрические характеристики. (А) вольт-амперные характеристики устройств под освещенности 100 мВт / см 2, полученные с использованием различных типов одновалентных катионов галогенидов добавленных к раствору свинца источника. (Б) падающего фотона к эффективности тока (IPCE) спектры в зависимости от длины волны монохроматического света для нетронутых, CuBr-, CuI-, NaI- и AgI , на основе перовскита солнечных элементов. Эта цифра была воспроизведена со ссылкой 18. Пожалуйста , нажмите здесь , чтобы посмотреть увеличенную версию этой фигуры.
| Тип образца | J SC | V OC | FF | PCE | μ е | μ ч | E А ^ | E A ч |
| (мА · см -2) | (V) | (%) | (см 2 / Vs) | (см 2 / Vs) | (мэВ) | (мэВ) | ||
| нетронутый | 21,03 | 0,95 | 0,70 | 14.01 | 0,02 | 0.008 | 135 | 198 |
| CuBr | 22.92 | 0,95 | 0,72 | 15.61 | 0,05 | 88 | 132 | |
| CuI | 21,81 | 0,99 | 0,71 | 15.25 | 0,02 | 0.036 | 94 | 157 |
| NaI | 22.97 | 0,9 | 0,73 | 15.14 | 0.04 | 0,07 | 77 | 137 |
| AgI | 19,24 | 1,02 | 0,72 | 14.18 | 0.005 | 0.006 | 105 | 177 |
Таблица 1: Фотоэлектрические и заряда транспортные параметры PSC. Краткое описание параметров, полученных из фотогальванических измерений СП и заряда подвижностей, наряду с энергией активации нетронутых и добавок на основе перовскита солнечных батарей, которые показывают лучшую производительность и были Fabricated с использованием метода осаждения из двух этапов. Следует отметить, что статистика фотогальванических параметров следуют той же тенденции, что и самые эффективные устройства. Эта таблица была воспроизведена со ссылкой 18.
Discussion
Типичная архитектура мезоскопиче- перовскита солнечных батарей был использован в этой работе, где ряд материалов были спин-покрытием между подложкой и термически испаряемого металлического контакта (рисунок 1). Мезопористого TiO 2 слоя обрабатывают TiCl 4, который , как сообщается, пассивации поверхности ловушки и улучшения взаимодействия между переноса электронов слоем и поглощающим материалом 21, 22. Перовскитоподобная слой затем осаждают с использованием техники последовательного осаждения из двух этапов. Полное превращение свинца галогенида в перовскита на второй стадии имеет важное значение для достижения максимально поглощения света 16, 17, и мы показали , что в качестве галогенида добавки одновалентного катиона (например, NaI и CuBr) приводит к полной конверсии. Кроме того, полное покрытие мезопористого диоксида титана слоя шIth перовскита над слоем имеет жизненно важное значение для устранения потенциальной рекомбинации между отверстием транспортного уровня (например, Спиро OMETAD) и переноса электронов слоя (например, мезопористого TiO 2) 23. Мы показано , что добавление одновалентного катиона галогениды (например, CuI и AgI) может улучшить охват поверхности перовскита укупорки слоя, что приводит к увеличению напряжения холостого хода для устройства.
Основное преимущество нашего метода является стадия легирования, где мы включили одновалентных катионов в CH 3 NH 3 PbI 3 структуры для повышения плотности зарядов, перенос заряда и проводимость слоя поглотителя. Как было указано в предыдущем разделе, вышеупомянутые легирующие значительно расширены как электрон и дырок. Кроме того, значительное снижение энергии активации переноса заряда, а также в энергетическом расстройством Перовскоготе пленки, было достигнуто за счет легирования одновалентного катиона.
В этой работе мы продемонстрировали метод Dope CH 3 NH 3 PBI 3 в качестве поглотителя слоя в мезоскопическом структуре перовскита солнечных батарей. Одновалентного катиона галогениды были использованы для настройки морфологические, оптические и электрические свойства CH 3 NH 3 PbI 3 перовскита пленки с целью повышения эффективности фотоэлектрической. Таким образом, мы включили три различных одновалентных катионов (т.е., Na +, Cu + и Ag +), которые имеют сходные ионные радиусы для Pb 2+, в ведущем источнике в последовательном двухступенчатого осаждения CH 3 NH 3 PbI 3 , В результате значительное улучшение в структурных и оптико - электронных свойств CH 3 NH 3 PbI 3 происходило в присутствии таких добавок, что приводит к более высоким ПХЭ для изготавливаемых солнечных батарей. Таким образом, наша работа приветghlights легкий путь легирования CH 3 NH 3 PBI 3 как поглощающий слой, который может быть использован во всех других конфигураций перовскита солнечных элементов (например, плоская архитектура) с целью дальнейшего улучшения качества электронного перовскита тонких пленок.
Данные, лежащие в основе этого документа доступны по адресу: https://www.repository.cam.ac.uk/handle/1810/260187.
Acknowledgments
М. Абди-Jalebi благодаря Нава Technology Limited для доктора философии науки. М. И. Дар и M.Grätzel поблагодарить короля Абдель Азиза науки и техники (ЦНТ) и Швейцарский национальный научный фонд (SNSF) за финансовую поддержку. Авторы хотели бы поблагодарить д-р Пьер Mettraux в молекулярной и гибридных характеристик материалов Центр, EPFL для проведения измерений XPS. A.Sadhanala с благодарностью отмечает финансовую поддержку со стороны проекта индо-UK APEX. ИП Senanayak признает Королевское общество Лондона для Newton Fellowship. RH Друг, М. Абди-Jalebi, и А. Sadhanala хотел бы отметить поддержку со стороны EPSRC.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Fluorine doped Tin Oxide (FTO)-coated glass | Sigma-Aldrich | 735264-1EA | Resistivity≈13 Ω/sq |
| Zinc powder | Sigma-Aldrich | 96454 | Molecular Weight 65.39 |
| Hydrochloric acid | Sigma-Aldrich | 84415 | ≥37 wt. % |
| Hellmanex detergent | Sigma-Aldrich | Z805939-1EA | pkg of 1 L |
| Titanium diisopropoxide bis(acetylacetonate) | Sigma-Aldrich | 325252 | 75 wt. % in isopropanol |
| Titania Paste | DYESOL | MS002300 | 30 NR-D Transparent Titania Paste |
| Lead(II) iodide | Sigma-Aldrich | 211168 | 99 wt. % |
| N,N-Dimethylformamide | Sigma-Aldrich | 437573 | ACS reagent, ≥99.8% |
| Methylammonium iodide | DYESOL | MS101000 | Powder |
| SpiroMeOTAD | Sigma-Aldrich | 792071 | 99% (HPLC) |
| Bis(trifluoromethane)sulfonimide lithium salt | Sigma-Aldrich | 544094 | 99.95% trace metals basis |
| 4-tert-Butylpyridine | Sigma-Aldrich | 142379 | Purity: 96% |
| Chlorobenzene | Sigma-Aldrich | 284513 | anhydrous, 99.8% |
| 2-Propanol (IPA) | Sigma-Aldrich | 278475 | anhydrous, 99.5% |
| Ethanol | Sigma-Aldrich | 2860 | absolute alcohol, without additive, ≥99.8% |
References
- Polman, A., Knight, M., Garnett, E. C., Ehrler, B., Sinke, W. C. Photovoltaic materials - present efficiencies and future challenges. Science. 352, 307 (2016).
- Green, M. A., Ho-Baillie, A., Snaith, H. J. The emergence of perovskite solar cells. Nat. Photonics. 8 (7), 506-514 (2014).
- Stranks, S. D., Snaith, H. J. Metal-halide perovskites for photovoltaic and light-emitting devices. Nat. Nanotechnol. 10 (5), 391-402 (2015).
- Snaith, H. H. J. Perovskites: The Emergence of a New Era for Low-Cost, High-Efficiency Solar Cells. The J. Phys. Chem. Lett. 4 (21), 3623-3630 (2013).
- Kojima, A., Teshima, K., Shirai, Y., Miyasaka, T. Organometal halide perovskites as visible-light sensitizers for photovoltaic cells. J. Am. Chem. Soc. 131 (17), 6050-6051 (2009).
- Kim, H. S., et al. Lead iodide perovskite sensitized all-solid-state submicron thin film mesoscopic solar cell with efficiency exceeding 9%. Sci. rep. 2, 591 (2012).
- Jeon, N. J., et al. Compositional engineering of perovskite materials for high-performance solar cells. Nature. 517 (7535), 476-480 (2014).
- Li, X., et al. A vacuum flash-assisted solution process for high-efficiency large-area perovskite solar cells. Science. 353 (6294), 58-62 (2016).
- Manser, J. S., Kamat, P. V. Band filling with free charge carriers in organometal halide perovskites. Nat. Photonics. 8 (9), 737-743 (2014).
- Xing, G., et al. Long-Range Balanced Electron- and Hole-Transport Lengths in Organic-Inorganic CH3NH3PbI3. Science. 342 (6156), 344-347 (2013).
- Stranks, S. D., et al. Electron-Hole Diffusion Lengths Exceeding 1 Micrometer in an Organometal Trihalide Perovskite Absorber. Science. 342 (6156), 341-344 (2013).
- Pazos-Outon, L. M., et al. Photon recycling in lead iodide perovskite solar cells. Science. 351 (6280), 1430-1433 (2016).
- Saliba, M., et al. Cesium-containing Triple Cation Perovskite Solar Cells: Improved Stability, Reproducibility and High Efficiency. Energy Environ. Sci. 9 (6), (2016).
- Pellet, N., et al. Mixed-organic-cation perovskite photovoltaics for enhanced solar-light harvesting. Angew. Chemie - Int. Ed. 53 (12), 3151-3157 (2014).
- Hao, F., Stoumpos, C. C., Chang, R. P. H., Kanatzidis, M. G. Anomalous band gap behavior in mixed Sn and Pb perovskites enables broadening of absorption spectrum in solar cells. J. Am. Chem. Soc. 136 (22), 8094-8099 (2014).
- Dar, M. I., Abdi-Jalebi, M., Arora, N., Grätzel, M., Nazeeruddin, M. K. Growth Engineering of CH 3 NH 3 PbI 3 Structures for High-Efficiency Solar Cells. Adv. Energy Mater. 6 (2), 1501358 (2016).
- Ibrahim Dar, M., et al. Understanding the Impact of Bromide on the Photovoltaic Performance of CH3 NH3 PbI3 Solar Cells. Adv. Mater. 27 (44), 7221-7228 (2015).
- Abdi-Jalebi, M., et al. Impact of Monovalent Cation Halide Additives on the Structural and Optoelectronic Properties of CH 3 NH 3 PbI 3 Perovskite. Adv. Energy Mater. 6 (10), 1502472 (2016).
- Yin, W. J., Shi, T., Yan, Y. Unusual defect physics in CH3NH3PbI3 perovskite solar cell absorber. Appl. Phys. Lett. 104 (6), 063903/1-063903/4 (2014).
- Agiorgousis, M. L., Sun, Y. Y., Zeng, H., Zhang, S. Strong Covalency-Induced Recombination Centers in Perovskite Solar Cell Material CH 3 NH 3 PbI 3. J. Am. Chem. Soc. 136 (41), 14570-14575 (2014).
- Andaji Garmaroudi, Z., Abdi-Jalebi, M., Mohammadi, M. R. A facile low temperature route to deposit TiO2 scattering layer for efficient dye-sensitized solar cells. RSC Adv. 6 (75), (2016).
- Abdi-Jalebi, M., Mohammadi, M. R., Fray, D. J. Double-Layer TiO2 Electrodes with Controlled Phase Composition and Morphology for Efficient Light Management in Dye-Sensitized Solar Cells. J. of Clust. Sci. 25 (4), 1029-1045 (2014).
- Abdi-Jalebi, M., et al. Impact of a Mesoporous Titania-Perovskite Interface on the Performance of Hybrid Organic-Inorganic Perovskite Solar Cells. The J. Phys. Chem. Lett. 7 (16), 3264-3269 (2016).
